JP2013041163A - 光学フィルム積層体、偏光板、画像表示装置、及び光学フィルム積層体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、積層して長期間保管した後でも局所的な変形がなく外観に優れ、かつ、画像表示装置における正面及び斜め方向の光ムラ発生を抑制することができる偏光板を提供することができる光学フィルム積層体、及び該光学フィルム積層体の製造方法を提供することを目的とする。
【解決手段】１枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体であって、前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、前記光学フィルム積層体が、前記光学フィルムの２５℃、相対湿度６０％における平衡吸湿率よりも低い吸湿率を有する、光学フィルム積層体。
【選択図】なし

Description

本発明は、１枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体、偏光板、画像表示装置、及び光学フィルム積層体の製造方法に関する。

ハロゲン化銀写真感光材料、位相差フィルム、偏光板及び画像表示装置には、セルロースエステル、ポリエステル、ポリカーボネート、シクロオレフィンポリマービニルポリマー、及び、ポリイミド等に代表されるポリマーフィルムが用いられている。これらのポリマーからは、平面性や均一性の点でより優れたフィルムを製造することができるため、光学用途のフィルムとして広く採用されている。

これらのうち、適切な透湿度を有するセルロースアシレートフィルムは、最も一般的なポリビニルアルコール（ＰＶＡ）／ヨウ素からなる偏光膜とオンラインで直接貼り合わせることが可能である。そのため、特にセルロースアセテートフィルムは偏光板の保護フィルムとして広く採用されている。

このようなフィルムを、位相差フィルム、位相差フィルムの支持体、偏光板の保護フィルム、及び液晶表示装置のような光学用途に使用する場合、その光学異方性の制御は、表示装置の性能（例えば、視認性）を決定する上で非常に重要な要素となる。近年の液晶表示装置の広視野角化要求に伴ってレタデーションの補償性向上が求められるようになっており、偏光膜と液晶セルとの間に配置される位相差フィルムの面内方向のレタデーション値（Ｒｅ；以下、単に「Ｒｅ」と称することがある。）と膜厚方向のレタデーション値（Ｒｔｈ；以下、単に「Ｒｔｈ」と称することがある。）とを適切に制御することが要求されている。例えば、液晶テレビ用途で広く用いられているＩＰＳモードの液晶表示装置においては、Ｒｅ、Ｒｔｈとも低減することが要求され、例えば、特許文献１には、セルロースアシレートに対して両末端が水酸基であるポリエステルジオールを５質量％以上含有させる技術が開示されている。また、ＶＡモードの液晶表示装置においては、Ｒｅ、Ｒｔｈとも上昇させることが要求され、適切なＲｅ、Ｒｔｈに調整するために、フィルムを構成する材料の調整や製膜方法の調整、フィルムの延伸操作を実施する技術が開示されている（例えば、特許文献２〜５参照）。

一方、液晶表示装置のスリム化が進むにつれ、特定の条件で表示面を正面から観察した際に円形状の光ムラが発生することが分かってきている。この光ムラの発生メカニズムは未だ不明確な点もあるが、１つの原因として、バックライト部材と液晶パネル（特に、バックライト側偏光板）とが接触することが挙げられている。そのため、特許文献６には、バックライト側偏光板のバックライト側保護フィルム表面に凹凸を設けることで、バックライト部材との接触を防ぎ、光ムラ発生の抑止を図る方法が開示されている。

また、特許文献７〜９には、多価アルコールと多塩基酸とから得られるポリエステルポリオールをセルロースアシレートに対して１０〜３０質量％含有させたセルロースアシレートフィルムが記載されている。

特開２００９−０９８６７４号公報 欧州特許０９１１６５６号明細書 特開平５−２５７０１４号公報 特開２００５−１３８３５８号公報 特開２００１−１０００３９号公報 特開２００９−１６９３９３号公報 特開２００６−６４８０３号公報 特開２００９−２０８４７６号公報 特開２００２−２２９５６号公報

しかしながら、特許文献６の如く、偏光板の保護フィルムとしてポリエチレンテレフタレートフィルムを用いた場合では、偏光板加工性に難があり、偏光板の生産速度低下を招いたり、このような偏光板を用いた液晶パネルにおいて、パネルの反りが生じたり、特定の表示面の外周に光ムラが発生するという問題が明らかになった。

そこで本発明者らは、このような従来技術の課題を解決するために、偏光板加工性に優れ、かつ液晶表示装置の表示面に円形状の光ムラや外周の光ムラが発生しない光学フィルム、及び偏光板を製造することを本発明の目的として検討を進めた。そして、セルロースエステルを含む光学フィルムであって、光ムラ低減のための添加剤（好ましくは繰り返し単位を有する化合物）を比較的多量に含有させて弾性率、光弾性、膜厚、吸湿率、及びＲｔｈの湿度依存性を低減させた光学フィルムを用いることにより、これらの課題を解決できることを見出した。
ところが、このような光学フィルムを、１枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体（好ましくはロール形態）で保管すると、フィルム同士が密着して局所的に変形し、ロールの外観が悪化したり、このようなフィルムを偏光膜の保護フィルムとして用いた偏光板では、フィルムの変形跡が外観上の故障として残ったりすることがあるという新たな課題が明らかになった。

本発明は、積層して長期間保管した後でも局所的な変形がなく外観に優れ、かつ、画像表示装置における正面及び斜め方向の光ムラ発生を抑制することができる偏光板を提供することができる光学フィルム積層体、及び該光学フィルム積層体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、前記フィルム積層体で発生する局所的な変形の問題は、添加剤を比較的多量に含むフィルムの滑り性の悪さ、及びクリープしやすさに由来することが分かった。すなわち、フィルムを積層した直後は、フィルム間に空気層が存在しているため、滑り性の悪いフィルムでも密着することはないが、経時で空気が抜けるにつれて密着した部分と密着していない部分とが不規則に発生する。このとき、密着部分と非密着部分とでは、フィルム間に存在する空気の厚みが異なるため、フィルムに凹凸が生じ、所謂「ベコ」状の変形となる。そして、添加剤を比較的多量に含むセルロースアシレートを含むフィルムはクリープしやすいことが判明し、これが原因で一旦発生したベコが永久変形として残ってしまったと考えられる。したがって、フィルムの滑り性を改良することによって、不規則な変形故障のないフィルム積層体を作製できることを見出した。
フィルムの滑り性を改良する方法としては、例えばマット剤微粒子や界面活性剤のような滑り剤を用いる方法が知られている。しかし、添加剤を比較的多量に含むフィルムでは滑り剤の効きが悪くなるため、十分な滑り性を付与するために多量の滑り剤を添加する必要があるため、例えば、マット剤微粒子だけを用いた場合には、ヘイズ上昇や不規則なヘイズムラといった故障が新たに発生したり、界面活性剤だけを用いた場合には、偏光板保護フィルムとして用いた際に、偏光膜との接着不良や、粘着剤の剥がれのような故障が新たに発生したりすることがある。
添加剤を比較的多量に含むフィルムにおいて、滑り剤の効きが悪くなるのは、セルロースエステルを含む光学フィルムの剛性や硬度の低さに起因すると考えられる。
一方、比較的多量の添加剤、及びセルロースエステルを含むフィルムでは、湿度を低下させることによって滑り性を向上させることができることを見出し、本発明を完成するに至った。一般に、平衡吸湿率の低いポリマーでは、湿度を低下させると静電気の影響で滑り性が悪化し、巻取りに不利になると考えられる。しかし、添加剤を比較的多量に含むセルロースエステルを含むフィルムにおいては、静電気による滑り性の悪化の影響を超えて、低湿化に伴う滑り性の改善が起こるため、巻取りに有利になることが判明した。詳細な理由は明らかになっていないが、このことは、添加剤を比較的多量に含み、表面が微少に変形しやすい本発明のフィルムでは、フィルム同士の距離が接近する確率が高く、フィルム表面近傍に存在している水の粘性を介して働く強い相互作用の影響を受けやすいために滑り性が悪くなっており、低湿化することで、この相互作用を除去できること、および／または低下したフィルムの弾性率や表面硬度が低湿化することによって上昇することに起因すると考えられる。
即ち、本発明は下記の手段により達成することができる。

１．１．
１枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体であって、
前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、
前記光学フィルム積層体が、前記光学フィルムの２５℃、相対湿度６０％における平衡吸湿率よりも低い吸湿率を有する、光学フィルム積層体。
１．２．
前記光学フィルムの湿度膨張係数が６０ｐｐｍ／％ｒｈ以下である１．１に記載の光学フィルム積層体。
１．３．
前記光学フィルム積層体が、防湿性の材料で梱包されている１．１又は１．２に記載の光学フィルム積層体。
１．４．
前記光学フィルム積層体と前記防湿性の材料との間に調湿剤が同梱されている１．３に記載の光学フィルム積層体。
１．５．
前記添加剤が繰り返し単位を有する化合物である請求項１．１〜１．４のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体。
１．６．
少なくとも１．１〜１．５のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体から得られる光学フィルムを含む偏光板。
１．７．
少なくとも１．１〜１．５のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体から得られる光学フィルム、又は請求項６に記載の偏光板を含む画像表示装置。
１．８．
１枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体の製造方法であって、
前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、
前記光学フィルムを、絶対湿度が１２ｇ／ｍ^３以下の環境で０．１５秒以上調湿してから、前記光学フィルムを巻回若しくは折返、又は重ねあわせることによりフィルム積層部を形成する工程を有する光学フィルム積層体の製造方法。
１．９．
１枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体の製造方法であって、
前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、
前記光学フィルムを、相対湿度が６０％より低い環境で０．１秒以上調湿してから、前記光学フィルムを巻回若しくは折返、又は重ねあわせることによりフィルム積層部を形成する工程を有する光学フィルム積層体の製造方法。
１．１０．
１．９に記載の調湿に続けて、絶対湿度が１２ｇ／ｍ^３以下の環境で０．０５秒以上調湿してから、前記光学フィルムを巻回若しくは折返、又は重ねあわせることによりフィルム積層部を形成する工程を有する、１．９に記載の光学フィルム積層体の製造方法。
１．１１．
前記フィルム積層部が巻回により形成され、前記光学フィルム積層体がロール状である、１．８〜１．１０のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体の製造方法。
１．１２．
前記添加剤が繰り返し単位を有する化合物である１．８〜１．１１のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体の製造方法。

２．１．
前記光学フィルムが、さらに滑り剤を含む、１．１〜１．５のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体。
２．２．
少なくとも一方の面の表面粗さ（Ｒａ）が３ｎｍより大きい、１．１〜１．５、及び２．１のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体。
２．３．
前記光学フィルムの表面添加剤量（Ｃｓ）と、総添加量（Ｃｔ）との差（ΔＣ＝Ｃｔ−Ｃｓ）の絶対値が３ｐｈｒ以上であり、且つ前記ΔＣが０より大きい、１．１〜１．５、２．１、及び２．２のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体。
ここで、ｐｈｒはセルロースエステルに対する添加剤の含有量（質量％）を表す。
Ｃｓは（単位：ｐｈｒ）は、以下の式で表される。
Ｃｓ＝（光学フィルムの表面から３μｍの領域に含まれる前記添加剤の質量）／（光学フィルムの表面から３μｍの領域に含まれるセルロースエステルの質量）×１００。表裏面で比較し、高値を示す面側の値をＣｓとする。
２．４．
前記光学フィルム積層体が、前記光学フィルムの２５℃、相対湿度６０％における平衡吸湿率よりも低い吸湿率を有する状態で維持された、１．１〜１．４のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体。
２．５．
少なくとも１．１〜１．５、２．１〜２．３のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体から得られる光学フィルムを含む位相差フィルム。
２．６．
前記フィルム積層部が、相対湿度６０％以下の環境で十分に調湿された巻き芯を用いて形成されたものである、１．８〜１．１２のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体の製造方法。
２．７．
前記光学フィルム積層体を、更に調湿剤を同梱して防湿性の材料で梱包する工程を含み、該調湿剤を用いた時の相対湿度と、フィルム積層部を形成した時の相対湿度との差の絶対値が３０％以下である、１．８〜１．１２、及び２．５のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体の製造方法。

本発明のセルロースエステルを含む光学フィルム積層体は、所望のレタデーション、かつ所望のレタデーションの湿度依存性を有し、かつ表面凹凸のない外観に優れた光学フィルムとして偏光板や液晶表示装置に用いることができる。また、本発明の光学フィルムを用いて製造される位相差フィルムや偏光板を用いた液晶パネル、並びに液晶表示装置は、フィルムの変形跡の故障が発生することがなく、更に正面及び斜めから観察した際の表示面の光ムラ発生が改善されており、優れた信頼性を示す。

以下、本発明を詳細に説明する。なお、本明細書において、数値が物性値、特性値等を表す場合に、「（数値１）〜（数値２）」及び「（数値１）乃至（数値２）」という記載は「（数値１）以上（数値２）以下」の意味を表す。

本発明の光学フィルムは、セルロースエステル及び添加剤を含有するフィルムであって、添加剤をセルロースエステルに対して２０質量％以上含有する。添加剤としては、通常セルロースエステルに使われる添加剤（例えば、発明協会公開技報２００１−１７４５）を用いることができ、後述のような繰り返し単位を有する化合物であることが、ブリードアウト抑制やフィルム製造過程における揮発抑制の観点から好ましい。
本発明の光学フィルムは、添加剤（好ましくは、繰り返し単位を有する化合物）をセルロースエステルに対して上記の量含有させることで、フィルムの弾性率、光弾性、膜厚、吸湿率を適切に調整することができ、液晶表示装置の光ムラを改善することができる。
添加剤（好ましくは、繰り返し単位を有する化合物）の含有量は、セルロースエステルに対して２０〜２００質量％が好ましく、３５〜１８０質量％がより好ましく、４５〜１５０質量％が更に好ましい。含有量が２０質量％以上であれば光ムラを改善することができるため好ましく、２００質量％以下であれば、フィルムからのブリードアウトを抑制しやすく好ましい。
なお、添加剤を２種以上含有させる場合には、本発明の光学フィルムでは該２種以上の添加剤の合計含有量が上記範囲に収まればよい。

［繰り返し単位を有する化合物］
本発明で好ましく用いられる添加剤である繰り返し単位を有する化合物について説明する。

本発明の光学フィルムは、分子量が６００〜５０００であって繰り返し単位を有する化合物を含有することが好ましい。
本発明における繰り返し単位を有する化合物の数平均分子量（Ｍｎ）は、６００〜３０００であることがより好ましく、６５０〜２３００が更に好ましく、７００〜１８００が最も好ましい。繰り返し単位を有する化合物の数平均分子量は６００以上であれば揮発性が低くなり、本発明の光学フィルムを製膜したり、延伸した時の高温条件下における揮散によるフィルム故障や工程汚染を生じにくくなると同時に、分子量を上昇させることによって湿熱環境下で保持した場合のレタデーション変化を抑制することができる。また、５０００以下であればセルロースエステルとの相溶性を確保することができブリードアウトが生じにくくなる。ただし、本発明における繰り返し単位を有する化合物は、このような繰り返し単位部分を有する化合物のみからなるものに限定されることはなく、繰り返し単位を有さない化合物との混合物であってもよい。
本発明における繰り返し単位を有する化合物の数平均分子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって測定、評価することができる。
また、本発明の繰り返し単位を有する化合物は使用する環境温度あるいは湿度下で（一般には室温状況、所謂２５℃、６０％ＲＨ）、液体であっても固体であっても良い。また、その色味は少ないほど良好であり特に無色であることが好ましい。熱的にはより高温において安定であることが好ましく、分解開始温度が１５０℃以上、更に２００℃以上が好ましい。
以下、本発明に用いられる繰り返し単位を有する化合物について、その具体例を挙げながら詳細に説明するが、本発明で用いることができる繰り返し単位を有する化合物はこれらに限定されるものではない。

（繰り返し単位を有する化合物の種類）
本発明の光学フィルムに用いることのできる繰り返し単位を有する化合物としては、特に限定されないが、縮合物若しくは付加物を挙げることができ、縮合物としては、多価アルコールと多塩基酸との縮合物、多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物、多価アルコールと多塩基酸との縮合物とイソシアナート化合物との縮合物を好ましく挙げることができ、付加物としては、アクリル酸エステルの付加物、メタクリル酸エステルの付加物を好ましく挙げることができる。また、ポリエーテル系化合物、ポリウレタン系化合物、ポリエーテルポリウレタン系化合物、ポリアミド系化合物、ポリスルフォン系化合物、ポリスルフォンアミド系化合物、後述するその他の高分子系化合物から選択される少なくとも１種の数平均分子量が６００以上の化合物を用いることもできる。

そのうち少なくとも１種は、多価アルコールと多塩基酸との縮合物、多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物、アクリル酸エステルの付加物、メタクリル酸エステルの付加物であることが好ましく、多価アルコールと多塩基酸との縮合物、多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物であることがより好ましく、多価アルコールと多塩基酸との縮合物であることが更に好ましい。
以下に、本発明で好ましく用いられる繰り返し単位を有する化合物について種類別に記述する。

（多価アルコールと多塩基酸との縮合物）

まず、本発明で用いられる多価アルコールと多塩基酸との縮合物について説明する。好ましい多価アルコールと多塩基酸との縮合物としては、特に限定されないが、二塩基酸とグリコールの反応によって得られるものであり、反応物の両末端は反応物のままでもよいが、更にモノカルボン酸やモノアルコールを反応させて、所謂末端の封止を実施すると湿熱環境下で保持した場合のレタデーション変化を抑制することができ好ましい。このような縮合物では、末端が未封止の縮合物と比較して水酸基価が低下し、水酸基価が４０ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であることが好ましく、２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましく、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが更に好ましい。
本発明で用いられる多価アルコールと多塩基酸との縮合物において、該多価アルコールは少なくとも炭素数３以上の多価アルコールを含むことが流延支持体の汚れ抑制の観点から好ましい。
本発明で使用される多価アルコールと多塩基酸との縮合物は、炭素数２〜１２のグリコールと炭素数４〜１２の二塩基酸とから合成することが好ましい。

本発明の多価アルコールと多塩基酸との縮合物に使用される二塩基酸としては、炭素数３〜１２の脂肪族ジカルボン酸残基又は脂環式ジカルボン酸残基又は炭素数８〜１２の芳香族ジカルボン酸残基であることが好ましい。そして、加熱処理に伴うブリードアウトの程度を良化させるため、少なくとも炭素数４以下の脂肪族多塩基酸を含むこと、及び／又は芳香族多塩基酸を含むことがより好ましい。また、グリコールとしては、炭素数が２〜１２の脂肪族又は脂環式グリコール残基、炭素数６〜１２の芳香族グリコール残基であることが好ましい。これらは所望のレタデーションに応じて、適宜選択して使用することができ、１種類だけを含有させても良く、２種類以上を含有させてもよい。例えば、レタデーションを低減させたフィルムを作製したい場合には、脂肪族又は脂環式ジカルボン酸残基又はフタル酸残基、及び脂肪族又は脂環式グリコール残基を選択することが好ましい。また、レタデーションを上昇させたフィルムを作成したい場合には、芳香族ジカルボン酸残基及び／又は芳香族グリコール残基を含有させることが好ましい。
以下、本発明における多価アルコールと多塩基酸との縮合物の合成に好ましく用いることができる二塩基酸及びグリコールについて説明する。

