JP2006139919A

JP2006139919A - リチウムイオン二次電池およびその製造方法

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Publication number: JP2006139919A
Application number: JP2004325882A
Authority: JP
Inventors: Shigeru Sano; 茂佐野; Masatomo Ito; 政倫伊藤
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: Niterra Co Ltd
Priority date: 2004-11-10
Filing date: 2004-11-10
Publication date: 2006-06-01
Anticipated expiration: 2024-11-10
Also published as: JP4603857B2

Abstract

【課題】リチウムイオン二次電池のエネルギー密度を高める。
【解決手段】リチウムイオン二次電池の正極７は、電力取出部５０が外周部に一体形成された正極集電体と、その正極集電体に重ね合わされた正極活物質層６とを備える。電力取出部５０には、リード端子との接続のため、正極活物質層６が配置されていない。正極活物質層６の電力取出部５０に隣接する箇所には、切り欠き部６ｋが設けられている。
【選択図】図３

Description

本発明は、リチウムイオン二次電池およびその製造方法に関する。

今日、移動体通信機器や携帯型コンピュータなど、様々な電子機器の電源として、リチウムイオン二次電池が広く普及している。リチウムイオン二次電池は、小型軽量でありながら大きい電池容量が得られること、充放電サイクル特性に優れること、急速充電可能なこと等の利点を有する。

リチウムイオン二次電池は、一般に、ＬｉＣｏＯ_２などのリチウム複合酸化物を活物質として含む正極、グラファイトを含む負極、リチウム塩を溶解させた非水電解液、および正極と負極を絶縁するためのセパレータで構成されている。充電された状態では、リチウムイオンが負極のグラファイトの層間に挿入され、層間化合物を形成している。他方、放電を行なうと、グラファイトの層間からリチウムイオンが放出されて正極に移動する。このように、リチウムイオン二次電池は、正極と負極との間で、リチウムイオンの授受を行なうことにより、充放電可能な電池として作用する。

リチウムイオン二次電池の安全性を確保する一つの重要事項として、セパレータを挟んで向かい合う正極と負極との、面積の大小関係が挙げられる。図１１に示すごとく、リチウムイオン二次電池の電極９２，９７（負極９２と正極９７）は、活物質フィルム９１，９６と集電体９０，９５とを重ね合わせ、この重ね合わせ体を所定の大きさに切断して得られる。セパレータ９８を間に挟んで、負極９２と正極９７を重ね合わせることにより、セル９９が得られる。正極９７を負極９２上に投影し、投影された正極９７が負極９２から少しでも食み出ている構造の場合、リチウムイオンが負極９２に挿入できず、金属リチウムとして析出することがある。金属リチウムは、セパレータ９８の空隙内に樹枝状結晶（デンドライト）の形態で析出して、セパレータ９８の表裏を導通する恐れがある。そのため、リチウムイオンがスムーズに電極間を移動できるように、正極９７を負極９２上に投影したとき、投影された正極９７の全部が負極９２に重なっている構造を採用することが、リチウムイオン二次電池では不可欠かつ技術常識である。
特開２０００−３０７４２号公報

ところで、図１１に示したように、負極９２と正極９７を重ね合わせてセル９９を組立てる場合、負極９２と正極９７との対向面積をできるだけ大きくすることが、電池のエネルギー密度を高める上で重要である。正極９７についていえば、正極集電体９５と正極活物質フィルム９６とを重ね合わせて切断する際、正極集電体９５と正極活物質フィルム９６との境界ＤＣＬで切断することによって材料の無駄を極力省くとともに、負極９２との対向面積を最大限に稼ぐことが可能になる。

ただし、境界ＤＣＬで切断した場合、わずかな切断誤差によって集電体９５が剥き出しになったり、バリが生じたりする可能性がある。集電体９５が剥き出しになっていたりバリが生じていたりすると、集電体９５がセパレータを突き破って負極９２と正極９７との短絡を招く恐れがある。したがって、正極活物質フィルム９６を含む内側の位置に切断線ＲＣＬを定めて、正極集電体９５が剥き出しになることを防ぐようにしている。

