JP2011158399A - 微分型電気移動度分級装置、粒子計測システム、及び粒子選別システム - Google Patents

Abstract

【課題】分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を大きくすることが容易で、かつ粒径が変化しうる荷電粒子を分析可能な微分型電気移動度分級装置等を提供すること。
【解決手段】ＤＭＡ（微分型電気移動度分級装置）１００は、それぞれ入口スリット１０２、スリット１０４、出口スリット１０６を有する入口電極１０３、中間電極１０５、及び出口電極１０７が、所定の間隔をおいて対向するように順次配置された分級槽１０１と、分級槽１０１にシースガスを供給するガス供給部と、対向する上記電極間に所定の電圧を印加する電圧源１０８・１０９と、を備え、分級槽１０１は、対向する上記電極間毎に形成される第１分級部１０及び第２分級部２０を有し、上記ガス供給部は、分級槽１０１に供給する上記シースガスの流量を第１分級部１０及び第２分級部２０で個別に制御する。
【選択図】図１

Description

本発明は微分型電気移動度分級装置、当該装置を備えた粒子計測システム、及び当該装置を備えた粒子選別システムに関する。

近年、半導体製造プロセス中における粒子汚染の抑制、量子ナノ材料の開発、又は大気中の酸性雨及びスモッグの発生機構の解明などに関連して、気体雰囲気中に浮遊する粉塵及びミストなどの微粒子が注目を集めている。

ナノメートルスケールからマイクロメートルスケールの粒径を持つエアロゾル粒子を分級する方法としては、気流中における荷電粒子の電気移動度が粒径に依存する現象を利用した、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ、Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ Ａｎａｌｙｚｅｒ）が用いられ、中でも、円筒型の微分型電気移動度分級装置（ＣＤＭＡ、Ｃｙｌｉｎｄｒｉｃａｌ Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ Ａｎａｌｙｚｅｒ）が広く用いられてきた（非特許文献１参照）。ＤＭＡは、近年著しい発展を遂げ、分級可能な荷電粒子の粒径の下限は１０ナノメートル以下の極小サイズとなり、また、減圧状態下でも稼動可能となった（特許文献１参照）。

ここで、図９に従来のＣＤＭＡの一例を示す。図９に示すように、ＣＤＭＡ８００は、中心ロッド（内筒）１と、囲み体（外筒）２とからなる二重円筒構造を有する。囲み体２の内周面（外筒電極）と中心ロッド１の外周面（内筒電極）との間は可変電圧源により所定の電圧が印加されている。シースガスは、囲み体２の上方にある図示しない吐出口より、囲み体２と中心ロッド１との間の空間に、層流をなすように供給される。囲み体２の上部には、荷電粒子を装置内へ導入する環状の入口スリット３が設けられている。また、中心ロッド１の下部には、分級された荷電粒子を装置から排出する環状の出口スリット４が設けられている。

ＣＤＭＡ８００において、粒子が分級される原理について説明する。なお、ＣＤＭＡ８００では、充分なシースガス流量に対して、荷電粒子を含む試料ガスが、入口スリット３から所定の流量Ｑａで導入されかつ同じ流量Ｑａで出口スリット４から排気されるとき、シースガスの層流条件は影響を受けないものとする。荷電したエアロゾル粒子（荷電粒子）は、入口スリット３から装置内に入ると、囲み体２と中心ロッド１との間の空間で層流をなしているシースガスと共に、囲み体２の内面壁に沿うように中心軸方向下方に移動する。これと共に、可変電圧源によって囲み体２と中心ロッド１との間に形成される電場の影響（静電引力）により、一方の極性のエアロゾル粒子のみが、その電気移動度に応じた速度で中心ロッド１の方向に引き寄せられる。電気移動度は粒子の粒径に依存するため、特定の粒径のエアロゾル粒子のみが出口スリット４に到着し、出口スリット４から装置外部に排出される。

ここで、荷電粒子の電気移動度Ｚｐは、以下の式（１）
Ｚｐ＝Ｑｓ・ｌｎ（Ｒ２／Ｒ１）／（２・π・Ｖ・Ｌ）・・・（１）
により与えられる。図９に示すように、式（１）において、Ｑｓはシースガスの流量であり、Ｒ２は囲み体２の半径であり、Ｒ１は中心ロッド１の半径である。Ｌは入口スリット３と出口スリット４と間の、中心軸方向に沿った距離である。Ｖは、囲み体２の内周面と中心ロッド１の外周面との間に印加されている印加電圧である。

また、荷電粒子の電気移動度Ｚｐは、以下の式（２）
Ｚｐ＝ｑ・ｅ・Ｃｃ／（３・π・μ・Ｄｐ）・・・（２）
によっても与えられる。式（２）において、ｑは荷電粒子の電荷量、ｅは電気素量定数、Ｃｃはカニンガム補正係数、μはシースガスの粘性係数であり、Ｄｐは荷電粒子の粒径である。

ここで、式（１）と式（２）とを連立することにより、以下の式（３）
Ｄｐ＝（２・Ｖ・Ｌ・ｑ・ｅ・Ｃｃ）／（３・μ・Ｑｓ・ｌｎ（Ｒ２／Ｒ１）） ・・・（３）
が得られ、分級される荷電粒子の粒径Ｄｐと、印加電圧Ｖの大きさとは比例関係にあることがわかる。

特開平１１−２６４７９０（１９９９年９月２８日公開） 特開平１０−２８８６００（１９９８年１０月２７日公開） 米国特許７５２１６７３ Ｂ２（特許日：２００９年４月２１日）

Ｅ．Ｏ．Ｋｎｕｔｓｏｎ ａｎｄ Ｋ．Ｔ．Ｗｈｉｔｂｙ，Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ Ｓｃｉ．６ ｐ．４４３−４５１，１９７５ Ｄ．Ｊ．Ｒａｄｅｒ ａｎｄ Ｐ．Ｈ．ＭｃＭｕｒｒｙ， Ｊ．Ａｅｒｏｓｏｌ Ｓｃｉ．１７ ｐ．７７１−７８７，１９８６ Ｊ．Ｐ．Ｓａｎｔｏｓ ｅｔ ａｌ．，Ａｔｏｍｓ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．，９ｐｐ．２４１９−２４２９，２００９

従来のＤＭＡの第一の課題として、分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を大きくすることが容易ではない点が挙げられる。

例えば、上記式（３）より明らかな通り、ＤＭＡで分級可能な荷電粒子の粒径の上限を大きくするためには、電極間への印加電圧Ｖを大きくする方法が考えられる。しかし大きな電圧を印加した場合、電極間で絶縁破壊がおきる。すなわち、印加電圧Ｖの上限は絶縁破壊がおきる電圧Ｖｍａｘによって制約を受けるという問題がある。

あるいは、分級可能な荷電粒子の粒径の上限を大きくするために、入口スリットと出口スリットとの間の距離Ｌを大きくする方法が様々試みられている。例えば、特許文献２では、分級範囲を連続的に可変にするＤＭＡが開示されている。特許文献２のＤＭＡは、基部に対して伸縮体を介して移動自在に連結された囲み体と、基部に連結されるとともに、囲み体内部に向かって伸びる中心ロッドとを備えている。基部と囲み体とは移動自在に連結されているため、囲み体内部の密封状態を維持しつつ、囲み体を上下に移動させることにより、囲み体にある入口スリットと中心ロッドにある出口スリットとの間の距離を連続的に変化させることができる。

