JP2011029082A

JP2011029082A - 固体電池およびその製造方法

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Publication number: JP2011029082A
Application number: JP2009175582A
Authority: JP
Inventors: Kenji Takahashi; 賢司高橋
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2009-07-28
Filing date: 2009-07-28
Publication date: 2011-02-10
Anticipated expiration: 2029-07-28
Also published as: JP5333011B2

Abstract

【課題】小型化が可能な固体電池を提供する。
【解決手段】ラミネートフィルム４０の凹部４３に、凹部４３の底部４３ｂから開口部４３ａまで延在する第一集電タブ５１を設置し、第一集電タブ５１上に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層してこれらをプレスし、正極活物質層１０上に第二集電タブ６１を積層し、第一集電タブ５１および第二集電タブ６１の一部分を露出させつつ、開口部４３ａをラミネートフィルム１４０で封止する。
【選択図】図２

Description

この発明は、固体電池およびその製造方法に関し、より特定的には、ラミネートフィルムを用いた固体電池およびその製造方法に関するものである。

従来、固体電池の製造方法は、たとえば特開平９−３５７２４号公報（特許文献１）、特開２００４−１４６２９７号公報（特許文献２）および特開２００８−１４０６３３号公報（特許文献３）に開示されている。

特開平９−３５７２４号公報特開２００４−１４６２９７号公報特開２００８−１４０６３３号公報

特許文献１では、加圧成形方法におけるリチウム二次電池の製造方法が開示されている。

特許文献２では、１対の電極が同じ方向に取出された固体電池であって、シリコン系膜で周囲を保護された構造が開示されている。

特許文献３では、１対の電極が同じ方向に取出されたバイポーラ電池であって、ラミネートフィルムで周囲を保護された構造が開示されている。

しかしながら、従来の技術では、たとえば特許文献１では、プレスの圧力に耐えるための拘束部材が必要となり、固体電池の小型化が困難であるという問題があった。

そこで、この発明は上述のような問題点を解決するためになされたものであり、小型化が可能な固体電池を提供することを目的とする。

この発明の１つの局面に従った固体電池の製造方法は、凹部を有する第一ラミネートフィルムを準備する工程と、凹部に、凹部の底部から開口部まで延在する第一集電タブを設置する工程と、その第一集電タブ上で凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、プレスされた第二活物質上に第二集電タブを設置する工程と、第一および第二集電タブの一部を露出させつつ、凹部の開口部を第二ラミネートフィルムで封止する工程とを備える。

このように構成された固体電池の製造方法では、プレス工程において凹部を型枠で外側から保持しているため、凹部内に拘束部材を設けなくてもプレスが可能となる。その結果、凹部およびこれを有する固体電池を小型化することができる。

この発明の別の局面に従った固体電池の製造方法は、互いに隣接する第一および第二凹部を有するラミネートフィルムを準備する工程と、第一凹部の底部から開口部まで延在する第一集電タブを設置する工程と、その第一集電タブ上で第一凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して第一凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、第二凹部の底部から開口部まで延在する第二集電タブを設置する工程と、その第二集電タブ上で第二凹部内に第二活物質層、固体電解質層および第一活物質層を積層して第二凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、第一凹部の開口部に位置するプレスされた第二活物質層および第二凹部の開口部に位置するプレスされた第一活物質層とが電気的に接続されるように第一凹部および第二凹部の境界部分を折り返す工程と、第一集電タブおよび第二集電タブの一部分を露出させつつ、折り返されて互いに対向する第一凹部および第二凹部の開口部が互いに密閉されるようにラミネートフィルムを封止する工程とを備える。

好ましくは、第一および第二凹部内に、第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を含むセルを複数積層する工程を備える。

この発明のさらに別の局面に従った固体電池の製造方法は、互いに隣接する第一および第二凹部を有するラミネートフィルムを準備する工程と、第一凹部の底部から開口部まで延在する第一集電タブを設置する工程と、その第一集電タブ上で第一凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して第一凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、第二凹部の底部から開口部まで延在して第一凹部の開口部に位置するプレスされた第二活物質層まで達する第二集電タブを設置する工程と、その第二集電タブ上で第二凹部内に第一活物質層、固体電解質および第二活物質層を積層して第二凹部を型枠で外側から保持してこれらを厚み方向にプレスする工程と、第二凹部の開口部に位置する第二活物質層に達する第三集電タブを設置する工程とを備える。

