JP2012062223A

JP2012062223A - ２つのセラミック製部材を相互に接合する方法、およびセラミック製部材

Info

Publication number: JP2012062223A
Application number: JP2010208121A
Authority: JP
Inventors: Naoki Kondo; 直樹近藤; Kiyoshi Hirao; 喜代司平尾; Hidenori Kita; 英紀北; Hideki Hiuga; 秀樹日向; Mikinori Hotta; 幹則堀田
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date: 2010-09-16
Filing date: 2010-09-16
Publication date: 2012-03-29

Abstract

【課題】良好な密着性が得られるセラミック製部材の接合方法。
【解決手段】第１および第２のセラミック成形体を準備する工程と、前記第１のセラミック成形体の一面に、添加物質を設置する工程であって、前記添加物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる無機物質主成分との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成する第２の無機物質を含む、工程と、前記第１および第２のセラミック成形体を焼成して、第１および第２のセラミック製部材を形成する工程と、前記第１および第２のセラミック製部材を、前記第１のセラミック製部材の前記一面が、前記第２のセラミック製部材の一面と接触するように配置して、これを前記第１の温度以上の第２の温度に保持する工程と、を有する方法。
【選択図】図１

Description

本発明は、複数のセラミック製部材を相互に接合する方法に関する。

複数のセラミック製部材を相互に接合する技術は、様々な分野で重要である。特に、最終セラミック製品が大型であったり、複雑形状であったりする場合には、複数のセラミック製部材を相互に接合する方法でしか、そのような製品を構成することができないことがしばしばある。

通常、セラミック製品を接合により製作する際には、
（ｉ）まず、所定形状の複数の焼結セラミック製部材が準備され、
（ｉｉ）焼結セラミック製部材の被接合面に、接着材が設置され、
（ｉｉｉ）各セラミック製部材の被接合面同士が接着材を介して相互に押し付けられ、両者が接合される。

なお、通常の場合、セラミック製品は、高温で使用されるため、接着材は、そのような使用温度で耐熱性を有する必要があり、接着材としては、例えば、ろう材などが使用される。

また、最近では、アルミナ部材同士の接合に、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）を主成分とする接着材を使用することが提案されている（特許文献１）。

特開２００３−３３５５８３号公報

しかしながら、従来のような、接着材を介してセラミック製部材同士を接合する方法では、材料特性等の違いにより、セラミック製部材と接着材との間に、良好な密着性が得られず、セラミック製部材の接合の際あるいは接合体の使用中に、セラミック製部材に剥離が生じるおそれがある。例えば、セラミック製部材と接着材との間で、熱膨張係数などの材料特性が大きく異なる場合、熱応力環境下では、セラミック製部材に剥離が生じる危険性は、極めて高くなる。

なお、特許文献１のように、被接合部材としてアルミナを使用し、接着材としてＹＡＧを主成分とする材料を使用した場合、両者の熱膨張係数は、比較的近くなる。しかしながら、この場合も、セラミック製部材と接着材の間に、明確な界面が生じる構成は同じであり、このため、この方法においても、依然として、セラミック製部材と接着材の界面での密着性に関する問題が残る。

本発明は、このような背景に鑑みなされたものであり、本発明では、従来に比べて、セラミック製部材同士の間に良好な密着性が得られる、セラミック製部材の接合方法を提供することを目的とする。また、本発明では、そのような接合の際に使用され得るセラミック製部材を提供することを目的とする。

本発明では、
同じ無機物質主成分を含む２つのセラミック製部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）前記無機物質主成分を含む第１および第２のセラミック成形体を準備する工程と、
（ｂ）前記第１のセラミック成形体の少なくとも一つの面に、添加物質を設置する工程であって、
前記添加物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成する第２の無機物質を含む、工程と、
（ｃ）前記第１および第２のセラミック成形体を焼成して、第１および第２のセラミック製部材を形成する工程と、
（ｄ）前記第１および第２のセラミック製部材を、前記第１のセラミック製部材の前記一つの面が、前記第２のセラミック製部材の一つの面と接触するように配置して、組立体を構成する工程と、
（ｅ）前記組立体を、第２の温度に保持する工程であって、前記第２の温度は、前記第１の温度以上の温度である工程と、
を有し、
これにより、前記第１のセラミック製部材の前記一つの面において、融液が生成し、前記第１および第２のセラミック製部材が相互に接合されることを特徴とする方法が提供される。