図１１に示すように切断線ＲＣＬを定めた場合、正極集電体９５の電力取出部９５ｔのところにも正極活物質フィルム９６ｓが配置される。したがって、電力取出部９５ｔのところでもリチウムイオンの挿入・放出が行なわれるように、十分な大きさの負極９２が必要である。この結果、リチウムイオンの挿入・放出が行なわれる活物質の実質的な占有面積（有効活物質面積）をロスしてしまう。図１１の例では、斜線領域ＬＡの分だけ負極９２が無駄に大きい。この事実は、リチウムイオン二次電池のエネルギー密度向上の障害となる。

本発明の目的は、正極と負極との重ね合わせ構造を適正化することで、リチウムイオン二次電池のエネルギー密度を高めることにある。他の一つの目的は、そのリチウムイオン二次電池の製造方法を提供することにある。

課題を解決するための手段および発明の効果

上記課題を解決するために本発明は、正極と負極との間でリチウムイオンの挿入・放出を行なうリチウムイオン二次電池であって、正極は、凸状の電力取出部が外周部に一体形成された正極集電体と、その正極集電体に一体化された正極活物質層とを備え、電力取出部には端子との接続のために正極活物質層が配置されておらず、正極活物質層の電力取出部に隣接する箇所には、切り欠き部が設けられていることを主要な特徴とする。

本発明にかかるリチウムイオン二次電池においては、電力取出部に正極活物質層が配置されない。正極活物質層には、外周部に切り欠き部が設けられる。たとえば、方形状の形態を有するリチウムイオン二次電池では、図３に示すような形になる。図３を図１１と比較してみると分かるように、従来は正極活物質層が配置されない領域ＬＡに、正極活物質層が配置されているのが分かる。このようにすれば、リチウムイオンの挿入・放出が行なわれる活物質の実質的な占有面積を大きくすることができ、ひいてはリチウムイオン二次電池のエネルギー密度を向上できる

また、本発明は、正極集電体が金属メッシュで構成されている場合に特に効果がある。箔に比べて、金属メッシュ製の集電体は、活物質層との密着性が優れる、活物質層の体積増を見込めるなどの利点がある。その分、切断部がセパレータを損傷する可能性もある。そのため、集電体の切断部が活物質層で覆われるように、集電体と活物質層との境界よりも引き下がった位置に切断線を定め、電極作製時の切断工程を行なうとよい。そのようにして切断工程を行なう場合でも、本発明の方法によれば、電力取出部に活物質層（活物質フィルム）が配置されない。その事項については、後の説明で明らかになるであろう。

さらに、本発明は、正極、負極およびセパレータを有する平板状の発電要素を一つのみ備える、または発電要素を複数積み重ねた構成に相当し、複数の電力取出部が束ねられている積層発電要素を備えたリチウムイオン電池であることが望ましい。積み重ね式のリチウムイオン電池では、どうしても集電体の外周部に電力取出部を設けざるを得ず、本発明の適用が特に効果的である。

他の局面において、課題を解決する本発明は、正極と負極との間でリチウムイオンの挿入・放出を行なうリチウムイオン二次電池の製造方法であって、正極集電体に、切り欠き部を外周部に有する正極活物質フィルムが一体化され、正極活物質フィルム側から平面視したときに、切り欠き部がある箇所で正極集電体が露出している正極予備体を作製する工程と、切り欠き部が凹状のままで部分的に残り、尚且つその残った切り欠き部のところで、凸状の電力取出部が正極集電体の外周部に一体形成されるように正極予備体を切断して正極を得る工程と、負極集電体に負極活物質フィルムが一体化された負極予備体を作製する工程と、負極予備体を切断し、セパレータを介して対向するべき正極活物質フィルムの全部が、厚さ方向に関して負極活物質フィルムの内側に位置する大きさの負極を得る負極作製工程と、正極と負極とをセパレータを介して重ね合わせて発電要素を得る工程と、を含むことを主要な特徴とする。

