JP2012084261A - 空気電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は第一に収納外装材に正極触媒と負極とを有する本体部と、電解液と、電解液のタンクと、電解液を循環させるポンプと、電解液の循環途中に酸素取り入れ部と、前記本体部と前記タンクと前記ポンプと前記酸素取り入れ部とを連結する配管とを有する空気電池であって、前記酸素取り入れ部に酸素選択透過膜が載置されている空気電池を提供する。
【選択図】図13
Description
この空気電池における負極活物質は、一般的には金属であり、放電反応で金属酸化物や金属水酸化物を生成する。
上記特許文献1に強アルカリを用いると、電解液中に空気中の二酸化炭素を際限なく溶存させてしまい、電池が被毒してしまうといった課題が考えられる。
即ち、本発明は、以下の<1>〜<9>である。
<1> 収納外装材に正極触媒と負極とを有する本体部と、電解液と、電解液のタンクと、電解液を循環させるポンプと、電解液の循環途中に酸素取り入れ部と、前記本体部と前記タンクと前記ポンプと前記酸素取り入れ部とを連結する配管とを有する空気電池であって、前記酸素取り入れ部に酸素選択透過膜が載置されている空気電池。
<2> 前記酸素選択透過膜の表面に対する前記溶存酸素を含む電解液の接触角が90°以上である<1>に記載の空気電池。
<3> 前記酸素選択透過膜の表面に対する前記溶存酸素を含む電解液の接触角が150°以上である<1>に記載の空気電池。
<4> 前記酸素選択透過膜の酸素選択係数(PO2)が、400×10−10cm3・cm/cm2・s・cmHg以上である<1>〜<3>のいずれかに記載の空気電池。
<5> 前記酸素選択透過膜の酸素/二酸化炭素選択透過性が、0.15以上である<1>〜<4>のいずれかに記載の空気電池。
<6> 前記負極が、リチウム、ナトリウム、マグネシウム、アルミニウム、カリウム、カルシウム、亜鉛、鉄および水素吸蔵合金からなる群より選ばれる少なくとも1種の金属である<1>〜<5>のいずれかに記載の空気電池。
<7> 前記電解液が、KOH、NaOH、LiOH、Ba(OH)2およびMg(OH)2からなる群より選ばれる少なくとも1種を電解質とする水溶液であること<1>〜<6>のいずれかに記載の空気電池。
<8> 前記正極触媒が、二酸化マンガンまたは白金含む<1>〜<7>のいずれかに記載の空気電池。
<9> 前記正極触媒が、ABO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物を含み、AサイトにLa、SrおよびCaからなる群より選ばれる少なくとも2種の原子を含み、BサイトにMn、Fe、CrおよびCoからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を含む<1>〜<8>のいずれかに記載の空気電池。
そのため、電解液中に溶解する二酸化炭素を大幅に抑制できる。その結果、空気電池が二酸化炭素による被毒を受けにくいといった効果がある。
このように本発明は、空気電池の課題の解決が可能となるため、工業的に極めて有用である。
本発明の空気電池は、本体部と、電解液と、電解液のタンクと、電解液を循環させるポンプと、酸素取り入れ部と、配管とを有する空気電池において、酸素取り入れ部に酸素選択透過膜が載置されている。
空気を酸素選択透過膜に通過させることで、酸素が濃縮され、かつ二酸化酸素が薄まった電解液にすることができる。
本発明に用いられる本体部は、収納外装材に正極触媒と負極とを有する。
この収納外装材は、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニルやABS等の樹脂製、または負極、正極、電解液と反応しない金属製である。また、本体部の正極触媒と負極との間には、セパレータがあってもよい。さらに充電用正極があってもよい。
また、これら1組を単電池としたものを複数枚積み重ねてもよい。この構成にすることで充放電が容易な積層型の空気電池となる。
本発明に用いられる正極触媒は、通常、正極触媒に加え、導電剤およびこれらを正極集電体に接着する結着剤を含むことが好ましい。