ここで、本発明による方法において、前記添加物質の第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を共晶点とする共晶を形成し、または前記添加物質の第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を包晶点とする包晶を形成しても良い。

また、本発明による方法において、前記添加物質は、さらに、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分と同じ物質を含んでも良い。

また、本発明による方法において、前記無機物質主成分は、アルミナであっても良い。

また、本発明による方法において、前記第２の無機物質は、イットリア、ジルコニア、およびシリカからなる群から選定されても良い。

また、本発明による方法は、さらに、
（ｂ２）前記第２のセラミック成形体の少なくとも一つの面に、前記添加物質を設置する工程を有しても良い。

また、本発明による方法において、前記第１の温度は、１６００℃よりも高い温度であっても良い。

さらに、本発明では、
同じ無機物質主成分を含む２つのセラミック製部材を相互に接合する際に使用される一方のセラミック製部材であって、
少なくとも一つの表面に、第２の無機物質を有し、
前記第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成し、
前記第１の温度は、当該セラミック製部材が他方のセラミック製部材と接合される際に保持される第２の温度以下の温度であることを特徴とするセラミック製部材が提供される。

ここで、本発明によるセラミック製部材において、前記第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を共晶点とする共晶を形成し、または前記第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を包晶点とする包晶を形成しても良い。

また、本発明によるセラミック製部材において、前記無機物質主成分は、アルミナであっても良い。

また、本発明によるセラミック製部材において、前記第２の無機物質は、イットリア、ジルコニア、およびシリカからなる群から選定されても良い。

また、本発明によるセラミック製部材において、前記第１の温度は、１６００℃よりも高い温度であっても良い。

本発明では、従来に比べて、セラミック製部材同士の間に良好な密着性が得られる、セラミック製部材の接合方法を提供することができる。また、そのような接合の際に使用され得るセラミック製部材を提供することができる。

本発明による接合方法の概略的なフローの一例を示した図である。アルミナとイットリアの二元系状態図である。アルミナとシリカの二元系状態図である。アルミナとジルコニアの二元系状態図である。

前述のように、通常、セラミック製品を接合する際には、
（ｉ）まず、所定形状の複数の焼結セラミック製部材が準備され、
（ｉｉ）焼結セラミック製部材の被接合面に、接着材が設置され、
（ｉｉｉ）各セラミック製部材の被接合面同士が接着材を介して相互に押し付けられ、両者が接合される。

しかしながら、このような接合方法では、材料特性等の違いにより、セラミック製部材と接着材との間に、良好な密着性が得られず、接合処理の際や使用中に、セラミック製部材に剥離が生じるおそれがある。例えば、セラミック製部材と接着材との間で、熱膨張係数などの材料特性が大きく異なる場合、熱応力環境下では、セラミック製部材に剥離が生じる危険性は、極めて高くなる。

これに対して、本発明による方法では、従来の（ｉｉ）のような、焼結後のセラミック製部材の被接合面に、新たに接着材を設置する工程を有さない。

その代わり、本発明では、焼成前の第１のセラミック成形体の被接合面に、添加物質を設置する工程を有する。この添加物質は、第１のセラミック成形体に含まれる無機物質主成分との間で、比較的高い温度（例えば１６００℃以上の温度：以下、「第１の温度」と称する）で液相を形成する、第２の無機物質を有する。液相は、例えば、無機物質主成分と第２の無機物質との間で、共晶または包晶を形成することにより生じても良い。

また、本発明では、その後、添加物質が設置された第１のセラミック成形体が焼成され、第１のセラミック製部材が形成される。この焼成の際に、前述の添加物質は、第１のセラミック製部材の被接合面に固定され、第１のセラミック製部材と一体化される。

次に、この第１のセラミック製部材は、別の（第２の）セラミック製部材と、第１のセラミック製部材の被接合面が、第２のセラミック製部材の被接合面と接触するように配置された状態で、接合温度（以下、「第２の温度」という）まで加熱される。第２のセラミック製部材は、第１のセラミック製部材と同じ無機物質を主成分とする。

第２の温度は、第１の温度以上の温度に選定される。従って、この処理により、
（Ｉ）第１のセラミック製部材の被接合面において、第１のセラミック製部材に含まれる無機物質主成分と、第２の無機物質との間に、融液が生成するとともに、
（ＩＩ）第２のセラミック製部材の被接合面において、第２のセラミック製部材に含まれる無機物質主成分と、第２の無機物質との間に、融液が生成する。

