JP2011109306A - 弾性表面波素子 - Google Patents

弾性表面波素子 Download PDF

Info

Publication number
JP2011109306A
JP2011109306A JP2009260821A JP2009260821A JP2011109306A JP 2011109306 A JP2011109306 A JP 2011109306A JP 2009260821 A JP2009260821 A JP 2009260821A JP 2009260821 A JP2009260821 A JP 2009260821A JP 2011109306 A JP2011109306 A JP 2011109306A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
electrode layer
surface acoustic
acoustic wave
piezoelectric substrate
base electrode
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2009260821A
Other languages
English (en)
Inventor
Yoshiyuki Konishi
善之 小西
Shinichi Fukuda
真一 福田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Murata Manufacturing Co Ltd
Original Assignee
Murata Manufacturing Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Murata Manufacturing Co Ltd filed Critical Murata Manufacturing Co Ltd
Priority to JP2009260821A priority Critical patent/JP2011109306A/ja
Priority to US12/945,960 priority patent/US20110115334A1/en
Priority to CN2010105485725A priority patent/CN102064792A/zh
Publication of JP2011109306A publication Critical patent/JP2011109306A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H03ELECTRONIC CIRCUITRY
    • H03HIMPEDANCE NETWORKS, e.g. RESONANT CIRCUITS; RESONATORS
    • H03H3/00Apparatus or processes specially adapted for the manufacture of impedance networks, resonating circuits, resonators
    • H03H3/007Apparatus or processes specially adapted for the manufacture of impedance networks, resonating circuits, resonators for the manufacture of electromechanical resonators or networks
    • H03H3/08Apparatus or processes specially adapted for the manufacture of impedance networks, resonating circuits, resonators for the manufacture of electromechanical resonators or networks for the manufacture of resonators or networks using surface acoustic waves
    • HELECTRICITY
    • H03ELECTRONIC CIRCUITRY
    • H03HIMPEDANCE NETWORKS, e.g. RESONANT CIRCUITS; RESONATORS
    • H03H9/00Networks comprising electromechanical or electro-acoustic devices; Electromechanical resonators
    • H03H9/02Details
    • H03H9/02535Details of surface acoustic wave devices
    • H03H9/02818Means for compensation or elimination of undesirable effects
    • H03H9/02929Means for compensation or elimination of undesirable effects of ageing changes of characteristics, e.g. electro-acousto-migration
    • HELECTRICITY
    • H03ELECTRONIC CIRCUITRY
    • H03HIMPEDANCE NETWORKS, e.g. RESONANT CIRCUITS; RESONATORS
    • H03H9/00Networks comprising electromechanical or electro-acoustic devices; Electromechanical resonators
    • H03H9/02Details
    • H03H9/125Driving means, e.g. electrodes, coils
    • H03H9/145Driving means, e.g. electrodes, coils for networks using surface acoustic waves
    • H03H9/14538Formation
    • H03H9/14541Multilayer finger or busbar electrode

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Acoustics & Sound (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Surface Acoustic Wave Elements And Circuit Networks Thereof (AREA)

Abstract

【課題】耐電力性の高い弾性表面波素子を提供することを目的とする。
【解決手段】
本発明に係る弾性表面波素子1は、LiNbO3またはLiTaO3の単結晶からなる圧電基板2と、前記圧電基板上に形成され、Ti及びCrの少なくとも一方を主成分とする下地電極層5と、下地電極層5上に形成され、Alを主成分とし、エピタキシャル成長した配向膜であるとともに、XRD極点図により6回対称スポットが現れる双晶構造を有し、平均粒径が60nm以下であるAl電極層4と、を備えることを特徴としている。
【選択図】 図1