このように構成された固体電池の製造方法においては、プレス工程において凹部を型枠で外側から保持しているため、凹部内に拘束部材を設けなくてもプレスが可能となる。その結果、凹部およびこれを有する固体電池を小型化することができる。

好ましくは、第ｎ（ｎ≧３）の凹部の底部から開口部まで延在して第ｎ−１の凹部の開口部に位置するプレスされた第二活物質層まで達する第ｎ集電タブを設置し、第ｎ集電タブ上で第ｎの凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して第ｎ凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程をｎがＮ（Ｎ≧４）となるまで繰返す工程をさらに備える。

上記の方法で製造された固体電池では、凹部の底部から開口部の間に位置する凹部の側面と第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層とが接触する。

この発明に従った固体電池は、凹部を有するラミネートフィルムを備え、ラミネートフィルムは、凹部を規定する底部と側面とを有し、さらに、凹部に収納されるように側面に接触して積層される第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層とを備える。

このように構成された固体電池では、第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層は、ラミネートフィルムの側面と接触するように積層されるため、ラミネートフィルムの側面と、第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層との間になんらかの部材が介在する場合に比べて、固体電池を小型化することができる。

好ましくは、第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層はプレスされた形状を有する。

好ましくは、固体電解質層は硫化物ガラスを含む。

この発明の実施の形態１に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態１に従った方法で製造された固体電池の断面図である。この発明の実施の形態２に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態２に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態２に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態２に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態２に従った方法で製造された固体電池の断面図である。実施の形態２に従った方法で製造される別の局面に従った固体電池の分解斜視図である。この発明の実施の形態３に従った固体電池の製造方法を説明するための図である。図９中のＸで示す第一集電タブ５１と第二集電タブ６１との接続部分を拡大した断面図である。図９で示す実施の形態３に従った固体電池の内部構造を説明するために示す分解斜視図である。この発明の実施の形態４に従った固体電池の製造方法を説明するための図である。図１２で示す実施の形態４に従った固体電池の内部構造を説明するために示す分解斜視図である。この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。この発明の実施の形態５に従った方法で製造された固体電池の断面図である。

以下、この発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。なお、以下の実施の形態では同一または相当する部分については同一の参照符号を付し、その説明については繰返さない。また、各実施の形態を組合せることも可能である。

（実施の形態１）
図１は、この発明の実施の形態１に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。図１を参照して、型枠２００を準備する。型枠２００には所定形状の第一窪み２０１が設けられている。第一窪み２０１はこの例では直方体形状である。第一窪み２０１で形成される空間内に、凹部４３を有するラミネートフィルム４０を挿入する。第一窪み２０１に嵌め合わせられた凹部４３は、ラミネートフィルム４０を加工することにより構成される。ラミネートフィルム４０は、外周側に位置するアルミニウム膜４１と、そのアルミニウム膜４１の内側に設けられた絶縁性フィルム４２とを有する。凹部４３の底部４３ｂから開口部４３ａへ延在するように第一集電タブ５１を設置する。第一集電タブ５１はたとえばアルミニウム合金から構成される。第一集電タブ５１の一部分の表面には、絶縁層５２，５３が形成されている。第一集電タブ５１上に、負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層する。第一活物質層としての負極活物質層３０は、負極活物質３１と固体電解質２１とにより構成される。固体電解質層２０は固体電解質２１により構成される。第二活物質層としての正極活物質層１０は、正極活物質１１と固体電解質２１とにより構成される。

正極活物質１１として、たとえばコバルト酸リチウムを用いることができる。固体電解質２１として、硫化物ガラスを用いることができる。負極活物質３１として、たとえばカーボンを用いることができる。

この状態において、正極合材層としての正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極合材層としての負極活物質層３０は凹部４３の側面４３ｓに接触している。この状態で矢印１３０で示す方向から正極活物質層１０の厚み方向に力を加えてプレスする。側面４３ｓにおいては、第一集電タブ５１の表面が絶縁層５２，５３で覆われているため、第一集電タブ５１と正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０とが直接第一集電タブ５１と接触することはない。

