JP2011071469A - 光電変換素子及び撮像素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】光電変換素子は、基板上に、下部電極と、光電変換層を含む有機層と、透明電極材料を含む上部電極とをこの順に積層させ、下部電極が窒化チタンを含有する。
【選択図】図1
Description
前記下部電極が窒化チタンを含有する光電変換素子によって達成される。
また、基板上に窒化チタンからなる下部電極を設ける構成とすると、耐熱性が向上し、暗電流の増加を抑えることができることを見いだした。
下部電極の材料としてはアルミニウム、金等の金属若しくはITOに代表される金属酸化物が一般的に用いられ、本構成では更に、下部電極に窒化チタン(TiN)を含有させる。こうすることで、平坦性、密着性が改善し、加熱時の暗電流が顕著に抑制される。
基板は、単結晶シリコンからなる。基板における下部電極側の表面に絶縁層が形成されている。単結晶シリコンを含有する基板を用いることで、ガラスを用いた場合に比べ、画素電極上の平均表面粗さが良好になり、密着性を向上させることができ、加熱時の暗電流が顕著に抑制されることを見出した。絶縁層には酸化ケイ素が含有されることが好ましく、又は、絶縁層に窒化ケイ素が含有されることがより好ましい。
本構成の光電変換素子は、有機層が下部電極からの電荷の注入を抑制する電荷ブロッキング層と光電変換層の構成からなる。
光電変換層での光吸収率を上げるためには膜厚を厚くする必要があるが、膜厚を厚くしすぎると電荷を取り出すのにより多くの電圧が必要となる。光吸収率とバイアス電圧の低電圧化等を考慮すると、有機層の膜厚は1μm以下であることが好ましい、より好ましくは800nm以下である。特に好ましいのは600nm以下である。最も好ましいのは、400nm以下である。
上部電極の材料としては光電変換層を含む有機層へ光を入射させるため、透明導電膜で構成されていることが好ましく、例えば、金属、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、有機導電性化合物、これらの混合物が挙げられる。具体例としては、酸化錫、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウム錫(ITO)、酸化インジウム亜鉛(IZO)、酸化インジウムタングステン(IWO)、酸化チタン等の導電性金属酸化物、窒化チタン等の金属窒化物、金(Au)、白金(Pt)、銀(Ag)、クロム(Cr)、ニッケル(Ni)、アルミニウム(Al)等の金属、更にこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロール等の有機導電性化合物、これらとITOとの積層物、などが挙げられる。透明導電膜の材料として好ましいのは、透明導電性酸化物であって、具体的には、ITO、IZO、酸化錫、アンチモンドープ酸化錫(ATO)、フッ素ドープ酸化錫(FTO)、酸化亜鉛、アンチモンドープ酸化亜鉛(AZO)、ガリウムドープ酸化亜鉛(GZO)のいずれかの材料である。透明導電性酸化物として、より好ましい材料はITOである。
図1は、光電変換素子の構成例の一つを模式的に示した断面図である。図1に示す光電変換素子は、単結晶シリコン(Si)からなる基板101と、該基板101上に形成された絶縁層102と、絶縁層102上に設けられた画素電極104と、電荷ブロッキング層15aと、光電変換層15と、上部電極として機能する透明電極108とをこの順に積層させた構成である。ここで、光電変換層15と電荷ブロッキング層15aとを総称して有機層とする。
例えば、上部電極108を電子捕集電極とし、下部電極104を正孔捕集電極としてもよい。
図2及び図3は、下部電極の表面を原子間力顕微鏡(AFM)で撮影した画像である。図2及び図3はいずれも、単結晶シリコンを含有する基板上に絶縁層を形成し、該絶縁層の上に、下部電極を形成したものである。
図4は、下部電極の断面を示す模式図である。下部電極104は、シリコンの基板101上に絶縁層102を介して設けられている。この構成では、下部電極104を覆うように、有機層の電荷ブロッキング層15aが絶縁層102に積層されている。
図5の光電変換素子は、基板に絶縁層を形成し、該絶縁層上にドライエッチングによって画素電極を形成したものである。図6の光電変換素子は、シリコン基板に絶縁層を形成し、該絶縁層上にドライエッチングによって画素電極を形成したものである。図5及び図6において、黒く塗りつぶされた領域が有機層の断面部分であり、それよりも薄い灰色の領域が基板と、該基板の上に設けられた画素電極との断面部分を示している。図5に示す画素電極の端部は、基板の表面に対して約50°傾いている。また、図6に示す画素電極の端部は、基板の表面に対して約20°傾いている。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式2(分子量360)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式3で示す化合物(分子量1400)を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子4.0モル)を厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み200nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み100nmでウェットエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上にITOを厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を、厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上にITOを厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式2(分子量360)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上にITOを厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式3で示す化合物(分子量1400)を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
