JP2011173372A - インモールド転写用積層フィルムおよびそれからなるインモールド転写工程部材 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ポリエステルフィルムおよびその片面に帯電防止層が設けられた積層フィルムであり、該ポリエステルフィルムが平均粒径1μm以上5μm以下の粒子をポリエステルフィルムの重量を基準として1.0重量%以上3.5重量%以下含み、ポリエステルフィルムの帯電防止層と反対面側の表面光沢度(G60)が25以上70以下であり、該帯電防止層が反応基を有するシリコーン成分及び帯電防止成分を含有するインモールド転写用積層フィルムにより達成される。
【選択図】なし
Description
このインモールド用転写箔は、成形転写後に離型層面と印刷層面との間で剥がされ、分離される。すなわち、成形転写後に印刷層は成形品の表面に接着して製品として取出され、離型層は転写箔のベースフィルムのうえに設けられた状態で製品から取り除かれる。
艶消し外観を得る方法として、例えば特許文献1には積層フィルムの片面に粒径が2−5μmで粒径分布が1.9以下の粒子を1〜10重量%含有する艶消し層を有する共押出し積層フィルムが開示されている。また特許文献2には、艶消しインモールド転写箔用のベースフィルムとして、Raが20〜50nmのベースフィルムが例示されているが、例示されている光沢度(G60)は140〜160程度であり、十分な艶消し外観には到達していない。
しかしながら、優れた艶消し外観を有するインモールド転写に適した転写箔ベースフィルムの開発が進められているものの、同時に優れた帯電防止性能を備え、印刷層とのブロッキングのない艶消し性のインモールド用転写箔は得られていないのが現状である。
また本発明は、本発明のインモールド転写用積層フィルムからなるインモールド転写工程部材を包含するものである。
<ポリエステルフィルム>
(ポリエステル)
本発明においてベースフィルムを形成するポリエステルとは、芳香族二塩基酸またはそのエステル形成性誘導体とジオールまたはそのエステル形成性誘導体とから合成される線状飽和ポリエステルである。かかるポリエステルの具体例として、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ(1,4−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート)、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートを例示することができる。
かかるポリエステルの中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートが好ましく、さらにポリエチレンテレフタレートが力学的物性と成形性のバランスがよいので特に好ましい。
本発明のポリエステルフィルムは、ポリエステルフィルムの重量を基準として平均粒径が1μm以上5μm以下の粒子を1.0重量%以上3.5重量%以下含むことが必要である。かかる範囲内で粒子を含有することにより、本発明の光沢度、すなわち艶消し性を得ることができる。ここで、本発明の粒子の平均粒径は、走査型電子顕微鏡(株式会社日立製作所製、商品名:S−2400)により、フィルム厚み方向の切断面における粒子を撮影(倍率:2000倍)し、粒子20個の粒子径の平均値で表わされる。
これらの粒子のうち、2種以上の異なる粒子を含有させてもよく、また同じ種類で粒径が異なる粒子の混合物を用いてもよい。
これらの粒子は、ポリエステルの重縮合中またはフィルム製膜時に通常用いられる方法で添加することができる。特に、重縮合中のグリコール分散系に添加する方法または押出中にマスターバッチを介して添加する方法が好ましく例示される。
本発明のポリエステルフィルムには、本発明の効果を損なわない範囲内でポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン・プロピレンターポリマー、オレフィン系アイオノマーのような他の樹脂、着色剤、帯電防止剤、触媒、安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤等を必要に応じて含有することもできる。