この融液は、接着材としての役割を果たし、降温後には、融液が凝固するため、最終的に、第１のセラミック製部材の被接合面と第２のセラミック製部材の被接合面が強固に接合された接合体が得られることになる。

ここで、本発明による方法では、第１および第２のセラミック製部材は、それぞれ、自身の有する無機物質主成分と、添加物質中の第２の無機物質との反応により生じた融液により、「ｉｎ−ｓｉｔｕ」で他方と接合される。このため、接合面は、いわば「溶融接合」された状態になっており、２つのセラミック製部材の接合面には、従来のような明確な界面は、存在しない。むしろ、接合面は、いわば傾斜化された状態にあり、微視的には、第１および第２のセラミック製部材と、第２の無機物質（または共晶成分もしくは包晶成分）とが混在された組織となる。

このため、本発明による方法では、従来に比べて、セラミック製部材間に良好な密着性を有する接合体を得ることができる。従って、本発明による方法では、接合後に、接合面で部材の剥離が生じる危険性が有意に抑制される。

（本発明による接合方法）
以下、図面を参照して、本発明によるセラミック製部材の接合方法について、詳しく説明する。

図１には、本発明による接合方法の概略的なフローの一例を示す。

図１に示すように、本発明による接合方法は、
（ａ）無機物質主成分を含む第１および第２のセラミック成形体を準備する工程（ステップＳ１１０）と、
（ｂ）前記第１のセラミック成形体の少なくとも一つの面に、添加物質を設置する工程であって、
前記添加物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成する第２の無機物質を含む、工程（ステップＳ１２０）と、
（ｃ）前記第１および第２のセラミック成形体を焼成して、第１および第２のセラミック製部材を形成する工程（ステップＳ１３０）と、
（ｄ）前記第１および第２のセラミック製部材を、前記第１のセラミック製部材の前記一つの面が、前記第２のセラミック製部材の少なくとも一つの面と接触するように配置して、組立体を構成する工程（ステップＳ１４０）と、
（ｅ）前記組立体を、第２の温度に保持する工程であって、前記第２の温度は、前記第１の温度以上の温度である工程（ステップＳ１５０）と、
を有する。

以下、各ステップについて説明する。

（ステップＳ１１０）
まず、第１および第２の２つのセラミック成形体が準備される。２つのセラミック成形体は、同じ無機物質を主成分とする。例えば、２つのセラミック成形体は、アルミナまたは炭化珪素等を主成分とするセラミック成形体であっても良い。

なお、本願において、「主成分」という用語は、セラミックス成形体が焼成されて得られる焼結セラミック部材中に、５０ｗｔ％以上の割合で含まれる無機成分を言う。

セラミック成形体の製作方法は、特に限られない。セラミック成形体は、例えば、セラミックの粉末を直接金型成形して製作しても良い。あるいは、セラミック成形体は、少なくとも、「主成分」となる無機物質の粒子と、バインダと、溶媒とを含むペーストを成形した後、これを乾燥固化させることにより、製作されても良い。

なお、第１および第２のセラミック成形体は、同じ無機物質を主成分とする限り、同じ組成であっても、異なる組成であっても良い。

（ステップＳ１２０）
次に、第１のセラミック成形体の少なくとも一つの面（後に第１のセラミック製部材の被接合面となる面、以下「セラミック成形体の被接合面」という）に、添加物質が設置される。

添加物質は、第２の無機物質を有する。

ここで、この第２の無機物質は、第１のセラミック成形体に含まれる「主成分」との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成する無機材料から選定される。

例えば、第２の無機物質は、第１のセラミック成形体に含まれる「主成分」との間で、第１の温度を共晶点とする共晶を形成する無機材料から選定される。あるいは、第２の無機物質は、第１のセラミック成形体に含まれる「主成分」との間で、第１の温度を包晶点とする包晶を形成する無機材料から選定されても良い。