Description

本発明は、弾性表面波素子に関する。特に、Alを主成分とし、双晶構造を有するAl電極層を備える弾性表面波素子に関する。
弾性表面波素子は、周知のように、機械的振動エネルギーが伝搬する弾性表面波を利用した電子部品である。一般に、圧電基板と、圧電基板上に形成された信号を印加しまたは取り出すためのIDT電極を備えている。
IDT電極の電極材料としては、電気抵抗率が小さく、比重の小さいAl又はAl系合金を用いるのが一般的である。しかし、Alは耐電力性が低く、大きな電力を印加すると、電極にヒロックやボイドが発生する。そして、電極が短絡または断線して、弾性表面波素子が破壊に至ることがある。
上述した問題の解決を図るため、特許文献1には、Alを双晶構造でエピタキシャル成長させることによって結晶方位を一定方向に配位させて、耐電力性を向上させる弾性表面波素子が記載されている。また、特許文献2には、Alを主成分とする電極膜において、結晶粒径の標準偏差や膜厚に対する比を規定することで、耐電力性を向上させる弾性表面波素子が開示されている。
特開2002−305425号公報 特開平8−148966号公報
しかしながら、特許文献1、2に記載の従来技術では、高周波用途や大電力用途の場合には耐電力性が不十分であるという問題があった。
本発明は、かかる課題に鑑みなされたものであり、耐電力性の高い弾性表面波素子を提供することを目的とする。
本発明者は鋭意研究の結果、Al電極層の結晶の平均粒径が60nm以下の場合に、弾性表面波素子の耐電力時間が飛躍的に向上することを見出した。本発明に係る弾性表面波素子は、LiNbO3またはLiTaO3の単結晶からなる圧電基板と、前記圧電基板上に形成され、Ti及びCrの少なくとも一方を主成分とする下地電極層と、前記下地電極層上に形成され、Alを主成分とし、エピタキシャル成長した配向膜であるとともに、XRD極点図により6回対称スポットが現れる双晶構造を有し、平均粒径が60nm以下であるAl電極層と、を備えることを特徴としている。
また、本発明に係る弾性表面波素子は、前記平均粒径が0.2864nm以上であることが好ましい。
また、本発明に係る弾性表面波素子は、前記平均粒径が42〜58nmであることが好ましい。
本発明のように、Al電極層の結晶の平均粒径が60nm以下の場合には、粒界のほとんどが原子レベルの幅の双晶粒界と考えられ、膜の活性化エネルギーはバルクの活性化エネルギーに近くなり、耐電力性が飛躍的に向上すると考えられる。したがって、本発明の構成によれば、耐電力性の高い弾性表面波素子を提供することが可能である。
本発明に係る弾性表面波素子の一部を示す要部断面図である。 本発明に係るAl電極層のXRD極点図の例である。 本発明に係る平均粒径を算出した走査型透過電子顕微鏡の観察像の例である。 本発明に係るAl電極層の走査型透過電子顕微鏡の観察像である。
以下において、本発明を実施するための形態について説明する。
図1は、本発明に係る弾性表面波素子1の一部を示す要部断面図であり、圧電基板2の上に電極3が形成された部分を示している。
圧電基板2は、LiTaO3またはLiNbO3の単結晶から構成される。電極3はAl電極層4と下地電極層5とを備えている。圧電基板2上には下地電極層5が設けられている。下地電極層5は、圧電基板2とAl電極層4との密着性を向上させるために設けられる。下地電極層5は、例えばTiおよびCrの少なくとも一方を主成分としている。そして、下地電極層5上にはAl電極層4が設けられている。Al電極層4は、AlまたはAl系合金のようにAlを主成分としている。
