JP2011207735A - 金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体及びこれを含む固体酸化物燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体25重量%〜75重量%、及び金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体75重量%〜25重量%を含む。また、固体酸化物燃料電池は、前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体を燃料極層または燃料極層の支持体層として採用する。
【選択図】図2
Description
固体酸化物燃料電池(SOFC)の基本的な動作原理を説明すれば、固体酸化物燃料電池は基本的に水素及び一酸化炭素の酸化反応によって発電する装置で、燃料極層及び空気極層では下記の反応式1のような電極反応が進む。
燃料極層:H2+O2−→H2O+2e−、CO+O2−→CO2+2e−
空気極層:O2+4e−→2O2−
全反応:H2+CO+O2→H2O+CO2
このような燃料電池は、酸素と水素が透過する多孔性の空気極層と燃料極層の気孔率を高めてガス透過率を高めることにより燃料電池の効率を向上させることが重要である。しかし、燃料極層は気孔率に比例して電極の強度が減少する問題がある。このような燃料極層の強度減少は燃料電池の機械的寿命を短縮させるため、40000万時間以上の長期耐久性を確保しなければならない燃料電池単位セルにおいて解決すべき問題点として認識されている。
この際、支持体層は、電気伝導性及び気孔率を一定水準以上に維持するため、その材料として8mol%のイットリア(Y2O3)が添加されたイットリア安定化ジルコニアを使用した。一方、支持体層の強度を一定水準以上に維持するために支持体層の厚さが厚くなった。これは、8mol%のイットリアが添加されたイットリア安定化ジルコニアは酸素イオン伝導性には優れるが、3mol%のイットリアが添加されたイットリア安定化ジルコニアに比べて強度が1/4倍程度低いからである。
このような金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、固体酸化物燃料電池の燃料極層または燃料極層の支持体層として使用可能であり、従来の燃料極層を構成する8mol%のイットリア(Y2O3)が添加されたイットリア安定化ジルコニアの強度を改善するために、酸素イオン伝導性は低いが機械的強度が優れた3mol%のイットリア(Y2O3)が添加されたイットリア安定化ジルコニアを一定成分比で構成する。
前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、前記金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が45重量%〜55重量%であり、前記金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が55重量%〜45重量%であってもよい。
前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物がニッケル酸化物または銅酸化物であってもよい。
前記燃料極層の前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、前記金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が45重量%〜55重量%であり、前記金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が55重量%〜45重量%であってもよい。
前記燃料極層の前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物がニッケル酸化物または銅酸化物であってもよい。
前記支持体層の前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、前記金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が45重量%〜55重量%であり、前記金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体55重量%〜45重量%であってもよい。
本発明の詳細な説明に先立ち、本明細書及び請求範囲に使用された用語や単語は通常的で辞書的な意味に解釈されてはいけなく、発明者がその自分の発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるという原則にしたがって本発明の技術的思想にかなう意味と概念に解釈されなければならない。
また、本発明による金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体を燃料極層または燃料極層の支持体層として採用した固体酸化物燃料電池は、同じ強度を持っていても薄型の構成が可能であり、燃料電池を長期間使用しても酸素イオン伝導性を維持しながら燃料極層の強度を維持することができるので、固体酸化物燃料電池の機械的寿命が延びる。
図1〜図3は本発明の好適な実施例による金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体のSEMイメージである。
以下、同図に基づいて本発明の金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体について説明する。
本発明の好適な実施例による金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体を25重量%〜75重量%含み、金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体を75重量%〜25重量%含む。
図1には単斜相(monoclinic phase)のMO−3YSZが高い割合を占めており、立方相(cubicphase)のMO−8YSZは低い割合で形成されている。また、図2及び図3に行くほど立方相(cubicphase)のMO−8YSZの割合が高くなることが分かる。
特に、燃料極支持体形固体酸化物燃料電池に採用される場合、燃料極層は多層構造単電池の支持体の役目をしなければならないため機械的物性を持たなければならなく、同時に燃料の酸化反応のための電気化学的物性を満足させなければならない。また、電気伝導性やガス透過性に優れなければならなく、燃料の酸化反応の際に生成される水蒸気をなだらかに排出させなければならないため、気孔を含む多孔性構造を持たなければならない。本発明の金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニアと金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニアが所定の重量比を持って前記のような特徴を満足させる。
金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は多孔性構造を持ち、金属酸化物(MO)は燃料に対して触媒活性と電子伝導性を持ち、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)は酸化物で、イオン伝導性を持つ。この際、金属酸化物は遷移金属酸化物を採用することが好ましく、特に電子伝導性が高いニッケル酸化物または銅酸化物を採用することがより好ましい。
一方、前記複合体において、金属酸化物(MO)とイットリア安定化ジルコニア(YSZ)の組成重量比は、機械的強度、熱膨張係数、電気伝導性及びガス透過性を考慮して調節できる。例えば、金属酸化物(MO)とイットリア安定化ジルコニア(YSZ)の重量比は70重量%:30重量%〜50重量%:50重量%を持つことが好ましい。
すなわち、本発明による複合体は、金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア(以下、MO−3YSZ)と金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア(以下、MO−8YSZ)の複合体である。