しかし、距離Ｌを変えるこれらの方法はいずれも構造的に複雑で実現が困難である。また、距離Ｌを変えることは、入口スリット及び出口スリットの少なくとも一方の位置を変更することであるから、ＤＭＡの前後に接続された他の装置（荷電装置、及び粒子回収装置等）の位置を移動させる必要が生じる。或いは、前後に接続された他の装置の位置を移動させない場合は、入口スリット又は出口スリットと他の装置との間に流路を補填する必要が生じる。流路を補填した場合、流路の管壁に対するエアロゾル粒子の拡散沈着が増大する。とりわけ、粒径の小さいエアロゾル粒子ほど拡散沈着等の粒径に依存する輸送効率低下の影響を受け易い。その結果、拡散沈着等による影響を補正しなければ、正確な粒度分布は得られないという問題がある。

また、従来のＤＭＡの第二の課題として、例えば、揮発性のエアロゾル粒子等、分級の過程でその粒径が変化しうる荷電粒子を分析し難い点が挙げられる。

ＤＭＡでは、シースガスとして乾燥空気及び純窒素などの清浄ガスを使用することが多く、一般的にシースガスと試料ガスとは成分組成が異なる。加えて、比較的蒸気圧が高い物質ｍからなるエアロゾル粒子（揮発性のエアロゾル粒子）は、試料ガス中に飽和蒸気圧分含まれるガス状態の物質ｍとの間で、平衡状態にあることによりその粒径を保っている。かかる事情から、揮発性のエアロゾル粒子をＤＭＡで分級する場合、シースガス中での蒸発による揮発性エアロゾル粒子の粒径減少は一般的に避けられない。特に、測定対象たるエアロゾル粒子の成分が未知である場合、その蒸気圧も未知であることが多い。よって、ＤＭＡを用いた分級において、当該エアロゾル粒子の粒径が変化しているかを判断することは出来ず、どのぐらい変化しているかも勿論判断出来ないという問題がある。

なお、非特許文献２では、二つのＤＭＡを直列に繋いだタンデムＤＭＡ測定系を使用して、ＤＭＡ内で揮発性のエアロゾル粒子が蒸発する程度を推測する方法が開示されている。しかし、二つのＤＭＡを繋ぐ連結部にエアロゾル粒子が比較的長時間滞在するため、とりわけ揮発性の比較的高い物質に対しては結果の正確さが期待できないという問題がある。

また、最近は、平板状電極を用いた平行平板型ＤＭＡも使われ始めている（特許文献３、非特許文献３参照）。例えば、特許文献５の図３に示すＤＭＡは、粒子を通過させるためのスリットを備えた複数枚の平板状電極を平行に並べた構成を有する。この構成では、粒子を複数の粒子通過スリットを通過させることにより、回収される粒子の分散を比較的小さくすることができると開示されている。しかし上記二件の課題については、解決されていない。

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであって、本発明の目的は、分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を大きくすることが容易で、かつ粒径が変化しうる荷電粒子を分析可能な微分型電気移動度分級装置等を提供することである。

上記の課題を解決するために、本発明に係る微分型電気移動度分級装置(ＤＭＡ)は、帯電した粒子が通過するスリットを有するｎ個（ｎは３以上の整数）の面状の電極が、所定の間隔をおいて対向するように順次配置された分級槽と、上記分級槽にシースガスを供給するガス供給部と、上記分級槽内の対向する上記電極間に所定の電圧を印加する電圧供給部と、を備え、上記分級槽は、対向する上記電極間毎に形成される、帯電した粒子を分級する（ｎ−１）段の分級部を有し、上記ガス供給部は、上記分級槽に供給する上記シースガスの流量を上記分級部毎に制御することを特徴としている。

上記の構成によれば、分級部毎にシースガスの流量を個別に制御可能であるため、分級槽の構成を実質的に変更することなく、分級部単位で比較的容易に分級条件を変更可能である。その結果、例えば、分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を比較的容易に拡大可能となる。加えて、分級過程で粒径の変化する荷電粒子を分析することが容易となる。さらに、多段分級を行うことで、帯電した粒子を含む試料ガスからガス成分を効率的に除去し、特定粒径の粒子をより高純度で回収することができる。

本発明に係るＤＭＡは、上記の構成において、上記分級部の少なくとも一つにおいて、対向する上記電極が有するスリット同士の、上記シースガスの流線方向における相対的な位置関係が、可変であることが好ましい。

上記の構成によれば、分級部単位で比較的容易に分級条件を変更可能である。とりわけ、帯電した粒子が分級槽に導入される入口スリットが形成された電極、及び当該粒子が分級槽から取り出される出口スリットが形成された電極を除く電極（両電極の間に位置する中間電極）においてスリットの位置を変更すれば、ＤＭＡの前後に接続される他の装置の位置を移動させる必要がない。もちろん、ＤＭＡと他の装置とを接続するための流路の補填も不要であるため、帯電した粒子の粒径に依存する拡散損失の効果を考慮する必要がないという利点もある。

本発明に係るＤＭＡは、上記の構成において、少なくとも一組の隣り合う上記分級部間で、上記シースガスの流線方向が互いに逆向きであってもよい（対称型のＤＭＡ）。この構成によれば、装置長をコンパクトに維持したまま、より広い分級長を確保可能となる。その結果、装置長をコンパクトに維持したまま、より広範な粒径の粒子の多段分級を行うことができる。

本発明に係るＤＭＡは、上記の構成において、上記電圧供給部は、対向する上記電極間毎に印加する電圧を制御する構成であってもよい。この構成によれば、分級部単位での分級条件の変更がより容易となる。

本発明に係るＤＭＡは、上記の構成において、ｎ個の上記電極は平板形状でありかつ互いに平行となるように上記分級槽内に配置されていることが好ましい。この構成によれば、平行平板型の多段分級ＤＭＡを提供可能となる。

本発明に係るＤＭＡは、上記の構成において、上記スリットとして帯電した粒子を分級槽外に取出すためのものを有する上記電極が、複数個の上記スリットを当該電極における高さの異なる位置に有するものであってもよい。この構成によれば、目的に応じて、粒子を分級槽外に取り出すためのスリットを選択使用可能となる。そして、当該ＤＭＡを、いわゆる対称型のＤＭＡとしても、非対称型のＤＭＡとしても使用可能となる。

また、本発明に係るＤＭＡは、上記スリットの選択使用を可能とするために、上記ガス供給部は、上記シースガスの流線方向を上記分級部毎に制御するものであってもよい。

また、本発明に係るＤＭＡでは、上記ガス供給部は、上記分級部毎に、分級部からのシースガスの排出流量と実質的に同一の流量でシースガスを供給することが好ましい。

本発明はさらに、上記何れかの微分型電気移動度分級装置と、当該微分型電気移動度分級装置により分級された粒子の化学成分を分析する粒子成分計測装置とを備えた粒子計測システムを提供する。

本発明はさらに、上記何れかの微分型電気移動度分級装置と、当該微分型電気移動度分級装置により分級された特定粒径の粒子を選別して回収する粒子選別装置とを備える粒子選別システムを提供する。

本発明によれば、分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を大きくすることが容易で、かつ粒径が変化しうる荷電粒子を分析可能な微分型電気移動度分級装置等を提供することができる。

（ａ）及び（ｂ）は、本発明の一実施形態に係るＤＭＡの概略構成を示す断面図である。 図１に示すＤＭＡが有する分級部の概略構成を示す斜視図である。 （ａ）及び（ｂ）は、本発明の他の実施形態に係るＤＭＡの概略構成を示す断面図である。 （ａ）及び（ｂ）は、本発明のさらに他の実施形態に係るＤＭＡの概略構成を示す断面図である。 本発明のさらに他の実施形態に係るＤＭＡの概略構成を示す断面図である。 本発明のさらに他の実施形態に係るＤＭＡの概略構成を示す断面図である。 本発明の一実施形態に係る微粒子計測・選別システムを示す模式図である。 本発明の実施例に係る分析結果を示すグラフである。 従来技術に係る微分型電気移動度分級装置を示す模式図である。