このような弾性表面波素子1は、以下のような工程で製造することができる。まず、圧電基板2を用意する。そして、圧電基板2上に、下地電極層5を真空蒸着法等で形成する。次いで、下地電極層5上に、Al電極層4を真空蒸着法等で形成する。さらに、電極3をIDT電極の形状とするようにフォトリソグラフィおよびドライエッチングを適用する。
圧電基板2の表面には、研磨等による厚さ数nmの加工変質層が形成され、この加工変質層がエピタキシャル成長を阻害してしまうことがある。そのため、下地電極層5を形成する工程の前に、この加工変質層を除去し、圧電基板2の表面に結晶面を露出させる工程を備えても良い。この工程により、圧電基板2の表面に、エピタキシャル成長が可能な結晶面をより確実に露出させることができる。
上述した下地電極層5およびAl電極層4の形成においては、まず成膜温度150℃以上、成膜速度0.5nm/秒以下の条件で、下地電極層5を加熱成膜する。下地電極層5の加熱成膜により、結晶成長に必要なエネルギーが供給され、下地電極層5を圧電基板2の結晶配列を反映した配向膜とすることができる。次に、成膜温度75℃以下、成膜速度3.5nm/秒以下の条件で、Al電極層4を低温成膜によって形成する。これにより、Al電極層4を、双晶構造を有し、エピタキシャル成長した配向膜とすることができる。
なお、下地電極層5の加熱成膜では、成膜温度が高いほど下地電極層5の結晶性が良好になる。一方、成膜温度を高くし過ぎると、焦電性に起因した圧電基板2の割れが生じる恐れがある。そのため、実用的には下地電極層5の成膜温度は300℃以下とするのが良い。
また、Al電極層4の成膜温度が0℃未満の場合には、冷却機構が特殊なものとなるため、コストアップの要因となる。したがって、実用的にはAl電極層4の成膜温度は0℃以上とするのが良い。
Al電極層4の結晶粒径は、成膜温度並びに成膜速度で決定される。すなわち、Al電極層の成膜温度を低温で形成するほど、結晶粒径は小さくなる。また、下地電極層5の成膜速度を0.5nm/秒以下、Al電極層4の成膜速度を3.5nm/秒以下で形成する場合に、膜の結晶性が向上して緻密な膜を形成することが可能となる。したがって、成膜温度と成膜速度の二つの条件を最適化して初めて、耐電力性を向上させることができる。
双晶構造とは、XRD極点図により6回対称スポットが現れる構造をいう。図2に、本発明に係るAl電極層のXRD極点図の例を示す。図2の(a)はXRDの極点図であり、図2の(b)はその模式図である。図2は、Alの(200)面からの反射をとったものである。図2のように、Alの(200)面からの反射信号の検出点が6回対称を示すことから、Alの結晶が180°回転したような2種の結晶方位を持つ双晶構造であることが分かる。
また、下地電極層の形成の途中で温度を75℃以下に変更して下地電極層を続けて形成し、Al電極層の形成温度は下地電極層と変えずにそのまま形成しても良い。この場合には、下地電極層とAl電極層との界面に、温度変更時に酸化層が形成される恐れがないため、Al電極層の結晶性がより向上する。
Al電極層4の結晶の平均粒径が60nm以下の場合に、弾性表面波素子の耐電力時間が飛躍的に向上する理由は、以下のようなメカニズムと考えられる。すなわち、結晶の平均粒径が60nm以下の場合には、Al電極層の形成時に小さい結晶粒が緻密に成長しており、粒界のほとんどが原子レベルの幅の双晶粒界と考えられる。かかる場合の膜の活性化エネルギーはバルクの活性化エネルギー(100℃で135.1kJ/mol)に近くなり、耐電力性が飛躍的に向上すると考えられる。また、双晶構造が数多く存在する場合には、塑性変形が起こりにくくなる。塑性変形の起こりにくさは、ストレスマイグレーションによる電極破壊の起こりにくさにもつながり、耐電力性が向上すると考えられる。