本発明のポリエステルフィルムの表面光沢度G60)は、帯電防止層と反対面側の表面において25以上70以下である。また、かかる表面光沢度の上限値は50であることが好ましい。ここで本発明の表面光沢度はJIS規格Z8741に準拠し、入射角、受光角ともに60°で測定した値で定義される。本発明のポリエステルフィルムがかかる光沢度の艶消し外観を有することにより、インモールド転写法を用いて光沢度の低い艶消し表面外観を成形品表面に付与することができる。
かかる表面光沢度は、ポリエステルフィルム中の粒子の平均粒径および含有量を上述の特定範囲にすることにより達成される。
本発明のインモールド転写用積層フィルムは、ポリエステルフィルムの片面に帯電防止層が設けられた積層フィルムであり、該帯電防止層は帯電防止成分を含有することに加え、離型剤として反応基を有するシリコーン成分を含有する。かかる層を有することにより、インモールド用転写箔を取り扱う際に帯電による転写箔同士の貼付きや転写箔表面へのゴミや埃付着の発生を抑えつつ、同時に印刷層とのブロッキングがなく、高品位な印刷性が得られる。
本発明の帯電防止層は帯電防止成分を含み、かかる帯電防止成分としてカチオンポリマーを含有することが好ましい。カチオンポリマーは下記式(I)で表されるモノマー成分(a)、非反応性モノマー成分(b)、および反応性モノマー(c)等から構成される。
また、他の非反応性モノマー成分として、ポリアルキレンオキシド鎖を有する非反応性モノマー成分が挙げられ、アクリル酸、メタクリル酸のエステル部にポリアルキレンオキシドを付加させたものが例示される。ポリアルキレンオキシド鎖はポリメチレンオキシド、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリブチレンオキシド等を挙げることができる。ポリアルキレンオキシド鎖の繰り返し単位は3〜100であることが好ましい。シリコーン成分との相溶性を向上させるには、ポリアルキレンオキシド鎖を有する非反応性モノマー成分が特に好ましい。
かかる成分を含む帯電防止成分は、帯電防止層の重量を基準として20重量%以上90重量%以下の範囲で含有することが好ましい。また帯電防止成分は、30重量%以上80重量%以下の範囲で含有することがさらに好ましく、40重量%以上70重量%以下の範囲で含有することが特に好ましい。帯電防止成分の含有量が下限に満たないと十分な帯電防止性能が発現しないことがあり、一方、帯電防止成分の含有量が上限を超えると離型剤の離型性が十分に発現しない場合がある。
本発明のインモールド転写用積層フィルムの帯電防止層は離型剤として反応基を有するシリコーン成分を含有する。反応基を有するシリコーン成分として、好ましくはケイ素原子に直接結合した反応基を有し、さらに詳しくは、アミノ基を含む有機基、エポキシ基を含む有機基、カルボン酸基を含む有機基、シラノール基および加水分解によりシラノール基を生成する有機基からなる群から選ばれる少なくとも1種の反応基を有するシリコーン成分が例示される。また、これらのシリコーン成分は、1種類を単独で使用してもよく、2種類以上を混合して使用してもよい。
また、帯電防止層には架橋剤を添加させることが塗膜の凝集力向上や加熱時の析出オリゴマー抑制させるために好ましい。架橋剤としては、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物、メラミン化合物、イソシアネート化合物を例示することができ、その他一般的にカップリング剤と称される化合物を用いることもできる。取り扱い易さや塗液のポットライフが長いことからエポキシ化合物、オキサゾリン化合物を用いることが好ましく、カップリング剤を用いることも好ましい。
エポキシ化合物は、ポリエポキシ化合物、ジエポキシ化合物、モノエポキシ化合物などが挙げられ、さらに詳しくはそれらのグリシジルエーテル化合物、グリシジルアミン化合物が例示される。
