JP2012001440A - ポリエステル扁平粒子の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明の目的は、化粧料として用いることができる扁平状のポリエステル粉体を提供することにある。
【解決手段】本発明は、ポリエステルをグリコールで部分解重合した多孔質ポリエステルを、有機化合物の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕して得られる、平均粒径が４〜５０μｍ、平均厚さが０．１〜２μｍ、アスペクト比が５〜３００の扁平粒子である。
【選択図】図１

Description

本発明はポリエステルの扁平粒子に関する。さらに詳しくは化粧料に適したポリエステルの扁平粒子に関する。

従来、化粧料用粉体は無機系の粉体が主流であったが、近年は有機系の粉体も使用されている。その理由は、有機系の粉体を用いると、ファンデーションの伸び（スライド感）が良く、化粧膜の艶（油っぽさ）をコントロールでき、色くすみが少ない等の利点を有するからである。有機系の粉体としてナイロン、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン等を微粉化したものが提案されている。
また、化粧料粉体を用いる場合、皮膚上で滑らかな感触を呈するには、粉体は扁平状であることが望ましい。そのため、エチレングリコールジステアレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ナイロン等を原料とする扁平粒子も提案されている（特許文献１、特許文献２）。

しかし、ポリエステル粉体を利用した化粧料についての提案は殆どなかった。その理由は、通常のポリエステルを粉砕しても平均粒径数百μｍ程度までにしか粉砕できず、また粉砕によりポリエステル粉体にはヒゲが生じやすく、この粒径が大きく、ヒゲを有するポリエステル粉体は、肌への質感が良くないからである。
これらの欠点を改良するため、固形状態のポリエステルをグリコールで部分解重合して得られる多孔質ポリエステルを粉砕して不定形ポリエステル粉体として化粧料に用いることが提案されている（特許文献３）。この方法で得られる粉体は、化粧料として有用であるが、その形状は塊状であり、皮膚上での感触は扁平状の粒子に比べて滑らかではなく、用途によっては改良すべき点もある。

特開２００５−２７９３３３号公報 特開２００５−１７９２４９号公報 特開２００８−６３３０５号公報

そこで本発明の目的は、化粧料として用いることができる扁平状のポリエステル粒子を提供することにある。
本発明者らは上記問題点を解決すべく鋭意検討した結果、固形状態のポリエステルをグリコールで部分解重合して得られる多孔質ポリエステルを粉砕する際に、有機化合物を存在させ、従来にない大きな重力加速度で粉砕すると、化粧料として有用な扁平状のポリエステル粉体が得られることを見出し、本発明を完成した。

即ち本発明は、ポリエステルをグリコールで部分解重合した多孔質ポリエステルを、有機化合物の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕して得られる、平均粒径が４〜５０μｍ、平均厚さが０．１〜２μｍ、アスペクト比が５〜３００の扁平粒子である。

また本発明は、（ｉ）原料ポリエステルを固体状態でグリコールと接触させ、ポリエステルを部分解重合し、多孔質ポリエステルを得る工程、
（ｉｉ）多孔質ポリエステルとグリコールを主成分とする液相とを分離する工程、
（ｉｉｉ）多孔質ポリエステルを洗浄し乾燥させる工程、および
（ｉｖ）多孔質ポリエステルを、有機化合物の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕する工程、
を含む扁平粒子の製造方法である。

本発明は、前記扁平粒子を含有する化粧料を包含する。

本発明の扁平粒子は、化粧料に用いたときその薄板状の形状のために皮膚上での感触に優れている。また本発明の扁平粒子は、従来の無機系の板状粉体と比べると処方中に添加できる油剤の量を著しく増やすことができる。さらに不定形のポリエステル粉体と比較しても処方中に添加できる油剤の量を増やすことができる。本発明の扁平粒子は有機系の扁平粉体と比較するとべとつきや引きずりのない感触を呈する。さらに、本発明の扁平粒子は球状粉体と組み合わせたとき、不定形のポリエステル粉体に比べて、著しく皮膚上での伸びに優れる。
本発明の扁平粒子は、従来の扁平な無機粉体であるタルク、マイカ、セリサイトに比べ、油に濡れた時に色くすみが生じず、スポンジでの取れ方、皮膚の上での伸び、付き等全てにおいて優り、さらに既存の有機扁平粉体と比べてもソフト感に富み、伸び、付きに優れ、従来に無い特質を持つ粉体化粧料を作ることが出来る。

本発明の扁平粒子を含む化粧料は、スポンジで取るときのソフト感に優れ、皮膚上での感触や伸び（スライド感）が良い、肌への密着度、肌へのつき方と化粧膜の均一性に優れる等の利点を持ち合わせている。さらに本発明の扁平粒子を含む化粧料は従来品と比べて外観（見かけの色）と付け色との差が少なく自然な仕上がりに優れ、色くすみが少なく、化粧もちが良い、顔料の発色が良く、美しい色彩を表現しやすい等の利点を有する。本発明の製造方法によれば、上記扁平粒子を容易に製造することができる。

実施例１Ａで得られたＰＥＴ扁平粒子（１Ａ）の顕微鏡写真（倍率４０００）である。 比較例１ａで得られたＰＥＴ不定形粒子（１ａ）の顕微鏡写真（倍率２０００）である。 比較例１ｂで得られたＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）の顕微鏡写真（倍率３０００）である。 実施例２Ｂで得られたＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の顕微鏡写真（倍率５０００）である。 比較例２ａで得られたＰＥＴ不定形粒子（２ａ）の顕微鏡写真（倍率２０００）である。

〈扁平粒子〉
本発明の扁平粒子を構成するポリエステルとして、芳香族ポリエステル、脂肪族ポリエステルが挙げられる。芳香族ポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート、ポリブチレンナフタレートジカルボキシレート、ポリトリメチレンテレフタレート等が挙げられる。脂肪族ポリエステルとしてポリブチレンサクシネート等が挙げられる。
本発明の扁平粒子は、平均粒径が４〜５０μｍ、好ましくは１０〜３０μｍである。平均粒径は粉体の粒度分布（体積基準）を測定し、Ｄ５０の大きさで示される。
本発明の扁平粒子は、平均厚み（ａｔ）が０．１〜２μｍ、好ましくは０．５〜２μｍである。平均厚み（ａｔ）は、電子顕微鏡写真で観察される粒子の平均粒径Ｄ５０に近い１０個の粒子の厚み（ｔ）の算術平均値である。
本発明の扁平粒子のアスペクト比は、粉体の粒度分布（体積基準）を測定し、平均粒径Ｄ５０の大きさを求める。次に電子顕微鏡写真から平均粒径Ｄ５０の大きさに近い１０個の粒子について厚みを測定して平均厚み（ａｔ）をもとめる。そして平均粒径Ｄ５０と平均厚み（ａｔ）との比率（Ｄ５０／ａｔ）を算出する。測定した１０個のＤ５０／ａｔの算術平均値をアスペクト比とした。