一方、結晶の平均粒径が60nmよりも大きな結晶粒には、原子レベルの双晶粒界の他に、一般的な粒界も含まれることとなる。かかる場合の膜の活性化エネルギーは結晶粒界の活性化エネルギー(100℃で38.6kJ/mol)が支配的となる。したがって、活性化エネルギーが低下し、耐電力性が低下すると考えられる。
また、Al電極層の結晶の平均粒径を、Alの最小原子間隔である0.2864nmとなるように形成した場合には、バルクの状態になり、耐電力性が一番向上すると考えられる。一方、平均粒径が0.2864nmより小さくなることは理論上困難であるため、平均粒径は0.2864nm以上が好ましい。
(実験例)
実験例では、図1に示した構造を有する弾性表面波素子の弾性表面波フィルタを作製した。電極形成時の温度を2段階として、Al電極層の結晶の平均粒径を変化させた実験例1〜3および比較例1〜7の弾性表面波フィルタを作製した。
まず、42°YカットのLiTaO3単結晶からなる圧電基板2を用意した。
次に、圧電基板上に、電子ビーム真空蒸着法により、Tiからなる下地電極層を、1段目温度で厚さ10nmになるまで形成した。その後、真空中で2段目温度になるまで冷却した。その後、2段目温度で下地電極層を10nm形成した。その後、温度を変えずにAl電極層を120nm形成した。この時のTiの成膜速度は0.1nm/秒、Alの成膜速度は2.0nm/秒とした。そして、フォトリソグラフィおよびドライエッチングにより、IDT電極を形成した。
圧電基板上には、外部の配線基板と電気的導通をとるための接続パッドと、Al電極層と接続パッドとを接続する配線パターンを形成した。配線パターンは、圧電基板側にTi層(厚さ200nm)を形成し、そのTi層上にAl層(厚さ1140nm)を配した。接続パッドおよび配線パターンは、電極と同じく真空蒸着法で形成した。
表1に、1段目温度と2段目温度を変えた実験例の平均粒径と耐電力時間を示す。
図3に平均粒径を算出した観察像の例を示す。図中の線は、粒界の位置を示す。平均粒径は、下記のように測定した。まず、IDT電極形成後に、圧電基板の主面と平行にIDT電極をスライスした。そして、走査型透過電子顕微鏡を用いて倍率5万倍の観察像を得た。その観察像にIDT電極と平行に1800nmの長さの直線を任意に引き、その直線と交差する粒界の数をカウントした。そして、下記の式(A)より平均粒径を算出した。
平均粒径=直線長さ÷粒界数 (A)
また、耐電力時間は下記のように算出した。得られた弾性表面波フィルタについて、投入電力0.8W、実測温度120℃の条件下で寿命測定を行なった。そしてその測定寿命から、仕様における要求電力0.5W、仕様要求温度85℃の条件下に換算した耐電力時間を算出した。
1段目温度が150℃以上で、2段目温度が75℃以下である実験例1〜3では、平均粒径は42〜58μmとなり、耐電力時間も15000時間以上となった。一方、1段目温度が150℃未満である比較例1〜5、7では、平均粒径が62〜109μmとなり、耐電力時間は5000時間未満となった。また、1段目温度は155℃であるが2段目温度が105℃である比較例6では、耐電力時間が6154時間となり、実験例1〜3に比べて耐電力性が低下する結果となった。
図4に、実験例1のAl電極層の走査型透過電子顕微鏡の観察像を示す。小さい結晶粒が緻密に成長し、粒界の見え方が不明瞭であることが分かる。このようなAl電極層を形成した場合に、耐電力性を向上させることが可能である。
1 弾性表面波素子
2 圧電基板
3 電極
4 Al電極層
5 下地電極層