表１には、そのような「主成分」と、第２の無機物質との組み合わせの一例を示す。

例えば、第１のセラミック成形体の「主成分」がアルミナの場合、第２の無機物質は、イットリア、ジルコニア、またはシリカであっても良い。

図２〜図４には、それぞれ、アルミナ−イットリア、アルミナ−シリカ、およびアルミナ−ジルコニアの二元系状態図を示す。

イットリアは、アルミナ：イットリアが約８０：２０（ｍｏｌ％）の組成において、共晶を形成する。共晶点は、約１８６０℃である（出典：米国セラミックス学会状態図集Ｆｉｇ．３１１）。ジルコニアは、アルミナ：ジルコニアが約５８：４２（質量％）の組成において、共晶を形成する。共晶点は、約１７１０℃である（出典：米国セラミックス学会状態図集Ｆｉｇ．４３７７）。シリカは、アルミナ：シリカが約１０：９０（質量％）の組成において、共晶を形成する。共晶点は、約１６７０℃である。また、シリカは、アルミナ：シリカが約７５：２５（質量％）の組成において、包晶を形成する。包晶点は、約１８８０℃である（出典：米国セラミックス学会状態図集Ｆｉｇ．３１３）。

あるいは、第１のセラミック成形体の「主成分」が炭化珪素の場合、第２の無機物質は、炭化ホウ素であっても良い。炭化ホウ素は、炭化珪素：炭化ホウ素が約３５：６５（ｍｏｌ％）の組成において、共晶を形成する。共晶点は、約２２５０℃である（出典：Jen-Der Hong et al．，Mat．Res，Bull．Vol．14，pp．775-783，1979）。

この他にも、様々な組み合わせが考えられる。

添加物質の設置方法は、特に限られない。添加物質は、例えば、第２の無機物質粒子を含むペーストまたはゾルの形態で、第１のセラミック成形体の被接合面に設置されても良い。あるいは、添加物質は、例えば、第２の無機物質を含む粉末を、直接、第１のセラミック成形体の被接合面に塗布することにより、設置されても良い。後者の場合、通常、第１のセラミック成形体の被接合面は、上向きにされ、これにより、第２の無機物質を含む粉末が、被接合面から脱落することが回避される。

なお、一般に、第１の温度は、１６００℃よりも高温であることが好ましい。通常の場合、第１のセラミック成形体の焼成温度は、１５００℃を超える高温である場合が多い。第１の温度を１６００℃よりも高温にすることにより、以降の工程（ステップＳ１３０）において、第１のセラミック成形体を焼成する際に、添加物質が溶融することを回避することができる。

なお、添加物質は、第２の無機物質に加えて、さらに、第１のセラミック成形体の「主成分」を含んでも良い。この場合、添加物質中に、液相を形成する物質組（例えば、共晶反応または包晶反応を生じる物質組）が既に含まれているため、以降の接合工程（ステップＳ１５０）において、液相の形成反応（例えば、共晶反応または包晶反応）をより促進することが可能になる。

また、第２のセラミック成形体の少なくとも一つの面にも、同様に、添加物質を設置しても良い。この添加物質の設置面は、後に、第２のセラミック製部材の被接合面となる面であっても、それ以外の面であっても良い。後者の場合は、通常、第２のセラミック製部材の添加物質設置面に、さらに第３のセラミック製部材が接合される。

さらに、必要な場合、添加物質は、液相量に傾斜化が生じるように構成しても良い。例えば、添加物質が、第２の無機物質と第１のセラミック成形体の「主成分」とを含む場合、両者の組成を、添加物質の最表面から厚さ方向に沿って変化させ、例えば、添加物質の最表面では、共晶組成に近い組成とし、第１のセラミック成形体の側では、共晶組成から幾分離れた組成にしても良い。この場合、以降のステップＳ１５０において、第１のセラミック製部材と第２のセラミック製部材の被接合面で生じる液相量は、接触面の側から第１のセラミック製部材の内側に向かって、徐々に変化（低下）するようになり、液相量の傾斜化が生じる。

（ステップＳ１３０）
次に、第１および第２のセラミック成形体が焼成処理され、これにより、第１および第２のセラミック製部材が構成される。

前述のように、第１のセラミック成形体の被接合面には、添加物質が設置されている。このため、第１のセラミック成形体の被接合面では、焼成処理により、添加物質が骨格物質（主成分）と一体化され、この場所に固定される。

同様に、第２のセラミック成形体の被接合面に添加物質が設置されていた場合、第２のセラミック製部材の被接合面にも、添加物質が固定される。

なお、操作の煩雑さの点から、この段階では、添加物質による共晶反応または包晶反応のような液相生成反応は、未だ生じないことが好ましい。ただし、この段階での液相生成反応の発生有無は、本発明の本質ではないことに留意する必要がある。