プレス時には、プレスの圧力がラミネートフィルム４０の側面４３ｓに伝わる。このとき、側面４３ｓは型枠２００に支持されているため、ラミネートフィルム４０の側面４３ｓの大幅な変形を防止することができる。これにより、拘束部材が不要となり体積を低減することができる。

なお、図１では、正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０の積層構造を１つだけ示しているが、これに限られず、正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０で構成されるセルを複数積層してもよい。

積層が終了した後に、正極活物質層１０に接触するように第二集電タブ６１を設ける。第一集電タブ５１と第二集電タブ６１の一部分を露出させ、残りの部分を凹部４３内に封止するように、第二ラミネートフィルムとしてのラミネートフィルム１４０をラミネートフィルム４０に接触させ、これらを密閉する。そして、型枠２００からラミネートフィルム４０を取出すことで、図２で示すような固体電池１が完成する。

なお、固体電解質２１として硫化物系のものを使用する場合には、側面４３ｓの拘束は非常に重要となる。なぜなら、硫化物は酸化物などと比べて軟らかいため、プレスすると横に広がりやすいからである。

図２は、この発明の実施の形態１に従った方法で製造された固体電池の断面図である。図１で示す工程の後、プレスされた正極活物質層１０に接触するように、第二集電タブ６１を接地する。ラミネートフィルム１４０とラミネートフィルム４０とを４箇所（前後左右）で接合して凹部４３内を密閉する。具体的には端部２においてラミネートフィルム４０とラミネートフィルム１４０とを接着する。このとき、第一集電タブ５１の一部分と第二集電タブ６１の一部分とが外部に露出するようにする。これにより、図２で示す固体電池１が完成する。

図２を参照して、固体電池１では１つのセル１０１の正極活物質層１０が第二集電タブ６１と接続され、負極活物質層３０が第一集電タブ５１と接続されている。凹部４３の側面４３ｓに負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０が接触している。

すなわち、実施の形態１に従った固体電池１の製造方法は、凹部４３を有する第一ラミネートフィルムとしてのラミネートフィルム４０を準備する工程と、凹部４３に、凹部４３の底部４３ｂから開口部４３ａまで延在する第一集電タブ５１を設置する工程と、その第一集電タブ５１上で凹部４３内に第一活物質層としての負極活物質層３０、固体電解質層２０および第二活物質層としての正極活物質層１０を積層して凹部４３を型枠２００で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、プレスされた正極活物質層１０上に第二集電タブ６１を設置する工程と、第一および第二集電タブ５１，６１の一部を露出させつつ、凹部４３の開口部４３ａをラミネートフィルム１４０で封止する工程とを備える。

この発明に従った固体電池１は、凹部を有するラミネートフィルム４０を備え、ラミネートフィルム４０は、凹部４３を規定する底部４３ｂと側面４３ｓとを有し、さらに、凹部４３に収納されるように側面４３ｓに接触して積層される負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０とを備える。

負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０はプレスされた形状を有する。固体電解質層２０は硫化物ガラスを含む。

このように構成された固体電池の製造方法では、凹部４３内に拘束部材を設置する必要がないため、固体電池１のサイズを小さくすることが可能となる。

（実施の形態２）
図３から図６は、この発明の実施の形態２に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。図３を参照して、実施の形態２に従った方法では、型枠２００に第一窪み２０１から第四窪み２０４までが設けられている。各々の第一窪み２０１から２０４に嵌り合うような第一凹部４３１、第二凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４を有するラミネートフィルム４０が用いられる。ラミネートフィルム４０は第一から第四窪み２０１，２０２，２０３，２０４に嵌り合う。第一から第四凹部４３１，４３２，４３３，４３４に、第一集電タブ５１、第二集電タブ６１、第一集電タブ５１および第二集電タブ６１を嵌め合わせる。第一および第三凹部４３１，４３３において、第一集電タブ５１上に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層する。第二凹部４３２および第四凹部４３４上に、正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を積層する。そして各々の第一凹部４３１、第２凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４に充填された正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を矢印１３０で示す方向からプレスする。

第一凹部４３１、第二凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４に充填される負極活物質層３０の各々の組成は同じであってもよく、異なっていてもよい。

第一凹部４３１、第二凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４に充填される正極活物質層１０の各々の組成は同じであってもよく、異なっていてもよい。

第一凹部４３１、第二凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４に充填される固体電解質層２０の各々の組成は同じであってもよく、異なっていてもよい。