〔実施形態１〕
本発明に係るＤＭＡの一実施形態について、図１及び図２に基づいて説明すると以下の通りである。

（ＤＭＡ１００の構成）
初めに、図１を用いて、本発明に係るＤＭＡ１００の構成の概要を説明する。図１は、各スリット（後述する）に垂直な平面でＤＭＡ１００を切断した断面を模式的に示す断面図である。

図１中の（ａ）及び（ｂ）に示すように、本実施形態に係るＤＭＡ１００は、概略的には、帯電した粒子（荷電粒子）を電気移動度に応じて分級する装置であって、分級槽１０１と、シースガス供給装置１１０と、電圧源１０８・１０９とを備える。

分級槽１０１は、直方体形状の絶縁性の筐体である。分級槽１０１内には、入口電極１０３、中間電極１０５、及び出口電極１０７（３個の電極）が、所定の間隔をおいて互いに平行になるように順次配置されている。入口電極１０３、中間電極１０５、及び出口電極１０７は、スリットの形成位置の相違を除き同一形状をしており、何れも長方形状の平面電極である。入口電極１０３と出口電極１０７とは、分級槽１０１内の対向する内壁面上にそれぞれ形成されている。中間電極１０５は、入口電極１０３と出口電極１０７との間にこれら電極と対向するように設けられて、分級槽１０１内の空間を二つに仕切る。

分級槽１０１は、対向する電極間毎に形成される、帯電した粒子を分級する２（３−１）段の分級部を有する。すなわち、対向する入口電極１０３及び中間電極１０５と、分級槽１０１の筐体内壁（図２に示す壁部１１９ａ・１１９ｂに相当）とにより第１分級部１０が形成される。また、対向する中間電極１０５及び出口電極１０７と、分級槽１０１の筐体内壁とにより第２分級部２０が形成される。

第１分級部１０及び第２分級部２０の内部は何れも、帯電した粒子が通過する一対のスリット（後述する）を有する、密閉した分級空間を構成する。第１分級部１０及び第２分級部２０ではいずれも、分級部内でのシースガスの流線方向（流れ方向）上流側に入口スリットが、下流側に出口スリットが形成されている。また、ＤＭＡ１００では、隣り合う分級部同士（第１分級部１０及び第２分級部２０）は、中間電極１０５及び当該電極が有するスリット１０４を共有する。

第１分級部１０は、第２分級部２０より上流段の分級部である。荷電したエアロゾル粒子（荷電粒子）を含む試料ガスは、第１分級部１０を構成する入口電極１０３に設けられた入口スリット（スリット）１０２を介して、第１分級部１０内に導入される。第１分級部１０内に導入された荷電したエアロゾル粒子の一部は、シースガスの流線方向下流側に位置するスリット１０４を介して下流段の第２分級部２０内に導入される。次いで、第２分級部２０内に導入された荷電したエアロゾル粒子の一部は、シースガスの流線方向下流側に位置する出口スリット１０６を介して第２分級部２０外（分級槽１０１外）に取り出される。すなわち、中間電極１０５が有するスリット１０４は、第１分級部１０の出口スリット、及び第２分級部２０の入口スリットとして機能する。

なお、入口スリット１０２、スリット１０４、及び出口スリット１０６は、鉛直方向（シースガスの流線方向）に対して垂直な方向に開口した開口部であって、互いに平行に形成されている。

シースガス供給装置１１０は、清浄窒素ガス、又は清浄空気等の清浄ガスを分級槽１０１に対してシースガスとして供給する。なお、分級槽１０１内を通過して排気された清浄ガスを回収して循環利用（リサイクル利用）に供することもでき、その場合、シースガス供給装置１１０は、回収された清浄ガスをフィルタリングして純化する。

シースガス供給装置１１０と分級槽１０１とは、ガス供給管２１１・２１２を介して接続される。より具体的には、ガス供給管２１１は、シースガス供給装置１１０と第１分級部１０のシースガス導入口５ａとを接続して、第１分級部１０内に清浄ガスをシースガスとして供給する。ガス供給管２１２は、シースガス供給装置１１０と第２分級部２０のシースガス導入口５ｂとを接続して、第２分級部２０内に清浄ガスをシースガスとして供給する。ガス供給管２１１は、マスフローコントローラー１１５（ＭＦＣ１１５：ガス供給制御手段）を備える。ガス供給管２１２は、マスフローコントローラー１１６（ＭＦＣ１１６：ガス供給制御手段）を備える。

ＭＦＣ１１５及びＭＦＣ１１６は、第１分級部１０及び第２分級部２０それぞれに供給されるシースガスの質量を計測し、その計測結果に基づき各分級部へのシースガスの供給流量を自動制御する。すなわち、ＤＭＡ１００では、ＭＦＣ１１５及び１１６を用いることで、第１分級部１０及び第２分級部２０へ供給するシースガスの流量を個別に制御可能な構成となっている。なお、ＤＭＡ１００では、シースガス供給装置１１０、ガス供給管２１１・２１２、及びＭＦＣ１１５・１１６が、ガス供給部を構成している。

分級槽１０１内を流れたシースガスは、ガス排出管２１３・２１４を介して分級槽１０１外に排気される。ガス排出管２１３は、第１分級部１０下部のシースガス排気口６ａと図示しない排気ポンプとを接続する。ガス排出管２１３には、流量調整バルブ１６１とマスフローメーター１７１（ＭＦＭ１７１）とが設けられて、シースガスの排気量が自在に制御される。ガス排出管２１４は、第２分級部２０下部のシースガス排気口６ｂと図示しない排気ポンプとを接続する。ガス排出管２１４には、流量調整バルブ１６２とマスフローメーター１７２（ＭＦＭ１７２）とが設けられて、シースガスの排気量が自在に制御される。

ＤＭＡ１００を用いた分級動作に際しては、まず、外界に通じる全てのバルブ（すなわち、開閉弁１１１・１３１、流量調整バルブ１６１・１６２、マスフローコントローラー１１５・１１６）を閉じて、分級槽１０１を閉鎖系にする。次いで、各分級部においてシースガスの供給流量と排出流量とが一致して、各分級部内にシースガスの層流が形成されるように、流量調整バルブ１６１・１６２、及びマスフローコントローラー１１５・１１６を制御する。圧力計１１２は分級槽１０１内の圧力を監視し、当該圧力が目標値（例えば、試料ガスが存在する環境圧力）を維持するように、シースガスの供給流量と排出流量とが調整される。次いで、開閉弁１１１・１３１を開いて、試料ガスをＤＭＡ１００内に導入して分級を行う。すなわち、ＤＭＡ１００では、上記の制御により、分級部それぞれでシースガスの供給流量と排出流量とが実質的に一致して、分級部毎にシースガスの層流が形成されるとともに、分級部間に実質的な圧力差がない状態が実現されている。

電圧源（電圧供給部）１０８は、第１分級部１０を構成する入口電極１０３と中間電極１０５との間に所定の電圧を印加する。また、電圧源（電圧供給部）１０９は、第２分級部２０を構成する中間電極１０５と出口電極１０７との間に所定の電圧を印加する。電圧源１０８・１０９は何れも印加する電圧を所望する値に変更可能な可変電圧源である。すなわち、ＤＭＡ１００では、各分級部（第１分級部１０及び第２分級部２０）に印加する電圧を独立して制御可能な構成となっている。