（ステップＳ１４０）
次に、得られた第１のセラミック製部材は、被接合面で第２のセラミック製部材と接触するようにして配置される。

その後、この組立体は、熱処理炉等の高温容器内に配置される。

（ステップＳ１５０）
次に、前記組立体が接合処理され、第１のセラミック製部材と第２のセラミック製部材とが、被接合面で接合される。

接合処理は、第２の温度で実施される。第２の温度は、前述の第１の温度（すなわち共晶温度または包晶温度）以上の温度である。

このため、組立体が第２の温度まで加熱されると、第１のセラミック製部材の被接合面、すなわち第１および第２のセラミック製部材の接触面において、第２の無機物質と、第１および第２のセラミック製部材に含まれる主成分との間で、液相生成反応が生じる。またこれにより、この位置で融液が形成される。

形成した融液は、その後の降温過程で凝固するため、これにより、第１および第２のセラミック製部材同士を、被接合面で接合することができる。

この接合工程では、第２の無機物質の働きにより、第１および第２のセラミック製部材に含まれる主成分が被接合面で溶融し、これにより、２つのセラミック製部材同士が接合される。従って、接合面は、いわば「溶融接合」された状態になっており、２つのセラミック製部材同士の間に、良好な密着性が得られる。

なお、前述のように、添加物質自身が第１および第２のセラミック製部材に含まれる主成分を含んでいる場合、第１および第２のセラミック製部材から主成分を供給する必要がなくなるため、より迅速な接合が可能となる。

なお、以上のフローでは、２つのセラミック成形体を準備して、２つのセラミック製部材が接合された接合体を得るまでの一連の工程（すなわちステップＳ１１０〜ステップＳ１５０まで）について説明した。

しかしながら、本発明による方法では、前記ステップＳ１１０〜ステップＳ１５０の全てを一度に行う必要はない。例えば、ステップＳ１１０〜ステップＳ１３０までの工程により、少なくとも一つの面に、添加物質を有するセラミック製部材を得ることができる。

そのようなセラミック製部材は、後に、別の場所で、および／または別のタイミングで、ステップＳ１４０〜ステップＳ１５０までの工程に使用され、これにより、２つのセラミック製部材が接合された接合体が製作されても良い。

以下、本発明の実施例について説明する。

（実施例１）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

まず、アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）を金型で成形して、直径２０ｍｍφ、長さ２０ｍｍの成形体を得た。

次に、この成形体の円形状の一つの表面（以下、「第１の面」と称する）に、添加物質として、０．２ｇの混合粉末を振りかけた。混合粉末は、アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）と、イットリア粉末（平均粒径０．５μｍ）とを、アルミナ：イットリア＝８２：１８（ｍｏｌ％）となるように混合して調製した。なお、この混合比は、アルミナ−ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット（３Ｙ_２Ｏ_３・５Ａｌ_２Ｏ_３））の共晶組成の近傍の組成である。また、この混合粉末の液相生成温度は、１８６０℃である。

次に、この成形体を、１ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力でＣＩＰ成形した。また、この成形体を１６００℃で２時間保持し、第１の面に添加物質を有する第１のアルミナ焼結部材を得た。

さらに、添加物質の設置工程を除き、同様の処理により、第２のアルミナ焼結部材を得た。従って、第２のアルミナ焼結部材の第１の面には、添加物質は設置されていない。

次に、第１のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２のアルミナ焼結部材の第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、１８８０℃とし、保持時間は、２時間とした。これにより、降温後に、２つのアルミナ焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。

目視観察の結果、接合部には、外観上、特に異常は認められなかった。また、インクチェックの結果、接合部の内部にインクは浸透せず、接合部に欠陥や隙間が生じていないことが確認された。

（実施例２）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この成形体を１２００℃で１時間仮焼きし、仮焼き成形体を得た。

次に、この仮焼き成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、イットリアゾル（日産化学社製）を塗布した。

次に、この仮焼き成形体を１６００℃で２時間保持し、第１の面に添加物質を有する第１のアルミナ焼結部材を得た。

次に、第１のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２のアルミナ焼結部材の第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、１８５０℃とし、保持時間は、２時間とした。これにより、降温後に、２つのアルミナ焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。

（実施例３）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、
第１のシート材および第２のシート材を、この順に積層した。