導電剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等の炭素材料が挙げられる。
結着剤としては、使用する電解液に溶解しないものであればよく、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体、ポリビニリデンフルオライド、ポリクロロトリフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン・エチレン共重合体等のフッ素樹脂が好ましい。
正極集電体は導電材料であればよく、例えば、ニッケル、クロム、鉄およびチタンからなる群より選ばれる少なくとも1種の金属が挙げられ、好ましくは、ニッケル、ステンレスである。形状としては、金属平板、メッシュ、多孔板等である。好ましくは、メッシュ、多孔板から選ばれる。
本発明に用いられる負極の材質としては、リチウム、ナトリウム、マグネシウム、アルミニウム、カリウム、カルシウム、亜鉛、鉄および水素吸蔵合金からなる群より選ばれる少なくとも1種の金属が挙げられる。中でも、アルミニウムが好ましく、純度が99.8%以上のアルミニウムがより好ましい。
充放電可能な負極、例えば水素吸蔵合金を負極として用いた場合、充電用正極として正極触媒とは、別に設けることが好ましい。
正極触媒を充電用正極として用いないため、充電時の正極触媒の劣化が起きない。
正極触媒と負極との間には、セパレータがあってもよい。
セパレータとしては、電解質の移動が可能な絶縁材料であり、例えば、ポリオレフィンやフッ素樹脂等の樹脂からなる不織布や多孔質膜を用いることができる。具体的には、樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレンおよびポリフッ化ビニリデンが挙げられる。また、特に電解質が水溶液である場合には、樹脂として、親水性化処理されたポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等が挙げられる。
本発明に用いられる電解液は、溶媒と電解液とを少なくとも含み、少なくとも正極触媒、負極と接触している。
水系溶媒としては、通常、水が用いられる。
鎖状カーボネートとしては、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート等が挙げられる。
環状エステルカーボネートとしては、ガンマブチロラクトン、ガンマバレロラクトン等が挙げられる。
環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン等が挙げられる。
鎖状エーテルとしては、ジメトキシエタン、エチレングリコールジメチルエーテル等が挙げられる。
本発明に用いられる電解液のタンクは、例えば、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニルやABS等の樹脂製、電解液と反応しない金属製である。
本発明に用いられる電解液を循環させるポンプは、電解液が接する箇所が電解液と反応しない材質であり、電解液を定量的制御して送るものであればよい。
例えば、ピストンポンプ、プランジャーポンプ、ダイヤフラムポンプなどの往復ポンプ、ギヤポンプ、ベーンポンプ、ねじポンプなどの回転ポンプから選ばれる。
本発明に用いられる酸素取り入れ部は、電解液の循環の途中に有する。
さらに酸素取り入れ部には、酸素選択透過膜が載置されている。
酸素選択透過膜の表面に対する前記溶存酸素を含む電解液の接触角は、90°以上であることが望ましい。
接触角を90°以上にすることで酸素選択透過膜からの液漏れが低減できる。
接触角を90°以上有する酸素選択透過膜としては、例えば、市販のシリコーン膜が挙げられる。
接触角を150°以上にすることで酸素選択透過膜からの液漏れがさらに低減できる。
400×10−10cm3・cm/cm2・s・cmHg以上にすることで選択透過膜の酸素透過がスムーズに進む。
このような酸素選択透過膜としては、例えば、市販のシリコーン膜が挙げられる。
なお、酸素選択透過膜の酸素透過係数(PO2)は、酸素/窒素=10v/40v%の