〈扁平粒子の製造方法〉
扁平粒子は、工程（ｉ）〜（ｉｖ）により製造することができる。
（工程（ｉ）：部分解重合）
工程（ｉ）は、原料ポリエステルを固体状態でグリコールと接触させ、ポリエステルを部分解重合し、多孔質ポリエステルを得る工程である。グリコールとして、エチレングリコール、ブチレングリコール等が挙げられる。
原料ポリエステルとして、芳香族ポリエステル、脂肪族ポリエステルが挙げられる。芳香族ポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート、ポリブチレンナフタレートジカルボキシレート、ポリトリメチレンテレフタレート等が挙げられる。脂肪族ポリエステルとしてポリブチレンサクシネート等が挙げられる。

原料ポリエチレンテレフタレートは、具体的には９０モル％以上、好ましくは９５モル％以上、さらに好ましくは９８モル％以上のエチレンテレフタレート単位からなることが好ましい。他の成分としては、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、セバシン酸等の酸成分、ジエチレングリコール、プロピレングリコール等のグリコール成分を例示することができる。さらに具体的には、例えばエチレンイソフタレート単位、エチレンナフタレンジカルボキシレート単位、ジエチレンテレフタレート単位等が挙げられる。すなわち原料ポリエチレンテレフタレートは、ホモポリマーであることが好ましいが、全ジカルボン酸成分に対し１０モル％以下の、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などのテレフタル酸以外のジカルボン酸成分および／またはジエチレングリコールなどのエチレンングリコール以外のグリコール成分を用いた共重合ポリマーであってもよい。また、全重量に対し１０質量％以下の他の縮合樹脂を混合させたブレンドポリマーであってもよい。

原料ポリエチレンテレフタレートは、テレフタル酸とエチレングリコールの直接重合法により製造することができる。また、ジメチルテレフタレートとエチレングリコールのエステル交換法により製造することができる。また、回収ポリエチレンテレフタレートをリサイクルすることにより製造することができる。例えば、廃ポリエチレンテレフタレートをエチレングリコールにより解重合した後、精製処理して高純度のビス（２−ヒドロキシエチル）テレフタレートを得て、これを重合することにより製造することができる。その際、重合触媒を用いるのが好ましく、この触媒としてゲルマニウム化合物、チタン化合物、アルミニウム化合物、亜鉛化合物、マンガン化合物等を例示することが出来る。また、市販されているポリエチレンテレフタレートを使用しても良い。
原料ポリエチレンテレフタレートは、易粉砕性付与のための部分解重合を行なう前に結晶化処理を行なうことが好ましい。結晶化処理は、従来公知の方法で良い。例えば、ポリエチレンテレフタレートを結晶化温度に加熱する方法、溶融状態から徐冷する方法、有機溶媒を作用させる方法等を好ましく例示することができる。

原料ポリエチレンテレフタレートの密度は、好ましくは１．２９ｇ／ｃｍ^３以上、さらに好ましくは１．３６〜１．４ｇ／ｃｍ^３である。また、原料ポリエチレンテレフタレートの固有粘度は、好ましくは０．５５ｄｌ／ｇ以上、さらに好ましくは０．５５〜１．２ｄｌ／ｇである。原料ポリエチレンテレフタレートの中には、非晶質と結晶質が混在する。
原料ポリエチレンテレフタレートの形状は、易粉砕性付与の処理を効率的に進め得るものであればどのような形状でもよく、パウダー、ペレット、チップ、フレーク等の形状を好ましく例示することができる。これらの中、原料の加工性、結晶化の状態、ハンドリング性等の面からペレットの形状であることが好ましい。ペレットは、断面が円形または楕円形の円柱状であることが好ましく、その粒径は０．５〜３ｍｍ、短径は０．１〜２ｍｍであることが好ましい。また、長さは１〜１０ｍｍであることが好ましい。

工程（ｉ）は、原料ポリエステルをグリコールで部分解重合し、ポリエステルの主として非晶質を溶解させ、易粉砕性の特性を有する多孔質ポリエステルを得る工程である。
部分解重合は、原料ポリエステルを固形状態でグリコールと接触させることにより行なう。この接触は、ポリエステルの固有粘度が０．１〜０．４ｄｌ／ｇになるまで行なうことが好ましい。ポリエステルの非晶質は、結晶質に比べてグリコールにより解重合されやすく、優先的に溶解され、主として結晶質からなるポリエステルを得ることができる。

ポリエステルとグリコールとの接触は、ポリエステルの非晶質が溶解（解重合）される程度に行なうものである。一般的な高分子物質は結晶質と非晶質からなるが、分子が配向している結晶部分は、分子が配向していない非晶質部分よりも分解溶媒（本発明においてはグリコール）が進入し難いため溶解（解重合）され難いからである。
ポリエステルとグリコールとの量比は、ポリエステル１重量部に対してグリコールが好ましくは０．５〜６重量部、さらに好ましくは１〜５重量部である。
また、易粉砕性付与の処理（部分解重合反応）は無触媒で行なうことが好ましいが、場合によっては水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、ナトリウムメチラート、酢酸亜鉛等の解重合触媒を使用することもできる。解重合触媒を使用する場合、触媒の量は、ポリエステル１００重量部に対して０．０５〜０．５０重量部、さらには０．１５〜０．４０重量部であることが好ましい。

ポリエステルとグリコールとの接触温度は、好ましくは１５０〜２５０℃、さらに好ましくは１６０〜２２０℃である。また、接触時間は好ましくは３０〜５００分、さらに好ましくは４０〜３６０分である。これらの範囲で反応させることにより非晶質の溶解（解重合）が効率的に進み、且つ、多孔質状のポリエステルの収率も良くなる。
原料ポリエステルをグリコールで部分解重合して得られる多孔質ポリエステルの固有粘度は、好ましくは０．１〜０．４ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．１５〜０．３５ｄｌ／ｇの範囲である。また多孔質ポリエステルの密度は、好ましくは１．４０〜１．４５ｇ／ｃｍ^３、さらに好ましくは１．４０〜１．４４ｇ／ｃｍ^３である。

多孔質ポリエステルは、高い密度と低い固有粘度を有するため、粉砕処理する場合に容易に粉砕でき、ヒゲ状物が発生しにくいという利点を有する。そして、得られる粉砕物は、化粧料に用いたときその薄板状の形状のために皮膚上での感触に優れている。従来の無機系の板状粉体と比べると処方中に添加できる油剤の量を著しく増やすことができる。さらに不定形のポリエステル粉体と比較しても処方中に添加できる油剤の量を増やすことができる。本発明の扁平粒子は有機系の扁平粉体と比較するとべとつきや引きずりのない感触を呈する。
さらに、本発明の扁平粒子は有機系の球状粉体と組み合わせたとき、不定形のポリエステル粉体に比べて、著しく皮膚上での伸びに優れる。さらに、外観（見かけの色）と付け色との差が少ない、化粧もちが良い、顔料の発色が良く、美しい色彩を表現しやすい等の利点を有する素材であり、このため化粧料用の粉体として好適である。