オキサゾリン化合物として、オキサゾリン基を含有する重合体が好ましい。具体的には付加重合性オキサゾリン基含有モノマー単独もしくは他のモノマーとの重合によって作成できる。付加重合性オキサゾリン基含有モノマーは、2−ビニル−2−オキサゾリン、2−ビニル−4−メチル−2−オキサゾリン、2−ビニル−5−メチル−2−オキサゾリン、2−イソプロペニル−2−オキサゾリン、2−イソプロペニル−4−メチル−2−オキサゾリン、2−イソプロペニル−5−エチル−2−オキサゾリン等を挙げることができ、これらの1種または2種以上の混合物を使用することができる。これらの中でも2−イソプロペニル−2−オキサゾリンが工業的にも入手しやすく好適である。他のモノマーは、付加重合性オキサゾリン基含有モノマーと共重合可能なモノマーであれば制限なく、例えばアルキルアクリレート、アルキルメタクリレート等のア(メタ)クリル酸エステル類;アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸、スチレンスルホン酸及びその塩(ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩、第三級アミン塩等)等の不飽和カルボン酸類;アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル類;アクリルアミド、メタクリルアミド、N−アルキルアクリルアミド、N−アルキルメタクリルアミド、N、N−ジアルキルアクリルアミド、N、N−ジアルキルメタクリレート等の不飽和アミド類;酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル類;メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル等のビニルエーテル類;エチレン、プロピレン等のα−オレフィン類;塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニル等の含ハロゲンα、β−不飽和モノマー類;スチレン、α−メチルスチレン、等のα、β−不飽和芳香族モノマー等を挙げることができ、これらの1種または2種以上のモノマーを使用することができる。
好ましいシランカップリング剤は、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシランである。
帯電防止層の厚みは、乾燥後の厚みとして好ましくは0.01〜0.1μm、さらに好ましくは0.01〜0.06μmである。帯電防止層の厚みが下限に満たない場合は帯電防止性が不十分となることがあり、また上限を超えるとインモールド用転写箔においてブロッキングを起こし易くなることがある。
本発明のインモールド転写用積層フィルムは、ポリエステルフィルムの片面に帯電防止層を有しており、帯電防止層の表面抵抗が1×1013Ω/□以下であることが好ましい。帯電防止層がかかる帯電防止性能を有することにより、インモールド用転写箔の取り扱いの際に帯電による転写箔同士の貼付きや転写箔表面へのゴミや埃付着が抑制される。
ここで表面抵抗とは、固有抵抗測定器を用いて測定温度23℃、測定湿度60%の条件で印加電圧100Vで1分後の表面固有抵抗値(Ω/□)を意味する。
かかる帯電防止性能を得るためには、帯電防止層中に帯電防止剤を所定量用いることにより達成される。
本発明のインモールド転写用積層フィルムは、離型層(メジューム層)との接着性を高める目的でポリエステルフィルムの帯電防止層と反対面にさらに易接着層を設けてもよい。易接着層は塗布により設けられた易接着性の塗布層であることが好ましい。易接着層には、インモールド用転写箔として用いるときに設けられる離型層との高い接着性を得るために共重合ポリエステルを使用することが好ましい。
なお、易接着層を形成した場合は、ポリエステルフィルムの帯電防止層と反対面側の表面光沢度とは易接着層を有する状態でのフィルム表面光沢度を意味する。