Claims (3)

  1. LiNbO3またはLiTaO3の単結晶からなる圧電基板と、
    前記圧電基板上に形成され、Ti及びCrの少なくとも一方を主成分とする下地電極層と、
    前記下地電極層上に形成され、Alを主成分とし、エピタキシャル成長した配向膜であるとともに、XRD極点図により6回対称スポットが現れる双晶構造を有し、平均粒径が60nm以下であるAl電極層と、を備える弾性表面波素子。
  2. 前記平均粒径が0.2864nm以上である、弾性表面波素子。
  3. 前記平均粒径が42〜58nmである、弾性表面波素子。
JP2009260821A 2009-11-16 2009-11-16 弾性表面波素子 Pending JP2011109306A (ja)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2009260821A JP2011109306A (ja) 2009-11-16 2009-11-16 弾性表面波素子
US12/945,960 US20110115334A1 (en) 2009-11-16 2010-11-15 Surface acoustic wave element
CN2010105485725A CN102064792A (zh) 2009-11-16 2010-11-15 弹性表面波元件

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2009260821A JP2011109306A (ja) 2009-11-16 2009-11-16 弾性表面波素子

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2011109306A true JP2011109306A (ja) 2011-06-02

Family

ID=43999926

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2009260821A Pending JP2011109306A (ja) 2009-11-16 2009-11-16 弾性表面波素子

Country Status (3)

Country Link
US (1) US20110115334A1 (ja)
JP (1) JP2011109306A (ja)
CN (1) CN102064792A (ja)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013146374A1 (ja) * 2012-03-26 2013-10-03 株式会社村田製作所 弾性波装置及びその製造方法
WO2021060508A1 (ja) * 2019-09-27 2021-04-01 株式会社村田製作所 弾性波装置
US11539345B2 (en) 2017-06-27 2022-12-27 Ndk Saw Devices Co., Ltd. Surface acoustic wave device and method for manufacturing the same

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009150786A1 (ja) * 2008-06-09 2009-12-17 株式会社村田製作所 弾性表面波装置及びその製造方法
US9698756B2 (en) 2014-12-24 2017-07-04 Qorvo Us, Inc. Acoustic RF resonator parallel capacitance compensation
US10581156B2 (en) 2016-05-04 2020-03-03 Qorvo Us, Inc. Compensation circuit to mitigate antenna-to-antenna coupling
US10581403B2 (en) * 2016-07-11 2020-03-03 Qorvo Us, Inc. Device having a titanium-alloyed surface
US11050412B2 (en) 2016-09-09 2021-06-29 Qorvo Us, Inc. Acoustic filter using acoustic coupling
WO2018125101A1 (en) * 2016-12-28 2018-07-05 Intel Corporation Surface acoustic wave resonator structure
US11165413B2 (en) 2017-01-30 2021-11-02 Qorvo Us, Inc. Coupled resonator structure
US11165412B2 (en) 2017-01-30 2021-11-02 Qorvo Us, Inc. Zero-output coupled resonator filter and related radio frequency filter circuit
US10873318B2 (en) 2017-06-08 2020-12-22 Qorvo Us, Inc. Filter circuits having acoustic wave resonators in a transversal configuration
US11152913B2 (en) 2018-03-28 2021-10-19 Qorvo Us, Inc. Bulk acoustic wave (BAW) resonator
DE102018109844B4 (de) * 2018-04-24 2024-01-18 Rf360 Singapore Pte. Ltd. Elektroakustischer Resonator
US11146247B2 (en) 2019-07-25 2021-10-12 Qorvo Us, Inc. Stacked crystal filter structures
CN110550942B (zh) * 2019-09-16 2022-03-08 陕西理工大学 纳米孪晶二氧化硅压电材料的制备方法
US11757430B2 (en) 2020-01-07 2023-09-12 Qorvo Us, Inc. Acoustic filter circuit for noise suppression outside resonance frequency
US11146245B2 (en) 2020-01-13 2021-10-12 Qorvo Us, Inc. Mode suppression in acoustic resonators
US11146246B2 (en) 2020-01-13 2021-10-12 Qorvo Us, Inc. Phase shift structures for acoustic resonators
US11632097B2 (en) 2020-11-04 2023-04-18 Qorvo Us, Inc. Coupled resonator filter device
US11575363B2 (en) 2021-01-19 2023-02-07 Qorvo Us, Inc. Hybrid bulk acoustic wave filter