上記本発明の方法では、予め切り欠き部を形成した正極活物質フィルムと、正極集電体とを、重ね合わせ等の方法で一体化させる。切り欠き部に囲まれた正極集電体上の領域には、正極活物質フィルムが配置されない。正極活物質フィルムと正極集電体とを重ね合わせた正極予備体を切断するときには、正極活物質フィルムの切り欠き部が凹状のまま残るようにする。そして、その残った切り欠き部のところに、凸状の電力取出部が設けられるようにする。このようにすれば、正極の外周部で正極集電体が剥き出しになることもないし、従来の方法のように、正極集電体の電力取出部に正極活物質フィルムが残らない。もちろん、切断工程の後から、活物質フィルムを除去したりする必要もない。つまり、工程数の増加を伴うことなく、リチウムイオンの挿入・放出が行なわれる活物質の実質的な占有面積を大きくした設計を許容できる。これにより、エネルギー密度の向上を容易に図ることが可能となる。

なお、正極活物質フィルムの全部が、厚さ方向に関して負極活物質フィルムの内側に位置するとは、正極活物質フィルムを負極活物質フィルム上に投影したとき、投影された正極活物質フィルムの全部が負極活物質フィルムに重なっていることを意味する。

具体的に、正極予備体を切断する工程においては、帯状の電力取出部を形成するための縦横の切断線が切り欠き部に囲まれた領域で交差するとともに、部分的に残った切り欠き部に臨む領域と電力取出部とを除く正極集電体の全体に、正極活物質フィルムが配置されるように、正極予備体を切断することができる。つまり、電力取出部のところ以外、正極集電体を剥き出しにしない。その結果、正極集電体がセパレータを傷付ける可能性を低減することができる。

なお、正極予備体は、正極集電体に正極活物質フィルムが積層された正極積層体として構成することができる。この正極積層体は、別々に作製した正極集電体と、切り欠き部が設けられた正極活物質フィルムとを圧着する方法、もしくは正極集電体の上に正極活物質を含むペーストを塗布および乾燥させて正極活物質フィルムを得る方法によって作製することができる。前者によれば、正極活物質フィルムを成形して切り欠き部を設ける手間はあるが、生産性に優れる。後者は、ペーストを塗布する際に、切り欠き部を形成できる。もちろん、正極と同様に負極予備体を、負極集電体に負極活物質フィルムが積層された負極積層体として構成することができる。

以下、添付の図面を参照しつつ本発明の実施形態について説明する。説明の便宜のため、図面中では、活物質フィルムと活物質層に共通の符号を用いる。明細書中では、製造段階が活物質フィルム、完成品で活物質層と呼ぶことにする。

図１は、本発明にかかるリチウムイオン二次電池１（以下、単に電池１ともいう）の断面模式図である。図２は、電池１の要部をなすセル２０（単位構造）の断面模式図である。複数のセル２０を積み重ねると、セルスタック２が得られる。図１に示すように、電池１は、セルスタック２が、ラミネートフィルムからなる容器４の中に封入された構造を有する。セル２０は、実際には薄い平板状に設計されるので、セルスタック２および電池１の形状も板状である。また、セル２０の形状は方形状（長方形）を想定しているが、方形以外の多角形状、円状、楕円状など種々の形状を採用できる。こうした形状の自由度の高さは、積み重ね方式のリチウムイオン二次電池１の有利な特徴の一つである。また、図１では、複数のセル２０を用いて電池１を構成しているが、セル２０を一つのみ備えたリチウムイオン二次電池も作製できる。