また、分級槽１０１の上方及び下方には、中間電極１０５の位置を調整する位置調整機構１２０・１２１が設けられている。位置調整機構１２０・１２１は、鉛直方向に中間電極１０５まで延伸したガイドレール１２２・１２３を備える。中間電極１０５は、ガイドレール１２２・１２３に沿って上下方向（シースガスの流線方向）に連続的に移動可能であり、かつ所望する位置で固定可能である。併せて、中間電極１０５が有するスリット１０４の位置も上下方向に連続的に移動可能である。すなわち、ＤＭＡ１００では、中間電極１０５を上下方向に移動させることで、第１分級部１０が有する一対のスリットの相対的な位置関係、及び第２分級部２０が有する一対のスリットの相対的な位置関係を変更することができる。

例えば、図１中の（ｂ）は、中間電極１０５をガイドレール１２２・１２３に沿って移動することで、同図中の（ａ）と比較してスリット１０４の位置が下方に移動した様子を示す。図１中の（ｂ）に示す状態では、（ａ）に示す状態と比較して、第１分級部１０の分級長Ｌ１０は増大し、かつ第２分級部２０の分級長Ｌ２０は減少している。

（ＤＭＡ１００の動作原理）
次に、図１及び図２を用いてＤＭＡ１００の動作原理を説明する。なお、備える分級部の数に関わらず各分級部での分級の動作原理は共通するため、以下の説明では専ら第１分級部１０での動作原理を説明する。

図２は、ＤＭＡ１００が備える一つの分級部（第１分級部１０）の概略構成を示す斜視図である。エアロゾル粒子を含む試料ガスは、図示しない荷電装置により電荷を付与されて、荷電エアロゾル粒子を含んだ試料ガスとなる。この試料ガスは、入口スリット１０２から分級槽１０１内に導入され、第１分級部１０内に入る。第１分級部１０内では、充分な流量のシースガスが、シースガス導入口５ａからシースガス排気口６ａに向けて下向きに層流をなすように流れる。ここで、エアロゾル粒子が、入口スリット１０２より第１分級部１０に入り、スリット１０４を経由して第１分級部１０から出るまで、シースガスの層流条件は影響を受けないものとする。

ここで、入口電極１０３と中間電極１０５との間の距離はａ１０とする。入口スリット１０２及びスリット１０４の長さはｂ１０とする。入口電極１０３と中間電極１０５との間に印加される電圧はＶ１０とする。シースガスの流線方向に沿った、入口スリット１０２とスリット１０４との間の距離はＬ１０とする（図２参照）。

第１分級部１０に取り込まれた試料ガスは、シースガスの層流に従い、入口電極１０３の内面壁に沿うように下流に流されるが、入口電極１０３と中間電極１０５との間に電圧Ｖ１０が印加されると、一方の極性を有する荷電エアロゾル粒子は静電引力により入口電極１０３から中間電極１０５側に移動する。この時の、荷電エアロゾル粒子の電気移動度Ｚｐは式（４）の通りである。

Ｚｐ＝Ｑｓ１０・ａ１０ ／（ｂ１０・Ｖ１０・Ｌ１０） ・・・（４）
式（４）中、Ｑｓ１０はシースガスの流量であり、ａ１０、ｂ１０、Ｖ１０、Ｌ１０は上記説明の通りである。

また、荷電エアロゾル粒子の電気移動度Ｚｐは、以下の式（５）
Ｚｐ＝ｑ・ｅ・Ｃｃ／（３・π・μ・Ｄｐ）・・・（５）
によっても与えられる。式（５）において、ｑは荷電粒子の電荷量、ｅは電気素量定数、Ｃｃはカニンガム補正係数、μはシースガスの粘性係数であり、Ｄｐは荷電エアロゾル粒子の粒径である。

ここで、式（４）と式（５）とを連立して計算される粒径Ｄｐを持つ荷電エアロゾル粒子のみが、スリット１０４を通過して、後段の第２分級部２０に入る。

また、第２分級部２０においても同様に、下記の式は成立する。
Ｚｐ＝Ｑｓ２０・ａ２０ ／（ｂ２０・Ｖ２０・Ｌ２０） ・・・（６）
そして、式（５）と式（６）とを連立して計算される粒径Ｄｐを持つ粒子のみ、出口スリット１０６に到達して、出口スリット１０６からＤＭＡ１００の外部に取り出される。なお、式（６）において、Ｑｓ２０は第２分級部２０内のシースガスの流量、ａ２０は中間電極１０５と出口電極１０７との間の距離、ｂ２０はスリット１０４及び出口スリット１０６の長さ、Ｖ２０は中間電極１０５と出口電極１０７との間に印加される電圧、Ｌ２０はスリット１０４と出口スリット１０６との間の距離である。

（ＤＭＡ１００の主要な特徴）
特に限定されないが、ＤＭＡ１００の主要な特徴は以下の通りである。

（１）シースガス流量を分級部毎に個別制御
ＤＭＡ１００では、分級部毎（第１分級部１０及び第２分級部２０）に、シースガスの流量を個別に制御可能である。上記式（５）に示す通り、シースガスの流量は各分級部での分級条件を決定する１要因であり、ＤＭＡ１００では、分級槽１０１の構成を実質的に変更することなく、分級部単位で比較的容易に分級条件を変更可能である。

例えば、従来のＤＭＡでは、分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を大きくするために、分級部に印加される電圧を大きくすると絶縁破壊がおきるという問題を招来した。一方、ＤＭＡ１００では、各分級部に印加される電圧を絶縁破壊がおきる電圧未満に維持し、かつ各分級部でのシースガスの流量をより少量とすることで、分級可能な荷電粒子の粒径の上限値を比較的容易に拡大可能となる。

或いは、各分級部でのシースガスの流量をより大きくすることで、充分な分解能、及び荷電粒子とガスとの分離性能を得ることが可能となる。

また、第１分級部１０又は第２分級部２０のいずれか一方においてシースガスを流さず、その分級部を試料ガス又は分級された荷電粒子を含むガスの流路として用いることにより、ＤＭＡ１００を単層のＤＭＡとしても使用することができる。

さらに、分級部単位での分級条件の変更が比較的容易なため、分級過程で粒径の変化する荷電粒子を分析することが容易となる。詳細は、下記（３）にて説明する。

（２）分級長が可変
ＤＭＡ１００では、中間電極１０５を上下方向に移動させることで、各分級部の分級長（シースガスの流線方向に沿ったスリット間距離）を変更可能である。上記式（５）に示す通り、分級長は各分級部での分級条件を決定する１要因であり、ＤＭＡ１００では、分級槽１０１の構成を実質的に変更することなく、分級部単位で比較的容易に分級条件を変更可能である。したがって、上記「（１）シースガス流量を分級部毎に個別制御」の欄に記載したものと同様の効果が得られる。

また、ＤＭＡ１００では、試料ガスを導入する入口スリット１０２を有する入口電極１０３の位置、及び分級された荷電粒子を取り出す出口スリット１０６を有する出口電極１０７の位置は固定されている。そして、入口電極１０３と出口電極１０７とで挟まれた中間電極１０５の位置のみを、シースガスの流線方向に可変としている。これにより、各分級部の分級条件を変更しても、入口スリット１０２及び出口スリット１０６の位置変更は伴わない。その結果、分級条件を変更しても、ＤＭＡ１００の前後に接続される他の装置（荷電装置、及び粒子回収装置等）の位置を移動させる必要がない。もちろん、入口スリット１０２及び出口スリット１０６と他の装置とを接続するための流路の補填も不要であるため、荷電粒子の粒径に依存する拡散損失の程度の変化を考慮する必要がないという利点も有する。