また、図３では第一凹部４３１と第三凹部４３３とにおいて正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を同じ順に積層し、第二凹部４３２と第四凹部４３４とにおいて正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を同じ順に積層しているが、これに限られず、第一凹部４３１と第四凹部４３４とにおいて正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を同じ順に積層し、第二凹部４３２と第三凹部４３３とにおいて正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を同じ順に積層してもよい。

図４を参照して、負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０からなるセル１０１を複数個積層する。これにより第一凹部４３１，第二凹部４３２，第三凹部４３３および第四凹部４３４内に１つのブロック１０２を形成する。なお、各ブロック１０２において、第一凹部４３１，４３３での正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０の積層順と、第二凹部４３２および第四凹部４３４における正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０の積層順は逆となっている。図４では、第一凹部４３１、第二凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４において、３つのセル１０１が１つのブロック１０２を構成しているが、さらに多くの、または少ないセル１０１が１つのブロック１０２を構成していてもよい。

図５を参照して、２つのブロック毎にラミネートフィルム４０を線１１０で示す位置で切断する。なお、あらかじめ線１１０で示す位置で切断されているラミネートフィルム４０を用いてもよい。さらに、切断予定部位においてラミネートフィルムの厚みが薄くされていてもよい。

図６を参照して、２つのブロックのうちのいずれかの表面に集電体６２を配置する。そして図６で示す例では第一凹部４３１を含むブロック１０２と、第２凹部４３２を含むブロック１０２とが接触するように、点線で示す位置でラミネートフィルム４０を折り返す。なお、この位置でラミネートフィルムを切断してもよい。

図７で示すように、集電体６２が第一凹部４３１の最表面に位置する正極活物質層１０と、第二凹部４３２の最表面に位置する負極活物質層３０とに接触する。そして、ラミネートフィルム４０の端部２をシーラなどで密閉する。これにより図７で示す固体電池１が完成する。固体電池１では、複数のセルが直列に接続された組電池構造が形成されている。図７はこの発明の実施の形態２に従った方法で製造された固体電池の断面図である。図７で示されるように、実施の形態２に従った固体電池１では、複数のセルが直列的に接続されている。これにより、高電圧の固体電池１を提供することができる。図７における最下部の負極活物質層３０が第一集電タブ５１と接続され、最上部の正極活物質層１０が第二集電タブ６１と接続される。

なお、図６では、第一集電タブ５１および第二集電タブ６１が紙面の左右に描かれているが、実際には折り返して封止する場合には片側のタブを紙面の手前か奥側に設ける。

図８は、実施の形態２に従った方法で製造される別の局面に従った固体電池の分解斜視図である。図８で示すように、第一集電タブ５１と第二集電タブ６１とが非平行な方向に延びるように取出される。複数のブロック１０２が集合した組電池１０３の構成を採用している。この方法によれば、圧粉型固体電池の組電池の製造工程において、組電池を複数個まとめて作製することが可能となる。

具体的には、図４で示す凹部を３０個作製すれば、組電池が１５個得られる。その結果、製造時間を短縮することができる。特に積層数が増えれば増えるほど、実施の形態１のように単純に１層ずつ積層する場合と比べて製造時間を短縮するという効果を発揮することができる。また、この方法は、バイポーラ型およびモノポーラ型のいずれのタイプの組電池を製造する場合にも適用できる。

実施の形態２に従った固体電池１の製造方法は、互いに隣接する第一凹部４３１および第二凹部４３２を有するラミネートフィルム４０を準備する工程と、第一凹部４３１の底部４３１ｂから開口部４３１ａまで延在する第一集電タブ５１を設置する工程と、その第一集電タブ５１上で第一凹部４３１内に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層して第一凹部４３１を型枠２００で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、第二凹部４３２の底部４３２ｂから開口部４３２ａまで延在する第二集電タブ６１を設置する工程と、その第二集電タブ６１上で第二凹部４３２内に正極活物質層１０、固体電解質層２０および負極活物質層３０を積層して第二凹部４３２を型枠２００で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、第一凹部４３１の開口部４３１ａに位置するプレスされた正極活物質層１０および第二凹部４３２の開口部４３２ａに位置するプレスされた負極活物質層３０とが電気的に接続されるように第一凹部４３１および第二凹部４３２の境界部分を折り返す工程と、第一集電タブ５１および第二集電タブ６１の一部分を露出させつつ、折り返されて互いに対向する第一凹部４３１および第二凹部４３２の開口部４３１ａ，４３２ａが互いに密閉されるようにラミネートフィルム４０を封止する工程とを備える。