二塩基酸としては、脂肪族ジカルボン酸及び芳香族ジカルボン酸のいずれも用いることができる。脂肪族ジカルボン酸及び芳香族ジカルボン酸の具体例及び好ましい例としては特開２０１１−１２７０４５号公報の［００１６］に記載されており、本発明においても同様である。
本発明に用いる二塩基酸の炭素数は、３〜１２であることが好ましく、４〜８であることがより好ましく、４〜６であることが好ましい。本発明では２種以上の二塩基酸の混合物を用いてもよく、この場合、２種以上の二塩基酸の平均炭素数が上記範囲となることが好ましい。二塩基酸の炭素数が上記範囲であれば、光ムラの改良に加えて、セルロースエステルとの相溶性に優れ、光学フィルムの製膜時及び加熱延伸時においてもブリードアウトを生じにくいため好ましい。
脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸とを併用することも好ましい。脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸との併用については特開２０１１−１２７０４５号公報の［００１６］に記載されており、本発明においても同様である。

グリコール（ジオール）としては、脂肪族ジオール及び芳香族ジオールが挙げられ、脂肪族ジオールが好ましい。脂肪族ジオール及び芳香族ジオールの具体例及び好ましい例としては特開２０１１−１２７０４５号公報の［００１７］に記載されており、本発明においても同様である。
グリコールの炭素数は、２〜１０であることが好ましく、２〜６であることがより好ましく、２〜４であることが特に好ましい。２種以上のグリコールを用いる場合には、該２種以上の平均炭素数が上記範囲となることが好ましい。グリコールの炭素数が上記範囲であれば、光ムラの改良に加えて、セルロースエステルとの相溶性に優れ、フィルムの製膜時及び加熱延伸時においてもブリードアウトを生じにくいため好ましい。

また、本発明の多価アルコールと多塩基酸との縮合物の両末端は、モノアルコール残基やモノカルボン酸残基で保護（封止）することが好ましい。封止については、特開２０１１−１２７０４５号公報の［００１８］に記載されており、本発明においても同様である。

以上、具体的な好ましい多価アルコールと多塩基酸との縮合物としては、ポリ（エチレングリコール／アジピン酸）エステル、ポリ（プロピレングリコール／アジピン酸）エステル、ポリ（１，３−ブタンジオール／アジピン酸）エステル、ポリ（プロピレングリコール／セバチン酸）エステル、ポリ（１，３−ブタンジオール／セバチン酸）エステル、ポリ（１，６−ヘキサンジオール／アジピン酸）エステル、ポリ（プロピレングリコール／フタル酸）エステル、ポリ（１，３−ブタンジオール／フタル酸）エステル、ポリ（プロピレングリコール／テレフタル酸）エステル、ポリ（プロピレングリコール／１，５−ナフタレン−ジカルボン酸）エステル、ポリ（プロピレングリコール／テレフタル酸）エステルの両末端が２−エチル−ヘキシルアルコールエステル／ポリ（プロピレングリコール、アジピン酸）エステルの両末端が２−エチル−ヘキシルアルコールエステル、アセチル化ポリ（ブタンジオール／アジピン酸）エステル、などを挙げることができる。

かかる多価アルコールと多塩基酸との縮合物の合成は常法により、上記二塩基性酸又はこれらのアルキルエステル類とグリコール類との（ポリ）エステル化反応又はエステル交換反応による熱溶融縮合法か、あるいはこれら酸の酸クロライドとグリコール類との界面縮合法のいずれかの方法によっても容易に合成し得るものである。これらの多価アルコールと多塩基酸との縮合物については、村井孝一編者「可塑剤 その理論と応用」（株式会社幸書房、昭和４８年３月１日初版第１版発行）に詳細な記載がある。また、特開平０５−１５５８０９号、特開平０５−１５５８１０号、特開平５−１９７０７３号、特開２００６−２５９４９４号、特開平０７−３３０６７０号、特開２００６−３４２２２７号、特開２００７−００３６７９号各公報などに記載されている素材を利用することもできる。

また、商品として、株式会社ＡＤＥＫＡから、多価アルコールと多塩基酸との縮合物としてＤＩＡＲＹ ２００７、５５頁〜２７頁に記載にアデカサイザー（アデカサイザーＰシリーズ、アデカサイザーＰＮシリーズとして各種あり）を使用でき、また大日本インキ化学工業株式会社「ポリマ関連製品一覧表２００７年版」２５頁に記載のポリライト各種の商品や、大日本インキ化学工業株式会社「ＤＩＣのポリマ改質剤」（２００４．４．１．０００ＶＩＩＩ発行）２頁〜５頁に記載のポリサイザー各種を利用できる。更に、米国ＣＰ ＨＡＬＬ社製のＰｌａｓｔｈａｌｌ Ｐシリーズとして入手できる。ベンゾイル官能化ポリエーテルは、イリノイ州ローズモントのベルシコルケミカルズ（Ｖｅｌｓｉｃｏｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）から商品名ＢＥＮＺＯＦＬＥＸで商業的に販売されている（例えば、ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ４００、ポリプロピレングリコールジベンゾエート）。

（多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物）
次に、本発明で用いられる多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物について説明する。本発明の多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物とは、ジカルボン酸とポリエーテルジオールとの縮合ポリマーを示すものである。ジカルボン酸としては、多価アルコールと多塩基酸との縮合物で記述した炭素数４〜１２の脂肪族ジカルボン酸残基又は炭素数８〜１２の芳香族ジカルボン酸残基をそのまま使用するものである。

次に炭素原子２〜１２個の脂肪族グリコールを有するポリエーテル類としては、ポリエチレンエーテルグリコール、ポリプロピレンエーテルグリコール、ポリテトラメチレンエーテルグリコール並びにこれらの組み合わせが挙げられる。典型的に有用な市販のポリエーテルグリコール類としては、カーボワックス（Ｃａｒｂｏｗａｘ）レジン、プルロニックス（Ｐｌｕｒｏｎｉｃｓ）レジン及びニアックス（Ｎｉａｘ）レジンが挙げられる。本発明に使用される
ポリエステルポリエーテル系可塑剤の製造に際しては、当業者に周知の常用されている重合法が使用できる。

これらの多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物としては、米国特許第４，３４９，４６９号明細書に記載されている多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物などが挙げられる。基本的に、例えばジカルボン酸として１，４−シクロヘキサンジカルボン酸と、ポリエーテルとして１，４−シクロヘキサンジメタノール及びポリテトラメチレンエーテルグリコールなどから合成される多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物である。その他の有用な多価エーテルアルコールと多塩基酸との縮合物としては、ＤｕＰｏｎｔ製のハイテレル（Ｈｙｔｒｅｌ）コポリエステル類やＧＡＦ製のガルフレック（Ｇａｌｆｌｅｘ）ポリマーのようなコポリマーのごとき市販のレジンが挙げられる。これらは、特開平５−１９７０７３号公報に記載の素材を利用できる。株式会社ＡＤＥＫＡからアデカサイザーＲＳシリーズとして市販されており利用できる。また、アルキル官能化ポリアルキレンオキシドであるポリエステルエーテル系可塑剤は、デラウェア州ウィルミントンのアイシーアイ（ＩＣＩ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）から商品名ＰＹＣＡＬで商業的に販売されている（例えば、ＰＹＣＡＬ９４、ポリエチレンオキシドのフェニルエステル）。

（多価アルコールと多塩基酸との縮合物とイソシアナート化合物との縮合物）
更に、本発明で用いられる多価アルコールと多塩基酸との縮合物とイソシアナート化合物との縮合物について説明する。該縮合物は、多価アルコールと多塩基酸との縮合物とイソシアナート化合物の縮合で得ることができる。まず、多価アルコールと多塩基酸との縮合物としては、前記の両末端を封止する前の多価アルコールと多塩基酸との縮合物をそのまま使用でき、多価アルコールと多塩基酸との縮合物で前述した素材を好ましく利用できる。

ポリウレタン構造を形成するジイソシアナート成分としては、エチレンジイソシアナート、トリメチレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート等で代表されるＯＣＮ（ＣＨ_２）_ｐ ＮＣＯ（ｐ＝２〜８）ポリメチレンイソシアナート並びに、ｐ−フェニレンジイソシアナート、トリレンジイソシアナート、ｐ，ｐ′−ジフェニルメタンジイソシアナート、１，５−ナフチレンジイソシアナート等の芳香族ジイソシアナート、更には、ｍ−キシリレンジイソシアナート等が用いられるが、これらに制限されるものではない。これらの中でも、特にトリレンジイソシアナート、ｍ−キシリレンジイソシアナート、テトラメチレンジイソシアナートが好ましいものである。

本発明において多価アルコールと多塩基酸との縮合物とイソシアナート化合物との縮合物の合成は、原料のポリエステルジオール類とジイソシアナートとを混じ攪拌下加熱させる常法の合成法により、容易に得る事ができる。これらは、特開平５−１９７０７３号、特開２００１−１２２９７９号、特開２００４−１７５９７１号、特開２００４−１７５９７２号各公報などに記載してある素材を利用できる。

（その他の高分子系添加剤）
本発明においては、前述した縮合物だけでなく、その他の高分子系添加剤も使用し得るものである。該高分子系添加剤としては、脂肪族炭化水素系ポリマー、脂環式炭化水素系ポリマー、ポリアクリル酸エステル、ポリメタクリル酸エステル等のアクリル系ポリマー（エステル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、ノニル基、イソノニル基、ｔｅｒｔ−ノニル基、ドデシル基、トリデシル基、ステアリル基、オレイル基、ベンジル基、フェニル基など）、ポリビニルイソブチルエーテル、ポリＮ−ビニルピロリドン等のビニル系ポリマー、ポリスチレン、ポリ４−ヒドロキシスチレン等のスチレン系ポリマー、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド等のポリエーテル、ポリアミド、ポリウレタン、ポリウレア、フェノール−ホルムアルデヒド縮合物、尿素−ホルムアルデヒド縮合物、酢酸ビニル、等が挙げられる。

これらポリマー添加剤は１種の繰り返し単位からなる単独重合体でも、複数の繰り返し構造体を有する共重合体でも良い。また、上記ポリマーを２種以上併用して用いても良い。これらの高分子量添加剤は、各々単独で用いても良く、またこれらを混合して用いても同様の効果が得られる。これらの中でも、ポリアクリル酸エステル、ポリメタクリル酸エステルあるいは他のビニルモノマーとの共重合度体が好ましく、特にはポリアクリル酸エステル、ポリメタクリル酸エステル等のアクリル系ポリマー（エステル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、２−エチルヘキシル基、イソノニル基、オレイル基）を基本とする高分子可塑剤が好ましい。

［湿度依存性低減剤］
本発明の光学フィルムは、前記の添加剤に加え、更に湿度依存性を低減させる化合物として、下記式（Ｉ）で定義されるΔＲｔｈ（Ａ）が−１００以上０ｎｍ未満である湿度依存性低減剤を含有させることもできる。このような添加剤を併用すると、Ｒｔｈの湿度依存性をより効率的に低減することができるため、添加剤の総量を低減することもできる。そして、添加剤の総量を低減することは、寸法変化率低減の観点からも好ましい。
式（Ｉ） ΔＲｔｈ（Ａ）＝（ΔＲｔｈ（ｒｈ、Ａ）−ΔＲｔｈ（ｒｈ、０））／Ｑ
［式中、ΔＲｔｈ（ｒｈ、Ａ）は、該化合物が添加されたフィルムの２５℃、１０％ＲＨにおけるＲｔｈから２５℃、８０％ＲＨにおけるＲｔｈを引いた値を表し、ΔＲｔｈ（ｒｈ、０）は、該化合物が添加されていないフィルムの２５℃、１０％ＲＨにおけるＲｔｈから２５℃、８０％ＲＨにおけるＲｔｈを引いた値を表し、Ｑは該フィルム中のセルロースエステルの質量を１００としたときの該化合物の質量を表す。］
このような化合物を使用すると、少ない添加量でも効果的にΔＲｔｈを低減することができるため、セルロースエステルに対する添加剤の総量を減らすことができ、例えば、製膜過程での添加剤の揮散を抑制したり、フィルムの搬送性を向上させたり、フィルムのブリードアウトを抑制したりすることができる。ΔＲｔｈ（Ａ）は−５０〜１０ｎｍがより好ましく、−３０〜０ｎｍが更に好ましい。
このような化合物としては、水素結合性基を有しており、かつ分子量あたりの水素結合性基密度が高い化合物を挙げることができる。水素結合性基としては、少なくとも１つの−ＯＨ基又は−ＮＨ基を含有する基であるのが好ましく、例えば、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、カルバモイル基（−ＣＯＮＨＲ）、スルファモイル基（−ＳＯＮＨＲ）、ウレイド基（−ＮＨＣＯＮＨＲ）、アミノ基（−ＮＨＲ）、ウレタン基（−ＮＨＣＯＯＲ）、アミド基（−ＮＨＣＯＲ）がより好ましい。ただし、Ｒは水素原子、ヒドロキシ基、アミノ基、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数６〜１５のアリール基又はヘテロ環基を表すが、好ましくは、水素原子を表す。より好ましくは、アミノ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、カルバモイル基、スルファモイル基又はウレイド基であり、更に好ましくはアミノ基、ヒドロキシル基である。そしてヒドロキシル基のうち、少なくとも１つはフェノール性水酸基であることが更にまた好ましい。
レタデーションの湿度依存性を低減させる化合物としては、例えば下記のような化合物を具体例として挙げることができる。

（ヒドロキシル基を有する化合物）
本発明で好ましく用いられるヒドロキシル基を含む化合物であって、より好ましくはフェノール性水酸基を含む化合物としては、例えば、特開２００８−８９８６０号の１３〜１９ページに記載のある化合物Ａや、特開２００８−２３３５３０号の７〜９ページに記載のある一般式（Ｉ）で表される化合物を好ましく用いることができる。

（アミノ基を有する化合物）
本発明の光学フィルムはアミノ基を有する化合物を含有することが好ましい。
本発明で好ましく用いられるアミノ基を含む化合物としては、特に限定されることはないが、トリアジン母核とし、置換可能ないずれかの位置にアミノ基を置換基として有するものが好ましく、下記一般式（１）又は（２）で表される化合物であることがより好ましい。

一般式（１）

（一般式（１）中、Ｒａは置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換の複素環基、又は、置換若しくは無置換のアリール基を表す。Ｘ^１、Ｘ^２、Ｘ^３及びＸ^４はそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、置換若しくは無置換のアシル基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表す。）

前記Ｒａはアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、複素環基又はアリール基を表し、アルキル基又はアリール基であることが好ましく、アリール基であることがより好ましい。
前記Ｒａがアルキル基である場合、炭素数１〜２０であることが好ましく、炭素数３〜１５であることがより好ましく、炭素数６〜１２であることが特に好ましい。
前記Ｒａがアルケニル基である場合、炭素数２〜２０であることが好ましく、炭素数２〜１５であることがより好ましく、炭素数２〜１２であることが特に好ましい。
前記Ｒａがアルキニル基である場合、炭素数２〜２０であることが好ましく、炭素数２〜１５であることがより好ましく、炭素数２〜１２であることが特に好ましい。
前記Ｒａがアリール基である場合、炭素数６〜３０であることが好ましく、炭素数６〜２０であることがより好ましく、フェニル基が最も好ましい。
前記Ｒａが複素環基である場合、含窒素複素芳香環基であることが好ましく、ピリジル基がより好ましい。

前記Ｒａは更に置換基を有していてもよい。
前記Ｒａが有していてもよい置換基としては、アルキル基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１２、特に好ましくは１〜８のものであり、例えばメチル基、エチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−デシル基、ｎ−ヘキサデシル基、シクロプロピル基、シクロペンチル、シクロヘキシル基などが挙げられる。）、アルケニル基（好ましくは炭素原子数２〜２０、より好ましくは２〜１２、特に好ましくは２〜８であり、例えばビニル基、アリル基、２−ブテニル基、３−ペンテニル基などが挙げられる。）、アルキニル基（好ましくは炭素原子数２〜２０、より好ましくは２〜１２、特に好ましくは２〜８であり、例えばプロパルギル基、３−ペンチニル基などが挙げられる。）、アリール基（好ましくは炭素原子数６〜３０、より好ましくは６〜２０、特に好ましくは６〜１２であり、例えばフェニル基、ビフェニル基、ナフチル基などが挙げられる。）、アミノ基（好ましくは炭素原子数０〜２０、より好ましくは０〜１０、特に好ましくは０〜６であり、例えばアミノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジベンジルアミノ基などが挙げられる。）、アルコキシ基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１２、特に好ましくは１〜８であり、例えばメトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基などが挙げられる。）、アリールオキシ基（好ましくは炭素原子数６〜２０、より好ましくは６〜１６、特に好ましくは６〜１２であり、例えばフェニルオキシ基、２−ナフチルオキシ基などが挙げられる。）、アシル基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばアセチル基、ベンゾイル基、ホルミル基、ピバロイル基などが挙げられる。）、アルコキシカルボニル基（好ましくは炭素原子数２〜２０、より好ましくは２〜１６、特に好ましくは２〜１２であり、例えばメトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基などが挙げられる。）、アリールオキシカルボニル基（好ましくは炭素原子数７〜２０、より好ましくは７〜１６、特に好ましくは７〜１０であり、例えばフェニルオキシカルボニル基などが挙げられる。）、アシルオキシ基（好ましくは炭素原子数２〜２０、より好ましくは２〜１６、特に好ましくは２〜１０であり、例えばアセトキシ基、ベンゾイルオキシ基などが挙げられる。）、アシルアミノ基（好ましくは炭素原子数２〜２０、より好ましくは２〜１６、特に好ましくは２〜１０であり、例えばアセチルアミノ基、ベンゾイルアミノ基などが挙げられる。）、アルコキシカルボニルアミノ基（好ましくは炭素原子数２〜２０、より好ましくは２〜１６、特に好ましくは２〜１２であり、例えばメトキシカルボニルアミノ基などが挙げられる。）、アリールオキシカルボニルアミノ基（好ましくは炭素原子数７〜２０、より好ましくは７〜１６、特に好ましくは７〜１２であり、例えばフェニルオキシカルボニルアミノ基などが挙げられる。）、スルホニルアミノ基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばメタンスルホニルアミノ基、ベンゼンスルホニルアミノ基などが挙げられる。）、スルファモイル基（好ましくは炭素原子数０〜２０、より好ましくは０〜１６、特に好ましくは０〜１２であり、例えばスルファモイル基、メチルスルファモイル基、ジメチルスルファモイル基、フェニルスルファモイル基などが挙げられる。）、カルバモイル基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばカルバモイル基、メチルカルバモイル基、ジエチルカルバモイル基、フェニルカルバモイル基などが挙げられる。）、アルキルチオ基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばメチルチオ基、エチルチオ基などが挙げられる。）、アリールチオ基（好ましくは炭素原子数６〜２０、より好ましくは６〜１６、特に好ましくは６〜１２であり、例えばフェニルチオ基などが挙げられる。）、スルホニル基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばメシル基、トシル基などが挙げられる。）、スルフィニル基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばメタンスルフィニル基、ベンゼンスルフィニル基などが挙げられる。）、ウレイド基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばウレイド基、メチルウレイド基、フェニルウレイド基などが挙げられる。）、リン酸アミド基（好ましくは炭素原子数１〜２０、より好ましくは１〜１６、特に好ましくは１〜１２であり、例えばジエチルリン酸アミド、フェニルリン酸アミドなどが挙げられる。）、ヒドロキシ基、メルカプト基、ハロゲン原子（例えばフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子）、シアノ基、スルホ基、カルボキシル基、ニトロ基、ヒドロキサム酸基、スルフィノ基、ヒドラジノ基、イミノ基、ヘテロ環基（好ましくは炭素原子数１〜３０、より好ましくは１〜１２であり、ヘテロ原子としては、例えば窒素原子、酸素原子、硫黄原子、具体的には例えばイミダゾリル基、ピリジル基、キノリル基、フリル基、ピペリジル基、モルホリノ基、ベンゾオキサゾリル基、ベンズイミダゾリル基、ベンズチアゾリル基などが挙げられる。）、シリル基（好ましくは、炭素原子数３〜４０、より好ましくは３〜３０、特に好ましくは３〜２４であり、例えば、トリメチルシリル基、トリフェニルシリル基などが挙げられる）などが挙げられる。これらの置換基は更に置換されてもよい。また、置換基が二つ以上ある場合は、同じでも異なってもよい。また、可能な場合には互いに連結して環を形成してもよい。