（工程（ｉｉ）：分離）
工程（ｉｉ）は、多孔質ポリエステルとグリコールを主成分とする液相とを分離する工程である。分離は、固体状のポリエステルを分離できればどのような方法でも良く、濾過、遠心分離、デカンテーション等の方法が挙げられる。例えば、接触工程により得られた、多孔質状のポリエステルの分散液を５〜１００メッシュのフィルターに通液することで行なうことができる。
グリコールを主成分とする液相は、通常、グリコールの他、固形成分、例えばビス（２−ヒドロキシエチル）テレフタレート、モノ（２−ヒドロキシエチル）テレフタレート等を含む。従って分離工程は、これらの固形成分が析出しない１５０〜１９８℃で行なうことが好ましい。

（工程（ｉｉｉ）：洗浄・乾燥）
工程（ｉｉｉ）は、多孔質ポリエステルを洗浄し乾燥する工程である。分離工程の後、得られた多孔質ポリエステルを洗浄し、乾燥する洗浄・乾燥工程を行なうことが好ましい。洗浄は、熱グリコールによる洗浄、熱水による洗浄、常温の水による洗浄、またはこれらを組み合わせて行うことができる。
洗浄は、先ず、多孔質ポリエステルに付着している主にグリコールを主成分とする液相を、熱グリコールにより洗浄することが好ましい。この操作によって液相中に溶解している不純成分（例えば、モノマー等）を析出させずに除去することができる。この熱グリコールの温度は、１３０〜１９５℃、さらに１４０〜１９０℃であることが好ましい。多孔質ポリエステルと熱グリコールとの接触は、不純成分が洗浄されればどのような方法でも良いが、例えば、多孔質ポリエステルを熱グリコールで濯ぐ方法、多孔質ポリエステルを熱グリコールに浸漬する方法等を好ましく挙げることができる。この洗浄は多孔質ポリエステル１重量部に対して、熱グリコール０．５〜５重量部であることが好ましい。

次いで、熱グリコールの付着した多孔質ポリエステルを熱水により洗浄することが好ましい。この操作によって熱グリコールを除去し乾燥しやすくする効果が得られる。この熱水の温度は５０〜９５℃、さらに６０〜９０℃であることが好ましい。多孔質ポリエステルの熱水による洗浄は、熱グリコールが熱水により洗浄されればどのような方法でも良いが、例えば、多孔質ポリエステルを熱水で濯ぐ方法、多孔質ポリエステルを熱水に浸漬する方法等を好ましく挙げることができる。この洗浄は多孔質ポリエステル１重量部に対して、熱水０．５〜５重量部であることが好ましい。さらに、常温（好ましくは１０〜４０℃）の水で洗浄し、多孔質ポリエステルを常温にすることが好ましい。
この工程においては、さらに、洗浄した多孔質ポリエステルを乾燥することが好ましい。乾燥方法は、多孔質ポリエステルに付着している水が乾燥除去できればどのような方法でも良いが、真空乾燥、熱風乾燥等の方法が好ましく挙げられる。例えば、真空乾燥の場合、圧力５０〜１，０００Ｐａ、温度６０〜１２０℃、１〜２０時間で乾燥することが好ましい。

（工程（ｉｖ）：粉砕）
工程（ｉｖ）は、多孔質ポリエステルを、有機化合物の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕する工程である。多孔質ポリエステルは、有機化合物の存在下で、重力加速度３〜２０Ｇのエネルギーで粉砕することにより平均粒径が４〜５０μｍ、平均厚さが０．１〜２μｍ、アスペクト比が５〜３００の扁平粒子を得ることができる。粉砕時のエネルギーは、好ましくは３〜２０Ｇ、より好ましくは９〜１７Ｇである。
粉砕は、十分な重力加速度が得られれば特に限定されないが、遊星型ボールミルやアトライタ、ダイナミックミル等の乾式メディアミルで行なうことが好ましい。中でも特に遊星ボールミルで行うことが好ましい。

粉砕を、ロッドミル、ボールミル、ハンマーミル、円盤型ミル、ジェットミル等で行なうと、粉砕エネルギーが十分でなく、扁平粒子を得ることはできない。例えば、ボールミルではポットを横置きにして、ベルト上に載せ、ベルトの回転により、ポットが上下方向に回転する。このとき、中に入っているボールが粉体に与える力の強さは、回転により上昇したボールが落下する際に生じるボールの自重以上の力、即ち１Ｇ以上の力は加わらない。この１Ｇ程度の力では塊状の粉砕物しか得られない。これに対し遊星型ボールミルでは、自転・公転の力が同時に加わることにより３〜２０Ｇの力が粉体に加わる。
粉砕方法として更に詳しくは、部分解重合した多孔質ポリエステルを密閉可能なジルコニア製、アルミナ製、窒化ケイ素製等の粉砕容器に粉砕ボールとともに投入し、有機化合物を添加する。

この時、粉砕媒体として用いられるボールは容器に対する充填率が１０〜８０体積％であることが好ましい。さらに好ましくは３０〜６０体積％である。粉砕媒体として用いられるボールとしては、ジルコニア製ボール、アルミナ製ボール、窒化ケイ素製ボール等が用いられ、その球径は、０．１〜１００ｍｍ程度のものが用いられる。
粉砕容器を遊星型ボールミルに設置し、５〜１５分間の回転粉砕と、５〜１５分間の休止を１サイクルとして、連続して好ましくは５〜７２サイクル、より好ましくは１６〜３６サイクル繰り返し、重力加速度３〜２０Ｇの力を加えて粉砕を行なうことが好ましい。この結果、多孔質ポリエステルは単に粉砕されるのではなく、扁平状になる。
粉砕は、有機化合物の存在下で行う。粉砕補助剤として有機化合物を存在させることにより多孔質ポリエステルを扁平にすることができる。有機化合物として、合成高分子、脂肪酸類、有機溶剤、アニオン性界面活性剤、Ｎ−アシルアミノ酸、反応性シリコーン等が挙げられる。有機化合物は、脂肪酸類、アニオン性界面活性剤、Ｎ−アシルアミノ酸および反応性シリコーンからなる群より選ばれる少なくとも一種が好ましい。