このような方法では、複数のセルを含む固体電池を少ない工程で製造することができる。さらに、ラミネートフィルム４０の１箇所を折り返すため、シーリングする場所が３箇所でよいという効果がある。

（実施の形態３）
図９は、この発明の実施の形態３に従った固体電池の製造方法を説明するための図である。図１０は、図９中のＸで示す第一集電タブ５１と第二集電タブ６１との接続部分を拡大した断面図である。図１１は、図９で示す実施の形態３に従った固体電池の内部構造を説明するために示す分解斜視図である。図９から図１１を参照して、容器１２５の各々の凹部に接続したいセル１０１を入れる。このセル１０１は実施の形態１で製造されたものである。そして、拘束板１２０でセル１０１を押さえて両端をボルト１２１およびナット１２２で締結する。第一集電タブ５１および第二集電タブ６１の端部が段差部５１ａ，６１ａを有するようにこれらを加工しておき、接触部分での高さが均等になるようにする。両端をボルトで固定することにより、第一集電タブ５１および第二集電タブ６１同士の接触がとれるため、溶接を施すことなくセル１０１間の接続が可能となる。セル数が増えるに従い、溶接数は増えるため、この方法に従えば、溶接箇所を少なくすることができる。また、溶接がないので、電池のリサイクル、リビルトおよびリユースも可能である。図１１で示すように、矢印１５０で示す方向から拘束板１２０および容器１２５に力を加えることでセル１０１を封止することができる。

電池は一般に作製した後寿命を確保するため加圧を必要とする場合が多い。この構成では、電池の加圧までを加味した構成となっている。容器１２５および拘束板１２０は絶縁材料の方が好ましく、また加圧を想定し、クリープ現象などによる荷重抜けを考慮すると熱硬化性樹脂（たとえばフェノールまたはエポキシ樹脂）が望ましい。

（実施の形態４）
図１２は、この発明の実施の形態４に従った固体電池の製造方法を説明するための図である。図１３は、図１２で示す実施の形態４に従った固体電池の内部構造を説明するために示す分解斜視図である。図１２および図１３を参照して、拘束板１２０に、電圧を監視できるように第一集電タブ５１および第二集電タブ６１の接続部に合うようなばね１２３を実装する。さらに、拘束板１２０には、スルーホールとプリント配線１２４を作製する。最後にコネクタを接続し、監視ユニットで電圧監視を行なう。ばね１２３を使って第一集電タブ５１および第二集電タブ６１との接触をとることで電圧検出を行ない、拘束板１２０に電子機能を付与している。これにより、電池は一般に安全性確保や燃費向上のためセル毎の上下限電圧監視や、セル間の電圧のばらつきを抑えるため電圧均等化機能を必要とする。この実施の形態４では、実施の形態３の構成に加えて電圧監視機能を付与している。

（実施の形態５）
図１４から図１９は、この発明の実施の形態５に従った固体電池の製造方法を説明するための断面図である。

図１４を参照して、第一窪み２０１、第二窪み２０２、第三窪み２０３および第四窪み２０４を有する型枠２００の各々の窪みに嵌り合う第一凹部４３１、第二凹部４３２、第三凹部４３３および第四凹部４３４を有するラミネートフィルム４０を嵌め合わせる。第一凹部４３１内に実施の形態１と同様の第一集電タブ５１を設置する。第一集電タブ５１か底部４３１ｂから開口部４３１ａまで延在する。第一集電タブ５１上に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層する。そして矢印１３０で示す方向にプレスする。プレス時には、第一凹部４３１は型枠２００の第一窪み２０１に保持されている。

図１５を参照して、第一凹部４３１の開口部４３１ａ付近において正極活物質層１０と接触し、かつ第二凹部４３２の底部４３２ｂまで延びる第二集電タブ６１を設置する。第二集電タブ６１では、第一集電タブ５１と同様に側面に絶縁層５２，５３が形成されている。これにより、第二凹部４３２の側面における正極活物質層１０と第二集電タブ６１との接触を防止している。