(実施例2)Si基板/TiN(Ti原子3モル,N原子3.8モル)(100)(ドライエッチング)/化学式2(100)(分子量360)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
(実施例3)Si基板/TiN(Ti原子3モル,N原子3.8モル)(100)(ドライエッチング)/化学式3(100)(分子量1400)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
(実施例4)Si基板/TiN(Ti原子3モル,N原子4.0モル)(100)(ドライエッチング)/化学式1(100)(分子量794)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
(実施例5)Si基板/TiN(Ti原子3モル,N原子3.8モル)(200)(ドライエッチング)/化学式1(100)(分子量794)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
(実施例6)Si基板/TiN(Ti原子3モル,N原子3.8モル)(100)(ウェットエッチング)/化学式1(100)(分子量794)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
(実施例7)Si基板/TiN(Ti原子3モル,N原子3.8モル)(100)(ドライエッチング)/化学式1(100)(分子量794)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
(比較例1)ITO(100)(ドライエッチング)/化学式1(100)(分子量794)/化学式4、5、6(400)/ITO(10)
また、画素電極を窒化チタンにすることで平均表面粗さRaを1.00nm以下とすることが可能となる。ITOの画素電極ではRaを平均表面粗さ1.00nm以下として導電率の高い膜を作製することが難しく、結果として、有機分子との密着性が低下してしまう。画素電極を窒化チタンにすることで平均表面粗さRaを1.00nm以下と低減させ、導電率の高い膜を作製することが可能となり、有機分子との密着性の向上を実現できた。
また、実施例5のように膜厚を200nmとすると平均表面粗さが大きくなり、平坦性の劣化によって、密着性が低下し、テープ剥離が生じた。
実施例1は、上記の測定と同じものである。
実施例8〜11は、実施例1と同様に、シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
実施例12〜14は、実施例1と同様に、シリコン基板上に酸化ケイ素を含有する絶縁層を膜厚200nmで形成し、該絶縁層上に窒化チタン(Ti原子3モルに対してN原子3.8モル)を厚み100nmでドライエッチングによってパターニングし、画素電極を形成した。画素電極上に、化学式1(分子量794)で示す化合物を、厚み100nmとなるように蒸着し、電子ブロッキング層を形成した。次に化学式4,化学式5,化学式6で示す化合物を全体で厚み400nmとなるように共蒸着し、有機層を形成した。その後、有機層上に上部電極としてITOを厚み10nmとなるようにスパッタした。
実施例13では、窒化チタンの組成は、Ti原子3モルに対してN原子を1.0モルに調整した。
実施例14では、窒化チタンの組成は、Ti原子3モルに対してN原子を0.8モルに調整した。測定結果を表3に示す。
以下に説明する構成例において、すでに説明した部材などと同等な構成・作用を有する部材等については、図中に同一符号又は相当符号を付すことにより、説明を簡略化或いは省略する。
(1)基板上に、下部電極と、光電変換層を含む有機層と、透明電極材料を含む上部電極とをこの順に積層させた光電変換素子であって、
前記下部電極が窒化チタンを含有する光電変換素子。
(2)(1)に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の窒化チタンの含有量が70%以上である光電変換素子。
(3)(1)又は(2)に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の酸化チタンの含有量が10%以下である光電変換素子。
(4)(1)から(3)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の窒化チタンの組成比がTi原子3モルに対してN原子が1モル以上、3.9モル以下である光電変換素子。
(5)(1)から(4)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の窒化チタンの仕事関数が4.6eV以上である光電変換素子。
(6)(1)から(5)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記下部電極がCVD法によって形成される光電変換素子。
(7)(1)から(6)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記下部電極が画素ごとに分けられた画素電極である光電変換素子。
(8)(7)に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極が平面視において正方形状を有し、一辺の長さが3μm以下である光電変換素子。
(9)(7)又は(8)に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の厚みが100nm以下である光電変換素子。
(10)(7)又は(8)に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の厚みが30nm以下である光電変換素子。
(11)(7)から(10)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の平均表面粗さが1nm以下である光電変換素子。
(12)(7)から(11)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の端部の傾斜角が基板面に対して10°以上70°以下である光電変換素子。
(13)(7)から(12)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記画素電極のパターニングをドライエッチングにより形成する光電変換素子。
(14)(1)から(13)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記基板と前記下部電極との間に絶縁層が形成され、該基板が単結晶シリコンを含有する光電変換素子。