合成高分子としては、ポリビニルアルコール等のポリアルコール、ポリエチレングリコール等のポリエーテル、ポリエチレン等のポリオレフィンおよびポリアミド等が挙げられる。これら合成高分子の中でもポリエチレングリコールが好ましい。また合成高分子は多孔質ポリエステルに対して０．１〜２０質量％程度、好ましくは１〜１０質量％添加すればよい。
脂肪酸類として、飽和脂肪酸、飽和脂肪酸の塩、飽和脂肪酸の誘導体、不飽和脂肪酸の塩および不飽和脂肪酸の誘導体等が挙げられる。これら脂肪酸類の中でも飽和脂肪酸の塩が好ましく、特にステアリン酸亜鉛が好ましい。また、脂肪酸類は多孔質ポリエステルに対して、０．１〜２０質量％程度、好ましくは１〜１０質量％添加すればよい。
有機溶剤として、ヘキサン等のアルカン、エタノール等のアルコール、アセトン等のケトン、テトラヒドロフラン等のエーテル、イソパラフィン系炭化水素、トルエン等の芳香族炭化水素などが挙げられる。これら有機溶剤類の中でもイソパラフィン系炭化水素が好ましい。有機溶剤は、多孔質ポリエステルに対して、０．１〜２０質量％程度、好ましくは１〜１０質量％添加すればよい。

界面活性剤として、アルキルベンゼン硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、α−オレフィンスルホン酸塩、ジアルキルスルホコハク酸塩、α−スルホン化脂肪酸塩、アシルメチルタウリン塩、Ｎ−メチル−Ｎ−アルキルタウリン塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル硫酸塩、アルキル燐酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル燐酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル燐酸塩等の陰イオン性界面活性剤類等が挙げられる。
界面活性剤は、多孔質ポリエステルに対して、０．１〜２０質量％程度、好ましくは１〜１０質量％添加すればよい。

Ｎ−アシルアミノ酸としては、Ｎ^ε―ラウロイルリジン、Ｎ^α―ヘキサノイルリジン、Ｎ^α―オレイルルイルリジン、Ｎ^α―ラウロイルリジン、Ｎ^α―ミリストイルリジン、Ｎ^α―パルミトイルリジン、Ｎ^α―ステアノイルリジン、Ｎ^ε―ヘキサノイルリジン、Ｎ^ε―オレイルイルリジン、Ｎ^ε―ミリストノイルリジン、Ｎ^ε―パルミトイルリジン、Ｎ^ε―ステアノイルリジン等が挙げられる。これらのＮ−アシルアミノ酸の中でもＮ^ε―ラウロイルリジンが好ましく、特にＮ^ε―ラウロイルーＬリジンが好ましい。Ｎ−アシルアミノ酸は多孔質ポリエステルに対して、０．１〜２０質量％程度、好ましくは１〜１０質量％添加すればよい。
反応性シリコーンとして、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルジメチコン、トリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルヘキシルジメチコン等が挙げられる。これら反応性シリコーンの中でもトリエトキシシリルエチルポリジメチルシロキシエチルジメチコンが好ましい。反応性シリコーンは、多孔質ポリエチレンに対して、０．１〜２０質量％程度、好ましくは１〜１０質量％添加すればよい。

ポリエステル扁平粒子は、化粧料に用いたときその薄板状の形状のために皮膚上での感触に優れている。また本発明の扁平粒子は、従来の無機系の板状粉体と比べると処方中に添加できる油剤の量を著しく増やすことができる。さらに不定形のポリエステル粉体と比較しても処方中に添加できる油剤の量を増やすことができる。本発明の扁平粒子は有機系の扁平粉体と比較するとべとつきや引きずりのない感触を呈する。さらに、本発明の扁平粒子は有機系の球状粉体と組み合わせたとき、不定形のポリエステル粉体に比べて、著しく皮膚上での伸びに優れる。本発明の扁平粒子は、上記したように様々な利点を有するが、さらにその利点を以下に説明する。

従来の有機系粉体は、製品の感触や質感を変えることが目的であるため、多量に使用する必要はなく、また、多量に使用すると成型（プレス）が困難であったため、多量に使用すること自体できなかった。しかし、本発明におけるポリエチレンテレフタレート粉体は扁平であるために成形性が改善され、多量に使用しても容易に成型（プレス）することができる。そのため、本発明におけるポリエチレンテレフタレート粉体は、無機系粉体（例えば、タルク、セリサイト等）と同様、体質顔料として多量に使用することが可能である。
また、本発明の扁平粒子は、従来の無機系粉体と比べて、透明感、質感（艶のコントロール）等に優れた特性を持つため、パウダーファンデーション、プレストパウダー、アイシャドー等の粉体を中心とする化粧料に好ましく使用することができる。

〈化粧料〉
本発明の化粧料は、前記扁平粒子を含有する。扁平粒子の含有量は、化粧料全量に対して、好ましくは１〜８０重量％、より好ましくは５〜５０質量％、さらに好ましくは１０〜４０質量％である。
本発明の化粧料に使用される他の成分としては、例えば着色顔料、白色顔料、パール顔料、他の体質顔料などの粉体部分、および油分、保湿剤、界面活性剤などの油剤部分が挙げられる。
着色顔料は、通常、色調の調整や被覆力を制御するのに用いられる。この着色顔料として、ベンガラ、チタン酸鉄等の赤色顔料、γ−酸化鉄等の褐色顔料、黄酸化鉄、黄土等の黄色顔料、黒酸化鉄、カーボンブラック、低次酸化チタン等の黒色顔料、マンゴバイオレット、コバルトバイオレット等の紫色顔料、酸化クロム、水酸化クロム、チタン酸コバルト等の緑色顔料、群青、紺青等の青色顔料等が挙げられる。

また、有機着色剤として、例えば赤色２０１号、赤色２０２号、赤色２０４号、赤色２０５号、赤色２２０号、赤色２２６号、赤色２２８号、赤色４０５号、橙色２０３号、橙色２０４号、黄色２０５号、黄色４０１号、および青色４０４号等の有機顔料、赤色３号、赤色１０４号、赤色１０６号、赤色２２７号、赤色２３０号、赤色４０１号、赤色５０５号、橙色２０５号、黄色４号、黄色５号、黄色２０２号、黄色２０３号、緑色３号および青色１号などのジルコニウム、バリウムまたはアルミニウムレーキ等の有機顔料、クロロフィル、β−カロチン等の天然色素等が挙げられる。
白色顔料も色調の調整や被覆力を制御するのに用いられる。白色顔料として二酸化チタン、酸化亜鉛等が挙げられる。
パール顔料として、例えば酸化チタンコーテッドマイカ、酸化チタンコーテッドタルク、着色酸化チタンコーテッドマイカ、オキシ塩化ビスマス、魚鱗箔等が挙げられる。