前記、Ｘ^１〜Ｘ^４は、単結合又は２価の連結基を表し、それぞれ同じであっても異なっていてもよい。Ｘ^１、Ｘ^２、Ｘ^３及びＸ^４は単結合であることが好ましい。２価の連結基としては、下記連結基群（Ｌ）の中から選ばれることが好ましい。
連結基群（Ｌ）

（＊側が前記一般式（１）で表される化合物中の１，３，５−トリアジン環に置換しているＮ原子との連結部位である。）

前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４がアルキル基である場合、炭素数１〜１２であることが好ましく、炭素数１〜６であることがより好ましく、炭素数１〜４であることが特に好ましい。
前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４がアルケニル基である場合、炭素数２〜１２であることが好ましく、炭素数２〜６であることがより好ましく、炭素数２〜４であることが特に好ましい。
前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４がアルキニル基である場合、炭素数２〜１２であることが好ましく、炭素数２〜６であることがより好ましく、炭素数２〜４であることが特に好ましい。
前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４がアリール基である場合、炭素数６〜１８であることが好ましく、炭素数６〜１２であることがより好ましく、炭素数６であることが特に好ましい。
前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４は水素原子、アルキル基、又はアリール基であることが好ましく、水素原子であることがより好ましい。
前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４は更に置換基を有していてもよく、該置換基としては前記Ｒａが有していてもよい置換基を挙げることができる。

一般式（２）

（一般式（２）中、Ｒｂ及びＲｃはそれぞれ独立に置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換の複素環基、又は、置換若しくは無置換のアリール基を表す。Ｘ^５及びＸ^６はそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、置換若しくは無置換のアシル基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表す。）

前記Ｒｂ及びＲｃはそれぞれ独立にアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、複素環基又はアリール基を表し、具体例は前記Ｒａの具体例と同様であり、アルキル基又はアリール基が好ましい。

Ｘ^５及びＸ^６はそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表し、具体例及び好ましい範囲は前記Ｘ^１、Ｘ^２、Ｘ^３及びＸ^４の具体例及び好ましい範囲と同様である。

前記Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、アシル基又は複素環基を表し、具体例及び好ましい範囲は前記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４の具体例及び好ましい範囲と同様である。

このような化合物の添加量は特に限定されないが、セルロースエステルに対し０．００１〜２０質量％であることが好ましく、０．０１〜１０質量％が好ましく、０．０５〜５質量％が好ましく、０．１〜３質量％が最も好ましい。

以下、アミノ基を有する化合物として、本発明に好ましく用いることのできる一般式（１）又は（２）で表される化合物を示す。

また、アミノ基を有する化合物としては、ピリジン又はピリミジン母核とし、置換可能ないずれかの位置にアミノ基を置換基として有するものも好ましく、下記一般式（３）で表される化合物であることも好ましい。
一般式（３）

一般式（３）中、Ｙはメチン基又は窒素原子を表す。Ｑａ、Ｑｂ及びＱｃはそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃはそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、シアノ基、ハロゲン原子、置換若しくは無置換の複素環基、又は、−Ｎ（Ｒｄ）（Ｒｄ’）を表し、Ｒｄ及びＲｄ’はそれぞれ独立に水素原子又は置換基を表し、Ｒｄ及びＲｄ’は互いに連結して環を形成してもよい。ＲａとＲｂは互いに連結して環を形成してもよい。Ｘ^１は単結合又は下記２価の連結基群（Ｌ）から選択される２価の連結基を表す。Ｘ^２は単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表し、Ｒ^１とＲ^２は互いに連結して環を形成してもよい。
連結基群（Ｌ）

（各式中、＊側が前記一般式（３）で表される化合物中の含窒素芳香環に置換している窒素原子との連結部位であり、Ｒ^ｇは置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表す。）

一般式（３）中、Ｙはメチン基又は窒素原子を表す。水素結合性を増大させる観点から、Ｙは窒素原子を表すことが好ましい。

一般式（３）中、Ｑａ、Ｑｂ及びＱｃはそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。
Ｑａ、Ｑｂ及びＱｃが２価の連結基を表す場合、該２価の連結基としては、酸素原子、硫黄原子、又は、−Ｎ（Ｒｆ）−が好ましい（Ｒｆは水素原子又はアルキル基を表す）。
Ｒｆがアルキル基を表す場合、炭素原子数１〜１０のアルキル基が好ましく、炭素原子数１〜５のアルキル基がより好ましい。
Ｑａは、単結合、酸素原子、又は−ＮＨ−を表すことが好ましく、単結合又は酸素原子を表すことがより好ましい。
Ｑｂは、単結合を表すことが好ましい。
Ｑｃは、単結合を表すことが好ましい。

一般式（３）中、Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃはそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、シアノ基、ハロゲン原子、置換若しくは無置換の複素環基、又は、−Ｎ（Ｒｄ）（Ｒｄ’）を表し、Ｒｄ及びＲｄ’はそれぞれ独立に水素原子又は置換基を表し、Ｒｄ及びＲｄ’は互いに連結して環を形成してもよい。ＲａとＲｂは互いに連結して環を形成してもよい。
Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃがアルキル基を表す場合、炭素数１〜１２であることが好ましく、炭素数１〜８であることがより好ましく、炭素数１〜６であることが更に好ましく、炭素数１〜４であることが特に好ましい。
Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃがアルケニル基を表す場合、炭素数２〜１２であることが好ましく、炭素数２〜６であることがより好ましく、炭素数２〜４であることが特に好ましい。
Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃがアルキニル基を表す場合、炭素数２〜１２であることが好ましく、炭素数２〜６であることがより好ましく、炭素数２〜４であることが特に好ましい。
Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃがアリール基を表す場合、炭素数６〜１８であることが好ましく、炭素数６〜１２であることがより好ましく、炭素数６（フェニル基）であることが特に好ましい。
Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃが複素環基を表す場合、モルホリニル基などが挙げられる。
Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃが−Ｎ（Ｒｄ）（Ｒｄ’）を表す場合、Ｒｄ又はＲｄ’が水素原子であることが好ましい。

Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃは置換基を有していてもよく、該置換基としては前記一般式（１）におけるＲａが有していてもよい置換基と同様である。

ＲａとＲｂは互いに連結して環を形成してもよく、環を形成する場合の環としては含窒素芳香族環であることが好ましく、イミダゾール環であることがより好ましい。

Ｒａは、水素原子、アルキル基、又はアリール基であることが好ましく、水素原子又はアルキル基であることがより好ましい。
Ｒｂは、水素原子であることが好ましい。
Ｒｃは、−Ｎ（Ｒｄ）（Ｒｄ’）であることが好ましい。

Ｒｄ及びＲｄ’はそれぞれ独立に水素原子又は置換基を表し、Ｒｄ及びＲｄ’は互いに連結して環を形成してもよい。Ｒｄ及びＲｄ’が置換基を表す場合、該置換基としては前記Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃが有してもよい置換基と同様である。また、Ｒｄ、Ｒｄ’は更に置換基を有してもよく、該更なる置換基としては前記Ｒａ、Ｒｂ、Ｒｃが有してもよい置換基と同様である。

一般式（３）中、Ｘ^１は単結合又は前記連結基群（Ｌ）から選択される２価の連結基を表す。
Ｘ^１は、下記３種の連結基のいずれかであることがより好ましく、カルボニル基であることが更に好ましい。

一般式（３）中、Ｘ^２は単結合又は２価の連結基を表す。Ｘ^２が２価の連結基を表す場合の具体例及び好ましい範囲は、Ｑａ、Ｑｂ及びＱｃが２価の連結基を表す場合の具体例及び好ましい範囲と同様である。
Ｘ^２は、単結合を表すことが好ましい。

一般式（３）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表し、Ｒ^１とＲ^２は互いに連結して環を形成してもよい。

Ｒ^１及びＲ^２がアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、又は複素環基を表す場合、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、又は複素環基の具体例及び好ましい範囲としては、前記Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃがアルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、又は複素環基を表す場合の具体例及び好ましい範囲と同様である。また、Ｒ^１及びＲ^２が有してもよい置換基の例も前記Ｒａ、Ｒｂ、及びＲｃが有してもよい置換基の例と同様である。

Ｒ^１は、置換又は無置換のアリール基を表すことが好ましい。該アリール基が有してもよい置換基としては、アルキル基、アルコキシ基、シアノ基、ニトロ基、ハロゲン原子、置換若しくは無置換のカルバモイル基、又は、置換若しくは無置換のスルファモイル基が好ましく、炭素原子数１〜８のアルキル基、炭素原子数１〜８のアルコキシ基、ハロゲン原子、置換若しくは無置換のカルバモイル基、又は、置換若しくは無置換のスルファモイル基がより好ましい。前記カルバモイル基又はスルファモイル基が有してもよい置換基としては、アルキル基が好ましい。

Ｒ^２は、水素原子を表すことが好ましい。

前記一般式（３）で表される化合物は、下記一般式（４）で表される化合物であることが好ましい。
一般式（４）

一般式（４）中のＹ、Ｑａ、Ｑｂ、Ｒａ、Ｒｂ、Ｘ^１、Ｘ^２、Ｒ^１、及びＲ^２はそれぞれ、前記一般式（３）中のＹ、Ｑａ、Ｑｂ、Ｒａ、Ｒｂ、Ｘ^１、Ｘ^２、Ｒ^１、及びＲ^２と同義である。Ｘ^３は単結合又は前記２価の連結基群（Ｌ）から選ばれる連結基を表す。Ｘ^４は単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^３及びＲ^４はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表し、Ｒ^３とＲ^４は互いに連結して環を形成してもよい。

一般式（４）中のＹ、Ｑａ、Ｑｂ、Ｒａ、Ｒｂ、Ｘ^１、Ｘ^２、Ｒ^１、及びＲ^２はそれぞれ、前記一般式（３）中のＹ、Ｑａ、Ｑｂ、Ｒａ、Ｒｂ、Ｘ^１、Ｘ^２、Ｒ^１、及びＲ^２と同義であり、具体例及び好ましい範囲も同様である。
一般式（４）中、Ｘ^３は単結合又は前記２価の連結基群を表す。Ｘ^３の具体例及び好ましい範囲は前記一般式（３）中のＸ^１の具体例及び好ましい範囲と同様である。
一般式（４）中、Ｘ^４は単結合又は２価の連結基を表す。Ｘ^４の具体例及び好ましい範囲は前記一般式（１）中のＸ^２の具体例及び好ましい範囲と同様である。
一般式（４）中、Ｒ^３及びＲ^４はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表し、Ｒ^３とＲ^４は互いに連結して環を形成してもよい。Ｒ^３及びＲ^４の具体例及び好ましい範囲は前記一般式（３）中のＲ^１及びＲ^２の具体例及び好ましい範囲と同様である。

前記一般式（４）で表される化合物が、下記一般式（５）で表される化合物であることが好ましい。
一般式（５）

一般式（５）中のＹ、Ｑａ、及びＲａはそれぞれ、一般式（４）中のＹ、Ｑａ、及びＲａと同義である。Ａｒ^１及びＡｒ^２はそれぞれ独立に置換若しくは無置換のアリール基を表す。

一般式（５）中のＹ、Ｑａ、及びＲａはそれぞれ、一般式（４）中のＹ、Ｑａ、及びＲａと同義であり、具体例及び好ましい範囲も同様である。
一般式（５）中、Ａｒ^１及びＡｒ^２はそれぞれ独立に置換若しくは無置換のアリール基を表す。該アリール基の具体例及び好ましい範囲は、前記一般式（３）中のＲ^１がアリール基を表す場合の具体例及び好ましい範囲と同様である。

前記一般式（５）で表される化合物が、下記一般式（６）で表される化合物であることが好ましい。
一般式（６）

一般式（６）中のＱａ、Ｒａ、Ａｒ^１、及びＡｒ^２はそれぞれ、一般式（５）中のＱａ、Ｒａ、Ａｒ^１、及びＡｒ^２と同義である。

一般式（６）中のＱａ、ＲａＡｒ^１、及びＡｒ^２はそれぞれ、一般式（５）中のＱａ、ＲａＡｒ^１、及びＡｒ^２と同義であり、具体例及び好ましい範囲も同様である。

前記一般式（６）で表される化合物が、下記一般式（７）で表される化合物であることが好ましい。
一般式（７）

一般式（７）中、Ｑ^ｄは単結合、酸素原子、又は−ＮＨ−を表す。Ｒ^ａ８は炭素原子数１〜８のアルキル基を表す。Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５及びＲ^１６はそれぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、置換若しくは無置換のカルバモイル基、置換若しくは無置換のスルファモイル基、炭素原子数１〜８のアルキル基、又は、炭素原子数１〜８のアルコキシ基を表す。

一般式（７）中、Ｑ^ｄは単結合、酸素原子、又は−ＮＨ−を表す。Ｑ^ｄは単結合又は酸素原子であることが好ましい。
一般式（７）中、Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５及びＲ^１６はそれぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、置換若しくは無置換のカルバモイル基、置換若しくは無置換のスルファモイル基、炭素原子数１〜８のアルキル基、又は、炭素原子数１〜８のアルコキシ基を表す。Ｒ^１１、Ｒ^１２、Ｒ^１３、Ｒ^１４、Ｒ^１５及びＲ^１６は水素原子、置換若しくは無置換のカルバモイル基、置換若しくは無置換のスルファモイル基、炭素原子数１〜８のアルキル基、又は、炭素原子数１〜８のアルコキシ基であることが好ましく、水素原子、又は炭素原子数１〜８のアルキル基であることがより好ましい。

以下、一般式（３）で表される化合物として、本発明に好ましく用いることのできる化合物を示す。

［レタデーションの湿熱耐久性を向上させる化合物］
レタデーションの湿熱耐久性には、フィルムを湿熱環境下で保持した場合のレタデーション変化として観測される耐久性と、フィルムを偏光板形態にした上で湿熱環境下で保持した場合のレタデーション変化とがある。前者に関しては、前述の縮合物を用いること、及び／又は後述の寸法変化率を制御することで改善させることができる。また、後者に関しては、前述の縮合物を用いること、及び／又はレタデーションの湿熱耐久性を向上させる化合物を添加することで改善させることができる。
レタデーションの湿熱耐久性を向上させる化合物として、塩基性を示す化合物を好ましく用いることができ、無機化合物と有機化合物のどちらか、若しくは両方を使用してもよく、弱塩基性を示す化合物であることがより好ましい。
無機塩基（塩基性を示す無機化合物）としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸水素カリウム等を挙げることができる。
有機塩基（塩基性を示す有機化合物）としては、分子内に塩基性の官能基を有する化合物を用いることができ、塩基性の官能基としては、例えば、１級アミノ基、２級アミノ基、３級アミノ基、４級アンモニウム基、ピリジル基、ピリミジニル基、ピラジニル基等の含窒素ヘテロ環基、グアニジノ基、イミノ基、イミダゾイル基、インドール基、プリン基等が挙げられる。

レタデーションの湿熱耐久性を向上させる化合物としては、アミノ基を有する化合物が好ましく、前記一般式（１）〜（７）のいずれかで表される化合物が好ましい。
また、アミノ基を有する化合物としては、下記一般式（８）で表される化合物であることも好ましい。
一般式（８）

一般式（８）中、Ｑａ_８及びＱｃ_８はそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。Ｒａ_８及びＲｃ_８はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、シアノ基、ハロゲン原子、置換若しくは無置換の複素環基、又は、−Ｎ（Ｒｄ）（Ｒｄ’）を表し、Ｒｄ及びＲｄ’はそれぞれ独立に水素原子又は置換基を表し、Ｒｄ及びＲｄ’は互いに連結して環を形成してもよい。Ｘ^８１は単結合又は前記２価の連結基群（Ｌ）から選択される２価の連結基を表す。Ｘ^８２は単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^８１及びＲ^８２はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表し、Ｒ^８１とＲ^８２は互いに連結して環を形成してもよい。

一般式（８）中、Ｑａ_８及びＱｃ_８の具体例は一般式（３）中のＱａと同様である。
一般式（８）中、Ｒａ_８及びＲｃ_８の具体例は一般式（３）中のＲａと同様である。
一般式（８）中、Ｘ^８１の好ましい範囲は一般式（３）中のＸ^１と同様である。
一般式（８）中、Ｘ^８２の好ましい範囲は一般式（３）中のＸ^２と同様である。
一般式（８）中、Ｒ^８１の好ましい範囲は一般式（３）中のＲ^１と同様である。
一般式（８）中、Ｒ^８２の好ましい範囲は一般式（３）中のＲ^２と同様である。

また、アミノ基を有する化合物としては、下記一般式（９）で表される化合物であることも好ましい。
一般式（９）

一般式（９）中、Ｑａ_９は単結合又は２価の連結基を表す。Ｒａ_９は水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、シアノ基、ハロゲン原子、置換若しくは無置換の複素環基、又は、−Ｎ（Ｒｄ）（Ｒｄ’）を表し、Ｒｄ及びＲｄ’はそれぞれ独立に水素原子又は置換基を表し、Ｒｄ及びＲｄ’は互いに連結して環を形成してもよい。Ｘ^９１は単結合又は前記２価の連結基群（Ｌ）から選ばれる連結基を表す。Ｘ^９２〜Ｘ^９４はそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^９１〜Ｒ^９４はそれぞれ独立に水素原子、置換若しくは無置換のアルキル基、置換若しくは無置換のアルケニル基、置換若しくは無置換のアルキニル基、置換若しくは無置換のアリール基、又は、置換若しくは無置換の複素環基を表す。Ｒ^９１とＲ^９２、及びＲ^９３とＲ^９４は互いに連結して環を形成してもよい。

一般式（９）中、Ｑａ_９の具体例は一般式（３）中のＱａと同様である。
一般式（９）中、Ｒａ_９の具体例は一般式（３）中のＲａと同様である。
一般式（９）中、Ｘ^９１の好ましい範囲は一般式（３）中のＸ^１と同様である。
一般式（９）中、Ｘ^９２〜Ｘ^９４の好ましい範囲は一般式（３）中のＸ^２と同様である。
一般式（９）中、Ｒ^９１の好ましい範囲は一般式（３）中のＲ^１と同様である。
一般式（９）中、Ｒ^９２〜Ｒ^９４の好ましい範囲は一般式（３）中のＲ^２と同様である。

一般式（８）又は（９）で表される化合物の具体例を以下に示すが、これらに限定されない。

また、アミノ基を有する化合物としては、下記一般式（１０）で表される化合物であることも好ましい。
一般式（１０）

一般式（１０）中、Ｘ^２１〜Ｘ^２６はそれぞれ独立に単結合又は２価の連結基を表す。Ｒ^２１〜Ｒ^２６はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アリール基、アシル基又は複素環基を表す。

一般式（１０）中、Ｘ^２１〜Ｘ^２６が２価の連結基を表す場合の具体例は、前記一般式（１）におけるＸ^１が２価の連結基を表す場合の具体例と同様である。一般式（１０）中、Ｘ^２１〜Ｘ^２６が単結合であることが好ましい。
一般式（１０）中、Ｒ^２１〜Ｒ^２６の具体例は前記一般式（１）におけるＲ^１の具体例と同様である。一般式（１０）中、Ｒ^２１、Ｒ^２３、及びＲ^２５が水素原子であり、かつＲ^２２、Ｒ^２４、及びＲ^２６がアリール基であることが好ましい。