図１６を参照して、第二集電タブ６１上に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層する。そして矢印１３０で示す方向にこれらをプレスする。プレス時には、第二凹部４３２は第二窪み２０２に保持されている。

図１７を参照して、第二凹部４３２の開口部４３２ａ付近において正極活物質層１０と接触し、かつ第三凹部４３３の底部４３３ｂまで延びる第三集電タブ７１を設置する。第三集電タブ７１では、第一集電タブ５１と同様に側面に絶縁層５２，５３が形成されている。これにより、第三凹部４３３の側面における正極活物質層１０と第三集電タブ７１との接触を防止している。

図１８を参照して、第三集電タブ７１上に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層する。そして矢印１３０で示す方向にこれらをプレスする。プレス時には、第三凹部４３３は第三窪み２０３に保持されている。

図１９を参照して、第三凹部４３３の開口部４３３ａ付近において正極活物質層１０と接触し、かつ第四凹部４３４の底部４３４ｂまで延びる第四集電タブ８１を設置する。第四集電タブ８１では、第一集電タブ５１と同様に側面に絶縁層５２，５３が形成されている。これにより、第四凹部４３４の側面における正極活物質層１０と第四集電タブ８１との接触を防止している。

第四集電タブ８１上に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層する。そして矢印１３０で示す方向にこれらをプレスする。プレス時には、第四凹部４３４は第四窪み２０４に保持されている。

図２０は、この発明の実施の形態５に従った方法で製造された固体電池の断面図である。図２０を参照して、第五集電タブ９１を正極活物質層１０上に載置する。そして各々の凹部の開口部をラミネートフィルム１４０で封止する。これにより、図２０で示す固体電池１が完成する。実施の形態５の方法では、セル間の接続が不要であるため、実施の形態３のように拘束板とボルトなどで締結する必要がなくなる。仮に電池を加圧する必要がある場合は電池のみを拘束するだけでよい。

実施の形態５に従った固体電池１の製造方法は、互いに隣接する第一凹部４３１および第二凹部４３２を有するラミネートフィルム４０を準備する工程と、第一凹部４３１の底部４３１ｂから開口部４３１ａまで延在する第一集電タブ５１を設置する工程と、その第一集電タブ５１上で第一凹部４３１内に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層して第一凹部４３１を型枠２００で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、第二凹部４３２の底部４３２ｂから開口部４３２ａまで延在して第一凹部４３１の開口部４３１ａに位置するプレスされた正極活物質層１０まで達する第二集電タブ６１を設置する工程と、その第二集電タブ６１上で第二凹部４３２内に負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０を積層して第二凹部４３２を型枠２００で外側から保持してこれらを厚み方向にプレスする工程と、第二凹部４３２の開口部４３２ａに位置する正極活物質層１０に達する第三集電タブ７１を設置する工程とを備える。

このように構成された固体電池の製造方法においては、プレス工程において凹部を型枠２００で外側から保持しているため、凹部内に拘束部材を設けなくてもプレスが可能となる。その結果、凹部およびこれを有する固体電池を小型化することができる。

この実施の形態では、第四凹部４３４まで設けているが、第ｎの（ｎ≧３）の凹部の底部から開口部まで延在して第ｎ−１の凹部の開口部に位置するプレスされた第二活物質層まで達する第ｎ集電タブを設置し、第ｎ集電タブ上で第ｎの凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して第ｎ凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程とをｎがＮ（Ｎ≧４）となるまで繰返してもよい。この方法で製造された固体電池１では、第一から第四凹部４３１，４３２，４３３，４３４の底部４３１ｂ、４３２ｂ、４３３ｂ、４３４ｂから開口部４３１ａ，４３２ａ，４３３ａ，４３４ａの間に位置する第一から第四凹部４３１，４３２，４３３，４３４の側面４３１ｓ、４３２ｓ、４３３ｓ、４３４ｓと負極活物質層３０、固体電解質層２０および正極活物質層１０とが接触する。