ガスを使用し、気体透過率測定装置(GTRテック社製、GTR−30X)を用いて、23℃、湿度60%において測定した値である。
このような酸素選択透過膜としては、例えば、市販のシリコーン膜が挙げられる。
なお、酸素選択透過膜の二酸化炭素透過係数(PCO2)は、純二酸化炭素のガスを使用し、気体透過率測定装置(GTRテック社製、GTR−30X)を用いて、23℃、湿度60%において測定した値である。
本発明に用いられる配管は、本体部と、電解液のタンクと、電解液を循環させるポンプと、酸素取り入れ部とを連結する。
配管は、例えば、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニルやABS等の樹脂製、電解液と反応しない金属製からなる。
電解質を以下の方法で調整した。
水酸化カリウムと純水とを、1.0M KOH水溶液となるように混合し、電解液を製造した。
電解液のタンクは、図1の200ccポリプロピレン製容器を使用した。
電解液中に酸素を溶存させるために図2の電解液のタンクを使用した。
酸素を溶存させる方法として電解液に散気装置を用いて、空気をバブリングさせる方法である。
電解液中に酸素を溶存させる別方法として、図3の電解液のタンクから電池本体の途中に電解液に酸素取り入れ部として酸素取り入れ装置を載置した。
溶存酸素を取り入れ装置は、図4の装置を使用した。
図4の装置について説明する。
縦250mm×横250mmのステンレス板(以下、SUS板ということがある。)(図5−1)、縦250mm×横250mmの中央に縦200mm×横200mmの穴を開けたゴム板(図5−2)、縦250mm×横250mmの酸素選択透過膜(図5−3)、縦250mm×横250mmの中央に縦200mm×横200mmの穴を開けたゴム板(図5−2)、縦250mm×横250mmの多孔SUS板(図5−4)を順番に積層した(図6)。これをボルトとナットで圧着した後、電解液の入口/出口にノズルを取り付けた(図7)。
酸素選択透過膜には、電解液の接触角が105°のシリコーン膜(厚さ0.1mm、アズワン社製、製品名シリコンフィルム)を用いた。
このシリコーン膜の酸素選択係数(PO2)は、620×10−10cm3・cm/cm2・s・cmHgで、酸素/二酸化炭素選択透過性は、0.20であった。
溶存酸素を定量する装置にはガルバニ式溶存酸素計を使用した。全ての測定は、23℃で行った。
電解液タンクに70ccの1M KOH水溶液を入れ、純度99.9%窒素ガスを30分間バブリングさせた後、ガルバニ式溶存酸素計で溶存酸素を測定した。
その結果、溶存酸素量は0.00mg/L(測定下限以下)であった。
窒素ガスを空気に変えたこと以外は(溶存酸素0の確認)と同様にした。その結果、溶存酸素量は7mg/Lであった。
(溶存酸素量の確認0)の溶存酸素0.00mg/Lの1M KOH水溶液をポンプで0.5g/minの流速で酸素取り入れ口付き装置を通過させた。
電解液タンク、ポンプおよび酸素取り入れ口付き装置を連結する配管にはポリプロピレン製のものを用いた。
この溶存酸素量を測定したところ、6mg/Lであった。
図8に電解液循環型空気電池の一例を示す。この電池は負極にアルミニウムを用いた。
厚さ0.1mmのアルミニウム箔(日本製箔社製A1085、純度99.85%)を縦35mm×横25mmに切断し、その後、アルミニウムリード線(純度99.5%)を縦50mm×横3mm(厚さ0.20mm)を抵抗溶接機で取り付けた。次に抵抗溶接部から伸びたアルミニウムリード線5mmとアルミニウム(縦35mm×横25mm)の片面とをイミドテープでマスキングすることでアルミニウム負極を作製した。
セパレータとしては、親水性処理されたポリフッ化ビニリデン(ミリポア社製 デュラポア メンブレンフィルター)からなる多孔質膜(縦37mm×横27mm、厚み0.1mm)を用いた。
正極触媒は、導電材としてアセチレンブラックと、酸素の還元を促進する触媒としての電解MnO2と、結着剤としてのPTFE粉末とにより構成した。重量比として、アセチレンブラック:電解MnO2:PTFE=10:10:1とし、これをメノウ乳鉢で混合し、縦35mm×横25mm、厚み0.3mmとなるように正極触媒層を成形した。また、ステンレスメッシュ製の放電用の正極集電体(縦35mm×横25mm×厚み0.1mm)の端部に外部接続用のニッケルリボン端子(縦50mm×横3mm×厚み0.20mm)を接続した。そして、正極集電体に正極触媒層を圧着し、正極触媒を得た。
