JP2011094194A - 光化学反応デバイス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水を酸化して酸素を発生する酸化反応用電極12と、二酸化炭素を還元して炭素化合物を合成する還元反応用電極10と、を設ける。これら両電極10,12を電気的に接続する。そして、記還元反応用電極10が、照射される光エネルギーを利用して水を含む液中で二酸化炭素を還元し、炭素化合物を合成する。
【選択図】図1
Description
ここで、還元反応用電極10に用いる半導体は、その伝導帯の最下端のエネルギー準位の値から、後に記載される基材の電子によって占有されていない分子軌道のうち最もエネルギーの低い準位の値を引いた値が0.2電子ボルト以下である材料とする。例えば、酸化タンタル、窒化タンタル、酸窒化タンタル、ニッケル含有硫化亜鉛、銅含有硫化亜鉛、窒素ドープ酸化タンタル、硫化亜鉛、リン化インジウム、リン化ガリウム、酸化鉄、炭化ケイ素、銅の酸化物とすることができる。
基材16は、その空軌道のエネルギー準位値が上述した還元反応用電極10の半導体の伝導帯の最下端のエネルギー準位の値よりも低い或いは0.2Vまで高い物質とする。基材16は、金属錯体とすることができ、例えば、カルボキシビピリジン配位子を有するレニウム錯体((Re(dcbpy)(CO)3P(OEt)3)),((Re(dcbpy)(CO)3Cl)),Re(dcbpy)(CO)3MeCN,Re(dcbqi)(CO)3MeCNや、Ru錯体[Ru(dcbpy)(bpy)(CO)2]2+(bpy=2,2’−bipyridine,dcbpy=4,4’−dicarboxy−2,2’−bipyridine)が利用される。
酸化反応用電極12は、光の照射によって、光触媒機能を発揮し、水の酸化反応を生起するものを利用する。例えば、酸化チタン(TiO2)や、酸化タングステン(WO3)、酸窒化タンタル(TaON)が利用される。これらは、スパッタ法、加水分解法、重合法の直接合成法や、粉体をバインダで固定する方法などで作製される。また、これらは単体で、あるいは導電性基板上に形成された様態で使用される。なお、実施例において使用した、酸化チタンを水素で還元したTiO2−xが特に好適である。
ルテニウム錯体[Ru{bipyridiyl-4,4'-dicarboxulic acid di(3-pyrrol-1-yl)ester}(CO)2Cl2](図3(a))を約1mg含むアセトニトリル溶液に、作用極としてVCZ法で合成された亜鉛ドープ−リン化インジウム(p−InP)(キャリア濃度4×1018〜6×1018/cm3を、対電極に白金を、参照電極にI−/I3−電極を用いて、アルゴンガスを10分間通気させた。電位を参照極に対して、−1.2V印加して、蛍光灯照射下で1時間電析を行い、作用極表面に、ルテニウム錯体ポリマー[Ru{bipyridiyl-4,4'-dicarboxulic acid di(3-pyrrol-1-yl)ester}(CO)2]n(図3(b))を析出させた。
実施例1において、還元反応用電極10、酸化反応用電極12に対して−0.4Vのバイアス電圧を印加した状態で電流−時間測定を行った。
実施例1において、酸化反応用電極12に酸化タングステン電極(WO3)を使用し、光源にはλ>422nmのカットオフフィルターを使用して可視光のみを照射しながら、還元反応用電極10、酸化反応用電極12に対して−0.8Vのバイアス電圧を印加した状態で電流−時間測定を行った。
実施例1において、二酸化炭素ガスをバブリングせずに、アルゴンガス雰囲気下で電流−時間測定を行った。
実施例2において、二酸化炭素ガスをバブリングせずに、アルゴンガス雰囲気下で電流−時間測定を行った。
実施例1において、Ru錯体ポリマーを電析していない亜鉛ドープ−リン化インジウム(p−InP−Zn)のウェハー(8mm×20mm)を用いて、二酸化炭素ガス雰囲気下で電流−時間測定を行った。
表1には、実施例1〜3、比較例1〜3の条件結果をまとめて示す。
Claims (7)
- 水を酸化して酸素を発生する酸化反応用電極と、
二酸化炭素を還元して炭素化合物を合成する還元反応用電極と、
を含み、これらを電気的に接続して構成され、
前記還元反応用電極は、照射される光エネルギーを利用して水を含む液中で二酸化炭素を還元し、炭素化合物を合成することを特徴とする光化学反応デバイス。 - 請求項1に記載の光化学反応デバイスであって、
前記水を含む液は、水、または電解質を含む水溶液であることを特徴とする光化学反応デバイス。 - 請求項1または2に記載の光化学反応デバイスであって、
前記還元反応用電極が、半導体電極と二酸化炭素の還元作用を呈する触媒が接合した構造を有し、前記半導体電極に光照射して生じた励起電子が触媒に移動することにより、二酸化炭素の還元作用を呈することを特徴とする光化学反応デバイス。 - 請求項3に記載の光化学反応デバイスであって、
前記二酸化炭素の還元作用を呈する触媒が、金属錯体であることを特徴とする光化学反応デバイス。 - 請求項1〜4に記載の光化学反応デバイスであって、
前記酸化反応用電極が、半導体電極で構成されることを特徴とする光化学反応デバイス。 - 請求項1〜5に記載の光化学反応デバイスであって、
前記酸化反応用電極と還元反応用電極を直結すると共に、両電極に光を照射することで、水を電子供与剤として動作することを特徴とする光化学反応デバイス。 - 前記酸化反応用電極と還元反応用電極をバイアス電源を介し接続すると共に、両電極に光を照射することで、水を電子供与剤として動作することを特徴とする光化学反応デバイス。
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