今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

１固体電池、２端部、１０正極活物質層、１１正極活物質、２０固体電解質層、２１固体電解質、３０負極活物質層、３１負極活物質、４０ラミネートフィルム、４１アルミニウム膜、４２絶縁性フィルム、４３凹部、４３ａ，４３１ａ，４３２ａ，４３３ａ，４３４ａ開口部、４３ｂ，４３１ｂ，４３２ｂ，４３３ｂ，４３４ｂ底部、４３ｓ，４３１ｓ，４３２ｓ，４３３ｓ，４３４ｓ側面、５１第一集電タブ、５１ａ，６１ａ段差部、５２，５３絶縁層、６１第二集電タブ、６２集電体、７１第三集電タブ、８１第四集電タブ、９１第五集電タブ、１０１セル、１０２ブロック、１０３組電池、１１０線、１２０拘束板、１２１ボルト、１２２ナット、１２４プリント配線、１２５容器、１３０矢印、１４０ラミネートフィルム、２００型枠、４３１第一凹部、４３２第二凹部、４３３第三凹部、４３４第四凹部。

Claims

凹部を有する第一ラミネートフィルムを準備する工程と、
前記凹部に、前記凹部の底部から開口部まで延在する第一集電タブを設置する工程と、
その第一集電タブ上で前記凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して前記凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、
プレスされた第二活物質上に第二集電タブを設置する工程と、
前記第一および第二集電タブの一部を露出させつつ、前記凹部の開口部を第二ラミネートフィルムで封止する工程とを備えた、固体電池の製造方法。
互いに隣接する第一および第二凹部を有するラミネートフィルムを準備する工程と、
前記第一凹部の底部から開口部まで延在する第一集電タブを設置する工程と、
その第一集電タブ上で前記第一凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して前記第一凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、
前記第二凹部の底部から開口部まで延在する第二集電タブを設置する工程と、
その第二集電タブ上で前記第二凹部内に前記第二活物質層、前記固体電解質層および前記第一活物質層を積層して前記第二凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、
前記第一凹部の開口部に位置するプレスされた前記第二活物質層および前記第二凹部の開口部に位置するプレスされた前記第一活物質層とが電気的に接続されるように第一凹部および第二凹部の境界部分を折り返す工程と、
前記第一集電タブおよび前記第二集電タブの一部分を露出させつつ、折り返されて互いに対向する前記第一凹部および前記第二凹部の開口部が互いに密閉されるように前記ラミネートフィルムを封止する工程とを備えた、固体電池の製造方法。
前記第一および第二凹部内に、前記第一活物質層、前記固体電解質層および前記第二活物質層を含むセルを複数積層する工程を備えた、請求項２に記載の固体電池の製造方法。
互いに隣接する第一および第二凹部を有するラミネートフィルムを準備する工程と、
前記第一凹部の底部から開口部まで延在する第一集電タブを設置する工程と、
その第一集電タブ上で前記第一凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して前記第一凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程と、
前記第二凹部の底部から開口部まで延在して第一凹部の開口部に位置するプレスされた第二活物質層まで達する第二集電タブを設置する工程と、
その第二集電タブ上で第二凹部内に第一活物質層、固体電解質および第二活物質層を積層して第二凹部を型枠で外側から保持してこれらを厚み方向にプレスする工程と、
前記第二凹部の開口部に位置する第二活物質層に達する第三集電タブを設置する工程とを備えた、固体電池の製造方法。
第ｎ（ｎ≧３）の凹部の底部から開口部まで延在して第ｎ−１の凹部の開口部に位置するプレスされた第二活物質層まで達する第ｎ集電タブを設置し、前記第ｎ集電タブ上で第ｎの凹部内に第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層を積層して前記第ｎ凹部を型枠で外側から保持した状態でこれらを厚み方向にプレスする工程をｎがＮ（Ｎ≧４）となるまで繰返す工程をさらに備えた、請求項４に記載の固体電池の製造方法。
請求項１から５のいずれか１項に記載に記載の方法で製造された固体電池であって、凹部の底部から開口部の間に位置する凹部の側面と第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層とが接触する、固体電池。
凹部を有するラミネートフィルムを備え、前記ラミネートフィルムは、前記凹部を規定する底部と側面とを有し、
さらに、前記凹部に収納されるように前記側面に接触して積層される第一活物質層、固体電解質層および第二活物質層とを備えた、固体電池。
前記第一活物質層、前記固体電解質層および前記第二活物質層はプレスされた形状を有する、請求項７に記載の固体電池。
前記固体電解質層は硫化物ガラスを含む、請求項７または８に記載の固体電池。