易接着層を構成する共重合ポリエステルは、二次転移点(Tg)が40℃以上85℃以下であることが好ましく、さらに好ましくは45℃以上80℃以下である。共重合ポリエステルのTgが下限値に満たない場合、易接着層の耐熱性が十分でないことがあり、また耐ブロッキング性が十分でないことがある。他方、共重合ポリエステルのTgが上限値を超えるとポリエステルフィルムと離型層との接着性が十分でないことがある。
更にこれらの成分とともに、不飽和多塩基酸やヒドロキシカルボン酸を少割合用いることができ、共重合ポリエステルを構成する全酸成分を基準として10モル%以下の範囲で用いることが好ましく、5モル%以下で用いることがさらに好ましい。
共重合ポリエステルの含有量は、易接着層の重量を基準として65重量%以上98重量%以下であることが好ましく、さらに70重量%以上95重量%以下であることが好ましく、特に80重量%以上90重量%以下であることが好ましい。
共重合ポリエステルの含有量が下限値に満たない場合、離型層と易接着層との密着性が低下することがある。また共重合ポリエステルの含有量が上限値を超える場合、金属塩基を有するジカルボン酸成分が相対的に増えることで耐溶剤性は向上するものの接着性が低下することがある。
前述した帯電防止層と同様の架橋剤を加えることが好ましい。中でもオキサゾリン基を有するアクリル共重合体が特に好ましい。
易接着層にはフィルムのハンドリング性を向上させるために、フィラー粒子を添加してもよい。フィラー粒子の種類としては、例えば酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、カオリン、タルク、酸化チタン、酸化亜鉛、硫酸バリウム等のような無機フィラーや、架橋シリコーン樹脂、架橋ポリスチレン樹脂、架橋アクリル樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂等のような耐熱性樹脂からなる有機フィラーを挙げることができる。これらのうち、酸化珪素、酸化アルミニウム、架橋ポリスチレン樹脂粒子、架橋アクリル樹脂粒子が特に好ましい。
本発明の積層フィルムは、インモールド転写用フィルムとして使用される厚さを有していれば良く、好ましくは10〜150μm、特に好ましくは20〜100μmである。
本発明のポリエステルフィルムは、dF10/dSが0.10Kg/mm2/伸度%以上、0.30Kg/mm2/伸度%以下であることが好ましく、0.15Kg/mm2/伸度%以上、0.25Kg/mm2/伸度%以下であることがさらに好ましい。ここで、dF10/dSとは、フィルムの荷伸曲線における10%伸長時の曲線勾配のことである。このdF10/dSが上限値を超えると成形時の応力が高くなり、破れなどのトラブルの原因となることがある。他方、このdF10/dSが下限値に満たないとフィルムの表面性や耐熱性、寸法安定性が低下することがある。
かかるdF10/dS特性を有するポリエステルフィルムは、製造方法に記載の延伸温度、延伸倍率および熱固定処理により製造することができる。
本発明のポリエステルフィルムは、例えば次の方法で製造することができる。すなわち、乾燥させたポリエステル原料、および押出工程で粒子を添加する場合は粒子または粒子のマスターバッチを押出機に投入してフィルム状に溶融押出し、キャスティングドラムで冷却固化させて非晶未延伸フィルムとし、次いで縦方向(以下、機械軸方向、連続製膜方向、長手方向またはMD方向と称することがある)および横方向(以下、幅方向、TD方向と称することがある)に延伸する。
また易接着層を設ける場合、易接着層の形成成分を含む塗剤をポリエステルフィルムの帯電防止層と反対面に塗布することが好ましく、帯電防止層を設ける時に易接着層も設けることが好ましい。
塗剤の塗布量は走行しているフィルム1m2当たり3〜50g、さらには5〜40gが好ましい。最終的に乾燥して得られる塗膜の厚さは、0.01〜0.3μmであることが好ましく、さらに好ましくは0.02〜0.2μmである。塗膜の厚さが下限値に満たないと接着性が不十分となることがあり、他方、上限値を超えるとブロッキングを起こし易くなることがある。塗布後、乾燥することにより、均一な塗膜となる。