(15)(14)に記載の光電変換素子であって、
前記絶縁層が酸化ケイ素を含有する光電変換素子。
(16)(14)に記載の光電変換素子であって、
前記絶縁層が窒化ケイ素を含有する光電変換素子。
(17)(1)から(16)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記有機層の厚みが1μm以下である光電変換素子。
(18)(1)から(17)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記有機層の有機化合物の分子量が400以上1300以下である光電変換素子。
(19)(1)から(18)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記上部電極が透明導電性酸化物を含有する光電変換素子。
(20)(1)から(19)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記上部電極の厚みが3nm以上100nm以下である光電変換素子。
(21)(1)から(20)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記上部電極がスパッタ法により形成される光電変換素子。
(22)(1)から(21)のいずれか1つに記載の光電変換素子であって、
前記上部電極がITOである光電変換素子。
(23)(1)から(22)のいずれか1つに記載の光電変換素子を備えた撮像素子であって、
前記光電変換層で発生した電荷を蓄積するための電荷蓄積部と、前記光電変換層の電荷を前記電荷蓄積部へ伝達するための接続部と、が設けられた撮像素子。
102 絶縁層
104 画素電極(下部電極)
107 有機層
108 対向電極(上部電極)
Claims (23)
- 基板上に、下部電極と、光電変換層を含む有機層と、透明電極材料を含む上部電極とをこの順に積層させた光電変換素子であって、
前記下部電極が窒化チタンを含有する光電変換素子。 - 請求項1に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の窒化チタンの含有量が70%以上である光電変換素子。 - 請求項1又は2に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の酸化チタンの含有量が10%以下である光電変換素子。 - 請求項1から3のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の窒化チタンの組成比がTi原子3モルに対してN原子が1モル以上、3.9モル以下である光電変換素子。 - 請求項1から4のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極の窒化チタンの仕事関数が4.6eV以上である光電変換素子。 - 請求項1から5のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極がCVD法によって形成される光電変換素子。 - 請求項1から6のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記下部電極が画素ごとに分けられた画素電極である光電変換素子。 - 請求項7に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極が平面視において正方形状を有し、一辺の長さが3μm以下である光電変換素子。 - 請求項7又は8に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の厚みが100nm以下である光電変換素子。 - 請求項7又は8に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の厚みが30nm以下である光電変換素子。 - 請求項7から10のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の平均表面粗さが1nm以下である光電変換素子。 - 請求項7から11のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極の端部の傾斜角が基板面に対して10°以上70°以下である光電変換素子。 - 請求項7から12のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記画素電極のパターニングをドライエッチングにより形成する光電変換素子。 - 請求項1から13のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記基板と前記下部電極との間に絶縁層が形成され、該基板が単結晶シリコンを含有する光電変換素子。 - 請求項14に記載の光電変換素子であって、
前記絶縁層が酸化ケイ素を含有する光電変換素子。 - 請求項14に記載の光電変換素子であって、
前記絶縁層が窒化ケイ素を含有する光電変換素子。 - 請求項1から16のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記有機層の厚みが1μm以下である光電変換素子。 - 請求項1から17のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記有機層の有機化合物の分子量が400以上1300以下である光電変換素子。 - 請求項1から18のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記上部電極が透明導電性酸化物を含有する光電変換素子。 - 請求項1から19のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記上部電極の厚みが3nm以上100nm以下である光電変換素子。 - 請求項1から20のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記上部電極がスパッタ法により形成される光電変換素子。 - 請求項1から21のいずれか1項に記載の光電変換素子であって、
前記上部電極がITOである光電変換素子。 - 請求項1から22のいずれか1項に記載の光電変換素子を備えた撮像素子であって、
前記光電変換層で発生した電荷を蓄積するための電荷蓄積部と、前記光電変換層の電荷を前記電荷蓄積部へ伝達するための接続部と、が設けられた撮像素子。
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