（３）効率的な多段分級が可能
ＤＭＡ１００では、第１分級部１０と第２分級部２０とを用いた多段分級を行う。第１分級部１０と第２分級部２０とは中間電極１０５を共有し、両分級部間の流路（スリット１０４）は実質的に無視できる程度の長さである。従って、連続する分級部間での輸送に際して、荷電粒子の拡散等による損失の影響を最小限に留めつつ多段分級を行うことができる。

例えば、図９に示す構造を有するＣＤＭＡでは、特定粒径の荷電粒子のみを分取しようとする場合には、共存する試料ガス成分の０．００１〜０．０１％以上が混入することが知られている（Aerosol Sci. and Tech., 39 pp.931-940(2005)）。従って、従来構造のＤＭＡを、試料ガス中のガス成分から荷電粒子を選別する装置として利用する方法（特開２００１−２３９１８１号等参照）ではガスの除去能力が不十分であり、荷電粒子を選別しての利用及び組成分析において問題となりうる。

しかしながら、ＤＭＡ１００では、多段分級を行うことで、試料ガスの除去能力を高め（理論的には段数乗高まる）、特定粒径のエアロゾル粒子をより高純度で回収することができる。

（４）荷電粒子の粒径変化を分析可能
また、多段分級を行う他の利点として、分級過程における荷電粒子の粒径変化を分析可能な点も挙げられる。例えば、第１分級部１０及び第２分級部２０の分級条件を、同一粒径の荷電粒子が分級されるように設定した場合、荷電粒子の粒径の変化がなければ、当該荷電粒子は出口スリット１０６より取り出される。

一方で、当該荷電粒子が出口スリット１０６より取り出されない場合は、分級過程において荷電粒子の粒径変化が生じたと予測できる。また、この場合は、第２分級部２０の分級条件を連続的に変化させることで、荷電粒子の粒径変化の程度を分析することができる。このような分析は、特に揮発性の荷電粒子の分析に有用である。

以下、ＤＭＡ１００を用いて荷電粒子の粒径変化を分析する一例を示す。なお、以下の説明にて用いる各符号の説明は、図１、及び上記の（ＤＭＡ１００の動作原理）の欄に記載の通りである。

ＤＭＡ１００では、第１分級部１０及び第２分級部２０に流れるシースガスの流量を、それぞれ個別に制御できる。初めに、所望の特定粒径を有する荷電粒子がスリット１０４を通過できるように、Ｌ１０＝Ｌ２０、ａ１０＝ａ２０、かつｂ１０＝ｂ２０の条件のもと、上記式（４）〜（６）に従い計算し、Ｖ１０及びＱｓ１０を最適な値に設定する。次に、Ｖ１０＝Ｖ２０、かつＱｓ１０＝Ｑｓ２０となるよう（すなわち分級部間の分級条件が同一となるよう）に設定して、荷電粒子を含む試料ガスを入口スリット１０２より導入する。このとき、第１分級部１０内で分級され、スリット１０４を通過した特定粒径の荷電粒子は、出口スリット１０６より分級槽１０１から取出されるはずである。

所望の特定粒径の荷電粒子が出口スリット１０６から取出されない場合、第２分級部２０において、荷電粒子の電気移動度が第１分級部１０内と異なっていることが明らかになり、荷電粒子の粒径が変化していると判断出来る。このとき、適当なＱ１０及びＱ２０の下で、Ｖ１０を固定してＶ２０を連続的もしくは段階的に変化させる。そして、荷電粒子が出口スリット１０６から取出されたときのＶ２０を記録し、式（４）〜（６）に従い計算することで、出口スリット１０６から取出された時点の荷電粒子の粒径を求めることが出来る。これによって、分級過程において、蒸発により、荷電粒子の粒径の減少が起きているか否か、または減少の程度を知ることが出来る。

ＤＭＡ１００では、従来のＣＤＭＡ２台をタンデムに接続したシステムに比べ、ＤＭＡ同士を繋ぐ流路での滞留時間が実質的に無い。そのため、分級過程（分級槽１０１内）における粒径の変化のみを特定することが出来る。また、第２分級部２０で得られる粒径分布と第１分級部１０で得られる粒径分布とを比べることにより、例えば有核成長の程度など、揮発性エアロゾル粒子の熱力学的な特徴に関する情報を得ることが出来る。

また、図１中の（ｂ）において、第１分級部１０の分級長Ｌ１０を大きくして、第２分級部２０の分級長Ｌ２０を小さくすることにより、荷電粒子の粒径の減少が特に著しい場合においても、その粒径の分析が可能となる。さらに、Ｌ１０及びＬ２０を最適化するとともに、Ｑｓ１０及びＱｓ２０を最適化することにより、分級槽１０１内部での荷電粒子の滞在時間を、所定の範囲内で最適化することも可能である。

〔実施形態２〕
本発明に係るＤＭＡの他の実施形態について、図３に基づいて説明すると以下の通りである。図３中の（ａ）及び（ｂ）は、各スリットに垂直な平面でＤＭＡ３００を切断した断面を模式的に示す断面図である。なお、説明の便宜上、実施形態１に係るＤＭＡ１００の構成要素と同様の機能を有する構成要素は同一の番号を付して、その説明を省略する。本実施形態では、主に実施形態１との相違点について説明する。

（ＤＭＡ３００の構成）
図３に示すように、ＤＭＡ３００は、実施形態１に係るＤＭＡ１００に比べ、第２分級部及びその周辺構成のみが相違する。具体的には、ＤＭＡ３００では、ＤＭＡ１００における出口電極１０７に代えて、入口スリット１０２と同じ高さに形成された出口スリット１０６ａを有する出口電極１０７ａを備える。そして、対向する中間電極１０５及び出口電極１０７ａと、分級槽１０１の筐体内壁とにより第２分級部２０ａが形成される。

ＤＭＡ３００では、隣り合う第１分級部１０と第２分級部２０とで、中間電極１０５及び当該電極が有するスリット１０４を共有する。また、中間電極１０５に対向する二枚の電極（入口電極１０３及び出口電極１０７ａ）が有するスリット（入口スリット１０２、及び出口スリット１０６ａ）は、共有されたスリット１０４に対して上方かつ同じ高さに位置する。すなわち、ＤＭＡ３００では、隣り合う分級部間で、入口側のスリットと出口側のスリットとの位置関係が逆転している。そのため、第１分級部１０と第２分級部２０ａとでシースガスの流線方向（流れ方向）を互いに逆向きにする必要がある。従い、第２分級部２０ａに対しては、下方から上方に向かってシースガスが流れるように、第２分級部２０ａの下部にガス供給管２１２が、上部にガス排出管２１４が接続される。

なお、隣り合う第１分級部１０と第２分級部２０とのスリットの配置関係に着目し、以下、ＤＭＡ３００に類する構造を対称型のＤＭＡと称する場合もある。また、実施形態１に示したＤＭＡ１００に類する構造を非対称型のＤＭＡと称する場合もある。

（ＤＭＡ３００の動作例）
ＤＭＡ３００では、荷電粒子を含む試料ガスが、入口スリット１０２から第１分級部１０内に導入される。次いで、第１分級部１０での分級の結果、所定の粒径を有する荷電粒子のみが、シースガスの流線方向下流側（下方）に位置するスリット１０４より第２分級部２０ａ内に導入される。次いで、第２分級部２０ａでの分級の結果、所定の粒径を有する荷電粒子のみが、シースガスの流線方向下流側（上方）に位置する出口スリット１０６ａより分級槽１０１外に取出される。

また、図３中の（ａ）及び（ｂ）に示すように、ＤＭＡ３００では、中間電極１０５を上下方向に移動させた場合でも、第１分級部１０での分級長（スリット間距離）と、第２分級部２０ａでの分級長とは常に等しい関係にある。