体質顔料は、着色顔料の希釈剤として色調をコントロールし、肌に対する伸展性、付着性、汗や皮脂の吸湿性、光沢を調整するのに用いられる。他の体質顔料として、例えばタルク、カオリン、マイカ、セリサイト、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、硫酸バリウム、球状シリカ、ナイロン粉末、ポリエチレン粉末、ポリスチレン粉末、ポリメチルメタクリレート粉末などが挙げられる。また、その他、化粧品に用いることができる粉末を用いることができる。また、粉末の表面を常法に基づいてシリコーン樹脂処理、ワックス処理、デキストリン脂肪酸処理、フッ素処理などの疎水化処理した粉末も用いられる。

油分として、例えばスクワラン、流動パラフィン、ワセリン、マイクロクリスタリンワックス、オゾケライト、セレシン、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、イソステアリン酸、セチルアルコール、ヘキサデシルアルコール、セチル−２−エチルヘキサノエート、２−エチルヘキシルパルミテート、２−オクチルドデシルミリステート、２−オクチルドデシルガムエステル、ネオペンチルグリコール−２−エチルヘキサネート、トリイソオクタン酸グリセライド、２−オクチルドデシルオレエート、イソプロピルミリステート、トリヤシ油脂肪酸グリセライド、オリーブ油、アボカド油、ミツロウ、ミリスチルミリステート、ミンク油、ラノリン、ポリエーテル変性シリコーン、アミノ変性シリコーン等が挙げられる。
保湿剤として、例えばグリセリン、プロピレングリコールなどが挙げられる。

界面活性剤として、例えば、アルキルベンゼン硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、α−オレフィンスルホン酸塩、ジアルキルスルホコハク酸塩、α−スルホン化脂肪酸塩、アシルメチルタウリン塩、Ｎ−メチル−Ｎ−アルキルタウリン塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル硫酸塩、アルキル燐酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル燐酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル燐酸塩、Ｎ−アシルアミノ酸塩、Ｎ−アシル−Ｎ−アルキルアミノ酸塩等の陰イオン性界面活性剤類、アルキルアミン塩、ポリアミンおよびアルカノイルアミン脂肪酸誘導体、アルキルアンモニウム塩、脂環式アンモニウム塩等の陽イオン性界面活性剤類、レシチン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−アルキル−Ｎ−カルボキシメチルアンモニウムベタイン等の両性界面活性剤等が挙げられる。
その他、上記した成分に加えて、必要に応じて紫外線吸収剤、香料、酸化防止剤、防腐防黴剤など通常化粧料に、用いられる成分も発明の効果を損なわない範囲で配合することができる。

ポリエチレンテレフタレート粉体、着色顔料、白色顔料、パール顔料、他の体質顔料、等の粉体部分、並びに油分、保湿剤、界面活性剤などの油剤部分の配合量は、化粧料の種類により相違するので、画一的に決めることは難しいが、以下の処方が例示される。
粉体系化粧料は、化粧料全量に対して７０〜９０質量％の粉体部分および１０〜３０質量％の油剤部分からなり、化粧料全量に対して好ましくは１〜８０質量％、より好ましくは５〜５０質量％、さらに好ましくは１０〜４０質量％の本発明品のポリエステル扁平粒子を含有することが好ましい。粉体系化粧料としては、例えばパウダーファンデーション、プレストパウダー、アイシャドー等が挙げられる。
液状系化粧料は、化粧料全量に対して５〜５０質量％の粉体部分、１０〜６０質量％の油剤部分および１０〜８０質量％の水分からなり、化粧料全量に対して好ましくは１〜１５質量％、より好ましくは５〜１０質量％のポリエステル扁平粒子を含有することが好ましい。液状系化粧料としては、例えば液状ファンデーション、スキンケア製品等が挙げられる。

油性系化粧料は、化粧料全量に対して２０〜６０質量％の粉体部分、４０〜８０質量％の油剤部分からなり、化粧料全量に対して好ましくは１０〜３０質量％、より好ましくは１５〜２５質量％のポリエステル扁平粒子を含有することが好ましい。油性系化粧料としては、例えば油性ファンデーション等が挙げられる。
ファンンデーションとして下記の表４に示す処方が例示される。
本発明の化粧料は、メーキャップ化粧品を包含する。メーキャップ化粧品には、例えば白粉、打粉、ファンンデーションのようなベースメーキャップや、口紅、頬紅、アイライナー、マスカラ、アイシャドー、眉墨（アイブロー）、ネールエナメルのようなポイントメーキャップが挙げられる。

以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。なお、この実施例によって本発明が限定されるものでない。また、例中の特性は下記の方法により測定した。

〈密度〉
試料を、硝酸カルシウム水溶液を用いた密度勾配管により、３０℃で測定した。

〈固有粘度〉
ｏ−クロロフェノール／テトラクロロエタン（２／３（重量比））の混合溶媒を用い、試料を濃度０．４ｇ／１００ｍｌとなるように加え、３０℃で測定した。

〈平均粒径、平均厚み、アスペクト比〉
扁平粒子の平均粒径は、エタノールを分散媒とし、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置 ＬＡ−９２０（ホリバ製）を使用して、粉体の粒度分布（体積基準）を測定し、Ｄ５０の値を平均粒径とした。
平均厚み（ａｔ）は、電子顕微鏡写真で観察される粒子の平均粒径（Ｄ５０）に近い１０個の粒子の厚み（ｔ）の算術平均値を求めた。
扁平粒子のアスペクト比は、電子顕微鏡写真から平均粒径（Ｄ５０）の大きさに近い１０個の粒子について厚みを測定して平均厚み（ａｔ）を求め、平均粒径（Ｄ５０）と平均厚み（ａｔ）との比率（Ｄ５０／ａｔ）を算出し、測定した１０個のＤ５０／ａｔの算術平均値をアスペクト比とした。

〈電子顕微鏡写真〉
電子顕微鏡写真は走査型電子顕微鏡 ＨＩＴＡＣＨＩ Ｓ−２１５０を使用し、加速電圧１０〜２５ｋＶ，倍率５００〜５０００倍で撮影した。

〈実施例１Ａ〉
（部分解重合）
原料のポリエチレンテレフタレートは日本ユニペット製のＲＧ−５４３（固有粘度は０．７９９ｄｌ／ｇ、密度は１．３４ｇ／ｃｍ^３）を使用した。エチレングリコールは日本触媒製のモノエチレングリコール（Ｗ）を使用した。ポリエチレンテレフタレート２５．４７重量部とエチレングリコール４５．５重量部を窒素雰囲気下の反応装置に投入し、１９８℃、常圧下、７時間接触（部分解重合反応）させた。