一方、YSZの酸素イオン伝導性は酸素空孔(empty hole)濃度に起因し、強度はYSZに添加されたイットリアのモル%の変化によって発生するYSZの体積増加に起因する。例えば、単斜相(monoclinic phase)から正方相(tetragonal phase)に変態するとき、体積は約4.5%増加して強度は減少する。
前記のように、広い範囲で正方相として存在するYSZは強度が低下する。一方、イットリアが8モル%以下では正方相と立方相が混在し、8モル%以上では立方相として存在
する。
一方、イットリアのモル%が増加するにつれて酸素空孔の濃度が増加してイオン伝導性は増加する。よって、本発明の好適な実施例による金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、3YSZを含むMO−3YSZが複合体の強度を増加させ、8YSZを含むMO−8YSZはイオン伝導性を向上させる。
この際、金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体の強度とイオン伝導性は3YSZと8YSZの重量比によって違う。これは図5に基づいて説明する。
3YSZが100重量%を占める場合、バンディング強度は1000MPaである。しかし、8YSZの含量が0%であるため、イオン伝導性は非常に低い。
3YSZが75重量%で、8YSZが25重量%である金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は相対的に強度が維持され、イオン伝導性が向上する。そして、3YSZが25重量%で、8YSZが75重量%である金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は8YSZが100重量%を占める場合に比べて強度は向上し、イオン伝導性は同等に維持される。
図6に示すグラフを参照すれば、図5に示すグラフから得た結果と非常に類似の結果を得ることになる。よって、イオン伝導性対比破壊靱性の面でも3YSZが45重量%〜55重量%であり、8YSZが55重量%〜45重量%である金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体が最も好ましい。
燃料極層10は、図1〜図6に基づいて前述した金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体が採用される。前記複合体を採用すれば、イオン伝導性は維持しながら強度を向上させるので、固体酸化物燃料電池を長期間使っても燃料極層10の不良を防止することができ、固体酸化物燃料電池に含まれた単位セルの厚さを減少させることができる。特に、燃料極支持体形固体酸化物燃料電池に適する。
そして、空気極層30は電解質層20上に形成され、酸素ガスが透過する。一般に、空気極層30はペロブスカイト構造(ABO3、A=希土類及びアルカリ土類金属、B=遷移金属、O=酸素)を持つストロンチウム(Sr)が添加されたランタン(La)マンガン(Mn)オキサイド(La1−xSrxMnO3:以下LSMと略称)またはLSM/YSZ複合体が採用できる。ただ、これらに制限されるものではない。
支持体層10−1は、例えば多層構造単電池において支持体の役目をしなければならないため、機械的物性を持たなければならなく、燃料の酸化反応のための電気化学的物性を満足させなければならない。よって、支持体層10−1としては、図1〜図6に基づいて前述した金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体が採用される。
燃料極層10をなす支持体層10−1と機能層10−2は役目を分担し、相互に補完する。この際、電気化学的活性は低下しても気体透過性が向上した気孔率を持つ支持体層10−1を採用してイオンを電解質層に近くに早く移動させ、支持体層で減少した電気化学的な活性を確保するために、支持体層10−1と電解質層20との間に機能層10−2を採用して電解質層20との活性を向上させる。
100−2 金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体
100−3 金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体
1、1’ 固体酸化物燃料電池
10 燃料極層
10−1 支持体層
10−2 機能層
20 電解質層
30 空気極層
Claims (8)
- 金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体25重量%〜75重量%;及び
金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体75重量%〜25重量%;
を含むことを特徴とする、金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体。 - 前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、前記金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が45重量%〜55重量%であり、前記金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が55重量%〜45重量%であることを特徴とする、請求項1に記載の金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体。
- 前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物がニッケル酸化物または銅酸化物であることを特徴とする、請求項1に記載の金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体。
- 燃料ガスが透過するもので、金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体25重量%〜75重量%、及び金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体75重量%〜25重量%でなる金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体を含む燃料極層;
前記燃料極層上に形成される電解質層;及び
前記電解質層上に形成され、酸素ガスが透過する空気極層;
を含むことを特徴とする、固体酸化物燃料電池。 - 前記燃料極層の前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、前記金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が45重量%〜55重量%であり、前記金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が55重量%〜45重量%であることを特徴とする、請求項4に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記燃料極層の前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、金属酸化物がニッケル酸化物または銅酸化物であることを特徴とする、請求項4に記載の固体酸化物燃料電池。
- 前記燃料極層は、支持体層、及び前記支持体層上に形成され、前記電解質層に接触する機能層を含み、
前記支持体層は、金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体25重量%〜75重量%及び金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体75重量%〜25重量%でなる金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体でなり、
前記機能層は金属酸化物−イットリアが安定化ジルコニアでなることを特徴とする、請求項4に記載の固体酸化物燃料電池。 - 前記支持体層の前記金属酸化物−イットリア安定化ジルコニア複合体は、前記金属酸化物−3モル%イットリア安定化ジルコニア複合体が45重量%〜55重量%であり、前記金属酸化物−8モル%イットリア安定化ジルコニア複合体55重量%〜45重量%であることを特徴とする、請求項7に記載の固体酸化物燃料電池。
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