本発明の積層フィルムは、インモールド転写用途に用いられ、優れた艶消し外観を有し、かつインモールド用転写箔作成過程から成形転写に至る間で優れた帯電防止性及び離型性を有しており、帯電やブロッキングによる転写箔同士の貼付きや転写箔表面へのゴミや埃などの付着を抑制することができ、生産性を格段に向上させることができる。しかもインモールド転写箔としたときに印刷層とのブロッキングがないことから、高速成形性に加え、高品位な印刷性を得ることができる。
インモールド成形を行う際は、印刷層が成形品の表面と接するよう金型に配置し、通常用いられる方法によってインモールド成形を行い、印刷層を成形転写した後に印刷層は成形品表面に接着して製品として取り出され、その他の部分は製品から取り除かれる形で使用される。
JIS規格(Z8741)に準拠し、日本電色工業(株)製のグロスメーター「VGS−SENSOR」を用いて測定した。入射角、受光角ともに60°にてN=5づつ測定し、その平均値を用いた。さらに以下の基準で艶消し性を判断した。
◎:25未満・・・艶消し性極めて良好
○:25以上70以下・・・艶消し性良好
×:70を超える・・・艶消し性不良
走査型電子顕微鏡(株式会社日立製作所製、商品名:S−2400)により、フィルム厚み方向の切断面における粒子を撮影(倍率:2000倍)し、得られた写真図から粒子を無作為に20個選択し、粒子径を測定した。粒子径のすべての測定結果(n=20)の平均値を求めて、平均粒径とした。
ポリエステル樹脂は溶解し粒子は溶解させない溶媒を選択し、フィルムサンプルを溶解処理した後、粒子をポリエステル樹脂から遠心分離し、粒子の全体重量に対する比率(重量%)をもって粒子の含有量とする。
サンプルフィルムの帯電防止層表面の表面固有抵抗を、タケダ理研社製・固有抵抗測定器を使用し、測定温度23℃、測定湿度60%の条件で、印加電圧100Vで1分後の表面固有抵抗値(Ω/□)を測定し、以下の基準にて判断した。
○:1×1013Ω/□以下 ・・・帯電防止性良好
×:1×1013Ω/□を超える ・・・帯電防止性不良
金型にインモールド転写箔を絵柄層(インク)側が射出側となるように設置し、10cm角の大きさで、立ち上がり15mm、コーナー部のRが2mmのトレー状成形品を射出成形した。この時、成形用の樹脂には、ポリカーボネート/ABS樹脂アロイを用い、樹脂温度260℃、金型温度50℃、樹脂圧力約350MPaとした。トレー状成形品から、離型層と絵柄層の界面で転写箔を剥離し、加飾された成形部品を得た。
本工程における状況を、以下の指標により評価した。
○:フィルムが破れず、シワも無い。
×:フィルムが破れた、もしくは大量のシワが発生した。
フィルムの帯電防止層と反対側の面上にメラミン樹脂のメチルエチルケトン/トルエン溶液を塗布し、3μm厚さの離型層の膜を形成させ、縦100mm×横20mmの短冊状としたサンプルを、引張試験機を用いて160℃の加熱雰囲気下で長手方向に50%伸長させた後、室温に1分放置した後に、離型層上にセロハンテープ(ニチバン社製登録商標)を貼り付けて親指で10回擦り、その後セロハンテープを90°の剥離角度で急激にはがすセロテープ剥離試験を行い、表面状態を観察した。○の状態が実用性能を満足する。なお、易接着層を有する場合は易接着層上にメラミン樹脂離型層を形成した。
○:変化無し
△:一部分が剥離
サンプルフィルムの帯電防止層面とインモールド用転写箔の印刷面との耐ブロッキング性を評価するためスタンピングホイルの顔料箔(COLORIT)Pタイプ(クルツ社製)を使用して、帯電防止面と印刷面を合わせ、温度60℃、圧力1kg/cm2を加えて、24時間その環境に保持した後、帯電防止層面とラベルのシール面のブロッキング状態を観察し、下記の基準で評価した。
○:変化無し
△:一部分が剥離
固有粘度([η])(単位:dl/g)は、35℃のo−クロロフェノール溶液で測定した。