図２に示すように、セル２０は、セパレータ３，３を正極７，７と負極１０とにより挟んだバイセル構造をなす。正極７は、正極集電体５に正極活物質層６，６が積層した構造をなす。他方、負極１０は、負極集電体８に負極活物質層９，９が積層した構造をなす。本実施形態では、負極１０が２枚のセパレータ３，３に挟まれる形にてこれらに共用され、各セパレータ３，３の負極１０に面していない側が、個別に正極７，７に覆われている。正極７と負極１０の配置は、相互に入れ替わってもよい。

図３に示すのは、図２のセル２０の平面模式図である。セパレータ３は、便宜のため破線で示している。図３から分かるように、正極７と負極１０は、ともに、図２で示した集電体５，８と活物質層６，９とを含む極板部分が方形状であり、その極板部分の外周部に凸状の電力取出部５０，８０が設けられた形となっている。正極７の電力取出部５０は、正極集電体５に一体に形成されている。同様に、負極１０の電力取出部８０は、負極集電体８に一体に形成されている。

負極１０においては、電力取出部８０と方形状の極板部分との境界を超えて、電力取出部８０の一部まで負極活物質層９が配置されている。他方、図５の下段に示すごとく、正極７においては、電力取出部５０と方形状の極板部分５１との境界よりも、極板部分５１側に引き下がったところに、正極活物質層６の外周縁が位置している。つまり、正極７の電力取出部５０には、正極活物質層６が配置されていない。代わりに、正極活物質層６には、電力取出部５０に隣接する箇所に、切り欠き部６ｋが設けられている。

先に説明したように、リチウムイオン二次電池１では安全性確保のため、図３のごとく正極側からセル２０を厚さ方向に投影視したときに、負極活物質層９の外周縁よりも内側に正極活物質層６の全部が位置している必要性がある。すると、どうしても負極活物質層９には、電池反応に寄与しない部分が生じてくる。本発明では、切り欠き部６ｋを設けることにより、正極７と負極１０との面積差をなるべく縮小し、電池反応に寄与する活物質層の実質的な占有面積を大きくしている。なお、本明細書では、電極や活物質層の面積は、主面、すなわち、最も広い面の面積をいう。

本発明にかかるセル２０を採用すると、どの程度の効果があるのかを図で説明する。図６（ａ）は、本発明にかかるセル２０である。図６（ｂ）は、従来のセル９９である。セル２０の負極１０と、セル９９の負極９２とは、同一寸法である。異なるのは、正極７，９７である。図６中では、セパレータは省略している。まず、下記のように正極７または正極９７の面積と寸法を定義する。
Ｓ_１：セル２０の正極活物質層６の面積
Ｓ_２：セル９９の正極活物質層９６の面積
ｃ：セル２０の正極活物質層６の横方向長さ、または、セル９９の正極活物質層９６の横方向長さ
ｄ：正極活物質層９６の極板部分にかかる縦方向長さ
ｅ：切り欠き部６ｋの縦方向長さ、または、電力取出部９５ｔに配置された正極活物質層９６の縦方向長さ
ｆ：電力取出部５０，９５ｔの幅

図６（ａ）からも見て取れるように、切り欠き部６ｋは、実際には電力取出部５０より幅広であるが、セル２０の切り欠き部６ｋの幅を、電力取出部５０の幅ｆで近似する。すると、Ｓ_１＝ｃ（ｅ＋ｄ）−ｅｆ、Ｓ_２＝ｃｄ＋ｅｆが求まる。Ｓ_１−Ｓ_２＝ｅ（ｃ−２ｆ）であるから、ｃ＞２ｆの条件を満足する長方形状のリチウムイオン二次電池では、本発明の適用が特に好ましいことが分かる。電力取出部は、発電に直接寄与しないので、必要最小限の幅に留めるのが通常である。そのため、実際の製品ではほとんどの設計で、ｃ＞２ｆの条件を満足する。