（分離、洗浄、乾燥）
反応終了後、固形ポリエチレンテレフタレートとエチレングリコールを主成分とする液相を１０メッシュのフィルターを用いて濾別した。濾別した固形ポリエチレンテレフタレートを１６５℃の熱エチレングリコール、８０℃の水で順次洗浄した後、常温の水で濯いだ。その後、真空乾燥機により１００℃で４時間かけて真空乾燥し、２３．４６重量部のポリエチレンテレフタレート（以下、部分解重合ＰＥＴ（Ｉ）という）を得た。この部分解重合ＰＥＴ（Ｉ）の固有粘度は０．２４７ｄｌ／ｇであった。

（粉砕）
得られた部分解重合ＰＥＴ（Ｉ）を、有機化合物としてＮ^ε―ラウロイルリジンを添加し、アルミナボールと共に（株）三庄インダストリー社製、遊星ボールミルにより、重力加速度１７Ｇで、粉砕し、ポリエチレンテレフタレート扁平粒子（以下、ＰＥＴ扁平粒子（１Ａ）という）を得た。ＰＥＴ扁平粒子（１Ａ）の平均粒径、平均厚さ、アスペクト比を測定した結果を表１に示す。ＰＥＴ扁平粒子（１Ａ）の４０００倍の電子顕微鏡写真を図１に示す。

〈実施例１Ｂ〉
重力加速度１０Ｇで、粉砕する以外は実施例１Ａと同じ方法で、ポリエチレンテレフタレート扁平粒子（以下、ＰＥＴ扁平粒子（１Ｂ）という）を得た。ＰＥＴ扁平粒子（１Ｂ）の平均粒径、平均厚さ、アスペクト比を測定した結果を表１に示す。

〈比較例１ａ〉
上記部分解重合ＰＥＴ（Ｉ）をアルミナボールと共に（株）三庄インダストリー社製、遊星ボールミルにより、重力加速度１７Ｇで、Ｎ^ε―ラウロイルリジンを加えずに粉砕し、ポリエチレンテレフタレート不定形粒子（以下、ＰＥＴ不定形粒子（１ａ）ということがある）を得た。ＰＥＴ不定形粒子（１ａ）の平均粒径、平均厚さ、アスペクト比を測定した結果を表１に示す。ＰＥＴ不定形粒子（１ａ）の２０００倍の電子顕微鏡写真を図２に示す。
〈比較例１ｂ〉
粉砕をＮ^ε―ラウロイルリジンを加えずに、ＳＴＪ−４００型（（株）セイシン企業製ジェットミル）によりプレッシャー圧力０．７ＭＰａ、グラインディング圧力０．７ＭＰａ、使用風量７．７ｍ^３／ｍｉｎ、処理量６８ｋｇ／ｈｒで行う以外は実施例１Ａと同じ操作を行ない、ポリエチレンテレフタレート不定形粒子（以下、ＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）という。）を得た。得られた粒子の平均粒径、平均厚さ、アスペクト比を測定した結果を表１に示す。得られた粒子の３０００倍の電子顕微鏡写真を図３に示す。

実施例１Ａ、実施例１Ｂ、比較例１ａ、比較例１ｂから明らかなように、有機化合物を添加し、所定の重力加速度で粉砕することにより、扁平なＰＥＴ粒子を作ることが出来る。

〈実施例２Ｂ〜２Ｊ〉
（部分解重合）
原料のポリエチレンテレフタレートは日本ユニペット／東洋紡製のＲＧ−５４３（固有粘度は０．７９９ｄｌ／ｇ、密度は１．３４ｇ／ｃｍ^３）を使用した。エチレングリコールは日本触媒製のモノエチレングリコール（Ｗ）を使用した。ポリエチレンテレフタレート２６．３２重量部とエチレングリコール４３．５重量部を窒素雰囲気下の反応装置に投入し、１９８℃、常圧下、４時間接触（部分解重合反応）させた。

（分離、洗浄、乾燥）
反応終了後、固形ポリエチレンテレフタレートとエチレングリコールを主成分とする液相を１０メッシュのフィルターを用いて濾別した。濾別した固形ポリエチレンテレフタレートを１６５℃の熱エチレングリコール、８０℃の水で順次洗浄した後、常温の水で濯いだ。その後、真空乾燥機により１３０℃で８時間かけて真空乾燥し、２０．７８重量部のポリエチレンテレフタレート（（以下、部分解重合ＰＥＴ（ＩＩ）という）を得た。この部分解重合ＰＥＴ（ＩＩ）の固有粘度は０．３１３ｄｌ／ｇであった。

（粉砕）
得られた部分解重合ＰＥＴ（ＩＩ）を、下記表２のように有機化合物を添加し、アルミナボールと共に（株）三庄インダストリー社製、遊星ボールミルにより、重力加速度１７Ｇで粉砕し、ポリエチレンテレフタレート扁平粒子（２Ｂ）〜（２J）（以下、ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）から（２J）という）を得た。ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）から（２J）の平均粒径、平均厚さ、アスペクト比を測定した結果を表２〜３に示す。ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の５０００倍の電子顕微鏡写真を図４に示す。

〈比較例２ａ〉
上記部分解重合ＰＥＴ（ＩＩ）をアルミナボールと共に（株）三庄インダストリー社製、遊星ボールミルにより、重力加速度１７Ｇで有機化合物を加えずに粉砕し、ポリエチレンテレフタレート粒子（以下、ＰＥＴ不定形粒子（２ａ）という）を得た。
ＰＥＴ不定形粒子（２ａ）の平均粒径、平均厚さ、アスペクト比を測定した結果を表２に示す。ＰＥＴ不定形粒子（２ａ）の２０００倍の電子顕微鏡写真を図５に示す。

〈実施例３〉パウダーファンデーション
以下の手順で表４に示す組成のパウダーファンデーションを製造した。
（ｉ） 成分１〜９を均一に混合分散した。即ち、表５に示す量の実施例２Ｂで得られたＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）、二酸化チタン、雲母、タルク、黄酸化鉄、ベンガラおよび鉄黒をパウダリーミキサーで混合して混合物Ａを得た。
（ｉｉ） 成分１０〜１６を７０°Ｃにして均一に加熱混合し５０℃に保ち成分１７を均一に混合した。即ち、オレイン酸オクチルドデシル、スクワラン、流動パラフィン、メチコン、ジフェニルシロキシフェニルトリメチコン、セレシンワックスおよび防腐剤を加えた後、香料を噴霧し溶解均一系として混合物Ｂ得た。
（ｉｉｉ）混合物ＡおよびＢを粉砕機で粉砕した後、ふるいを通し容器中で、圧力１０ＭＰａで圧縮成型し、パウダーファンデーション（化粧料１）を得た。
また、ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の量を増やす一方で、雲母の量を減らしその他は（化粧料１）と同じ比率で各成分を使用したパウダーファンデーションを作成した（化粧料２）。
（ｉｖ）評価
得られたパウダーファンデーションについて、スポンジでとるときのソフト感、表面状態の観察、肌へのつき方と化粧膜の均一性の３項目について、化粧品専門パネル１２名による使用テストを行なった。
評価は、各パネルが下記「評点」によりサンプルを５段階に評価した。
パネル全員の評点から平均値を算出し、平均点が４〜５を◎、３〜４を○、２〜３を△、２点未満を×とした。結果を表５に示す。
評点
５．評価項目が非常に良好
４．評価項目が良好
３．評価項目が普通
２．評価項目がやや不満
１．評価項目が不満