一般式（１０）で表される化合物の具体例としては例えば以下の化合物が挙げられるが、これらに限定されない。

［セルロースエステル］
次に、本発明におけるセルロースエステルについて説明する。
本発明の光学フィルムはセルロースエステルを含むことを特徴であり、セルロースエステル含有率が３０〜７７質量％であることが好ましく、４０〜７５質量％であることがより好ましく、５０〜７５質量％であることが更に好ましく、このことにより、偏光板加工性に優れた光学フィルムを製造することができる。
本発明の光学フィルムに用いられるセルロースエステルは、原料のセルロースと酸とのエステルであり、炭素数２〜２２程度のカルボン酸エステル（所謂セルロースアシレート）であることが好ましく、炭素数６以下の低級脂肪酸エステルであることがより好ましい。本発明のセルロースアシレートにおいて、セルロースの水酸基に置換する酢酸及び／又は炭素原子数３〜２２の脂肪酸の置換度の測定方法としては、ＡＳＴＭのＤ−８１７−９１に準じた方法や、ＮＭＲ法を挙げることができる。そして、炭素数２〜２２程度のセルロースアシレートである場合には、繰り返し単位を有する縮合物を用い、特に炭素数２のセルロースアセテートである場合には、これに加え、繰り返し単位を有する付加物も好ましく用いることによって液晶表示装置の光ムラを改善することができる。
本発明に用いられるセルロースエステルの原料のセルロースとしては、綿花リンタや木材パルプ（広葉樹パルプ，針葉樹パルプ）などがあり、何れの原料セルロースから得られるセルロースエステルでも使用でき、場合により混合して使用してもよい。これらの原料セルロースについての詳細な記載は、例えばプラスチック材料講座（１７）繊維素系樹脂（丸澤、宇田著、日刊工業新聞社、１９７０年発行）や発明協会公開技報２００１−１７４５（７頁〜８頁）に記載のセルロースを用いることができ、本発明の光学フィルムに対しては特に限定されるものではない。

本発明のセルロースアシレートにおいて、セルロースの水酸基への置換度については特に限定されないが、偏光板保護フィルム、光学フィルムの用途に用いる場合、フィルムに適度な透湿性や吸湿性を付与するため、セルロースの水酸基へのアシル置換度が２．００〜３．００であることが好ましい。更には置換度が２．３０〜２．９８であることが好ましく、２．７０〜２．９６であることがより好ましく、２．８０〜２．９４であることが更に好ましい。

セルロースの水酸基に置換する酢酸及び／又は炭素原子数３〜２２の脂肪酸のうち、炭素数２〜２２のアシル基としては、脂肪族基でも芳香族基でもよく特に限定されず、単一でも二種類以上の混合物でもよい。それらは、例えばセルロースのアルキルカルボニルエステル、アルケニルカルボニルエステルあるいは芳香族カルボニルエステル、芳香族アルキルカルボニルエステルなどであり、それぞれ更に置換された基を有していてもよい。これらの好ましいアシル基としては、アセチル、プロピオニル、ブタノイル、へプタノイル、ヘキサノイル、オクタノイル、デカノイル、ドデカノイル、トリデカノイル、テトラデカノイル、ヘキサデカノイル、オクタデカノイル、ｉｓｏ−ブタノイル、ｔ−ブタノイル、シクロヘキサンカルボニル、オレオイル、ベンゾイル、ナフチルカルボニル、シンナモイル基などを挙げることができる。これらの中でも、アセチル、プロピオニル、ブタノイル、ドデカノイル、オクタデカノイル、ｔ−ブタノイル、オレオイル、ベンゾイル、ナフチルカルボニル、シンナモイルなどが好ましく、アセチル、プロピオニル、ブタノイルがより好ましい。

これらの中でも、合成の容易さ、コスト、置換基分布の制御のしやすさなどの観点から、アセチル基、アセチル基とプロピル基の混合エステルが好ましく、アセチル基が特に好ましい。

本発明で好ましく用いられるセルロースアシレートの重合度は、粘度平均重合度で１８０〜７００であり、セルロースアセテートにおいては、１８０〜５５０がより好ましく、１８０〜４００が更に好ましく、１８０〜３５０が特に好ましい。重合度が高すぎるとセルロースアシレートのドープ溶液の粘度が高くなり、流延によりフィルム作製が困難になる傾向がある。重合度が低すぎると作製したフィルムの強度が低下してしまう傾向がある。平均重合度は、宇田らの極限粘度法（宇田和夫、斉藤秀夫、繊維学会誌、第１８巻第１号、１０５〜１２０頁、１９６２年）により測定できる。特開平９−９５５３８に詳細に記載されている。

また、本発明で好ましく用いられるセルロースアシレートの分子量分布はゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって評価され、その多分散性指数Ｍｗ／Ｍｎ（Ｍｗは質量平均分子量、Ｍｎは数平均分子量）が小さく、分子量分布が狭いことが好ましい。具体的なＭｗ／Ｍｎの値としては、１．０〜４．０であることが好ましく、２．０〜３．５であることが更に好ましく、２．３〜３．４であることが最も好ましい。

低分子成分が除去されると、平均分子量（重合度）が高くなるが、粘度は通常のセルロースアシレートよりも低くなるため有用である。低分子成分の少ないセルロースアシレートは、通常の方法で合成したセルロースアシレートから低分子成分を除去することにより得ることができる。低分子成分の除去は、セルロースアシレートを適当な有機溶媒で洗浄することにより実施できる。なお、低分子成分の少ないセルロースアシレートを製造する場合、酢化反応における硫酸触媒量を、セルロース１００質量部に対して０．５〜２５質量部に調整することが好ましい。硫酸触媒の量を上記範囲にすると、分子量分布の点でも好ましい（分子量分布が狭い）セルロースアシレートを合成することができる。本発明のセルロースアシレートフィルムの製造時に使用される際には、セルロースアシレートの含水率は２質量％以下であることが好ましく、更に好ましくは１質量％以下であり、特に好ましくは０．７質量％以下である。一般に、セルロースアシレートは、水を含有しており、その含水率は２．５〜５質量％が知られている。本発明で上記のようなセルロースアシレートの含水率にするためには、乾燥することが必要であり、その方法は目的とする含水率になれば特に限定されない。本発明のこれらのセルロースアシレートに関しては、その原料綿や合成方法は発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）にて７頁〜１２頁に詳細に記載されている。

本発明では、セルロースアシレートは置換基、置換度、重合度、分子量分布などの観点で、単一あるいは異なる二種類以上のセルロースアシレートを混合して用いることができる。

［レタデーション調整剤］
本発明の光学フィルムの光学異方性は、先述のポリエステル系オリゴマーの添加によって制御されるが、目的のレタデーションに応じて、更に異なる光学異方性調整剤を加えてもよい。例えば、公開特許公報 特開２００６−３０９３７号２３ページから７２ページに記載のＲｔｈを低減させる化合物を添加することもできるし、Ｒｔｈを上昇させる化合物、具体的には、芳香環を１個以上有する化合物が好ましく、２〜１５個有することがより好ましく、３〜１０個有することが更に好ましい。化合物中の芳香環以外の各原子は、芳香環と同一平面に近い配置であることが好ましく、芳香環を複数有している場合には、芳香環同士も同一平面に近い配置であることが好ましい。また、Ｒｔｈを選択的に上昇させるため、添加剤のフィルム中での存在状態は、芳香環平面がフィルム面と平行な方向に存在していることが好ましい。
前記添加剤は、単独で使用しても良いし、２種類以上の添加剤を組み合わせて使用しても良い。
Ｒｔｈを上昇させる効果のある添加剤としては、具体的には、特開２００５−１０４１４８号公報の３３〜３４頁に記載の可塑剤や、特開２００５−１０４１４８号公報の３８〜８９頁に記載の光学異方性のコントロール剤などが挙げられる。詳細な理由は分かっていないが、本発明においては、液晶表示装置を斜めから観察した際に視認される円形状の光ムラの視認性を抑制するために、Ｒｔｈを上昇させる効果のある低分子化合物を含有させることが、好ましい。

［レタデーション］
本発明の光学フィルムは、波長５９０ｎｍで測定したＲｅ及びＲｔｈ（下記式（Ｉ）及び式（ＩＩ）にて定義される）を、用途に応じて適切に調整することが重要であり、この値は、セルロースエステルの置換基の種類や置換度、前述の繰り返し単位を有する化合物の種類や添加量、フィルムの膜厚、製膜時の工程条件、延伸工程などにより制御することができる。
本発明の光学フィルムのレタデーションを低減させ、例えば、ＩＰＳモードの液晶パネル用途で使用する場合には、下記式（ＩＩＩａ）及び（ＩＶａ）を満たすことが好ましく、更に保護フィルムとして用いられる光学フィルムを支持体として、後述の機能層を設けることもできる。これにより、例えば、液晶表示装置の表示画面のコントラストを向上させたり、視野角特性や色味を改善したりすることができる。
式（Ｉ） Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ（ｎｍ）
式（ＩＩ） Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ（ｎｍ）
式（ＩＩＩａ） Ｒｅ＜１０
式（ＩＶａ） ｜Ｒｔｈ｜＜２５
（式中、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率であり、ｎｙはフィルム面内の進相軸方向の屈折率であり、ｎｚはフィルムの厚み方向の屈折率であり、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）である。）
この場合、面内の遅相軸の方位は特に限定されないが、面内でフィルムの弾性率が最大となる方位に対して略並行若しくは略直交であることが好ましい。Ｒｅは０〜５ｎｍがより好ましい。また、Ｒｔｈは−１５〜５ｎｍがより好ましく、−１０〜０ｎｍが更に好ましい。本発明のセルロースアシレートフィルムを液晶表示装置の偏光板の液晶セル側保護フィルムとして用いる場合に、Ｒｅ及びＲｔｈが上記範囲にあると、斜め方向からの光漏れがより改良され、表示品位を向上させることができる。

本発明の光学フィルムのレタデーションを積極的に発現させ、例えば、ＶＡモードの液晶パネル用途で使用する場合には、下記式（ＩＩＩｂ）及び（ＩＶｂ）を満たすことが好ましく、更に保護フィルムとして用いられる光学フィルムを支持体として、後述の機能層を設けることもできる。これにより、例えば、液晶表示装置の表示画面のコントラストを向上させたり、視野角特性や色味を改善したりすることができる。
式（ＩＩＩｂ）： ３０≦Ｒｅ≦８５
式（ＩＶｂ）： ８０≦Ｒｔｈ≦３００
この場合、面内の遅相軸の方位は特に限定されないが、面内でフィルムの弾性率が最大となる方位に対して略並行若しくは略直交であることが好ましく、略並行であることがより好ましい。

更に、本発明の光学フィルムのレタデーションを積極的に発現させ、例えば、ＩＰＳモードの液晶パネル用途で使用する場合には、下記式（ＩＩＩｃ）及び（Ｖｃ）を満たすことが好ましく、更に保護フィルムとして用いられる光学フィルムを支持体として、後述の機能層を設けることもできる。これにより、例えば、液晶表示装置の表示画面のコントラストを向上させたり、視野角特性や色味を改善したりすることができる。
式（ＩＩＩｃ）： ６０≦Ｒｅ≦４００
式（ＩＶｃ）： −０．５≦Ｒｔｈ／Ｒｅ≦０．５
この場合、面内の遅相軸の方位は特に限定されないが、面内でフィルムの弾性率が最大となる方位に対して略並行若しくは略直交であることが好ましい。

なお、Ｒｅ及びＲｔｈは次のようにして測定できる。
（レタデーション）
本明細書において、Ｒｅ、Ｒｔｈ（単位；ｎｍ）は次の方法に従って求めたものである。まず、フィルムを２５℃、６０％ＲＨにて２４時間調湿後、プリズムカップラー（ＭＯＤＥＬ２０１０ Ｐｒｉｓｍ Ｃｏｕｐｌｅｒ：Ｍｅｔｒｉｃｏｎ製）を用い、２５℃、６０％ＲＨにおいて、５３２ｎｍの固体レーザーを用いて下記式（２）で表される平均屈折率（ｎ）を求める。
式（２）： ｎ＝（ｎ_ＴＥ×２＋ｎ_ＴＭ）／３
［式中、ｎ_ＴＥはフィルム平面方向の偏光で測定した屈折率であり、ｎ_ＴＭはフィルム面法線方向の偏光で測定した屈折率である。］

本明細書において、Ｒｅ（λｎｍ）、Ｒｔｈ（λｎｍ）は各々、波長λ（単位；ｎｍ）における面内レタデーション及び厚さ方向のレタデーションを表す。Ｒｅ（λｎｍ）はＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲ（王子計測機器（株）製）において波長λｎｍの光をフィルム法線方向に入射させて測定される。
測定されるフィルムが一軸又は二軸の屈折率楕円体で表されるものである場合には、以下の方法によりＲｔｈ（λｎｍ）は算出される。
Ｒｔｈ（λｎｍ）は前記Ｒｅ（λｎｍ）を、面内の遅相軸（ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲにより判断される）を傾斜軸（回転軸）として（遅相軸がない場合にはフィルム面内の任意の方向を回転軸とする）のフィルム法線方向に対して法線方向から片側５０°まで１０°ステップで各々その傾斜した方向から波長λｎｍの光を入射させて全部で６点測定し、その測定されたレタデーション値と平均屈折率及び入力された膜厚値を基にＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出する。
上記において、λに関する記載が特になく、Ｒｅ、Ｒｔｈとのみ記載されている場合は、波長５９０ｎｍの光を用いて測定した値のことを表す。また、法線方向から面内の遅相軸を回転軸として、ある傾斜角度にレタデーションの値がゼロとなる方向をもつフィルムの場合には、その傾斜角度より大きい傾斜角度でのレタデーション値はその符号を負に変更した後、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出する。
なお、遅相軸を傾斜軸（回転軸）として（遅相軸がない場合にはフィルム面内の任意の方向を回転軸とする）、任意の傾斜した２方向からレタデーション値を測定し、その値と平均屈折率及び入力された膜厚値を基に、以下の式（３）及び式（４）よりＲｔｈを算出することもできる。

式（３）

［式中、Ｒｅ（θ）は法線方向から角度θ傾斜した方向におけるレタ−デーション値を表す。また、ｎｘは面内における遅相軸方向の屈折率を表し、ｎｙは面内においてｎｘに直交する方向の屈折率を表し、ｎｚはｎｘ及びｎｙに直交する厚み方向の屈折率を表し、ｄはフィルムの膜厚を表す。］
式（４）： Ｒｔｈ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ
測定されるフィルムが一軸や二軸の屈折率楕円体で表現できないもの、いわゆる光学軸（ｏｐｔｉｃ ａｘｉｓ）がないフィルムの場合には、以下の方法によりＲｔｈ（λｎｍ）は算出される。
Ｒｔｈ（λｎｍ）は前記Ｒｅ（λｎｍ）を、面内の遅相軸（ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲにより判断される）を傾斜軸（回転軸）としてフィルム法線方向に対して−５０度から＋５０度まで１０度ステップで各々その傾斜した方向から波長λｎｍの光を入射させて１１点測定し、その測定されたレタデーション値と平均屈折率及び入力された膜厚値を基にＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲが算出する。これら平均屈折率と膜厚を入力することで、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲはｎｘ、ｎｙ、ｎｚを算出する。この算出されたｎｘ、ｎｙ、ｎｚよりＮｚ＝（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）が更に算出される。
また、上記の測定において、平均屈折率は、ポリマーハンドブック（ＪＯＨＮ ＷＩＬＥＹ＆ＳＯＮＳ，ＩＮＣ）、各種光学フィルムのカタログの値を使用することもできる。平均屈折率の値が既知でないものについては、前述の方法で測定することができる。主な光学フィルムの平均屈折率の値を以下に例示する：セルロースアシレート（１．４８）、シクロオレフィンポリマー（１．５２）、ポリカーボネート（１．５９）、ポリメチルメタクリレート（１．４９）、ポリスチレン（１．５９）である。

（湿度依存性）
本発明において、Ｒｅの湿度依存性（ΔＲｅ）及びＲｔｈの湿度依存性（ΔＲｔｈ）は、相対湿度がＨ（単位；％）であるときの面内方向及び膜厚方向のレタデーション値：Ｒｅ（Ｈ％）及びＲｔｈ（Ｈ％）から、下記式に基づいて算出される。
ΔＲｅ＝Ｒｅ（１０％）−Ｒｅ（８０％）
ΔＲｔｈ＝Ｒｔｈ（１０％）−Ｒｔｈ（８０％）
Ｒｅ（Ｈ％）及びＲｔｈ（Ｈ％）は、フィルムを２５℃、６０％ＲＨにて２４時間調湿後、２５℃、６０％ＲＨにおいて、粘着剤を介してガラス板に貼合する。これを６０℃、相対湿度９０％ＲＨにて４８時間調湿後、２５℃、相対湿度Ｈ％にて２４時間調湿した後に、２５℃、相対湿度Ｈ％において、前述の方法と同様にして、相対湿度Ｈ％における測定波長が５９０ｎｍであるときのレタデーション値を測定、算出したものである。なお、相対湿度を明記せずに単にＲｅと表記されている場合は、前述の相対湿度６０％にて測定した値を表す。
本発明のセルロースアシレートフィルムの湿度を変化させた場合のレタデーション値は、ΔＲｅが−３０〜３０ｎｍ、かつΔＲｔｈが−３０〜３０ｎｍであることが好ましく、ΔＲｅが−１５〜１５ｎｍ、かつΔＲｔｈが−１５〜１５ｎｍであることがより好ましく、ΔＲｅが−１０〜１０ｎｍ、かつΔＲｔｈが−１０〜１０ｎｍであることが更に好ましく、ΔＲｅが−５〜５ｎｍ、かつΔＲｔｈが−５〜５ｎｍであることが特に好ましい。
上記湿度を変化させた場合のレタデーション値を制御することにより、外部環境が変化した場合のレタデーション変化を低下させることができ、信頼性の高い液晶表示装置を提供することができる。また、本発明の光学フィルムのΔＲｔｈを低減させることによって、特定の条件で液晶表示装置を表示面の斜めから観察した際に視認される円形状の色ムラが改善されるという好ましい効果も得られる。ΔＲｅやΔＲｔｈを効果的に低減させるために、前述の湿度依存性低減剤を併用することも好ましい。

（Ｒｔｈ湿熱耐久性）
本発明において、Ｒｔｈの湿熱耐久性、すなわち湿熱環境下で保持した場合のＲｔｈ変化は、下記のようにして算出することができ、画像表示装置の信頼性向上の観点から、小さいほうが好ましく、Ｒｔｈ変化が２０ｎｍ以下であることが好ましく、１０ｎｍ以下であることがより好ましく、８ｎｍ以下であることがさらに好ましく、５ｎｍ以下であることが最も好ましい。
＜Ｒｔｈ湿熱耐久性＞
偏光子と該偏光子を挟む２枚の保護フィルムからなる偏光板において、一方の保護フィルムとして本発明の光学フィルムを用い、他方の保護フィルムとして一般的なセルロースアシレートフィルム（例えばフジタックＴＤ６０ＵＬ）を用いた偏光板を作製し、本発明の光学フィルム側に粘着剤を転写させた上でガラス板に貼合し、これを８０℃、９０％ＲＨの条件で１３０時間放置する。得られた偏光板から一般的なセルロースアシレートフィルム及び偏光子を剥がし、ガラス板に残ったフィルムが透明であることを目視確認した上で、前述の方法に準じてレタデーション測定を行い、下記式にしたがってＲｔｈ湿熱耐久性を算出する。なお、Ｒｔｈは波長５９０ｎｍの光を用いて測定したものであり、下記「製膜直後のフィルムのＲｔｈ」は２５℃、６０％ＲＨにおける条件で測定したＲｔｈである。
Ｒｔｈ湿熱耐久性＝（ガラス板に残ったフィルムのＲｔｈ）−（製膜直後のフィルムのＲｔｈ）（ｎｍ）