ポリエチレンテレフタレート(固有粘度0.63dl/g)に表1に示す通りの粒子を添加し、280℃に加熱された押出機から供給し、ダイより20℃に維持した回転冷却ドラム上にシート状に溶融押出して未延伸フィルムとし、次いで該未延伸フィルムを縦方向に3.4倍延伸した。その後、表1に記載の帯電防止層用の塗布層成分(固形成分3重量%)をロールコーターで均一にフィルムの片面に塗布した。また、易接着層を形成させる具体例については、表1に記載の易接着層用の塗布層成分(固形成分4重量%)をロールコーターで均一にフィルムの帯電防止層と反対面に塗布した。
この塗布フィルムを引き続いて105℃で乾燥し、140℃で横方向に3.5倍に延伸し、更に230℃で熱固定して表に示す塗布膜を有する二軸延伸ポリエステルフィルム(厚さ50μm)を得た。各々のフィルムの評価結果を表2に示す。
離型剤: アミノ基含有シリコーン(GE東芝シリコーン株式会社製 商品名TSF4700)
帯電防止剤: カチオンポリマーとして下記式(II)に示す構造が80モル%/メチルアクリレート15モル%/N−メチロールアクリルアミド5モル%からなる共重合体を用いた。
架橋剤: オキサゾリン化合物(株式会社日本触媒製 商品名エポクロスWS−700)
添加剤: ポリエチレンワックス(中京油脂株式会社製 商品名ポロリンL−618)
界面活性剤: ポリオキシエチレン(n=7)ラウリルエーテル(三洋化成株式会社製 商品名ナロアクティーN−70)
共重合ポリエステル: 酸成分がテレフタル酸50モル%/イソフタル酸45モル%/5−ナトリウムスルホイソフタル酸5モル%、グリコール成分がエチレングリコール90モル%/ジエチレングリコール10モル%で構成されている(Tg=40℃)。
一方、比較例1のフィルムは艶消し性は優れていたものの、非常に脆いフィルムとなってしまい、成形性に劣るフィルムとなってしまった。また、比較例2、3のフィルムは艶消し性が十分ではなかった。比較例4は艶消し性は良好であったものの成形性が低下した。帯電防止層を有するが反応基を有するシリコーン成分を含んでいない比較例5のフィルムは帯電防止層と印刷層との間に貼り付きが生じた。また、帯電防止層自体を有していない比較例6のフィルムは、帯電防止性、帯電防止層と印刷層とのブロッキング性ともに十分ではなかった。
また比較例7は、実施例5においてシリコーン成分の種類を反応基を有していないシリコーン成分(ジメチルシリコーン(モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社 商品名「TSM630」))に変更した例であるが、帯電防止層と印刷層との間に貼り付きは生じなかったものの、印刷層面にシリコーン成分の移行が確認された。
Claims (6)
- ポリエステルフィルムおよびその片面に帯電防止層が設けられた積層フィルムであり、該ポリエステルフィルムが平均粒径1μm以上5μm以下の粒子をポリエステルフィルムの重量を基準として1.0重量%以上3.5重量%以下含み、ポリエステルフィルムの帯電防止層と反対面側の表面光沢度(G60)が25以上70以下であり、該帯電防止層が反応基を有するシリコーン成分及び帯電防止成分を含有することを特徴とするインモールド転写用積層フィルム。
- 反応基を有するシリコーン成分がアミノ基を含む有機基、エポキシ基を含む有機基、カルボン酸基を含む有機基、シラノール基および加水分解によりシラノール基を生成する有機基からなる群から選ばれる少なくとも1種の反応基を有するシリコーン成分である請求項1記載のインモールド転写用積層フィルム。
- 帯電防止層の表面抵抗が1×1013Ω/□以下である請求項1または2に記載のインモールド転写用積層フィルム。
- 帯電防止層中のシリコーン成分の含有量が帯電防止層の重量を基準として1重量%以上50重量%以下である請求項1〜3のいずれかに記載のインモールド転写用積層フィルム。
- ポリエステルフィルムの帯電防止層と反対面にさらに易接着層を設けてなる請求項1〜4のいずれかに記載のインモールド転写用積層フィルム。
- 請求項1〜5のいずれかに記載のインモールド転写用積層フィルムからなるインモールド転写工程部材。
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