〈比較例３〉
ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の代わりにＰＥＴ不定形粒子（１ａ）とＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）を用いる以外は実施例３と同じ操作を行い、パウダーファンデーション（比較化粧料１から４）を製造した。得られたパウダーファンデーションを実施例３と同じ方法で評価した。結果を表４に示す。
化粧料１と２（ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ））は粉白粉のようにソフトにスポンジに取れ、肌に軽く均一に付着する。その一方で、比較化粧料１と２（ＰＥＴ不定形粒子（１ａ））は粗大粒子が多くザラザラした感触が残り、粉体化粧料の体質顔料としては適さない。また、比較化粧料３と４（ＰＥＴ不定形粒子（１ｂ））はプレスされたケーキが硬くしまった状態で軽い凝集（ケーキング）があり、肌に付くときめの悪さがある。

〈実施例４〉
表５に示す組成のパウダーファンデーションを製造した。即ち、ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の量を減らし、真球状粒子を加えた以外は実施例３と同じようにしてパウダーファンデーションを作成した（化粧料３）。

（評価）
得られたパウダーファンデーションについて、スポンジでとるときのソフト感、肌のうえでの伸び、肌へのつき方と化粧膜の均一性の３項目について、化粧品専門パネル１２名による使用テストを行なった。
評価は、各パネルが下記「評点」によりサンプルを５段階に評価した。パネル全員の評点から平均値を算出し、平均点が４〜５を◎、３〜４を○、２〜３を△、２点未満を×とした。結果を表５に示す。
評点
５．評価項目が非常に良好
４．評価項目が良好
３．評価項目が普通
２．評価項目がやや不満
１．評価項目が不満

〈比較例４〉
さらに比較として、ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の代わりにＰＥＴ不定形粒子（１ａ）とＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）を用い、真球状粒子を加えた以外は実施例４と同じようにしてパウダーファンデーションを作成し、評価した（比較化粧料５と６）。評価結果を表５に示す。
ＰＥＴ不定形粒子（１ａ）とＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）と比較して、ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）のほうがスポンジで取る時のソフト感、皮膚上での伸び、肌への付き方と化粧膜の均一性が一段と高まることが認められた。

〈実施例５〉パウダーファンデーション
表６に示す組成のパウダーファンデーションを製造した。即ち、実施例２で得られたＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）、マイカ、二酸化チタン、タルク、セリサイト、ベンガラ、黄酸化鉄および黒酸化鉄をパウダリーミキサーで混合して混合物Ａを得た。一方、オレイン酸オクチルドデシル、スクワラン、流動パラフィン、メチコン、ジフェニルシロキシフェニルトリメチコン、セレシンワックス、および防腐剤を加えた後、香料を噴霧し溶解均一系として混合物Ｂ得た。混合物ＡおよびＢを粉砕機で粉砕した後、ふるいを通し容器中で、圧力１０ＭＰａで圧縮成型し、パウダーファンデーション（化粧料４，５および６）を得た。

（評価）
得られたパウダーファンデーションについて、スポンジで取る時のソフト感、肌の上での伸び、肌への密着度、肌へのつき方と化粧膜の均一性の項目について、化粧品専門パネル１２名による使用テストを行なった。
評価は、各パネルが下記「評点」によりサンプルを５段階に評価し、パネル全員の評点から平均値を算出し、平均点が４〜５を◎、３〜４を○、２〜３を△、２点未満を×とした。結果を表６に示す。
評点
５．評価項目が非常に良好
４．評価項目が良好
３．評価項目が普通
２．評価項目がやや不満
１．評価項目が不満

〈比較例５〉
ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の代わりに有機扁平粉体を用いる以外は実施例５と同じ操作を行い、パウダーファンデーション（比較化粧料７，８および９）を製造した。得られたパウダーファンデーションを実施例５と同じ方法で評価した。結果を表６に示す。
比較対象とした有機扁平粉体アミホープＬＬは滑沢性のある粉体ではあるが、処方中に多量に処方するとその引きずり感が増し、皮膚上での伸びが落ちてくるので体質顔料としては使いにくい。一方、本発明品は多量に配合しても引きずり感が無く、皮膚上での伸び（スライド感）、付き（密着度）にすぐれ、肌へのつき方と化粧膜の均一性に優れ、化粧料中に多量に配合のできる体質顔料として使える。

〈実施例６〉パウダーファンデーション
表７に示す組成のパウダーファンデーションを製造した。即ち、実施例２で得られたＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）、マイカ、二酸化チタン、タルク、セリサイト、アクリルビーズ、ベンガラ、黄酸化鉄および黒酸化鉄をパウダリーミキサーで混合して混合物Ａを得た。一方、オレイン酸オクチルドデシル、白色ワセリン、シリコーン油、および防腐剤を加えた後、香料を噴霧し溶解均一系として混合物Ｂ得た。混合物ＡおよびＢを粉砕機で粉砕した後、ふるいを通し容器中で、圧力１０ＭＰａで圧縮成型し、パウダーファンデーション（化粧料７から９）を得た。

（評価）
得られたパウダーファンデーションについて、スポンジでとるときのソフト感、表面状態の観察、肌へのつき方と化粧膜の均一性の３項目について、化粧品専門パネル１２名による使用テストを行なった。
評価は、各パネルが下記「評点」によりサンプルを５段階に評価し、パネル全員の評点から平均値を算出し、平均点が４〜５を◎、３〜４を○、２〜３を△、２点未満を×とした。結果を表７に示す。
評点
５ 評価項目が非常に良好
４．評価項目が良好
３．評価項目が普通
２．評価項目がやや不満
１．評価項目が不満

〈比較例６〉
ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の代わりにＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）とタルクを用いる以外は実施例６と同じ操作を行い、パウダーファンデーション（比較化粧料１０から１５）を製造した。得られたパウダーファンデーションを実施例６と同じ方法で評価した。評価結果を表７に示す。
ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）を配合した化粧料７から９は配合する油剤の量が１５％から２０％、２５％と増えても、スポンジで取るときのソフト感を保ち、ケーキングを起こさずに表面状態が良好なままであり、肌へのつき方と化粧膜の均一性も良好である。
一方、ＰＥＴ扁平粒子（２Ｂ）の代わりにＰＥＴ不定形粒子（１ｂ）とタルク配合した比較化粧料１０から１５は、全ての項目において本発明の化粧料７から９より著しく劣ることが分かる。