［フィルムの寸法変化率］
本発明の光学フィルムの寸法変化率は、６０℃、９０％ＲＨの条件下に２４時間静置した場合の寸法変化を初期長で除した値として測定することができ、これを低減させることによって、経時でのロール外観悪化を抑制したり、このようなフィルムを偏光板の保護フィルムとして用いることにより偏光板加工時のカールを抑制したり、更には得られた偏光板のカールや寸法変化率を抑制したりすることができることが判明した。このとき、特にロールの幅方向の寸法変化率を抑制することが特に有効である。したがって、本発明の光学フィルムの寸法変化は３％以下であり、０．０５〜２％であることが好ましく、０．１〜１％であることがより好ましく、０．１〜０．５％であることが更に好ましい。寸法変化率を小さくすることによって、前述の効果が得られるが、この効果は寸法変化率を３％以下にすることで得ることができる。

本発明の光学フィルムの寸法変化率は、具体的には下記の方法で測定することができる。まず、フィルムの弾性率が最大となる方向を長手方向として切り出した長さ１２ｃｍ（測定方向）、幅３ｃｍのフィルム試料、及びこれと直交する方向を長手方向として切り出したフィルム試料とを用意し、該試料に１０ｃｍの間隔でピン孔を空け、２５℃、６０％ＲＨにて２４時間調湿後、ピン孔の間隔をピンゲージで測長する（測定値をＬ₀とする）。次いで、試料を６０℃、９０％ＲＨの湿熱環境下で２４時間保持した後、２５℃、６０％ＲＨにて２時間調湿後、ピン孔の間隔をピンゲージで測長する（測定値をＬ₁とする）。これらの測定値を用いて下記式により寸法変化率を算出する。
寸法変化率［％］＝｛（Ｌ₁−Ｌ₀）／Ｌ₀｝×１００

［フィルムの湿度膨張係数］
本発明において、フィルムの湿度膨張係数は、本発明の光学フィルム積層体にシワを発生しにくくさせる観点から、小さいほうが好ましい。また、フィルムの湿度膨張係数を偏光膜の湿度膨張係数に近づけることによって、液晶表示装置を斜めから観察した際に視認される円形状の色ムラが、より視認されにくくなるという効果もある。本発明において湿度膨張係数は、弾性率が最大となる方向を長手方向として切り出した長さ１２ｃｍ（測定方向）、幅３ｃｍのフィルム試料、及びそれと直交する方向を長手として切り出した試料をそれぞれ用意し、該試料に１０ｃｍの間隔でピン孔を空け、２５℃、１０％ＲＨにて２４時間調湿後、ピン孔の間隔をピンゲージで測長する（測定値をＬ_０とする）。次いで、試料を２５℃、８０％ＲＨにて２４時間調湿後、ピン孔の間隔をピンゲージで測長する（測定値をＬ_１とする）。これらの測定値を用いて下記式により湿度膨張係数を算出する。
湿度膨張係数［ｐｐｍ／％ＲＨ］＝｛（Ｌ_１−Ｌ_０）／Ｌ_０｝／７０×１０^６
上記７０は測定した湿度の差（％）である。
本発明のフィルムの湿度膨張係数は、使用する偏光膜の種類にもよるが、６０ｐｐｍ／％ＲＨ以下であることが好ましく、３〜５０ｐｐｍ／％ＲＨがより好ましく、５〜４５ｐｐｍ／％ＲＨが更に好ましい。湿度膨張係数は例えば、本発明の光学フィルムに含まれる添加剤の添加量を増やすこと、セルロースアシレートの結晶化度を上昇させること、本発明の光学フィルムを延伸することなどによって低下させることができる。

フィルムの湿度膨張係数や後述する引っ張り弾性率と、液晶表示装置を斜めから観察したときの色ムラの視認性との関係の詳細は不詳であるが、フィルムの湿度膨張係数を偏光膜の湿度膨張係数に近づけたり引っ張り弾性率を低減したりすることにより、環境湿度の変化に伴う内部応力を低減することができ、その結果、フィルムのレタデーションの湿度依存性をより抑制できるためと考えることができる。

［フィルムの引っ張り弾性率］
更に、液晶表示装置を斜めから観察した際に視認される円形状の色ムラは、フィルムの弾性率を低減することによっても、より視認されにくくなることが判明した。本発明の光学フィルムの引っ張り弾性率は、３．０ＧＰａ未満であることが好ましく、より好ましくは１．０〜３．０ＧＰａであり、更に好ましくは１．２〜２．８ＧＰａである。具体的な測定方法としては、東洋ボールドウィン（株）製万能引っ張り試験機“ＳＴＭ Ｔ５０ＢＰ”を用い、２５℃、６０％ＲＨ雰囲気中、引張速度１０％／分で０．１％伸びと０．５％伸びにおける応力を測定し、その傾きから弾性率を求めた。弾性率の測定において、サンプルを切り出す方位を変化させることによって、弾性率の異方性を求めることができ、製造時の搬送方向と弾性率が最大となる方位とがなす角θは、特に限定されることはないが、０±１０°若しくは９０±１０°であることが好ましい。なお、弾性率が最大となる方位は、後述の音波伝播速度が最大となる方向として評価することもできる。

フィルムの湿度膨張係数や引っ張り弾性率と、液晶表示装置を斜めから観察したときの色ムラの視認性との関係の詳細は不明であるが、フィルムの湿度膨張係数や引っ張り弾性率を低減することにより、フィルムがガラスの如く剛性の高い支持体に固定された状態で環境湿度の変化に伴って発生する内部応力を低減することができ、その結果、フィルムのレタデーション変化をより抑制できるためと考えることができる。

［滑り剤］
本発明の光学フィルムには、フィルムの表面凹凸を大きくしたり、フィルム間の相互作用を低減したりするために、マット剤微粒子や界面活性剤のような滑り剤を添加することが好ましい。

（マット剤微粒子）
本発明の光学フィルムには、マット剤として微粒子を加えることが好ましい。本発明に使用される微粒子としては、二酸化珪素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成珪酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウムを挙げることができる。微粒子はケイ素を含むものが濁度低減の観点から好ましく、特に二酸化珪素が好ましい。二酸化珪素の微粒子は、１次平均粒子径が２０ｎｍ以下であり、かつ見かけ比重が７０ｇ／リットル以上であるものが好ましい。１次粒子の平均径が５〜１６ｎｍと小さいものがフィルムのヘイズを下げることができより好ましい。見かけ比重は９０〜２００ｇ／リットル以上が好ましく、１００〜２００ｇ／リットル以上が更に好ましい。見かけ比重が大きい程、高濃度の分散液を作ることが可能になり、ヘイズ、凝集物が良化するため好ましい。

これらの微粒子は、通常平均粒子径が０．１〜３．０μｍの２次粒子を形成し、これらの微粒子はフィルム中では、１次粒子の凝集体として存在し、フィルム表面に０．１〜３．０μｍの凹凸を形成させる。２次平均粒子径は０．２μｍ以上１．５μｍ以下が好ましく、０．４μｍ以上１．２μｍ以下が更に好ましく、０．６μｍ以上１．１μｍ以下が最も好ましい。１次、２次粒子径はフィルム中の粒子を走査型電子顕微鏡で観察し、粒子に外接する円の直径をもって粒径とした。また、場所を変えて粒子２００個を観察し、その平均値をもって平均粒子径とした。

二酸化珪素の微粒子は、例えば、アエロジルＲ９７２、Ｒ９７２Ｖ、Ｒ９７４、Ｒ８１２、２００、２００Ｖ、３００、Ｒ２０２、ＯＸ５０、ＴＴ６００（以上日本アエロジル（株）製）などの市販品を使用することができる。酸化ジルコニウムの微粒子は、例えば、アエロジルＲ９７６及びＲ８１１（以上日本アエロジル（株）製）の商品名で市販されており、使用することができる。

これらの中でアエロジル２００Ｖ、アエロジルＲ９７２Ｖが１次平均粒子径が２０ｎｍ以下であり、かつ見かけ比重が７０ｇ／リットル以上である二酸化珪素の微粒子であり、光学フィルムの濁度を低く保ちながら、摩擦係数をさげる効果が大きいため特に好ましい。

本発明において２次平均粒子径の小さな粒子を有する光学フィルムを得るために、微粒子の分散液を調製する際にいくつかの手法が考えられる。例えば、溶剤と微粒子を撹拌混合した微粒子分散液をあらかじめ作成し、この微粒子分散液を別途用意した少量の溶液に加えて撹拌溶解し、更にメインのドープ液と混合する方法がある。この方法は二酸化珪素微粒子の分散性がよく、二酸化珪素微粒子が更に再凝集しにくい点で好ましい調製方法である。ほかにも、溶剤に少量のセルロースエステルを加え、撹拌溶解した後、これに微粒子を加えて分散機で分散を行いこれを微粒子添加液とし、この微粒子添加液をインラインミキサーでドープ液と十分混合する方法もある。本発明はこれらの方法に限定されないが、二酸化珪素微粒子を溶剤などと混合して分散するときの二酸化珪素の濃度は５〜３０質量％が好ましく、１０〜２５質量％が更に好ましく、１５〜２０質量％が最も好ましい。分散濃度が高い方が添加量に対する液濁度は低くなり、ヘイズ、凝集物が良化するため好ましい。
最終的なドープ溶液中でのマット剤の添加量は、本発明の如く添加剤が多く柔かいフィルムにおいては、フィルムのヘイズが許す範囲で多いほうが好ましく、１ｍ^２あたり０．０１〜１．０ｇが好ましく、０．０３〜０．３ｇが更に好ましく、０．０８〜０．１６ｇが最も好ましい。また、セルロースアシレートフィルムを共流延のような製膜方法で多層構成とし、内層への添加はせず、表層側のみに添加することが内部ヘイズ抑制の観点から好ましく、この場合は、表層のマット剤の添加量としては０．０１〜２．０質量％が好ましく、０．０５〜１．０質量％がより好ましく、０．１〜０．８質量％がさらに好ましく、０．１５〜０．５質量％が最も好ましい。

分散は、メディア分散機としてはボールミル、サンドミル、ダイノミルなどがあげられ、メディアレス分散機としては超音波型、遠心型、高圧型などがあり利用できる。

分散に使用される溶剤としては低級アルコール類が好ましく、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール等が挙げられる。低級アルコール以外の溶媒としては特に限定されないが、セルロースアシレートの製膜時に用いられる溶剤を用いることが好ましい。

［その他の添加剤］
前述の繰り返し単位を有する化合物、レタデーション調整剤、マット粒子の他に、本発明の光学フィルムには、種々の添加剤（例えば、可塑剤、紫外線吸収剤、劣化防止剤、剥離剤、赤外線吸収剤、波長分散調整剤など）を加えることができ、それらは固体でもよく油状物でもよい。すなわち、その融点や沸点において特に限定されるものではない。例えば２０℃以下と２０℃以上の紫外線吸収材料の混合や、同様に可塑剤の混合などであり、例えば特開２００１−１５１９０１号などに記載されている。更にまた、赤外吸収染料としては例えば特開２００１−１９４５２２号に記載されている。またその添加する時期はドープ作製工程において何れで添加しても良いが、ドープ調製工程の最後の調製工程に添加剤を添加し調製する工程を加えて行ってもよい。更にまた、各素材の添加量は機能が発現する限りにおいて特に限定されない。また、光学フィルムが多層から形成される場合、各層の添加物の種類や添加量が異なってもよい。例えば特開２００１−１５１９０２号などに記載されているが、これらは従来から知られている技術である。これらの詳細は、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）にて１６頁〜２２頁に詳細に記載されている素材が好ましく用いられる。

［添加剤の添加量］
本発明の光学フィルムにおいては、前述の繰り返し単位を有する化合物に加えてこれら他の添加剤を添加する場合、添加剤の総量は、セルロースアシレートに対して３０〜２００質量％であることが好ましく、４０〜１８０質量％であることがより好ましく、４５〜１５０質量％であることが更に好ましい。

［光学フィルムの製造方法］
（ドープ溶液の有機溶媒）
本発明では、ソルベントキャスト法によりセルロースエステルを含むフィルムを製造することが好ましく、セルロースエステルを含むポリマーを有機溶媒に溶解した溶液（ドープ）を用いてフィルムは製造される。本発明の主溶媒として好ましく用いられる有機溶媒は、セルロースエステルを含むポリマーが溶解するものであれば特に限定されないが、炭素原子数が３〜１２のエステル、ケトン、エーテル、及び炭素原子数が１〜７のハロゲン化炭化水素から選ばれる溶媒が好ましい。エステル、ケトン及び、エーテルは、環状構造を有していてもよい。エステル、ケトン及びエーテルの官能基（すなわち、−Ｏ−、−ＣＯ−及び−ＣＯＯ−）のいずれかを二つ以上有する化合物も、主溶媒として用いることができ、たとえばアルコール性水酸基のような他の官能基を有していてもよい。

以上本発明の光学フィルムに対しては塩素系のハロゲン化炭化水素を主溶媒としても良いし、発明協会公開技報２００１−１７４５（１２頁〜１６頁）に記載されているように、非塩素系溶媒を主溶媒としても良く、本発明の光学フィルムに対しては特に限定されるものではない。

その他、本発明のドープ溶液及びフィルムについての溶媒は、その溶解方法も含め以下の特許に開示されており、好ましい態様である。それらは、例えば、特開２０００−９５８７６、特開平１２−９５８７７、特開平１０−３２４７７４、特開平８−１５２５１４、特開平１０−３３０５３８、特開平９−９５５３８、特開平９−９５５５７、特開平１０−２３５６６４、特開平１２−６３５３４、特開平１１−２１３７９、特開平１０−１８２８５３、特開平１０−２７８０５６、特開平１０−２７９７０２、特開平１０−３２３８５３、特開平１０−２３７１８６、特開平１１−６０８０７、特開平１１−１５２３４２、特開平１１−２９２９８８、特開平１１−６０７５２、特開平１１−６０７５２などに記載されている。これらの特許によると本発明のセルロースエステルに好ましい溶媒だけでなく、その溶液物性や共存させる共存物質についても記載があり、本発明においても好ましい態様である。

（溶解工程）
本発明のドープ溶液の調製は、その溶解方法は特に限定されず、室温でもよく、更には冷却溶解法あるいは高温溶解方法、更にはこれらの組み合わせで実施される。本発明におけるドープ溶液の調製、更には溶解工程に伴う溶液濃縮、ろ過の各工程に関しては、発明協会公開技報（公技番号 ２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）にて２２頁〜２５頁に詳細に記載されている製造工程が好ましく用いられる。

（流延、乾燥、巻取り工程）
次に、本発明のドープ溶液を用いたフィルムの製造方法について述べる。本発明の光学フィルムを製造する方法及び設備は、従来セルローストリアセテートフィルム製造に供する溶液流延製膜方法及び溶液流延製膜装置を用いることができる。溶解機（釜）から調製されたドープ溶液を貯蔵釜で一旦貯蔵し、ドープに含まれている泡を脱泡して最終調製をする。ドープをドープ排出口から、例えば回転数によって高精度に定量送液できる加圧型定量ギアポンプを通して加圧型ダイに送り、ドープを加圧型ダイの口金（スリット）からエンドレスに走行している流延部の金属支持体の上に均一に流延され、金属支持体がほぼ一周した剥離点で、生乾きのドープ膜（ウェブとも呼ぶ）を金属支持体から剥離する。ダイのリップ先端には、硬化膜が設けられていることが好ましく、硬化膜としては、タングステン・カーバイド（ＷＣ）、ハードクロムメッキ、ダイヤモンドライクカーボン（ＤＬＣ）、ウルトラクロム、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＮ、Ｃｒ_２Ｏ_３などがあり、特に好ましいのはＷＣやＤＬＣである。
続いて、得られたウェブの両端をクリップで挟み、幅保持しながらテンターで搬送して乾燥し、続いて得られたフィルムをクリップから外し、加熱装置内のロール群で機械的に搬送して巻取り機でロール状に所定の長さに巻き取る。テンターとロール群の乾燥装置との組み合わせはその目的により変わる。別の態様としては、先述の金属支持体を５℃以下に冷却したドラムとし、ドラム上にダイから押出したドープをゲル化させてから約１周した時点で剥ぎ取り、ピン状のテンターで延伸しながら搬送し、乾燥する方法など、ソルベントキャスト法で製膜する様々な方法をとることが可能である。

本発明の光学フィルムは、一定以上の幅を有していることが好ましいため、製膜過程（具体的にはテンターゾーン）で幅方向に延伸することが好ましい。一方、フィルムの寸法変化率を抑制するために、残留歪みを溜めないことが重要であり、そのために、残留溶媒量が３〜２５０質量％の状態で幅方向に延伸することが好ましい。残留溶媒量が非常に多い状態で延伸すれば、セルロースエステルの如く、後述の結晶化温度を有するポリマーを含むウェブにおいても、延伸に伴う結晶化を抑制し、ポリマーの緩和を優先的に起こすことができるため、残留歪みを溜めずに幅を広げることができる。該残留溶媒量は、５〜１５０質量％であることが好ましく、７〜１００質量％であることがより好ましく、１０〜７０質量％であることが更に好ましい。このような残留溶媒量を達成するために、例えば、乾燥風を弱めたり、金属支持体温度を低下させたり、製膜速度を上げたり、膜厚を厚くしたり、後述するように共流延したりすることが有効である。

そして、このような残留溶媒量で延伸を行った後の工程においては、残留溶媒量の低下に伴ってポリマーの緩和速度が遅くなるため、残留歪みを溜めないためには、ウェブに張力をかけないことが重要である。したがって、この工程ではテンター幅を縮幅させることが重要であり、０．５％以上縮幅させることが好ましく、０．７〜５０％であることが好ましく、１．０〜２０％であることがより好ましく、１．５〜１０％であることが更に好ましく、２〜５％であることが更にまた好ましい。縮幅率が大きすぎるとウェブに皺が発生したり、テンターから外れたりすることがあるため、５０％以下であることがより好ましい。
また、テンター幅の縮幅方法について、次に述べる考え方を適用することもできる。すなわち、テンター幅の縮幅率（Ｗｔ）とウェブの自由収縮率（Ｗｗ）との比（Ｗｔ／Ｗｗ）を適切な範囲に調整する考え方であり、この比を０．７〜１．３、好ましくは０．８〜１．２、より好ましくは０．９〜１．１、更に好ましくは０．９５〜１．０とする。なお、ウェブの自由収縮率は、オフライン実験（実際の自由収縮量を観察する）で見積もることもできるし、残留溶媒量変化の平方根として見積もることもできる。

次に、ウェブの残留溶媒量が０．０１〜３０質量％の状態で、（Ｔｇ−２０）〜（Ｔｃ＋２０）℃の範囲の中から設定される温度（Ｔ１）に加熱することが好ましい。該Ｔ１は（Ｔｇ−１０）〜Ｔｃ℃であることが好ましく、Ｔｇ〜（Ｔｃ−５）℃であることがより好ましく、（Ｔｇ＋５）〜（Ｔｃ−１０）℃であることが更に好ましい。この工程では、加熱によって熱緩和を促し、フィルムの寸法変化率を低減させるが、温度が高すぎると、液晶表示装置を斜めから観察した際に視認される円形状の光ムラの改良効果が薄れたり、場合によっては添加剤がブリードアウトしたりすることがあるため、Ｔ１はこのように設定されることが好ましい。

続いて、テンターからウェブ（フィルム）を外すが、これ以降の工程においては、光ムラ改良効果の目減りや、添加剤ブリードアウトを防ぐため、テンターゾーンまでに経由した最高加熱温度より低い温度で搬送されることが好ましい。