（ＤＭＡ３００の主要な特徴）
特に限定されないが、実施形態１で説明したＤＭＡ１００と比較したＤＭＡ３００の主要な特徴は以下の通りである。なお、ＤＭＡ３００は、ＤＭＡ１００が有する利点を全て共有しており、重複した説明は省略する。

（１）装置長をコンパクトに維持したまま広範な多段分級が可能
例えば、図１に示すＤＭＡ１００において、第１分級部１０及び第２分級部２０で完全に同一の分級条件で多段分級を行うと仮定する。この場合、分級長Ｌ１０＝Ｌ２０の関係を満たすように中間電極１０５の位置が設定される（図１中の（ａ）参照）。そのため、第１分級部１０及び第２分級部２０で確保可能な分級長の上限は、各分級部の長さの約１／２となる。

一方、ＤＭＡ３００では、中間電極１０５の位置に関わらず、第１分級部１０及び第２分級部２０ａが確保可能な分級長は常に等しい。よって、第１分級部１０及び第２分級部２０ａにおいて完全に同一の分級条件で多段分級を行うと仮定した場合でも、各分級部の長さと実質同長の分級長を確保可能である（図３（ｂ）参照）。

すなわち、ＤＭＡ３００は、装置長をコンパクトに維持したままより広い分級長を確保可能とする。その結果、装置長をコンパクトに維持したまま、より広範な粒径の荷電粒子の多段分級を行うことができる。

〔実施形態３〕
本発明に係るＤＭＡのさらに他の実施形態について、図４に基づいて説明すると以下の通りである。図４中の（ａ）及び（ｂ）は、各スリットに垂直な平面でＤＭＡ４００を切断した断面を模式的に示す断面図である。なお、説明の便宜上、実施形態１に係るＤＭＡ１００の構成要素と同様の機能を有する構成要素は同一の番号を付して、その説明を省略する。本実施形態では、主に実施形態１及び実施形態２との相違点について説明する。

（ＤＭＡ４００の構成）
図４に示すように、ＤＭＡ４００は、実施形態１に係るＤＭＡ１００に比べ、第２分級部及びその周辺構成のみが相違する。具体的には、ＤＭＡ４００では、ＤＭＡ１００における出口電極１０７に代えて、異なる高さに二つの出口スリット１０６ａ・１０６を有する出口電極１０７ｂを備える。そして、対向する中間電極１０５及び出口電極１０７ｂと、分級槽１０１の筐体内壁とにより第２分級部２０ｂが形成される。

出口スリット１０６ａは、入口スリット１０２と同じ高さに形成されている。出口スリット１０６は、出口スリット１０６ａの下方に形成されている。出口スリット１０６ａに接続された粒子取出管には開閉弁１３０が、出口スリット１０６に接続された粒子取出管には開閉弁１３１が設けられている。ＤＭＡ４００の使用時には、開閉弁１３０・１３１の何れか一方を開き、他方を閉じることで、出口スリット１０６ａ及び出口スリット１０６の何れか一方を選択的に使用する。

第２分級部２０ｂの上部に位置する開口５ｃは、ガス供給管２１２を介してシースガス供給装置１１０に接続され、開口５ｄは、ガス排出管２１４ａに接続されている。第２分級部２０ｂの下部に位置する開口６ｃはガス排出管２１４に接続され、開口６ｄは、ガス供給管２１２ａを介してシースガス供給装置１１０に接続されている。ガス排出管２１４ａは、流量調整バルブ１６３とマスフローメーター１７３（ＭＦＭ１７３）とを備え、第２分級部２０ｂからのシースガスの排気量が制御される。ガス供給管２１２ａは、マスフローコントローラー１１６ａを備え、第２分級部２０ｂへのシースガスの供給流量が制御される。

例えば、図４中の（ａ）に示すように、第２分級部２０ｂの上方から下方へシースガスを流す場合は、ガス供給管２１２及びガス排出管２１４のみをシースガスの供給排出用に用いてＤＭＡ４００を作動させる。一方、図４中の（ｂ）に示すように、第２分級部２０ｂの下方から上方へシースガスを流す場合は、ガス供給管２１２ａ及びガス排出管２１４ａのみをシースガスの供給排出用に用いてＤＭＡ４００を作動させる。

（ＤＭＡ４００の主要な特徴）
ＤＭＡ４００は、実施形態１で示すＤＭＡ１００と、実施形態２で示すＤＭＡ３００とのハイブリッド型のＤＭＡであり、両者の利点を兼ね備える。

例えば、図４中の（ａ）は、開閉弁１３０を「閉」、開閉弁１３１を「開」として、出口スリット１０６を利用する状態を示す。すなわち、ＤＭＡ４００は、ＤＭＡ１００と同等の装置として機能している。一方、図４中の（ｂ）は、開閉弁１３０を「開」、開閉弁１３１を「閉」として、出口スリット１０６ａを利用する状態を示す。すなわち、ＤＭＡ４００は、ＤＭＡ３００と同等の装置として機能している。

〔実施形態４〕
本発明に係るＤＭＡのさらに他の実施形態について、図５に基づいて説明すると以下の通りである。図５は、各スリットに垂直な平面でＤＭＡ５００を切断した断面を模式的に示す断面図である。なお、説明の便宜上、実施形態１に係るＤＭＡ１００の構成要素と同様の機能を有する構成要素は同一の番号を付して、その説明を省略する。本実施形態では、主に実施形態１との相違点について説明する。

（ＤＭＡ５００の構成）
図５に示すように、ＤＭＡ５００は、ＤＭＡ１００において、分級部を２段から３段へ増加させた構成である。この構成により、ＤＭＡ１００が有する利点に加えて、ＤＭＡ１００と比較して、ガス除去能力がより一層向上した効率的な多段分級が可能となる。

ＤＭＡ５００は、入口スリット１０２を有する入口電極１０３、出口スリット１０６を有する出口電極１０７の他に、二つの中間電極１０５ａ・１０５ｂを有する。中間電極１０５ａ・１０５ｂには、それぞれスリット１０４ａ・１０４ｂが設けられている。入口電極１０３、中間電極１０５ａ、中間電極１０５ｂ、及び出口電極１０７は、それぞれ両側を分級槽１０１の筐体内壁に固定されて、密閉された第１分級部１０ｃ、第２分級部２０ｃ、及び第３分級部３０ｃを形成する。

各分級部は、その上部にあるシースガス導入口において、導管を介して、シースガス供給装置１１０と接続されている。導管は、マスフローコントローラー１１５ａ・１１５ｂ・１１５ｃを備えている。それぞれのマスフローコントローラー１１５ａ・１１５ｂ・１１５ｃの開閉及び開閉の度合いによって、各分級部を流れるシースガスの流量を個別に制御することが出来る。

ＤＭＡ５００では、位置調整機構１２０・１２１は、鉛直方向に中間電極１０５ａまで延伸したガイドレール１２２ａ・１２３ａと、鉛直方向に中間電極１０５ｂまで延伸したガイドレール１２２ｂ・１２３ｂとを備える。中間電極１０５ａ・１０５ｂは、ガイドレールに沿って上下方向（シースガスの流線方向）に連続的に移動可能であり、かつ所望する位置で固定可能である。中間電極１０５ａ・１０５ｂを同方向に同じ距離だけ移動させた場合は、第２分級部２０ｃの分級長を変更することなく、第１分級部１０ｃの分級長及び第３分級部３０ｃの分級長のみを変更することもできる。

なお、各分級部は、その下部にあるシースガス排出口において、導管を介して、シースガス供給装置１１０に接続されている。すなわち、ＤＭＡ５００は、各分級部を通過したシースガスを、回収、及びフィルタリングした後に、再利用する構成をとっている。なお、図５では、シースガス排出側の流量制御機構に関して、図示を省略している。