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002368568A (ja) * 2001-06-05 2002-12-20 Fujitsu Ltd 弾性表面波素子
JP2004056355A (ja) * 2002-07-18 2004-02-19 Murata Mfg Co Ltd 薄膜素子の製造方法
JP2005286870A (ja) * 2004-03-30 2005-10-13 Sanyo Electric Co Ltd 弾性表面波素子

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3846221B2 (ja) * 2000-07-14 2006-11-15 株式会社村田製作所 弾性表面波素子
TWI282660B (en) * 2001-12-27 2007-06-11 Murata Manufacturing Co Surface acoustic wave device and manufacturing method therefor
DE102006036798B4 (de) * 2006-08-07 2013-08-29 Infineon Technologies Ag Elektronisches Bauteil und Verfahren zum Herstellen

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002368568A (ja) * 2001-06-05 2002-12-20 Fujitsu Ltd 弾性表面波素子
JP2004056355A (ja) * 2002-07-18 2004-02-19 Murata Mfg Co Ltd 薄膜素子の製造方法
JP2005286870A (ja) * 2004-03-30 2005-10-13 Sanyo Electric Co Ltd 弾性表面波素子

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013146374A1 (ja) * 2012-03-26 2013-10-03 株式会社村田製作所 弾性波装置及びその製造方法
CN104205631A (zh) * 2012-03-26 2014-12-10 株式会社村田制作所 弹性波装置及其制造方法
JPWO2013146374A1 (ja) * 2012-03-26 2015-12-10 株式会社村田製作所 弾性波装置及びその製造方法
US10096763B2 (en) 2012-03-26 2018-10-09 Murata Manufacturing Co., Ltd. Elastic wave device and method for manufacturing same
US11539345B2 (en) 2017-06-27 2022-12-27 Ndk Saw Devices Co., Ltd. Surface acoustic wave device and method for manufacturing the same
WO2021060508A1 (ja) * 2019-09-27 2021-04-01 株式会社村田製作所 弾性波装置

Also Published As

Publication number Publication date
US20110115334A1 (en) 2011-05-19
CN102064792A (zh) 2011-05-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2011109306A (ja) 弾性表面波素子
JP5910763B2 (ja) 弾性波装置
JP4279271B2 (ja) 弾性表面波素子及びその製造方法
CN107615656B (zh) 弹性波装置
JP3735550B2 (ja) 弾性表面波装置およびその製造方法
JP6882722B2 (ja) 圧電素子、及び圧電素子を用いた共振子
US20130069481A1 (en) Surface acoustic wave device
JP3846221B2 (ja) 弾性表面波素子
JP2011087079A (ja) 弾性表面波素子
JP5218566B2 (ja) 弾性境界波装置
WO2009150786A1 (ja) 弾性表面波装置及びその製造方法
JP2008109402A (ja) 薄膜圧電共振器およびその製造方法
JP6986376B2 (ja) 弾性表面波素子およびその製造方法
TWI282660B (en) Surface acoustic wave device and manufacturing method therefor
WO2017089107A1 (de) Elektrisches bauelement mit waermeableitung
JP6747334B2 (ja) 電子デバイス及びその製造方法
JP5878127B2 (ja) 高い耐電力性及び高い導電性を有するメタライジング層
JP2021127270A (ja) 圧電体および圧電素子
JP2003258594A (ja) 弾性表面波素子およびその製造方法
JP4179307B2 (ja) 弾性表面波素子およびその製造方法
WO2023189074A1 (ja) 弾性波装置
JP2004056355A (ja) 薄膜素子の製造方法
JP6998718B2 (ja) 圧電素子、圧電素子の製造方法、及び圧電素子を用いた共振子
TWI765612B (zh) 層疊體、使用了該層疊體的壓電器件、層疊體的製造方法以及壓電器件的製造方法
JP6666994B2 (ja) 圧電素子、及び圧電素子の製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20111102

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20120319

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20120417

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20120531

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20120710