JP2012153904A - 蛍光体粒子 - Google Patents
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Abstract
【効果】本発明の蛍光体粒子は、発光中心をなす希土類元素が、従来の蛍光体粒子と比べて、より均一分散しており、発光効率の高い黄色発光蛍光体として機能させることができる。
【選択図】図1
Description
(AxByCz)3C5O12 (1)
(式中、AはY,Gd及びLuから選ばれる1種以上の希土類元素、BはCe,Nd及びTbから選ばれる1種以上の希土類元素、CはAl及びGaから選ばれる1種以上の元素であり、x,y及びzは0.002<y≦0.2、0<z≦2/3、及びx+y+z=1を満たす正数である。)
で示される組成のガーネット相を含有し、複数の一次粒子で構成された球形の多結晶体二次粒子であり、該二次粒子の平均粒子径が5〜50μmである蛍光体粒子が、発光中心として導入される上記Bで示される希土類元素の、より均一な分布が促進され、青色LEDからの励起光により励起されて発光する、発光効率の高い黄色発光蛍光体として、白色LED等に好適に用いることができることを見出した。
請求項1:
下記組成式(1)
(AxByCz)3C5O12 (1)
(式中、AはY,Gd及びLuから選ばれる1種以上の希土類元素、BはCe,Nd及びTbから選ばれる1種以上の希土類元素、CはAl及びGaから選ばれる1種以上の元素であり、x,y及びzは0.002<y≦0.2、0<z≦2/3、及びx+y+z=1を満たす正数である。)
で示される組成のガーネット相を含有し、複数の一次粒子で構成された球形の多結晶体二次粒子であり、該二次粒子の平均粒子径が5〜50μmであることを特徴とする蛍光体粒子。
請求項2:
上記一次粒子の粒子径が0.1〜5μmであることを特徴とする請求項1記載の蛍光体粒子。
また、本発明は、上記蛍光体粒子の製造方法として、以下の製造方法が関連する。
[1] 上記蛍光体粒子を製造する方法であって、上記組成式(1)中のA、B及びCで示される元素の1種又は2種以上を含む酸化物を原料とし、該酸化物の粉末を1種で又は2種以上、上記A、B及びCで示される元素がC/(A+B)>5/3の比率(原子比)となるように混合して平均粒子径5〜65μmに造粒し、得られた造粒粒子をプラズマ中で溶融してプラズマ外で球状に固化させ、更に、得られた粒子を、非酸化性雰囲気中800℃を超えて1,700℃以下の温度で加熱処理することを特徴とする蛍光体粒子の製造方法。
[2] 上記原料酸化物にフラックスを添加することなく製造することを特徴とする[1]記載の製造方法。
本発明の蛍光体粒子は、下記組成式(1)
(AxByCz)3C5O12 (1)
(式中、AはY,Gd及びLuから選ばれる1種以上の希土類元素、BはCe,Nd及びTbから選ばれる1種以上の希土類元素、CはAl及びGaから選ばれる1種以上の元素であり、x,y及びzは0.002<y≦0.2、0<z≦2/3、及びx+y+z=1を満たす正数である。)
で示される組成のガーネット相を含有する。
本発明の蛍光体粒子におけるガーネット相は、上記組成式(1)で示される組成のA、B及びCで示される元素が(AxByCz):C:O=3:5:12の比率で構成される。従来の製法では、蛍光体粒子の原料組成において、(AxByCz):C=3:5未満の比率の場合、ガーネット相以外に、ペロブスカイト相(例えば、YAlO3)、希土類複合酸化物相(例えば、Y0.2Ce0.8O1.9)が出現することになる。一方、(AxByCz):C=3:5超の比率の場合は、ガーネット相以外にアルミナ相が出現することになる。いずれの場合も、高効率で発光に寄与するガーネット相の生成が減少することとなり、蛍光体粒子として使用したときに、励起光の吸収率、発光量子効率が低下する。
純度99.9%、平均粒子径1.0μmの酸化イットリウム(Y2O3)粉末と、純度99.0%、平均粒子径0.5μmの酸化アルミニウム(Al2O3)粉末と、純度99.9%、平均粒子径0.2μmの酸化セリウム(CeO2)粉末とを、各々、Y:Al:Ce=2.94:5.5:0.06のモル比で混合し、1,000gの混合粉を得た。得られた混合粉を脱イオン水1,500g、ポリアクリル酸アンモニウム10g、カルボキシメチルセルロース2gと共にボールミルで6時間混合した。得られたスラリーから、2流体ノズルを用いて造粒し、平均粒子径22μmの粒子を得た。次に、得られた粒子を1,000℃、2時間、大気中で熱処理し、有機成分を除去した。
純度99.9%、平均粒子径1.0μmの酸化イットリウム(Y2O3)粉末と、純度99.0%、平均粒子径3.0μmの酸化アルミニウム(Al2O3)粉末と、純度99.9%、平均粒子径0.2μmの酸化セリウム(CeO2)粉末とを、各々、Y:Al:Ce=2.94:5.5:0.06のモル比で混合し、1,000gの混合粉を得た。得られた混合粉に、更にフラックスとしてフッ化バリウムを200g添加して十分に混合し、アルミナ坩堝に充填し、アルゴンガス中、1,400℃で10時間熱処理した。得られた焼成体を、水洗、分離、乾燥して、蛍光体粒子を得た。
純度99.9%、平均粒子径1.0μmの酸化イットリウム(Y2O3)粉末と、純度99.0%、平均粒子径0.5μmの酸化アルミニウム(Al2O3)粉末と、純度99.9%、平均粒子径0.2μmの酸化セリウム(CeO2)粉末とを、各々、Y:Al:Ce=2.94:4.8:0.06のモル比で混合し、1,000gの混合粉を得た。得られた混合粉を脱イオン水1,500g、ポリアクリル酸アンモニウム10g、カルボキシメチルセルロース2gと共にボールミルで6時間混合した。得られたスラリーから、2流体ノズルを用いて造粒し、平均粒子径15μmの粒子を得た。次に、得られた粒子を1,000℃、2時間、大気中で熱処理し、有機成分を除去した。
純度99.9%、平均粒子径1.0μmの酸化ルテチウム(Lu2O3)粉末と、純度99.0%、平均粒子径0.5μmの酸化アルミニウム(Al2O3)粉末と、純度99.9%、平均粒子径0.2μmの酸化セリウム(CeO2)粉末とを、各々、Lu:Al:Ce=2.94:5.5:0.06のモル比で混合し、1,000gの混合粉を得た。得られた混合粉を脱イオン水1,500g、ポリアクリル酸アンモニウム10g、カルボキシメチルセルロース2gと共にボールミルで6時間混合した。得られたスラリーから、2流体ノズルを用いて造粒し、平均粒子径20μmの粒子を得た。次に、得られた粒子を1,400℃、2時間、大気中で熱処理し、有機成分を除去した。
Claims (2)
- 下記組成式(1)
(AxByCz)3C5O12 (1)
(式中、AはY,Gd及びLuから選ばれる1種以上の希土類元素、BはCe,Nd及びTbから選ばれる1種以上の希土類元素、CはAl及びGaから選ばれる1種以上の元素であり、x,y及びzは0.002<y≦0.2、0<z≦2/3、及びx+y+z=1を満たす正数である。)
で示される組成のガーネット相を含有し、複数の一次粒子で構成された球形の多結晶体二次粒子であり、該二次粒子の平均粒子径が5〜50μmであることを特徴とする蛍光体粒子。 - 上記一次粒子の粒子径が0.1〜5μmであることを特徴とする請求項1記載の蛍光体粒子。
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