〔実施形態５〕
本発明に係るＤＭＡのさらに他の実施形態について、図６に基づいて説明すると以下の通りである。図６は、各スリットに垂直な平面でＤＭＡ６００を切断した断面を模式的に示す断面図である。なお、説明の便宜上、実施形態２に係るＤＭＡ３００の構成要素と同様の機能を有する構成要素は同一の番号を付して、その説明を省略する。本実施形態では、主に実施形態２との相違点について説明する。

（ＤＭＡ６００の構成）
図６に示すように、ＤＭＡ６００は、対称型のＤＭＡ３００が備える分級槽と同等の構成を二つ直結して、分級部を２段から４段へ増加させた構成である。この構成により、ＤＭＡ３００が有する利点に加えて、ＤＭＡ３００と比較して、ガス除去能力がより一層向上した効率的な多段分級が可能となる。

微分型電気移動分級装置６００は、入口スリット１０２を有する入口電極１０３、出口スリット１０６を有する出口電極１０７の他に、三つの中間電極１０５ａ・１０５ｂ・１０５ｃを有する。中間電極１０５ａ・１０５ｂ・１０５ｃには、それぞれスリット１０４ａ・１０４ｂ・１０４ｃが設けられている。入口電極１０３、中間電極１０５ａ、中間電極１０５ｂ、中間電極１０５ｃ、及び出口電極１０７は、それぞれ両側を分級槽１０１の筐体内壁に固定されて、密閉された第１分級部１０ｄ、第２分級部２０ｄ、第３分級部３０ｄ、及び４０ｄを形成する。

第１分級部１０ｄ及び第３分級部３０ｄは、その上部にあるシースガス導入口において、導管を介して、シースガス供給装置１１０と接続されている。第２分級部２０ｄ及び第４分級部４０ｄは、その下部にあるシースガス導入口において、導管を介して、シースガス供給装置１１０と接続されている。導管は、マスフローコントローラー１１５ａ・１１５ｂ・１１５ｃ・１１５ｄを備えている。それぞれのマスフローコントローラー１１５ａ・１１５ｂ・１１５ｃ・１１５ｄの開閉及び開閉の度合いによって、各分級部を流れるシースガスの流量を個別に制御することが出来る。

なお、ＤＭＡ６００では、位置調整機構１２０・１２１は、鉛直方向に中間電極１０５ａまで延伸したガイドレール１２２ａ・１２３ａと、鉛直方向に中間電極１０５ｂまで延伸したガイドレール１２２ｂ・１２３ｂと、鉛直方向に中間電極１０５ｃまで延伸したガイドレール１２２ｃ・１２３ｃとを備える。中間電極１０５ａ・１０５ｂ・１０５ｃは、ガイドレールに沿って上下方向（シースガスの流線方向）に連続的に移動可能であり、かつ所望する位置で固定可能である。中間電極１０５ａ・１０５ｂの組合わせ、又は中間電極１０５ｂ・１０５ｃの組合わせを同方向に同じ距離だけ移動させた場合は、第２分級部２０ｄ又は第３分級部３０ｄの分級長を変更することなく、第１分級部１０ｃの分級長及び第４分級部４０ｄの分級長のみを変更することもできる。

また、例えば、第３分級部３０ｄの下部に、粒子取出管（図示せず）を設けて、所望粒径の荷電粒子を分級槽１０１から排出させ、第４分級部４０ｄを使用しないなど、必要に応じてＤＭＡ６００の一部を使用することもできる。この場合は、第４分級部４０ｄ内へのシースガスの供給は不要である。

なお、ＤＭＡ６００は、実施形態５で示したＤＭＡ５００と同様に、各分級部を通過したシースガスを、回収、及びフィルタリングした後に、再利用する構成をとっている。なお、図６では、シースガス排出側の流量制御機構に関して、図示を省略している。

〔実施形態６〕
次に、図７を用いて本発明に係る粒子計測・選別システム７００について説明する。粒子計測・選別システム７００は、ＤＭＡ１００（実施形態１参照）、荷電装置７１０、質量分析装置７２０、粒子数計測装置７３０、及び粒子収集装置７４０から構成される。

荷電装置７１０は、ＤＭＡ１００が有する入口スリット１０２と導管を介して接続されている。質量分析装置７２０、粒子数計測装置７３０、及び粒子収集装置７４０は、ＤＭＡ１００が有する出口スリット１０６と十字管を介してそれぞれ接続されている。

エアロゾルを含む試料ガスは、荷電装置７１０によって電荷を与えられ、荷電エアロゾルを含んだ試料ガスとなる。この試料ガスは、開閉弁１１１を開くことで、入口スリット１０２から分級槽１０１内に取り込まれ、第１分級部１０と第２分級部２０とにより荷電エアロゾルが分級される。所定粒径を有する荷電エアロゾルは出口スリット１０６から取出される。

出口スリット１０６から取出された荷電エアロゾルの質量分析を行いたい場合には、開閉弁７０２・７０３を閉じ、開閉弁１３１・７０１を開き、この荷電エアロゾルを質量分析装置７２０内に導入する。出口スリット１０６から取出された荷電エアロゾルの粒子数をカウントしたい場合には、開閉弁７０１・７０３を閉じ、開閉弁１３１・７０２を開き、この荷電エアロゾルを粒子数計測装置７３０内に導入する。また、開閉弁７０１・７０２を閉じ、開閉弁１３１・７０３を開くことにより、粒子収集装置７４０によって特定粒径の粒子を選別して、収集することが可能である。

以上、実施形態１〜６を用いて説明の通り、本発明に係るＤＭＡは、１）帯電した粒子が通過するスリットを有するｎ個（ｎは３以上の整数）の面状の電極が、所定の間隔をおいて対向するように順次配置された分級槽と、２）上記分級槽にシースガスを供給するガス供給部と、３）上記分級槽内の対向する上記電極間に所定の電圧を印加する電圧供給部と、を備え、上記分級槽は、対向する上記電極間毎に形成される、帯電した粒子を分級する（ｎ−１）段の分級部を有し、上記ガス供給部は上記分級槽に供給する上記シースガスの流量を上記分級部毎に制御するものである。

実施形態１〜６では、上記面状の電極として３個〜５個を備えたものを例示したが、面状の電極の個数は特にこれらに限定されず、６個以上であってももちろんよい。また、実施形態１〜６では、上記面状の電極として長方形状（平板形状）の電極を備えたものを好適例として示したが特にこれに限定されず、例えば曲面状の電極を用いることもできる。曲面状の電極として、特に具体的には、同心円状に配置されたｎ個（ｎは３以上の整数）の円筒状の電極が挙げられる。

また、本発明に係るＤＭＡでは、少なくとも一組の隣り合う上記分級部間で、上記シースガスの流線方向が互いに逆向きであってもよい。この場合、本発明に係るＤＭＡでは、隣り合う分級部は１つのスリットを共有し、他のスリット（一方の分級部の粒子の入口側スリットと他方の分級部の粒子の出口側スリット）は共有されたスリットに対して何れも上方、又は何れも下方に位置している(実施形態２及び５も参照)。

実施形態１〜６に示すＤＭＡでは、位置調整機構を用いて面状の電極を上下方向に移動させることで、当該電極に形成されたスリットの位置を変更する。しかし、スリットの位置を変更する方法は特にこれに限定されず、例えば、スリットの形成位置が異なる複数の面状の電極を互いに取り外し交換が可能な構成として、スリットの位置を変更してもよい。