なお、本発明の光学フィルムの製造方法においては、ウェブの残留溶媒量を調整したり、マット剤添加によるフィルムの内部ヘイズ上昇を抑制したりするために、共流延法によって流延することが好ましく、少なくとも固形分濃度の異なる二種類以上のドープを同時又は逐次でダイの口金から押出すことによって複数層の流延を行うことが好ましい。特に、冷却した金属支持体上にドープを押出し、ゲル化させて剥ぎ取る製膜方法においては、一定以上のウェブ強度が必要であるため固形分濃度を上昇させることが好ましい。一方、特に添加剤を多量に含むウェブにおいては、フィルムの寸法変化率を低減するために、より残留溶媒量が多い（固形分濃度が低い）状態でテンター内に搬送することが好ましい。これらを両立する手段として、固形分濃度の異なる層を共流延し、高濃度の層でウェブ強度を確保し、低濃度の層で固形分濃度を確保する方法が有効である。したがって、固形分濃度の高い層を形成するドープ溶液の濃度と、別の層を形成するドープ溶液の固形分濃度との濃度差は、１質量％以上であることが好ましく、２〜２０質量％であることがより好ましく、３〜１０質量％であることが更に好ましい。固形分濃度差の上限は、特に制限されないが、２０質量％を超えるとフィルムの面状が悪化することがあるため、これ以下であることがより好ましい。このとき、少なくとも一種類のドープ溶液に含まれる添加剤量（ｃ１［ｐｈｒ］）と、別の層を形成するドープ溶液の添加剤量（ｃ２［ｐｈｒ］）との差（Δｃ＝ｃ２−ｃ１）の絶対値は、２ｐｈｒ以上であることが好ましく、５〜１５０ｐｈｒであることがより好ましく、１０〜１００ｐｈｒであることがさらに好ましく、２０〜５０ｐｈｒであることが最も好ましい。また、各層の厚みを調整することも好ましい。例えば、添加量が少ない層を流延支持体に接する層として配置することや、該層の膜厚を上昇させることによって、流延支持体の汚れを抑制してフィルムのヘイズを低減させたり、フィルムの添加剤の表面含有量を低下させたりすることができるため、これらの因子は、他の要求特性とのバランスを確認しながら適宜調整することができる。
なお、共流延する場合には、例えば、層数の調整が容易なフィードブロック法や、各層の厚み精度に優れるマルチマニホールド法を用いることができ、本発明においては、フィードブロック法をより好ましく用いることができる。

乾燥の終了したフィルムは、室温付近まで冷却された後、巻取り室に搬送される。
前述のように、本発明は、フィルムの滑り性を、湿度を低下させることによって改良させ、フィルム積層体に発生するベコを改善させるものであり、乾燥後の冷却工程および巻取り工程において調湿することが好ましい。比較的多量の添加剤、及びセルロースエステルを含むフィルムの滑り性改良には、フィルム表面近傍に存在している水分量を減らすことが重要であると考えられ、そのために、フィルムの吸湿率、及びフィルム積層体に存在する空気層に含まれる水分量を減らすことが有効であると考えられる。
したがって、フィルムの吸湿率を低下させる目的で環境の相対湿度を、空気層の水分量を低下させる目的で環境の絶対湿度を低下させることが好ましい。
フィルムの滑り性に応じて適切な環境は適宜設定する必要があるが、前者に関しては、相対湿度６０％より低いことが好ましく、相対湿度１０〜５０％であることがより好ましく、相対湿度２０〜４０％であることがさらに好ましい。また、フィルムの吸湿に時間がかかるため、滞在時間は長いほうが好ましく、０．１秒以上であることが好ましく、０．５〜１，０００，０００秒であることがより好ましく、１〜１０，０００秒であることがさらに好ましく、１０〜１，０００秒であることがさらにまた好ましく、１５〜５００秒であることが最も好ましい。
一方、後者に関しては、絶対湿度１２ｇ／ｍ^３以下であり、０．５〜１１ｇ／ｍ^３が好ましく、１〜１０ｇ／ｍ^３がより好ましく、１．５〜９ｇ／ｍ^３がさらに好ましく、２〜８ｇ／ｍ^３が最も好ましい。空気層に関しては、フィルムの吸湿より速く交換できるため、滞在時間は長いほうが好ましいが、０．０５秒以上であることが好ましく、０．１〜１，０００，０００秒であることがより好ましく、０．３〜１０，０００秒であることがさらに好ましく、０．５〜１，０００秒であることがさらにまた好ましく、１〜１００秒であることが最も好ましい。このとき、交換速度を上げる観点から、巻取り室環境と同じ温湿度の空気をエアノズル等から吹きつけることが好ましく、巻取りに用いる材料（例えば、巻き芯や防湿性の包材）は予め調湿されていることが好ましい。

前述の環境で巻き取られたフィルム積層体は、続いて防湿性の材料で梱包することが好ましい。梱包形態は特に制限されないが、一重巻きよりも複数に渡って巻いたほうが好ましく、さらに巻取り環境と同程度の湿度を保つ調湿剤を同梱することがより好ましい。
防湿性の材料としては、ポリマーフィルムにアルミやシリカなどを蒸着したシート、ポリマーフィルムとアルミ箔とを積層したシート、これらが複数層積層されたシートなどが挙げられる。
前記調湿剤とは、常湿よりも低湿に保つ機能のある材料のことを指し、例えば、シリカゲル、生石灰、合成ゼオライト、クレイ系乾燥剤（無機フィラー）、木炭などが挙げられる。市販品としては、佐々木化学製「ドライキープ ＳＰＥタイプ」、「ドライキープ ＳＬＬタイプ」、「ドライキープ ＳＰＥＳタイプ」などが挙げられる。

本発明の光学フィルムの主な用途である、電子ディスプレイ用の光学部材である機能性偏光板保護フィルムやハロゲン化銀写真感光材料に用いる溶液流延製膜方法においては、溶液流延製膜装置の他に、下引層、帯電防止層、ハレーション防止層、保護層等のフィルムへの表面加工のために、塗布装置が付加されることが多い。これらについては、発明協会公開技報（公技番号 ２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）にて２５頁〜３０頁に詳細に記載されており、流延（共流延を含む），金属支持体，乾燥，剥離などに分類され、本発明において好ましく用いることができる。

〔熱処理工程〕
本発明の光学フィルムの製造方法においては、必要に応じて、前記光学フィルムを、更に熱処理する工程を適用することもできる。このとき、熱処理温度は、前述の温度制約の範囲内で実施することが好ましい。熱処理工程の効果は特に限定されることはないが、フィルムの種類に応じた温度と張力制御した熱処理とすることで、含有されるセルロースエステル分子の配向や結晶化を変化させ、例えば、湿度膨張係数を変化させることができると考えられる。

［フィルムの厚さ］
本発明の、光学フィルムの厚さは２０〜１２０μｍが好ましく、３０〜９０μｍが更に好ましく、３５〜８０μｍが特に好ましい。また、液晶パネルに貼合する偏光子保護フィルムとして用いる場合は、光ムラを改良する上で、３０〜８０μｍが好ましく、３５〜６５μｍがより好ましく、３５〜５０μｍであることが特に好ましい。更に、この範囲にあると温湿度変化に伴うパネルの反りを小さくすることができる。

［フィルムのヘイズ］
本発明の光学フィルムのヘイズは、小さいほうが好ましく、０．０１〜２．０％であることが好ましい。より好ましくは１．０％以下、更に好ましくは０．５％以下である。但し、これらの好ましい範囲よりも高いヘイズ値であっても、表面形状に起因する表面ヘイズ成分が支配的である場合は、例えば接着剤を用いて偏光膜と接着させたり、粘着剤を塗工したりして、表面形状を変化させると消滅し、液晶表示装置の表示特性に及ぼす影響はない。しかし、圧力がかかった部分とそうでない部分とで視認されるヘイズムラは、光学フィルム用途のフィルム外観としては問題があるため、本発明のフィルムのヘイズ分布として評価されるヘイズムラは、０．５％以下であることが好ましく、０．３％以下であることがより好ましく、０．１％以下であることが更に好ましく、０．０５％以下であることが最も好ましい。
ヘイズの測定は、本発明の光学フィルム試料４０ｍｍ×４０ｍｍを、２５℃，６０％ＲＨでヘイズメーター（ＨＧＭ−２ＤＰ、スガ試験機）などを用いて、ＪＩＳ Ｋ−６７１４に従って測定することができる。

［表面粗さ（Ｒａ）］
本発明の光学フィルムの表面について、走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＡ４００、エスアイアイ・ナノテクノロジー製）を用いて、ＡＦＭモードにて観察し、１００μｍ×１００μｍの範囲の表面平均面粗さ（Ｒａ）を求めた。本発明の光学フィルムの表面粗さは、５０ｎｍ以下であることが好ましい。５０ｎｍ以下であるとフィルムのヘイズ低減の観点から好ましい。なお、１ｎｍ以上であるとセルロースエステルを含む光学フィルムの滑り性や偏光子との密着性の観点から好ましい。前記表面粗さは１〜３０ｎｍであることが好ましく、１〜２０ｎｍであることがより好ましく、１．５〜１０ｎｍであることが更に好ましい。

［ガラス転移温度（Ｔｇ）と結晶化温度（Ｔｃ）］
本発明においてガラス転移温度（Ｔｇ）とは、本発明のウェブやフィルムを構成するポリマーの運動性が大きく変化する境界温度である。本発明においては、示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）の密閉型測定パンにウェブやフィルムを２０ｍｇ入れ、これを窒素気流中で１０℃／分で−１００℃から１２０℃まで昇温し、ベースラインが低温側から偏奇し始める温度をＴｇとし、更に昇温を続け、２３０℃まで昇温する過程で観測された発熱ピークの開始温度をＴｃとする。
また、ガラス転移温度の測定は、以下の動的粘弾性測定装置を用いて求めることもできる。本発明のセルロースアシレートフィルム試料（未延伸）５ｍｍ×３０ｍｍを、２５℃、６０％ＲＨで２時間以上調湿した後に動的粘弾性測定装置（バイブロン：ＤＶＡ−２２５（アイティー計測制御（株）製））で、つかみ間距離２０ｍｍ、昇温速度２℃／分、測定温度範囲３０℃〜２５０℃、周波数１Ｈｚで測定し、縦軸に対数軸で貯蔵弾性率、横軸に線形軸で温度（℃）をとった時に、貯蔵弾性率が固体領域からガラス転移領域へ移行する際に見受けられる貯蔵弾性率の急激な減少を固体領域で直線１を引き、ガラス転移領域で直線２を引いたときの直線１と直線２の交点を、昇温時に貯蔵弾性率が急激に減少しフィルムが軟化し始める温度であり、ガラス転移領域に移行し始める温度であるため、ガラス転移温度Ｔｇ（動的粘弾性）とする。

［分光特性、分光透過率］
光学フィルムの試料１３ｍｍ×４０ｍｍを、２５℃、６０％ＲＨで分光光度計“Ｕ−３２１０”｛（株）日立製作所｝にて、波長３００〜４５０ｎｍにおける透過率を測定することができる。傾斜幅は７２％の波長−５％の波長で求めることができる。限界波長は、（傾斜幅／２）＋５％の波長で表し、吸収端は、透過率０．４％の波長で表すことができる。これより３８０ｎｍ及び３５０ｎｍの透過率を評価することができる。
本発明の光学フィルムは、偏光板の液晶セルに面した保護フィルムの対向側に用いる場合には、上記方法により測定した波長３８０ｎｍにおける分光透過率が４５％以上９５％以下であり、かつ波長３５０ｎｍにおける分光透過率が１０％以下であることが好ましい。

［フィルムの平衡吸湿率］
本発明の光学フィルムの平衡吸湿率は特に限定されることはないが、偏光板の保護フィルムとして用いる際、ポリビニルアルコールなどの水溶性ポリマーとの接着性を損なわないために、膜厚のいかんに関わらず、２５℃、８０％ＲＨにおける平衡吸湿率が、０〜４質量％であることが好ましい。０．１〜３．５質量％であることがより好ましく、１〜３質量％であることが特に好ましい。平衡吸湿率が４質量％以下であれば、位相差フィルムの支持体として用いる際に、レタデーションの湿度変化による依存性が大きくなりすぎることがなく好ましい。
平衡吸湿率の測定法は、本発明の光学フィルム試料２５ｍｍ×３５ｍｍを２４時間以上調湿した後に、水分測定器、試料乾燥装置“ＣＡ−０３”及び“ＶＡ−０５”｛共に三菱化学（株）製｝にてカールフィッシャー法で測定した。水分量（ｇ）を試料質量（ｇ）で除して算出した。
なお、本発明において、特に記載のない限り、６０％ＲＨにおける平衡吸湿率とは、フィルム試料を２５℃、６０％ＲＨにおいて２４時間以上調湿した後に、前述のカールフィッシャー法で測定した値を表す。また、本発明の光学フィルム積層体の吸湿率とは、防湿性の材料で梱包されている場合には、開封後、５秒以内に試料をサンプリングし、前述のカールフィッシャー法で測定した値を表す。

［フィルムの透湿度］
フィルムの透湿度は、ＪＩＳ Ｚ−０２０８をもとに、４０℃、９０％ＲＨの条件において測定される。本発明の光学フィルムの透湿度は特に限定されることはないが、５０〜１５００ｇ／ｍ^２・２４ｈであることが好ましい。１００〜１０００ｇ／ｍ^２・２４ｈであることがより好ましく、２００〜８００ｇ／ｍ^２・２４ｈであることが特に好ましい。透湿度がこの範囲であれば、偏光板加工性と、湿度若しくは湿熱に対する偏光板の耐久性とを両立することができ、好ましい。

（音波伝搬速度（音速））
本発明において音波伝播速度が最大となる方向は、フィルムを２５℃、６０％ＲＨにて２４時間調湿後、配向性測定機（ＳＳＴ−２５００：野村商事（株）製）を用いて、超音波パルスの縦波振動の伝搬速度が最大となる方向として求めた。本発明において、弾性率が最大となる方向と、音波伝播速度が最大となる方向とは、略平行とみなすことができる。

［光弾性係数］
本発明の光学フィルムを偏光板保護フィルムとして使用した場合には、偏光子の収縮による応力などにより複屈折（Ｒｅ、Ｒｔｈ）が変化する場合がある。このような応力に伴う複屈折の変化は光弾性係数として測定できるが、その範囲は、１５×１０^１２Ｐａ^−１以下（１５Ｂｒ以下）であることが好ましく、−５×１０^−１２Ｐａ^−１〜１２×１０^−１２Ｐａ^−１であることがより好ましく、−２×１０^−１２Ｐａ^−１〜１１×１０^−１２Ｐａ^−１であることが更に好ましい。

［アルカリ鹸化処理によるフィルム表面の接触角］
本発明の光学フィルムはセルロースアシレートを含むため、偏光板保護フィルムとして用いる場合の表面処理の有効な手段の１つとしてアルカリ鹸化処理が挙げられる。この場合、アルカリ鹸化処理後のフィルム表面の接触角が５５°以下であることが好ましい。より好ましくは５０°以下であり、４５°以下であることが更に好ましい。

［表面処理］
光学フィルムは、場合により表面処理を行うことによって、光学フィルムと各機能層（例えば、下塗層及びバック層）との接着の向上を達成することができる。例えばグロー放電処理、紫外線照射処理、コロナ処理、火炎処理、酸又はアルカリ処理を用いることができる。ここでいうグロー放電処理とは、１０^−３〜２０Ｔｏｒｒの低圧ガス下でおこる低温プラズマでもよく、更にまた大気圧下でのプラズマ処理も好ましい。プラズマ励起性気体とは上記のような条件においてプラズマ励起される気体をいい、アルゴン、ヘリウム、ネオン、クリプトン、キセノン、窒素、二酸化炭素、テトラフルオロメタンの様なフロン類及びそれらの混合物などがあげられる。これらについては、詳細が発明協会公開技報（公技番号 ２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）にて３０頁〜３２頁に詳細に記載されており、本発明において好ましく用いることができる。

［機能層］
本発明の光学フィルムは、その用途として、例えば、光学用途と写真感光材料に適用される。特に光学用途が液晶表示装置であることが好ましく、液晶表示装置が、二枚の電極基板の間に液晶を担持してなる液晶セル、その両側に配置された二枚の偏光素子、及び該液晶セルと該偏光素子との間に少なくとも一枚の光学補償シートを配置した構成であることが更に好ましい。これらの液晶表示装置としては、ＴＮ、ＩＰＳ、ＦＬＣ、ＡＦＬＣ、ＯＣＢ、ＳＴＮ、ＥＣＢ、ＶＡ及びＨＡＮが好ましい。
その際に前述の光学用途に本発明の光学フィルムを用いるに際し、各種の機能層を付与することが実施される。それらは、例えば、帯電防止層、硬化樹脂層（透明ハードコート層）、反射防止層、易接着層、防眩層、光学補償層、配向層、液晶層などである。これらの機能層及びその材料としては、界面活性剤、滑り剤、マット剤、帯電防止層、ハードコート層などが挙げられ、発明協会公開技報（公技番号 ２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）にて３２頁〜４５頁に詳細に記載されており、本発明において好ましく用いることができる。

《位相差フィルム》
本発明の位相差フィルムは本発明の光学フィルムを少なくとも一枚含有する。
また、本発明の光学フィルムは、位相差フィルムとして用いることができる。なお、「位相差フィルム」とは、一般に液晶表示装置等の表示装置に用いられ、光学異方性を有する光学材料のことを意味し、位相差板、光学補償フィルム、光学補償シートなどと同義である。液晶表示装置において、位相差フィルムは表示画面のコントラストを向上させたり、視野角特性や色味を改善したりする目的で用いられる。
本発明の光学フィルムを用いることで、レタデーションが自在に制御され、偏光膜との密着性に優れた位相差フィルムを作製することができる。

また、本発明の光学フィルムを複数枚積層したり、本発明の光学フィルムと本発明外のフィルムとを積層したりしてＲｅやＲｔｈを適宜調整して位相差フィルムとして用いることもできる。フィルムの積層は、粘着剤や接着剤を用いて実施することができる。

また、場合により、本発明の光学フィルムを位相差フィルムの支持体として用い、その上に液晶等からなる光学異方性層を設けて位相差フィルムとして使用することもできる。光学異方性層は、フィルム全面に形成されても良く、パターン状に形成されても良い。本発明の位相差フィルムに適用される光学異方性層は、例えば、液晶性化合物を含有する組成物から形成してもよいし、複屈折を持つポリマーフィルムから形成してもよいし、本発明の光学フィルムから形成してもよい。
前記液晶性化合物としては、ディスコティック液晶性化合物又は棒状液晶性化合物が好ましい。

［ディスコティック液晶性化合物］
本発明において前記液晶性化合物として使用可能なディスコティック液晶性化合物の例には、様々な文献（例えば、Ｃ．Ｄｅｓｔｒａｄｅ ｅｔ ａｌ．，Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｒ．Ｌｉｑ．Ｃｒｙｓｔ．，ｖｏｌ．７１，ｐａｇｅ １１１（１９８１）；日本化学会編、季刊化学総説、Ｎｏ．２２、液晶の化学、第５章、第１０章第２節（１９９４）；Ｂ．Ｋｏｈｎｅ ｅｔ ａｌ．，Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，ｐａｇｅ １７９４（１９８５）；Ｊ．Ｚｈａｎｇ ｅｔａｌ．，Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，ｖｏｌ．１１６，ｐａｇｅ ２６５５（１９９４））に記載の化合物が含まれる。

前記光学異方性層において、ディスコティック液晶性分子は配向状態で固定されているのが好ましく、重合反応により固定されているのが最も好ましい。また、ディスコティック液晶性分子の重合については、特開平８−２７２８４公報に記載がある。ディスコティック液晶性分子を重合により固定するためには、ディスコティック液晶性分子の円盤状コアに、置換基として重合性基を結合させる必要がある。ただし、円盤状コアに重合性基を直結させると、重合反応において配向状態を保つことが困難になる。そこで、円盤状コアと重合性基との間に、連結基を導入する。重合性基を有するディスコティック液晶性分子については、特開２００１−４３８７号公報に開示されている。