本発明のポリエステル扁平粒子は化粧料の原料として有用である。

即ち本発明は、ポリエステルをグリコールで部分解重合した多孔質ポリエステルを、脂肪酸類、アニオン性界面活性剤、Ｎ−アシルアミノ酸および反応性シリコーンからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機化合物の存在下、乾式メディアミルにより重力加速度３〜２０Ｇで粉砕して得られる、平均粒径が４〜５０μｍ、平均厚さが０．１〜２μｍ、アスペクト比が５〜３００の扁平粒子である。

また本発明は、（ｉ）原料ポリエステルを固体状態でグリコールと接触させ、ポリエステルを部分解重合し、多孔質ポリエステルを得る工程、
（ｉｉ）多孔質ポリエステルとグリコールを主成分とする液相とを分離する工程、
（ｉｉｉ）多孔質ポリエステルを洗浄し乾燥させる工程、および
（ｉｖ）多孔質ポリエステルを、脂肪酸類、アニオン性界面活性剤、Ｎ−アシルアミノ酸および反応性シリコーンからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機化合物の存在下、乾式メディアミルにより重力加速度３〜２０Ｇで粉砕する工程、
を含む扁平粒子の製造方法である。

本発明はポリエステルの扁平粒子に関する。さらに詳しくは化粧料に適したポリエステルの扁平粒子の製造方法に関する。

そこで本発明の目的は、化粧料として用いることができる扁平状のポリエステル粒子を提供することにある。
本発明者らは上記問題点を解決すべく鋭意検討した結果、固形状態のポリエステルをグリコールで部分解重合して得られる多孔質ポリエステルを粉砕する際に、Ｎ−アシルアミノ酸を存在させ、従来にない大きな重力加速度で粉砕すると、化粧料として有用な扁平状のポリエステル粉体が得られることを見出し、本発明を完成した。

即ち本発明は、ポリエステルをグリコールで部分解重合した多孔質ポリエステルを、Ｎ−アシルアミノ酸の存在下、遊星型ボールミル、アトライタまたはダイナミックミルにより重力加速度３〜２０Ｇで粉砕することを特徴とする化粧料用の扁平粒子の製造方法である。

多孔質ポリエステルは、（ｉ）原料ポリエステルを固体状態でグリコールと接触させ、ポリエステルを部分解重合し、多孔質ポリエステルを得る工程、
（ｉｉ）多孔質ポリエステルとグリコールを主成分とする液相とを分離する工程、および
（ｉｉｉ）多孔質ポリエステルを洗浄し乾燥させる工程
により得られたものが好ましい。

本発明は、前記方法で得られた扁平粒子を含有する化粧料を包含する。

（工程（ｉｖ）：粉砕）
工程（ｉｖ）は、多孔質ポリエステルを、Ｎ−アシルアミノ酸の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕する工程である。多孔質ポリエステルは、Ｎ−アシルアミノ酸の存在下で、重力加速度３〜２０Ｇのエネルギーで粉砕することにより平均粒径が４〜５０μｍ、平均厚さが０．１〜２μｍ、アスペクト比が５〜３００の扁平粒子を得ることができる。粉砕時のエネルギーは、好ましくは３〜２０Ｇ、より好ましくは９〜１７Ｇである。
粉砕は、遊星型ボールミルやアトライタ、ダイナミックミル等で行なう。中でも特に遊星ボールミルで行うことが好ましい。

この時、粉砕媒体として用いられるボールは容器に対する充填率が１０〜８０体積％であることが好ましい。さらに好ましくは３０〜６０体積％である。粉砕媒体として用いられるボールとしては、ジルコニア製ボール、アルミナ製ボール、窒化ケイ素製ボール等が用いられ、その球径は、０．１〜１００ｍｍ程度のものが用いられる。
粉砕容器を遊星型ボールミルに設置し、５〜１５分間の回転粉砕と、５〜１５分間の休止を１サイクルとして、連続して好ましくは５〜７２サイクル、より好ましくは１６〜３６サイクル繰り返し、重力加速度３〜２０Ｇの力を加えて粉砕を行なうことが好ましい。この結果、多孔質ポリエステルは単に粉砕されるのではなく、扁平状になる。
粉砕は、Ｎ−アシルアミノ酸の存在下で行う。粉砕補助剤としてＮ−アシルアミノ酸を存在させることにより多孔質ポリエステルを扁平にすることができる。粉砕補助剤として他の有機化合物も存在させてもよい。有機化合物として、合成高分子、脂肪酸類、有機溶剤、アニオン性界面活性剤、反応性シリコーン等が挙げられる。有機化合物は、脂肪酸類、アニオン性界面活性剤および反応性シリコーンからなる群より選ばれる少なくとも一種が好ましい。

Claims (11)

1. ポリエステルをグリコールで部分解重合した多孔質ポリエステルを、有機化合物の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕して得られる、平均粒径が４〜５０μｍ、平均厚さが０．１〜２μｍ、アスペクト比が５〜３００の扁平粒子。
2. 乾式メディアミルで粉砕された請求項１記載の扁平粒子。
3. 乾式メディアミルが、遊星型ボールミル、アトライタまたはダイナミックミルである請求項２記載の扁平粒子。
4. 有機化合物が、脂肪酸類、アニオン性界面活性剤、Ｎ−アシルアミノ酸および反応性シリコーンからなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項１記載の扁平粒子。
5. ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート、ポリブチレンナフタレートジカルボキシレート、ポリトリメチレンテレフタレートおよびポリブチレンサクシネートからなる群より選ばれる請求項１記載の扁平粒子。
6. グリコールが、エチレングリコールおよびブチレングリコールからなる群より選ばれる請求項１記載の扁平粒子。
7. （ｉ）原料ポリエステルを固体状態でグリコールと接触させ、ポリエステルを部分解重合し、多孔質ポリエステルを得る工程、
   （ｉｉ）多孔質ポリエステルとグリコールを主成分とする液相とを分離する工程、
   （ｉｉｉ）多孔質ポリエステルを洗浄し乾燥させる工程、および
   （ｉｖ）多孔質ポリエステルを、有機化合物の存在下、重力加速度３〜２０Ｇで粉砕する工程、
   を含む扁平粒子の製造方法。
8. 粉砕を乾式メディアミルで行なう請求項７記載の製造方法。
9. 乾式メディアミルが、遊星型ボールミル、アトライタまたはダイナミックミルである請求項８記載の製造方法。
10. 有機化合物が、脂肪酸類、アニオン性界面活性剤、Ｎ−アシルアミノ酸および反応性シリコーンからなる群より選ばれる少なくとも一種である請求項７記載の製造方法。
11. 請求項１記載の扁平粒子を含む化粧料。