実施形態１〜６に示すＤＭＡでは、各分級部におけるシースガスの供給流量はマスフローコントローラーにより自動制御し、シースガスの排出流量は手動で制御している。しかし、シースガスの排出流量もマスフローコントローラー等を用いて自動制御する構成としてもよい。また、本発明に係るＤＭＡでは、全分級部におけるシースガスの供給流量と排出流量とを一括して自動制御する制御部を１つ設ける構成としてもよい。

本発明に係るＤＭＡを用いた分級の対象となる粒子の粒径は特に限定されないが、ナノメートルスケールからマイクロメートルスケールの微粒子が特に好適である。

以下、実施例を用いて、本発明の一例をより具体的に説明する。

〔実施例１〕
本実施例では、実施形態１で示すＤＭＡ１００（図１参照）と同じ構成を有し、Ｌ１０＝Ｌ２０＝２５(ｍｍ)、ａ１０＝ａ２０＝５（ｍｍ）、ｂ１０＝ｂ２０＝１００（ｍｍ）に設計したＤＭＡ１００を製作した。そして、このＤＭＡ１００を用いて、Ｑ１０＝Ｑ２０＝０又は１０(ｓｔｄ Ｌ／ｍｉｎ)のシースガス流量条件にて、平均粒径３０ｎｍのポリスチレンラテックス（ＰＳＬ）標準粒子を測定し、図８にその結果を纏めて示した。なお、符号Ｌ１０、Ｌ２０、ａ１０、ａ２０、ｂ１０、ｂ２０、Ｑ１０、及びＱ２０は、実施形態１にて説明の通りである。

溶液に分散されたＰＳＬ標準粒子はエレクトロスプレーイオン化装置にてエアロゾル化され、中和器にて平衡帯電状態にされたのち、ＤＭＡ１００の試料ガス取込み口（図１に示す入口スリット１０２）より導入された。なお、ＤＭＡ１００は上述の流量条件で、かつ、試料ガス取込み口と分級ガス取り出し口とを閉じたとき（図１に示す開閉弁１１１・１３１を閉じたとき）、内部の圧力が大気圧に保たれることを確認している。分級ガス取り出し口側（図１に示す出口スリット１０６の下流側）に凝縮式エアロゾル粒子計数装置（ＣＰＣ）を接続し、流量１．５（Ｌ／ｍｉｎ）でＤＭＡ１００内に試料ガスを取込み、同流量の分級ガスをＣＰＣに送って分級されたエアロゾル粒子を計数した。

Ｑ１０＝１０，Ｑ２０＝０(ｓｔｄ Ｌ／ｍｉｎ)とし、第1分級部１０のみで分級を行って得られた粒径分布と、Ｑ１０＝０，Ｑ２０＝１０（ｓｔｄ Ｌ／ｍｉｎ）とし、第２分級部２０のみで分級を行って得られた粒径分布はほぼ一致して３０ｎｍにピークを示した。これにより、各分級部がそれぞれ正常に標準粒子を分級することが出来ることが示された。結果は、図８中に、白抜きの四角形（第１分級部での結果）、及び白抜きの円形（第２分級部での結果）にて示す。

次に、Ｑ１０＝Ｑ２０＝１０(ｓｔｄ Ｌ／ｍｉｎ)とし、第１分級部１０の印加電圧を３０ｎｍの粒子が透過する電圧で固定し、第２分級部２０で測定したエアロゾル粒子の粒径分布は、粒径３０ｎｍに第１分級部１０で選別されたことにより分布幅の狭いピークを示した。これにより、第１分級部１０と第２分級部２０とは独立して同時に動作し、不揮発性のＰＳＬ標準粒子は分級による粒径の変化は起きないことが確認できた。結果は、図８中に、白抜きのひし形にて示す。

次に、Ｑ１０＝Ｑ２０＝１０(ｓｔｄ Ｌ／ｍｉｎ)とし、第１分級部１０及び第２分級部２０が分級する粒径が常に同じになる電圧をそれぞれに印加した同時動作により得られたエアロゾル粒子の粒径分布は、３０ｎｍにピークを示した。これにより２つの分級部をもつＤＭＡが一体としての分級性能を示すことが確認された。結果は、図８中に、黒丸にて示す。

本発明は、ガス中の粒子を分級し、分析する目的で利用可能である。

１００・３００・４００・５００・６００ ＤＭＡ（微分型電気移動度分級装置）
１０２ 入口スリット（スリット）
１０４ スリット
１０６・１０６ａ・１０６ｂ 出口スリット（スリット）
１０３ 入口電極（面状の電極）
１０５・１０５ａ・１０５ｂ・１０５ｃ 中間電極（電極）
１０７・１０７ａ・１０７ｂ 出口電極（電極）
１０１ 分級槽
１０８・１０９ 電圧源（電圧供給部）
１０・１０ｃ・１０ｄ 第１分級部（分級部）
２０・２０ａ・２０ｂ・２０ｃ・２０ｄ 第２分級部（分級部）
３０ｃ・３０ｄ 第３分級部（分級部）
４０ｄ 第４分級部（分級部）
７２０ 質量分析装置（粒子成分計測装置）
７００ 粒子計測・選別システム（粒子計測システム・粒子選別システム）
７４０ 粒子収集装置（粒子選別装置）

Claims (10)

1. 帯電した粒子を電気移動度に応じて分級する微分型電気移動度分級装置であって、
   帯電した粒子が通過するスリットを有するｎ個（ｎは３以上の整数）の面状の電極が、所定の間隔をおいて対向するように順次配置された分級槽と、
   上記分級槽にシースガスを供給するガス供給部と、
   上記分級槽内の対向する上記電極間に所定の電圧を印加する電圧供給部と、を備え、
   上記分級槽は、対向する上記電極間毎に形成される、帯電した粒子を分級する（ｎ−１）段の分級部を有し、
   上記ガス供給部は、上記分級槽に供給する上記シースガスの流量を上記分級部毎に制御することを特徴とする微分型電気移動度分級装置。
2. 上記分級部の少なくとも一つにおいて、対向する上記電極が有するスリット同士の、上記シースガスの流線方向における相対的な位置関係が、可変であることを特徴とする請求項１に記載の微分型電気移動度分級装置。
3. 少なくとも一組の隣り合う上記分級部間で、上記シースガスの流線方向が互いに逆向きであることを特徴とする請求項１又は２に記載の微分型電気移動度分級装置。
4. 上記電圧供給部は、対向する上記電極間毎に、印加する電圧を制御することを特徴とする請求項１〜３の何れか一項に記載の微分型電気移動度分級装置。
5. ｎ個の上記電極は平板形状でありかつ互いに平行となるように上記分級槽内に配置されていることを特徴とする請求項１〜４いずれか一項に記載の微分型電気移動度分級装置。
6. 上記スリットとして帯電した粒子を分級槽外に取出すためのものを有する上記電極が、複数個の上記スリットを当該電極における高さの異なる位置に有することを特徴とする請求項１〜５の何れか一項に記載の微分型電気移動度分級装置。
7. 上記ガス供給部は、上記シースガスの流線方向を上記分級部毎に制御することを特徴とする請求項６に記載の微分型電気移動度分級装置。
8. 上記ガス供給部は、上記分級部毎に、分級部からのシースガスの排出流量と実質的に同一の流量でシースガスを供給することを特徴とする請求項１〜７の何れか一項に記載の微分型電気移動度分級装置。
9. 請求項１〜８のいずれか一項に記載の微分型電気移動度分級装置と、当該微分型電気移動度分級装置により分級された粒子の化学成分を分析する粒子成分計測装置とを備えることを特徴とする粒子計測システム。
10. 請求項１〜８のいずれか一項に記載の微分型電気移動度分級装置と、当該微分型電気移動度分級装置により分級された特定粒径の粒子を選別して回収する粒子選別装置とを備えることを特徴とする粒子選別システム。

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