［棒状液晶性化合物］
本発明において前記液晶性化合物として使用可能な棒状液晶性化合物の例には、アゾメチン類、アゾキシ類、シアノビフェニル類、シアノフェニルエステル類、安息香酸エステル類、シクロヘキサンカルボン酸フェニルエステル類、シアノフェニルシクロヘキサン類、シアノ置換フェニルピリミジン類、アルコキシ置換フェニルピリミジン類、フェニルジオキサン類、トラン類及びアルケニルシクロヘキシルベンゾニトリル類が含まれる。また、前記棒状液晶性化合物としては、以上のような低分子液晶性化合物だけではなく、高分子液晶性化合物も用いることができる。

前記光学異方性層において、棒状液晶性分子は配向状態で固定されているのが好ましく、重合反応により固定されているのが最も好ましい。本発明に使用可能な重合性棒状液晶性化合物の例は、例えば、Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．，１９０巻、２２５５頁（１９８９年）、Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ５巻、１０７頁（１９９３年）、米国特許第４，６８３，３２７号明細書、同５，６２２，６４８号明細書、同５，７７０，１０７号明細書、国際公開第９５／２２５８６号パンフレット、同９５／２４４５５号パンフレット、同９７／００６００号パンフレット、同９８／２３５８０号パンフレット、同９８／５２９０５号パンフレット、特開平１−２７２５５１号公報、同６−１６６１６号公報、同７−１１０４６９号公報、同１１−８００８１号公報、及び特開２００１−３２８９７３号公報等に記載の化合物が含まれる。

《偏光板》
本発明の偏光板は、本発明の光学フィルム又は本発明の位相差フィルムを少なくとも一枚含有する。
本発明の光学フィルム又は位相差フィルムは、偏光板（本発明の偏光板）の保護フィルムとして用いることができる。本発明の偏光板は、偏光膜とその両面を保護する二枚の偏光板保護フィルム（光学フィルム）からなり、本発明の光学フィルム又は位相差フィルムは少なくとも一方の偏光板保護フィルムとして用いることが特に好ましい。
本発明の光学フィルムを前記偏光板保護フィルムとして用いる場合、本発明の光学フィルムには前記表面処理（特開平６−９４９１５号公報、同６−１１８２３２号公報にも記載）を施して親水化しておくことが好ましく、例えば、グロー放電処理、コロナ放電処理、又は、アルカリ鹸化処理などを施すことが好ましい。前記表面処理としてはアルカリ鹸化処理が最も好ましく用いられる。

また、前記偏光膜としては、例えば、ポリビニルアルコールフィルムを沃素溶液中に浸漬して延伸したもの等を用いることができる。ポリビニルアルコールフィルムを沃素溶液中に浸漬して延伸した偏光膜を用いる場合、接着剤を用いて偏光膜の両面に本発明の光学フィルムの表面処理面を直接貼り合わせることができる。本発明の製造方法においては、このように前記光学フィルムが偏光膜と直接貼合されていることが好ましい。前記接着剤としては、ポリビニルアルコール又はポリビニルアセタール（例えば、ポリビニルブチラール）の水溶液や、ビニル系ポリマー（例えば、ポリブチルアクリレート）のラテックスを用いることができる。特に好ましい接着剤は、完全鹸化ポリビニルアルコールの水溶液である。
偏光膜と保護フィルムである光学フィルムとの貼合工程において、保護フィルムは加熱に伴う偏光膜の収縮を抑制する働きをするが、２枚の保護フィルム同士の寸法変化に差が生じると、偏光板にカールが発生する。この寸法変化の差の原因としては、保護フィルムの寸法変化率、弾性率や膜厚の違いを挙げることができ、特に張力をかけることのできない搬送方向と直交する方向のカールは、偏光板加工性を左右する重要な因子となる。したがって、本発明の光学フィルムにおいて弾性率が最大となる方向が搬送方向と一致している場合には、それと直交する方向の寸法変化率を低下させることが好ましく、本発明の光学フィルムにおいて弾性率が最大となる方向が搬送方向と直交する方向である場合には、その方向の寸法変化率を低下させることが好ましい。また、偏光膜の収縮自体を抑制してカールを低減させる方法として、偏光板貼合後の乾燥ゾーンにおける加熱温度を低下させることも有効である。

一般に液晶表示装置は二枚の偏光板の間に液晶セルが設けられるため、４枚の偏光板保護フィルムを有する。本発明の光学フィルムは、４枚の偏光板保護フィルムのいずれに用いてもよいが、本発明の光学フィルムは、液晶表示装置における偏光膜と液晶層（液晶セル）との間に配置される保護フィルムとして、特に有利に用いることができる。また、前記偏光膜を挟んで本発明の光学フィルムの反対側に配置される保護フィルムには、透明ハードコート層、防眩層、反射防止層などを設けることができ、特に液晶表示装置の表示側最表面の偏光板保護フィルムとして好ましく用いられる。
偏光板は偏光子及びその両面を保護する保護フィルムで構成されており、更に該偏光板の一方の面にプロテクトフィルムを、反対面にセパレートフィルムを貼合して構成される。プロテクトフィルム及びセパレートフィルムは偏光板出荷時、製品検査時等において偏光板を保護する目的で用いられる。この場合、プロテクトフィルムは、偏光板の表面を保護する目的で貼合され、偏光板を液晶板へ貼合する面の反対面側に用いられる。又、セパレートフィルムは液晶板へ貼合する接着層をカバーする目的で用いられ、偏光板を液晶板へ貼合する面側に用いられる。
液晶表示装置には通常２枚の偏光板の間に液晶を含む基板が配置されているが、本発明の光学フィルムを適用した偏光板保護フィルムはどの部位に配置しても優れた表示性が得られる。特に液晶表示装置の表示側最表面の偏光板保護フィルムには透明ハードコート層、防眩層、反射防止層等が設けられるため、該偏光板保護フィルムをこの部分に用いることが特に好ましい。

《液晶表示装置》
本発明の光学フィルム、位相差フィルム及び偏光板は、様々な表示モードの液晶表示装置に用いることができる。以下にこれらのフィルムが用いられる各液晶モードについて説明する。これらのモードのうち、本発明の光学フィルム、位相差フィルム及び偏光板は、全てのモードにおいて好ましく用いることができるが、特にＶＡモード及びＩＰＳモードの液晶表示装置に好ましく用いられる。これらの液晶表示装置は、透過型、反射型及び半透過型のいずれでもよい。

（ＴＮ型液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＴＮモードの液晶セルを有するＴＮ型液晶表示装置の位相差フィルムの支持体として好ましく用いられる。ＴＮモードの液晶セルとＴＮ型液晶表示装置とについては、古くからよく知られている。ＴＮ型液晶表示装置に用いる位相差フィルムについては、特開平３−９３２５号、特開平６−１４８４２９号、特開平８−５０２０６号及び特開平９−２６５７２号の各公報の他、モリ（Ｍｏｒｉ）他の論文（Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｖｏｌ．３６（１９９７）ｐ．１４３や、Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｖｏｌ．３６（１９９７）ｐ．１０６８）に記載がある。

（ＳＴＮ型液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＳＴＮモードの液晶セルを有するＳＴＮ型液晶表示装置の位相差フィルムの支持体として用いてもよい。一般的にＳＴＮ型液晶表示装置では、液晶セル中の棒状液晶性分子が９０〜３６０度の範囲にねじられており、棒状液晶性分子の屈折率異方性（Δｎ）とセルギャップ（ｄ）との積（Δｎｄ）が３００〜１５００ｎｍの範囲にある。ＳＴＮ型液晶表示装置に用いる位相差フィルムについては、特開２０００−１０５３１６号公報に記載がある。

（ＶＡ型液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＶＡモードの液晶セルを有するＶＡ型液晶表示装置の位相差フィルムや位相差フィルムの支持体として特に有利に用いられる。ＶＡ型液晶表示装置は、例えば特開平１０−１２３５７６号公報に記載されているような配向分割された方式であっても構わない。これらの態様において本発明の光学フィルムを用いた偏光板は視野角拡大、コントラストの良化に寄与する。

（ＩＰＳ型液晶表示装置及びＥＣＢ型液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＩＰＳモード及びＥＣＢモードの液晶セルを有するＩＰＳ型液晶表示装置及びＥＣＢ型液晶表示装置の位相差フィルムや位相差フィルムの支持体、又は偏光板の保護フィルムとして特に有利に用いられる。これらのモードは黒表示時に液晶材料が略平行に配向する態様であり、電圧無印加状態で液晶分子を基板面に対して平行配向させて、黒表示する。これらの態様において本発明の光学フィルムを用いた偏光板は視野角拡大、コントラストの良化に寄与する。
また、｜Ｒｔｈ｜＜２５が好ましいが、更に４５０〜６５０ｎｍの領域において、Ｒｔｈが０ｎｍ以下であることが、色味の変化が小さく、特に好ましい。

この態様においては、液晶セルの上下の前記偏光板の保護フィルムのうち、液晶セルと偏光板との間に配置された保護フィルム（セル側の保護フィルム）に本発明の光学フィルムを用いた偏光板を液晶セルの上下に用いることが好ましい。また、更に好ましくは、偏光板の保護フィルムと液晶セルの間に光学異方性層のレタデーションの値を、液晶層のΔｎ・ｄの値の２倍以下に設定した光学異方性層を片側に配置するのが好ましい。

（ＯＣＢ型液晶表示装置及びＨＡＮ型液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＯＣＢモードの液晶セルを有するＯＣＢ型液晶表示装置或いはＨＡＮモードの液晶セルを有するＨＡＮ型液晶表示装置の位相差フィルムの支持体としても有利に用いられる。ＯＣＢ型液晶表示装置或いはＨＡＮ型液晶表示装置に用いる位相差フィルムには、レタデーションの絶対値が最小となる方向が位相差フィルムの面内にも法線方向にも存在しないことが好ましい。ＯＣＢ型液晶表示装置或いはＨＡＮ型液晶表示装置に用いる位相差フィルムの光学的性質も、光学的異方性層の光学的性質、支持体の光学的性質及び光学的異方性層と支持体との配置により決定される。ＯＣＢ型液晶表示装置或いはＨＡＮ型液晶表示装置に用いる位相差フィルムについては、特開平９−１９７３９７号公報に記載がある。また、モリ（Ｍｏｒｉ）他の論文（Ｊｐｎ．Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｖｏｌ．３８（１９９９）ｐ．２８３７）に記載がある。

（反射型液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＴＮ型、ＳＴＮ型、ＨＡＮ型、ＧＨ（Ｇｕｅｓｔ−Ｈｏｓｔ）型の反射型液晶表示装置の位相差フィルムとしても有利に用いられる。これらの表示モードは古くからよく知られている。ＴＮ型反射型液晶表示装置については、特開平１０−１２３４７８号、国際公開第９８／４８３２０号パンフレット、特許第３０２２４７７号公報に記載がある。反射型液晶表示装置に用いる位相差フィルムについては、国際公開第００／６５３８４号パンフレットに記載がある。

（その他の液晶表示装置）
本発明の光学フィルムは、ＡＳＭ（Ａｘｉａｌｌｙ Ｓｙｍｍｅｔｒｉｃ Ａｌｉｇｎｅｄ Ｍｉｃｒｏｃｅｌｌ）モードの液晶セルを有するＡＳＭ型液晶表示装置の位相差フィルムの支持体としても有利に用いられる。ＡＳＭモードの液晶セルは、セルの厚さが位置調整可能な樹脂スペーサーにより維持されているとの特徴がある。その他の性質は、ＴＮモードの液晶セルと同様である。ＡＳＭモードの液晶セルとＡＳＭ型液晶表示装置とについては、クメ（Ｋｕｍｅ）他の論文（Ｋｕｍｅ ｅｔ ａｌ．，ＳＩＤ ９８ Ｄｉｇｅｓｔ １０８９（１９９８））に記載がある。
更に、本発明の光学フィルムは、３Ｄ立体映像表示を表示することができる映像表示パネルで好ましく用いられる位相差フィルムや、位相差フィルムの支持体として用いることもできる。具体的には、本発明の光学フィルムの全面にλ／４層を形成させたり、例えばライン状に交互に複屈折率が異なるパターン化された位相差層を形成させたりすることができる。本発明の光学フィルムは、従来のセルロースアシレートフィルムと比較して、湿度変化に対する寸法変化率が小さいため、特に後者において好ましく用いることができる。

（ハードコートフィルム、防眩フィルム、反射防止フィルム）
本発明の光学フィルムは、ハードコートフィルム、防眩フィルム、反射防止フィルムへ適用することができる。ＬＣＤ、ＰＤＰ、ＣＲＴ、ＥＬ等のフラットパネルディスプレイの視認性を向上する目的で、本発明の光学フィルムの片面又は両面にハードコート層、防眩層、反射防止層の何れかあるいは全てを付与することができる。このような防眩フィルム、反射防止フィルムとしての望ましい実施態様は、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）の５４頁〜５７頁に詳細に記載されており、本発明の光学フィルムを好ましく用いることができる。

（透明基板）
本発明の光学フィルムは光学的異方性をゼロに近く作ることもでき、優れた透明性を持っており、かつ湿熱環境下で保持してもレタデーション変化が小さいことから、液晶表示装置の液晶セルガラス基板の代替、すなわち駆動液晶を封入する透明基板としても用いることもできる。
液晶を封入する透明基板はガスバリア性に優れる必要があることから、必要に応じて本発明の光学フィルムの表面にガスバリアー層を設けてもよい。ガスバリアー層の形態や材質は特に限定されないが、本発明の光学フィルムの少なくとも片面にＳｉＯ_２等を蒸着したり、あるいは塩化ビニリデン系ポリマーやビニルアルコール系ポリマーなど相対的にガスバリアー性の高いポリマーのコート層を設けたり、これら無機層と有機層とを積層する方法が考えられ、これらを適宜使用できる。
また液晶を封入する透明基板として用いるには、電圧印加によって液晶を駆動するための透明電極を設けてもよい。透明電極としては特に限定されないが、本発明の光学フィルムの少なくとも片面に、金属膜、金属酸化物膜などを積層することによって透明電極を設けることができる。中でも透明性、導電性、機械的特性の点から、金属酸化物膜が好ましく、なかでも酸化スズを主として酸化亜鉛を２〜１５％含む酸化インジウムの薄膜が好ましく使用できる。これら技術の詳細は例えば、特開２００１−１２５０７９や特開２０００−２２７６０３などに公開されている。

以下に実施例を挙げて本発明の特徴を更に具体的に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。

《測定法》
まず、特性の測定法及び評価法を以下に示す。

［置換度］
セルロースアシレートのアシル置換度は、Ｃａｒｂｏｈｙｄｒ．Ｒｅｓ．２７３（１９９５）８３−９１（手塚他）に記載の方法で^１３Ｃ−ＮＭＲにより求めた。

［残留溶媒量］
本発明のウェブ（フィルム）の残留溶媒量は、下記式に基づいて算出した。
残留溶媒量（質量％）＝｛（Ｍ−Ｎ）／Ｎ｝×１００
［式中、Ｍは、ウェブ（フィルム）の質量を表し、Ｎは、ウェブ（フィルム）を１１０℃で３時間乾燥させたときの質量を表す。］

［寸法変化率］
フィルムを６０℃９０％ＲＨで１日処理した場合の寸法変化率を前記方法で測定した。

［吸湿率］
防湿梱包されたフィルム積層体を２５℃、６０％ＲＨの環境で開封後、５秒以内に前述のカールフィッシャー法で測定した。

［平衡吸湿率］
作製した光学フィルムを２５℃、６０％ＲＨにて２４時間調湿後、前述のカールフィッシャー法で測定した。

［湿度膨張係数］
作製したフィルムから１２ｃｍ×３ｃｍのサンプルを切り出し、前述の方法で湿度膨張係数を求めた。ＭＤ方向の湿度膨張係数は、サンプルの搬送方向が長手になるように切り出したサンプルを用い、ＴＤ方向の湿度膨張係数は、それと直交する方向が長手になるように切り出したサンプルを用いて測定した。なお、サンプルの搬送方向が分からないものでは、前述の音波伝播速度が最大となる方向をＭＤ方向と見立てて測定を行った。

［偏光度］
作製した２枚の偏光板を吸収軸を平行に重ね合わせた場合の透過率（Ｔｐ）及び吸収軸を直交させて重ね合わせた場合の透過率（Ｔｃ’）を測定し、下記式から偏光度（Ｐ）を算出した。
偏光度Ｐ ＝ （（Ｔｐ−Ｔｃ’）／（Ｔｐ＋Ｔｃ’））^０．５

《１》 光学フィルムの製造と評価
本発明の光学フィルムは、以下に示す材料と製造方法から表１記載のものを選択して製造した。
（ポリマー溶液の調製）
１〕セルロースアシレート
下記のセルロースアシレートＡを使用した。各セルロースアシレートは１２０℃に加熱して乾燥し、含水率を０．５質量％以下とした後、２０質量部を使用した。

・セルロースアシレートＡ：
置換度が２．８６のセルロースアセテートの粉体を用いた。セルロースアシレートＡの粘度平均重合度は３００、６位のアセチル基置換度は０．８９、アセトン抽出分は７質量％、質量平均分子量／数平均分子量比は２．３、含水率は０．２質量％、６質量％ジクロロメタン溶液中の粘度は３０５ｍＰａ・ｓ、残存酢酸量は０．１質量％以下、Ｃａ含有量は６５ｐｐｍ、Ｍｇ含有量は２６ｐｐｍ、鉄含有量は０．８ｐｐｍ、硫酸イオン含有量は１８ｐｐｍ、イエローインデックスは１．９、遊離酢酸量は４７ｐｐｍであった。粉体の平均粒子サイズは１．５ｍｍ、標準偏差は０．５ｍｍであった。

２〕溶媒
下記の溶媒Ａを使用した。各溶媒の含水率は０．２質量％以下であった。
・溶媒Ａ ジクロロメタン／メタノール／ブタノール＝８１／１８／１（質量比）

３〕添加剤
下記の添加剤群の中から表１に記載されるものを選択した。また、支持体面用、及びエアー面用ドープには、加えて下記の添加剤Ｍを使用した。但し、表１中、各添加剤の「量」は、セルロースアシレートを１００質量％としたときの質量％を表す。
（繰り返し単位を有する化合物）
・Ａ−１： エタンジオール／アジピン酸（１／１モル比）との縮合物の両末端の酢酸エステル体、数平均分子量１０００、水酸基価０ｍｇＫＯＨ／ｇ
・Ａ−２： エタンジオール／アジピン酸（１／１モル比）との縮合物、数平均分子量１０００、水酸基価１１２ｍｇＫＯＨ／ｇ
・Ａ−３： エタンジオール／１，２−プロパンジオール／アジピン酸（７／３／１０モル比）との縮合物の両末端の酢酸エステル体、数平均分子量１０００、水酸基価０ｍｇＫＯＨ／ｇ