上記のように作製した負極とセパレータと正極触媒とを1組として図9のように積層し、電極積層体を得た。その電極積層体を隣り合う組の負極同士、正極触媒同士が接するように4積層することで図10の電極群を作製した。
この電極群を図11のように容器に収納し、正極、負極のリード線を容器蓋の正極、負極取り出し部に溶接した後、蓋をした。また、容器、蓋はアダルダイト(エポキシ樹脂系接着剤)でシールした。
図12に電解液循環型空気電池を示す。
この電池システム1は正極触媒と負極とを有する本体部と、電解液と、空気をバブリングさせる電解液タンクと、電解液を循環させるポンプと、前記本体部と前記タンクと前記ポンプとを連結する配管とを有する。
連結する配管にはポリプロピレン製のものを用いた。
図13に電解液循環型空気電池を示す。
この電池システム2は循環の途中に酸素選択透過膜を載置した酸素取り入れ部を有する。
(放電試験)
上述のようにして作製した空気電池を、充放電試験機(東洋システム社製、製品名TOSCAT−3000U)に接続し、負極のアルミニウムに対して、5mA/cm2で定電流放電(CC放電)を行い、終止電圧0.5Vでカットオフした。
図12の電解液循環型空気電池のシステムを用いて電解液タンクにバブリングさせるガスを空気にして、放電試験した。
その結果、放電容量は400mAhであった。平均放電電圧は1.20Vであった。
比較例1と同様のシステムを用いて、電解液タンクにバブリングさせるガスを99.9%窒素ガスにして、放電試験した。
その結果、放電は不可能(容量 0mAh)であった。
図13の電解液循環型空気電池のシステムを用いて放電試験した。その結果、放電容量は510mAhであった。平均放電電圧は1.25Vであった。
その結果、比較例1の正極触媒表面には白色状の堆積物が確認できた。これを回収し、分析したところ炭酸カリウムの存在が確認でき、被毒されていた。
一方、参考例1および実施例1の正極触媒表面には白色状のものは確認できなかった。
Claims (9)
- 収納外装材に正極触媒と負極とを有する本体部と、電解液と、電解液のタンクと、
電解液を循環させるポンプと、電解液の循環途中に酸素取り入れ部と、
前記本体部と前記タンクと前記ポンプと前記酸素取り入れ部とを連結する配管と
を有する空気電池であって、
前記酸素取り入れ部に酸素選択透過膜が載置されていることを特徴とする空気電池。 - 前記酸素選択透過膜の表面に対する電解液の接触角が90°以上である請求項1に記載の空気電池。
- 前記酸素選択透過膜の表面に対する電解液の接触角が150°以上である請求項1に記載の空気電池。
- 前記酸素選択透過膜の酸素選択係数(PO2)が、
400×10−10cm3・cm/cm2・s・cmHg以上である請求項1〜3のいずれかに記載の空気電池。 - 前記酸素選択透過膜の酸素/二酸化炭素選択透過性が、0.15以上である請求項1〜4のいずれかに記載の空気電池。
- 前記負極が、
リチウム、ナトリウム、マグネシウム、アルミニウム、カリウム、カルシウム、亜鉛、鉄および水素吸蔵合金からなる群より選ばれる少なくとも1種の金属である請求項1〜5のいずれかに記載の空気電池。 - 前記電解液が、KOH、NaOH、LiOH、Ba(OH)2およびMg(OH)2からなる群より選ばれる少なくとも1種を電解質とする水溶液である請求項1〜6のいずれかに記載の空気電池。
- 前記正極触媒が、二酸化マンガンまたは白金含む請求項1〜7のいずれかに記載の空気電池。
- 前記正極触媒が、ABO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物を含み、AサイトにLa、SrおよびCaからなる群より選ばれる少なくとも2種の原子を含み、BサイトにMn、Fe、CrおよびCoからなる群より選ばれる少なくとも1種の原子を含む請求項1〜8のいずれかに記載の空気電池。
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