第１のシート材は、以下のようにして形成した。

アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）とイットリア粉末（平均粒径０．５μｍ）とを、アルミナ：イットリア＝９０：１０（ｍｏｌ％）となるように混合し、混合粉末を調製する。この混合粉末１００ｇを、トルエンとブタノールを３：１の重量比で混合した溶剤２００ｇ中に加える。さらに、溶剤中に、バインダーとしてのポリビニルブチラール樹脂（混合粉末に対して１０ｗｔ％）と、少量の可塑剤とを添加して、スラリーを調製する。

このスラリーをドクターブレード法により成形し、乾燥後、厚さ５０μｍの第１のシート材を得た。

また、第２のシート材は、以下のようにして形成した。

アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）とイットリア粉末（平均粒径０．５μｍ）とを、アルミナ：イットリア＝８２：１８（ｍｏｌ％）となるように混合し、混合粉末を調製する。この混合粉末１００ｇを、トルエンとブタノールを３：１の重量比で混合した溶剤２００ｇ中に加える。さらに、溶剤中に、バインダーとしてのポリビニルブチラール樹脂（混合粉末に対して１０ｗｔ％）と、少量の可塑剤とを添加して、スラリーを調製する。

このスラリーをドクターブレード法により成形し、乾燥後、厚さ５０μｍの第２のシート材を得た。

次に、この２枚のシート材が置載された成形体を、大気下、６００℃で保持し、バインダーを除去した後、成形体を、１ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力でＣＩＰ成形した。また、この成形体を１６００℃で２時間保持し、第１の面に添加物質を有する第１のアルミナ焼結部材を得た。

同様の方法で、第１の面に添加物質を有する第２のアルミナ焼結部材を得た。

次に、第１のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、１８８０℃とし、保持時間は、２時間とした。

これにより、降温後に、２つのアルミナ焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。また、目視観察の結果、接合部には、外観上、特に異常は認められなかった。また、インクチェックの結果、接合部の内部にインクは浸透せず、接合部に欠陥や隙間が生じていないことが確認された。

なお、組成上、第１のシート材は、１８６０℃〜２０１０℃の温度範囲において、アルミナと液相が存在する半溶融状態となる。一方、第２のシート材は、１８６０℃を超えるとほぼ完全に溶融状態となる。従って、２枚のシート材を積層させた第１および第２のアルミナ焼結部材では、接合面に液相量の傾斜構造が得られることになる。

実際に、接合処理後の接合体の接合部には、液相量の傾斜構造の痕跡が認められた。

（実施例４）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、
０．２ｇの混合粉末を振りかけた。混合粉末は、アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）と、シリカ粉末（平均粒径０．７μｍ）とを、アルミナ：シリカ＝７０：３０（重量％）となるように混合して調製した。なお、この混合比は、シリカリッチなムライトの組成である。この混合粉末の液相生成温度は、約１６７０℃である。

次に、この成形体を、１ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力でＣＩＰ成形した。また、この成形体を１７００℃で２時間保持し、第１の面に添加物質を有する第１のアルミナ焼結部材を得た。

（実施例５）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、
０．２ｇの混合粉末を振りかけた。混合粉末は、アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）と、シリカ粉末（平均粒径０．７μｍ）とを、アルミナ：シリカ＝７５：２５（重量％）となるように混合して調製した。なお、この混合比は、包晶組成に近い組成である。この混合粉末の液相生成温度は、約１８８０℃である。

次に、第１のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２のアルミナ焼結部材の第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、１９００℃とし、保持時間は、２時間とした。これにより、降温後に、２つのアルミナ焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。

（実施例６）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この仮焼き成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、シリカゾル（日産化学社製）を塗布した。

次に、第１のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２のアルミナ焼結部材の第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、１６７０℃とし、保持時間は、２時間とした。これにより、降温後に、２つのアルミナ焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。

（実施例７）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、
０．２ｇの混合粉末を振りかけた。混合粉末は、アルミナ粉末（平均粒径０．６μｍ）と、ジルコニア粉末（平均粒径０．４μｍ）とを、アルミナ：ジルコニア＝５８：４２（重量％）となるように混合して調製した。なお、この混合比は、共晶組成に近い組成である。この混合粉末の液相生成温度は、約１７１０℃である。

次に、第１のアルミナ焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２のアルミナ焼結部材の第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、１７４０℃とし、保持時間は、２時間とした。これにより、降温後に、２つのアルミナ焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。

（実施例８）
以下の方法により、２つのアルミナ部材の接合体を製作した。

次に、この仮焼き成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、ジルコニアゾル（日産化学社製）を塗布した。