（レタデーション調整剤）

（滑り剤）
・Ｍ：
二酸化ケイ素微粒子（粒子サイズ２０ｎｍ、モース硬度約７）（０．１１質量部）

４〕溶解
攪拌羽根を有する４０００リットルのステンレス製溶解タンクに、前記溶媒及び添加剤を投入して撹拌、分散させながら、前記セルロースアシレートを徐々に添加した。投入完了後、室温にて２時間撹拌し、３時間膨潤させた後に再度撹拌を実施し、セルロースアシレート溶液を得た。
なお、攪拌には、５ｍ／ｓｅｃ（剪断応力５×１０^４ｋｇｆ／ｍ／ｓｅｃ^２〔４．９×１０^５Ｎ／ｍ／ｓｅｃ^２〕）の周速で攪拌するディゾルバータイプの偏芯攪拌軸及び中心軸にアンカー翼を有して周速１ｍ／ｓｅｃ（剪断応力１×１０^４ｋｇｆ／ｍ／ｓｅｃ^２〔９．８×１０^４Ｎ／ｍ／ｓｅｃ^２〕）で攪拌する攪拌軸を用いた。膨潤は、高速攪拌軸を停止し、アンカー翼を有する攪拌軸の周速を０．５ｍ／ｓｅｃとして実施した。
膨潤した溶液をタンクから、ジャケット付配管で５０℃まで加熱し、更に１．２ＭＰａの加圧下で９０℃まで加熱し、完全溶解した。加熱時間は１５分であった。この際、高温にさらされるフィルター、ハウジング、及び配管はハステロイ合金（登録商標）製で耐食性の優れたものを利用し保温加熱用の熱媒を流通させるジャケットを有する物を使用した。
次に３６℃まで温度を下げ、セルロースアシレート溶液を得た。

このようにして得られた濃縮前ドープを８０℃で常圧のタンク内でフラッシュさせて、蒸発した溶剤を凝縮器で回収分離した。フラッシュ後のドープの固形分濃度は、２４．８質量％となった。なお、凝縮された溶剤は調製工程の溶剤として再利用すべく回収工程に回された（回収は蒸留工程と脱水工程などにより実施されるものである）。フラッシュタンクでは、中心軸にアンカー翼を有する軸を周速０．５ｍ／ｓｅｃで回転させることにより攪拌して脱泡を行った。タンク内のドープの温度は２５℃であり、タンク内の平均滞留時間は５０分であった。

５〕ろ過
次に、ドープに弱い超音波照射することによって泡抜きを実施した。その後、１．３ＭＰａに加圧した状態で、最初公称孔径１０μｍの焼結繊維金属フィルターを通過させ、ついで同じく１０μｍの焼結繊維フィルターを通過させた。それぞれの一次圧は、１．４ＭＰａ，１．１ＭＰａであり、二次圧は１．０ＭＰａ、０．７ＭＰａであった。ろ過後のドープ温度は、３６℃に調整して２０００Ｌのステンレス製のストックタンク内に貯蔵した。ストックタンクでは、中心軸にアンカー翼を有する軸を周速０．３ｍ／ｓｅｃで常時回転させることにより攪拌した。なお、濃縮前ドープからドープを調製する際に、ドープ接液部には、腐食などの問題は全く生じなかった。

（フィルムの作製）
１〕流延工程
続いてストックタンク内のドープを１次増圧用のギアポンプで高精度ギアポンプの１次側圧力が０．８ＭＰａになるようにインバーターモーターによりフィードバック制御を行い送液した。高精度ギアポンプは容積効率９９．３％、吐出量の変動率０．４％以下の性能であった。また、吐出圧力は１．４ＭＰａであった。流延ダイは、幅が２．１ｍであり共流延用に調整したフィードブロックを装備して、主流のほかに両面にそれぞれ積層して３層構造のフィルムを成形できるようにした装置を用いた。以下の説明において、主流から形成される層を中間層と称し、支持体面側の層を支持体面と称し、反対側の面をエアー面と称する。なお、ドープの送液流路は、中間層用、支持体面用、エアー面用の３流路を用い、各々の固形分濃度は、溶媒を添加して低下させたり、固形分濃度の高い溶液を添加して上昇させたりして、適宜調整した。

そして、流延幅を２０００ｍｍとしてダイ突出口のドープの流量を調整して流延を行った。ドープの温度を３６℃に調整するため、流延ダイにジャケットを設けてジャケット内に供給する伝熱媒体の入口温度を３６℃とした。
ダイ、フィードブロック、配管はすべて作業工程中は３６℃に保温した。ダイはコートハンガータイプのダイであり、厚み調整ボルトが２０ｍｍピッチに設けられており、ヒートボルトによる自動厚み調整機構を具備しているものを使用した。このヒートボルトは予め設定したプログラムにより高精度ギアポンプの送液量に応じたプロファイルを設定することもでき、製膜工程内に設置した赤外線厚み計のプロファイルに基づいた調整プログラムによってフィードバック制御も可能な性能を有するものである。流延エッジ部２０ｍｍを除いたフィルムで５０ｍｍ離れた任意の２点の厚み差は１μｍ以内であり、幅方向厚みの最小値で最も大きな差が２μｍ／ｍ以下となるように調整した。また、ダイの１次側には減圧するためのチャンバーを設置した。この減圧チャンバーの減圧度は流延ビードの前後で１〜５０００Ｐａの圧力差を印加できるようになっていて、流延スピードに応じて調整が可能なものである。その際に、ビードの長さが２〜５０ｍｍになるような圧力差に設定した。

２〕流延ダイ
ダイの材質は、オーステナイト相とフェライト相との混合組成を持つ２相系ステンレス鋼であり、熱膨張率が２×１０^−６（℃^−１）以下の素材であり、電解質水溶液での強制腐食試験でＳＵＳ３１６と略同等の耐腐食性を有する素材を使用した。流延ダイ及びフィードブロックの接液面の仕上げ精度は、表面粗さで１μｍ以下、真直度はいずれの方向にも１μｍ／ｍ以下であり、スリットのクリアランスは自動調整により０．５〜３．５ｍｍまで調整可能であった。本フィルムの製造では、１．５ｍｍで実施した。ダイリップ先端の接液部の角部分について、Ｒはスリット全巾に亘り５０μｍ以下になるように加工した。ダイ内部での剪断速度は１〜５０００（ｓｅｃ^−１）の範囲であった。
また、流延ダイのリップ先端には、硬化膜が設けられているものを用いた。また、ドープを可溶化する溶剤である混合溶媒（ジクロロメタン／メタノール／ブタノール（８３／１５／２質量部））をビード端部とスリットの気液界面に片側で０．５ｍｌ／分で供給した。更に減圧チャンバーの温度を一定にするために、ジャケットを取り付け３５℃に調整された伝熱媒体を供給した。エッジ吸引風量は、１Ｌ／分〜１００Ｌ／分の範囲で調整可能なものを用い、本フィルムの製造では３０Ｌ／分〜４０Ｌ／分の範囲で適宜調整した。

３〕金属支持体
ダイから押出されたドープは、支持体として幅２．１ｍで直径が３ｍのドラムである鏡面ステンレス支持体を利用した。表面はニッケル鋳金及びハードクロムメッキを行った。ドラムの表面粗さは０．０１μｍ以下に研磨し、５０μｍ以上のピンホールは皆無であり、１０μｍ〜５０μｍのピンホールは１個／ｍ^２以下、１０μｍ以下のピンホールは２個／ｍ^２以下である支持体を使用した。このとき、ドラムの温度は−５℃に設定し、ドラムの周速度が５０ｍ／分となるようにドラムの回転数を設定し、速度変動は２％以下、位置変動は２００μｍ以下であった。

４〕流延乾燥
続いて、１５℃に設定された空間に配置されているドラム上に流延され、冷却されてゲル化したドープは、ドラム上で３２０°回転した時点でゲル化フィルム（ウェブ）として剥ぎ取られた。このときの剥離テンションは３ｋｇｆ／ｍであり、支持体速度に対して剥ぎ取り速度は１０６％に設定した。

５〕テンター搬送・乾燥工程条件
剥ぎ取られたウェブは、ピンクリップを有したテンターで両端を固定されながら乾燥ゾーン内を搬送され、乾燥風により乾燥した。テンターの駆動はチェーンで行い、そのスプロケットの速度変動は０．５％以下であった。また、テンター内を上流側から順に４ゾーン（延伸ゾーン、縮幅ゾーン、加熱ゾーン、冷却ゾーン）に分けた。延伸ゾーンの温度は８０℃とし、ウェブの残留溶媒量２００質量％の状態で２０％の延伸を行った。縮幅ゾーンの温度は９０℃とし、ウェブの残留溶媒量２０質量％の状態で１５％縮めながら搬送した。加熱ゾーンの温度は１４０℃とし、ウェブの残留溶媒量１質量％の状態で加熱を行い、さらに冷却ゾーンの温度は８０℃とし、ウェブの残留溶媒量０．４質量％の状態で１％縮めながら搬送した。なお、乾燥風のガス組成は−４０℃の飽和ガス濃度とした。
ベース端のうちテンターで固定している長さの比率は７０％とした。また、テンタークリップの温度は５０℃を超えないように冷却しつつ搬送した。テンター部分で蒸発した溶剤は−１０℃の温度で凝縮させ液化して回収した。溶剤に含まれる水分を０．５質量％以下に調整して再使用した。
そして、テンター出口から３０秒以内に両端の耳切りを行った。ＮＴ型カッターにより両側５０ｍｍの耳をカットした。テンター部の乾燥雰囲気における酸素濃度は５ｖｏｌ％に保持した。

６〕後乾燥工程条件
前述した方法で得られた耳切り後のポリマーフィルムを、ローラー搬送ゾーンで更に乾燥した。ローラー搬送ゾーンは、１００℃で加熱しながら搬送した。このとき、フィルムのローラー搬送テンションは１００Ｎ／巾として約２０分間、乾燥した。該ローラーのラップ角度は、９０度及び１８０度を用いた。該ローラーの材質はアルミ製若しくは炭素鋼製であり、表面にはハードクロム鍍金を施した。ローラーの表面形状はフラットなものとブラストによりマット化加工したものとを用いた。ローラーの回転による振れは全て５０μｍ以下であった。また、テンション１００Ｎ／巾でのローラー撓みは０．５ｍｍ以下となるように選定した。
搬送中のフィルム帯電圧は、常時−３〜３ｋＶの範囲となるように工程中に強制除電装置（除電バー）を設置した。又巻取り部では、帯電が−１．５〜１．５ｋＶになるように、除電バーだけでなく、イオン風除電も設置した。

７〕後処理、巻取り条件
乾燥後のポリマーフィルムは、３０℃以下に冷却して両端耳切りを行った。耳切りはフィルム端部をスリットする装置をフィルムの左右両端部に、２基ずつ設置して（片側当たりスリット装置数は２基）、フィルム端部をスリットした。ここで、スリット装置は、円盤状の回転上刃と、ロール状の回転下刃とから構成されており、回転上刃の材質は超鋼鋼材であり、回転上刃の直径が２００ｍｍ、及び切断箇所の刃の厚みが０．５ｍｍであった。ロール状の回転下刃の材質は超鋼鋼材であり、回転下刃のロール径が１００ｍｍであった。スリットされたフィルム断面は、比較的平滑であり、切り粉もなかった。また、上記フィルムの製膜において、搬送中におけるフィルムの破断は全く無かった。更にフィルムの両端にナーリングを行った。ナーリングは片側からエンボス加工を行うことで付与し、ナーリングする幅は１０ｍｍであり、最大高さは平均厚みよりも平均５μｍ高くなるように押し圧を設定した。こうして、最終製品幅１４００ｍｍのフィルムを得て、巻取り機により巻き取った。なお、ロールに含まれる空気層の膜厚は、フィルム幅方向の膜厚差、及びナーリング高さを調整して制御した。
こうして、最終製品幅１４００ｍｍのフィルムを得て、巻取り室前室で調湿した後、巻取り機で巻き取った。巻取り室前室、及び巻取り室の温湿度、及び滞在時間は、表２に記載した。巻き始めテンションは２３０Ｎ／巾であり、巻き終わりが１９０Ｎ／巾になるようなテンションパターンとした。巻取り全長は２６００ｍであった。また、巻取りロールに対して、巻取り室環境と同じ温湿度の空気をエアノズルから吹きつけながら巻取りを行った。このとき、ロール外観を検査し、結果を表３に示した。
得られたロールは、調湿剤（ドライキープ ＳＰＥタイプ、佐々木化学薬品（株）製）を同梱し、防湿シートで梱包した。
更に、ロールを２５℃、５５％ＲＨの貯蔵ラックに１ヶ月間保管して、同様の検査を実施し、結果を表３に示した。

（ロール外観）
ロール外観を目視で検査し、以下の基準で評価した。
○ ： 巻き緩み、ベコ、シワなし
△ ： 若干の巻き緩み、ベコ、又はシワが確認されるが実用上問題なし
× ： 巻き緩み、ベコ、又はシワが酷く光学フィルムとして適用できない
なお、フィルムを製膜した後に、金属支持体であるドラム上にはドープから形成された流延膜の剥げ残りは全く見られなかった。

《２》 偏光板の作製と評価
（偏光板の作製）
１〕フィルムの鹸化
実施例及び比較例で作成した各フィルム及びフジタックＴＤ６０ＵＬ（富士フイルム（株）製）を３７℃に調温した４．５ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液（けん化液）に１分間浸漬した後、フィルムを水洗し、その後、０．０５ｍｏｌ／Ｌの硫酸水溶液に３０秒浸漬した後、更に水洗浴を通した。そして、エアナイフによる水切りを３回繰り返し、水を落とした後に７０℃の乾燥ゾーンに１５秒間滞留させて乾燥し、鹸化処理したフィルムを作製した。

２〕偏光膜の作製
特開２００１−１４１９２６号公報の実施例１に従い、２対のニップロール間に周速差を与え、長手方向に延伸し、厚み２０μｍの偏光膜を調製した。

３〕貼り合わせ
このようにして得た偏光膜と、前記鹸化処理したフィルムのうちから２枚選び、これらで前記偏光膜を挟んだ後、ＰＶＡ（（株）クラレ製、ＰＶＡ−１１７Ｈ）３％水溶液を接着剤として、偏光軸とフィルムの長手方向とが直交するようにロールツーロールで貼り合わせて偏光板を作成した。ここで、偏光膜の一方のフィルムは、表１記載のフィルム群から選択される１枚を鹸化したフィルムとし、他方のフィルムはフジタックＴＤ６０ＵＬを鹸化したフィルムとした。

（偏光板の評価）

１〕初期偏光度
前記偏光板の偏光度を前述した方法で算出したところ、全ての偏光板の偏光度が９９．９％であった。

２〕経時偏光度
前記偏光板の実施例及び比較例で作成した各フィルム側を粘着剤でガラス板に貼り合わせ、６０℃、９０％ＲＨの条件で５００時間放置し、放置後の偏光度（経時偏光度）を前述の方法で算出したところ、全ての偏光板の偏光度が９９．９％であった。

３〕強制カール
前記偏光板を８０℃にて１０分間加熱したときのカールを調べたところ、本発明の偏光板は、寸法変化率に応じてカールが抑制されていることが確認できた。

４〕液晶表示装置への実装評価
（ＩＰＳ型液晶表示装置への実装）
市販の液晶テレビ（ＩＰＳモードのスリム型４２型液晶テレビ）から、液晶セルを挟んでいる偏光板を剥がし取り、前記作製した偏光板を、実施例及び比較例で作成した各フィルム側が液晶セル側に配置されるように、粘着剤を介して液晶セルに再貼合した。組みなおした液晶テレビの表示特性を確認し、正面及び斜めからの輝度、色味を確認したところ、偏光板を剥がし取る前と同等の特性を示した。また、装置正面から観察した場合の黒表示時の輝度ムラを観察し、以下の基準で評価した（初期評価）。評価結果を表３に示す。

（正面方向の光ムラレベル）
装置正面から観察した場合の黒表示時の輝度ムラを観察し、以下の基準で評価した。
◎ ： 照度１００ｌｘの環境下でムラが全く視認されない
○ ： 照度１００ｌｘの環境下でムラがほとんど視認されない
△ ： 照度１００ｌｘの環境下で淡いムラが視認される
× ： 照度１００ｌｘの環境下で明確なムラが視認される
××： 照度３００ｌｘの環境下で明確なムラが視認される

更に、４０℃、８０％ＲＨの環境で２０日間保持した後に、２５℃、６０％ＲＨの環境に移し、黒表示状態で点灯させ続け、４８時間後に目視観察して、光ムラを評価した（強制評価）。評価結果を表３に示す。
（正面方向の光ムラレベル）
装置正面から観察した場合の黒表示時の輝度ムラを観察し、以下の基準で評価した。
◎ ： 照度１００ｌｘの環境下でムラが全く視認されない
○ ： 照度１００ｌｘの環境下でムラがほとんど視認されない
△ ： 照度１００ｌｘの環境下で淡いムラが視認される
× ： 照度１００ｌｘの環境下で明確なムラが視認される
××： 照度３００ｌｘの環境下で明確なムラが視認される
（斜め方向の光ムラレベル）
装置正面からの方位角方向４５度、極角方向７０度における黒表示時の輝度ムラ、色味ムラを観察し、以下の基準で評価した。
◎ ： 照度１００ｌｘの環境下でムラが全く視認されない
○ ： 照度１００ｌｘの環境下でムラがほとんど視認されない
△ ： 照度１００ｌｘの環境下で淡いムラが視認される
× ： 照度１００ｌｘの環境下で明確なムラが視認される
××： 照度３００ｌｘの環境下で明確なムラが視認される

表３に示されるように、本発明の光学フィルム積層体は外観に優れ、またこれを保護フィルムとして用いた偏光板はカールしにくく、しかもこれを組み込んだ液晶表示装置は正面及び斜めから観察したときの光漏れをともに十分に改善することができた。

Claims (12)

1. １枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体であって、
   前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、
   前記光学フィルム積層体が、前記光学フィルムの２５℃、相対湿度６０％における平衡吸湿率よりも低い吸湿率を有する、光学フィルム積層体。
2. 前記光学フィルムの湿度膨張係数が６０ｐｐｍ／％ｒｈ以下である請求項１に記載の光学フィルム積層体。
3. 前記光学フィルム積層体が、防湿性の材料で梱包されている請求項１又は２に記載の光学フィルム積層体。
4. 前記光学フィルム積層体と前記防湿性の材料との間に調湿剤が同梱されている請求項３に記載の光学フィルム積層体。
5. 前記添加剤が繰り返し単位を有する化合物である請求項１〜４のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体。
6. 少なくとも請求項１〜５のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体から得られる光学フィルムを含む偏光板。
7. 少なくとも請求項１〜５のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体から得られる光学フィルム、又は請求項６に記載の偏光板を含む画像表示装置。
8. １枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体の製造方法であって、
   前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、
   前記光学フィルムを、絶対湿度が１２ｇ／ｍ^３以下の環境で０．１５秒以上調湿してから、前記光学フィルムを巻回若しくは折返、又は重ねあわせることによりフィルム積層部を形成する工程を有する光学フィルム積層体の製造方法。
9. １枚の光学フィルムが巻回若しくは折返されることにより、又は２枚以上の光学フィルムが重ねあわされることにより形成されたフィルム積層部を有する光学フィルム積層体の製造方法であって、
   前記光学フィルムは、セルロースエステルと、該セルロースエステルに対して２０質量％以上の添加剤を含有し、
   前記光学フィルムを、相対湿度が６０％より低い環境で０．１秒以上調湿してから、前記光学フィルムを巻回若しくは折返、又は重ねあわせることによりフィルム積層部を形成する工程を有する光学フィルム積層体の製造方法。
10. 請求項９に記載の調湿に続けて、絶対湿度が１２ｇ／ｍ^３以下の環境で０．０５秒以上調湿してから、前記光学フィルムを巻回若しくは折返、又は重ねあわせることによりフィルム積層部を形成する工程を有する、請求項９に記載の光学フィルム積層体の製造方法。
11. 前記フィルム積層部が巻回により形成され、前記光学フィルム積層体がロール状である、請求項８〜１０のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体の製造方法。
12. 前記添加剤が繰り返し単位を有する化合物である請求項８〜１１のいずれか一項に記載の光学フィルム積層体の製造方法。