JP2011144102A - アンモニアの合成方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、窒素と水とを原料とし、再生可能エネルギーをエネルギー源とする熱化学サイクルによるアンモニア合成法である。熱力学的に進行するサイクルとして、窒素とハロゲン化水素との反応でハロゲン化アンモニウムを経由してアンモニアを得、副生するハロゲンを再生する工程によってアンモニアを副原料無しに合成する。
【選択図】図1
Description
当該アンモニウム化工程で得られたハロゲンを、水(H2O)に含まれる水素を用いてハロゲン化水素を再生する工程(ハロゲン化水素再生工程)を行うものである。この時、水(H2O)に含まれる酸素は酸素分子となる。
ハロゲンが臭素あるいはヨウ素の場合は、他の物質を介在させることが好ましい。具体的には、ハロゲンに二酸化硫黄(SO2)と水(H2O)とを加え、ハロゲン化水素と硫酸(H2SO4)とを得る工程を行うものである。
第一発明は、アンモニウム化工程と分解工程とから構成されるものである。まず、アンモニウム化工程について説明する。
まず、(C−1)を説明した後(C−2)を説明する。
本工程は、当該アンモニウム化工程で得られたハロゲンを、水(H2O)によってハロゲン化水素に再生する工程(ハロゲン化水素再生工程)である。
ハロゲンが臭素あるいはヨウ素の場合は、ハロゲンに二酸化硫黄(SO2)と水(H2O)とを加え、ハロゲン化水素と硫酸(H2SO4)とを得る工程(H2SO4工程)を行うことが好ましい。当該ハロゲンの含有量は、反応ガス中に好ましくは10〜50容量%、より好ましくは20〜30容量%である。二酸化硫黄(SO2)の含有量は、反応ガス中に好ましくは10〜50容量%、より好ましくは20〜40容量%である。また、水(H2O)の含有量は、反応ガス中に好ましくは10〜50容量%、より好ましくは20〜40容量%である。なお、ハロゲン、二酸化硫黄(SO2)、水(H2O)は合計で100容量%である。
当該C−2工程で他の物質を介在させた場合の、当該介在物質を再生する工程を説明する。具体的には、介在する物質として二酸化硫黄(SO2)を用いた場合、当該C−2工程(ハロゲン化水素再生工程)で得られた硫酸(H2SO4)を酸素(O2)、二酸化硫黄(SO2)、および水に分解する工程(SO2工程)を行うものである(D)。得られた二酸化硫黄(SO2)は、他の化学工業の原料に使用することができる他、第二発明の原料として用いることもできる((F)工程)。また、(F)工程で副生する水(H2O)も、当該原料として用いることができる。第二発明の原料として用いたときは、本発明の工程全体として原料の無駄を防止することができることから、循環型の反応工程を提供することができる。当該(F)工程において、他の生成物は酸素(O2)であり、当該第一から第三の発明までを行うことで、安定的な循環反応工程が達成される。
(アンモニウム化工程)
100℃〜200℃に加熱する。触媒が充填されたガラス製反応器中に窒素ガスを流通させ、そこにヨウ化水素ガスを供給する。反応ガス中の窒素の含有量は60容量%、反応ガス中のヨウ化水素ガスの含有量は40容量%であった。反応圧力は0.1MPaである。生成したヨウ化アンモニウムは、反応器出口に固体となって析出する。反応器出口ガスは、室温(25℃)まで冷却することにより、ヨウ素が固体となって析出し回収することができる。
アンモニウム化工程で得られたヨウ化アンモニウムを、不活性ガス気流下、520℃に加熱することでアンモニアとヨウ化水素とに分解する。この際の反応圧力は0.1MPaである。得られたアンモニア含有ガスを、USYゼオライトを充填したカラムに流通させてアンモニアを吸着分離する。
攪拌機付きの反応器に水を仕込み、アンモニウム工程で回収されたヨウ素を分散させる。室温(25℃)で、SO2ガスを撹拌しながら吹き込み反応させた。反応液中のヨウ素の含有量は70質量%である。また、反応温度は80℃、反応圧力は0.1MPaである。
H2SO4工程で得られる硫酸(H2SO4)は、脱水した後、500〜800℃に加熱した触媒を充填した反応器へ送り、熱分解してSO2を回収する。この際の反応圧力は0.1MPaである。触媒としては、白金・パラジウムなどの貴金属担持触媒や酸化鉄を用いる。
以下の手順でアンモニウム化工程を行い、ヨウ化水素と窒素との反応でヨウ化アンモニウムを合成した。
用いる触媒をγ−アルミナにルテニウムを5質量%担持した触媒に変え、反応温度を180℃としたこと以外は、実施例2と同様に反応を行った。使用触媒量と結果とを表1に示した。
用いる触媒をγ−アルミナにロジウムを5質量%担持した触媒に変えたこと以外は、実施例3と同様に反応を行った。使用触媒量と結果とを表1に示した。
用いる触媒をγ−アルミナにロジウム・ルテニウム(原子比2:1)を5質量%担持した触媒に変えたこと以外は、実施例3と同様に反応を行った。使用触媒量と結果とを表1に示した。
用いる触媒をγ−アルミナにパラジウム・ルテニウム(原子比2:1)を5質量%担持した触媒に変えたこと以外は実施例3と同様に反応を行った。使用触媒量と結果とを表1に示した。
用いる触媒をγ−アルミナに白金を5質量%担持した触媒に変えたこと以外は実施例3と同様に反応を行った。使用触媒量と結果とを表1に示した。
Claims (9)
- (A)窒素とハロゲン化水素とを反応させハロゲンとハロゲン化アンモニウムとを得る工程(アンモニウム化工程)と、
(B)当該アンモニウム化工程で得られたハロゲン化アンモニウムを、ハロゲン化水素とアンモニアとに分解する工程(分解工程)と、
を含むことを特徴とする、アンモニアの合成方法。 - さらに、(C)当該ハロゲンをハロゲン化水素に再生する工程を含むことを特徴とする、請求項1に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該ハロゲン化水素に再生する工程は、(C−1)当該アンモニウム化工程で得られたハロゲンに、水を加えハロゲン化水素を得る工程(ハロゲン化水素再生工程)であることを特徴とする、請求項2に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該ハロゲン化水素に再生する工程は、(C−2)当該アンモニウム化工程で得られたハロゲンに、二酸化硫黄と水とを加え、ハロゲン化水素と硫酸とを得る工程(H2SO4工程)であることを特徴とする、請求項2に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該H2SO4工程に次いで、(D)当該H2SO4工程で得られた硫酸を、酸素、二酸化硫黄、および水に分解する工程(SO2工程)を行うことを特徴とする、請求項4に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該ハロゲン化水素再生工程で得られた当該ハロゲン化水素を、当該アンモニウム化工程におけるハロゲン化水素として用いることを特徴とする、請求項3に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該SO2工程において得られた二酸化硫黄および水の少なくとも一方を、当該H2SO4工程において用いることを特徴とする、請求項5に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該ハロゲンがヨウ素であることを特徴とする、請求項1〜7のいずれか1項に記載のアンモニアの合成方法。
- 当該アンモニウム化工程に用いる触媒が金属担持触媒であることを特徴とする、請求項1〜8のいずれか1項に記載のアンモニアの合成方法。
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