（実施例９）
以下の方法により、２つの炭化珪素部材の接合体を製作した。

まず、炭化珪素粉末（平均粒径０．５μｍ）を金型で成形して、直径２０ｍｍφ、長さ２０ｍｍの成形体を得た。

次に、この成形体の円形状の一つの表面、すなわち「第１の面」に、添加物質として、
０．２ｇの混合粉末を振りかけた。混合粉末は、炭化珪素粉末（平均粒径０．５μｍ）と、炭化ホウ素粉末（平均粒径４μｍ）とを、炭化珪素：炭化ホウ素＝３５：６５（ｍｏｌ％）となるように混合して調製した。なお、この混合比は、共晶組成に近い組成である。この混合粉末の液相生成温度は、約２３５０℃である。

次に、この成形体を、１ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力でＣＩＰ成形した。また、この成形体を１６００℃で２時間保持し、第１の面に添加物質を有する第１の炭化珪素焼結部材を得た。

さらに、添加物質の設置工程を除き、同様の処理により、第２の炭化珪素焼結部材を得た。従って、第２の炭化珪素焼結部材の第１の面には、添加物質は設置されていない。

次に、第１の炭化珪素焼結部材の添加物質が設置された第１の面を、第２の炭化珪素焼結部材の第１の面に突き合わせた状態で、接合処理（大気雰囲気）を行った。処理温度は、２４００℃とし、保持時間は、２時間とした。これにより、降温後に、２つの炭化珪素焼結部材が強固に接合された接合体が得られた。

本発明は、複数のセラミック製部材を相互に接合する技術に利用することができる。

Claims

同じ無機物質主成分を含む２つのセラミック製部材を相互に接合する方法であって、
（ａ）前記無機物質主成分を含む第１および第２のセラミック成形体を準備する工程と、
（ｂ）前記第１のセラミック成形体の少なくとも一つの面に、添加物質を設置する工程であって、
前記添加物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成する第２の無機物質を含む、工程と、
（ｃ）前記第１および第２のセラミック成形体を焼成して、第１および第２のセラミック製部材を形成する工程と、
（ｄ）前記第１および第２のセラミック製部材を、前記第１のセラミック製部材の前記一つの面が、前記第２のセラミック製部材の一つの面と接触するように配置して、組立体を構成する工程と、
（ｅ）前記組立体を、第２の温度に保持する工程であって、前記第２の温度は、前記第１の温度以上の温度である工程と、
を有し、
これにより、前記第１のセラミック製部材の前記一つの面において、融液が生成し、前記第１および第２のセラミック製部材が相互に接合されることを特徴とする方法。
前記添加物質の第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を共晶点とする共晶を形成し、または
前記添加物質の第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を包晶点とする包晶を形成することを特徴とする請求項１に記載の方法。
前記添加物質は、さらに、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分と同じ物質を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
前記無機物質主成分は、アルミナであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一つに記載の方法。
前記第２の無機物質は、イットリア、ジルコニア、およびシリカからなる群から選定されることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一つに記載の方法。
さらに、
（ｂ２）前記第２のセラミック成形体の少なくとも一つの面に、前記添加物質を設置する工程を有することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一つに記載の方法。
前記第１の温度は、１６００℃よりも高い温度であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一つに記載の方法。
同じ無機物質主成分を含む２つのセラミック製部材を相互に接合する際に使用される一方のセラミック製部材であって、
少なくとも一つの表面に、第２の無機物質を有し、
前記第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、第１の温度以上の温度で液相を形成し、
前記第１の温度は、当該セラミック製部材が他方のセラミック製部材と接合される際に保持される第２の温度以下の温度であることを特徴とするセラミック製部材。
前記第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を共晶点とする共晶を形成し、または
前記第２の無機物質は、前記第１のセラミック成形体に含まれる前記無機物質主成分との間で、前記第１の温度を包晶点とする包晶を形成することを特徴とする請求項８に記載のセラミック製部材。
前記無機物質主成分は、アルミナであることを特徴とする請求項８または９に記載のセラミック製部材。
前記第２の無機物質は、イットリア、ジルコニア、およびシリカからなる群から選定されることを特徴とする請求項８乃至１０のいずれか一つに記載のセラミック製部材。
前記第１の温度は、１６００℃よりも高い温度であることを特徴とする請求項８乃至１１のいずれか一つに記載のセラミック製部材。