次に、電池１を構成する部品の一般的な説明を行なう。
正極集電体５は、ＡｌまたはＡｌ合金からなる箔または金属メッシュで構成することができる。負極集電体８は、ＣｕまたはＣｕ合金からなる箔または金属メッシュで構成することができる。中でも、活物質層との密着性の保持、活物質層の体積確保、リチウムイオンの拡散性などの観点から、金属メッシュを使用することが好ましい。金属メッシュとしては、エキスパンドメタル、エッチングメタルおよびパンチングメタルのいずれも使用できる。

正極活物質層６は、正極活物質、導電助剤および高分子基質（ポリマー）を含んで構成される。同様に、負極活物質層９は、負極活物質、導電助剤および高分子基質を含んで構成される。セパレータ３、正極活物質層６および負極活物質層９は多孔質形態を有し、ＬｉＰＦ_６などのリチウム塩を、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートのような有機溶媒に溶解させた非水電解液が含浸されている。つまり、電池１は、リチウムポリマー二次電池として構成されている。

正極活物質層６および負極活物質層９を構成する高分子基質としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＥＦ）などのフッ素樹脂や、あるいはこれらのフッ素樹脂の共重合体を使用することができる。

正極活物質層６を構成する正極活物質としては、ＬｉＭｎＯ_２、ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２など、遷移金属あるいは典型金属を含むリチウム複合酸化物を使用できる。負極活物質層９を構成する負極活物質としては、メソフューズカーボン材などの黒鉛系炭素材料が好適である。また、導電助剤（導電性物質）としてはアセチレンブラックなどの導電性カーボンを使用できる。

セパレータ３は、ポリエチレンやポリプロピレンなどの絶縁性樹脂の微多孔膜で構成することができる。また、正極活物質層６および負極活物質層９に含まれる高分子基質と同様の材料、たとえばＰＶＤＦやＨＦＰ、あるいはそれらの共重合体により構成することも可能である（ＳｉＯ_２などのフィラーを混入させてもよい）。さらには、ポリエチレンをポリプロピレンで挟んだ複数層構造を持つ微多孔膜、ポリエチレンやポリプロピレンなどの樹脂層と、ＰＶＤＦやＨＦＰ、あるいはそれらの共重合体からなる樹脂層とを有する微多孔膜などを、セパレータ３の素材として使用することもできる。

また、図１に示すように、セルスタック２には、帯状のリード端子１２，１３の一端が接続されている。リード端子１２，１３の他端は、容器４のシール部１１（融着代）を経て外側に延び出ている。具体的には、正極集電体５の電力取出部５０が一つに束ねられて正極用のリード端子１２の一端が接続されている。負極集電体８の電力取出部８０が一つに束ねられて、負極用のリード端子１３の一端が接続されている。これにより、セル２０同士が並列に接続される。正極用のリード端子１２は、たとえばアルミニウムまたはアルミニウム合金にて構成するとよい。負極用のリード端子１３は、銅、銅合金、ニッケル、ニッケル合金、ニッケルメッキを施した銅またはニッケルメッキを施した銅合金にて構成するとよい。

セルスタック２が封入された容器４は、図８に示すように、アルミニウム箔などの金属箔３２の両面に樹脂層３１，３３を設けたラミネートフィルム３４で構成されている。容器４の外側に露出するべき樹脂層３１には、たとえばポリエチレンテレフタラートや２軸延伸ナイロンなどを使用できる。内側となるべき樹脂層３３には、ポリエチレンやポリプロピレンなど、熱融着性、電解液に対する耐性および低水蒸気透過性を備えた材料を使用できる。内側の樹脂層３３の溶融および固化により、上下のラミネートフィルム３４，３４同士が貼り合わさり、シール部１１が形成される。

次に、リチウムイオン二次電池１の製造方法について説明する。
まず、セル２０を、図４に示す手順で作製する。図４で説明する工程の前に、正極活物質フィルム６と負極活物質フィルム９を個別に作製する。活物質フィルム６，９は、アセトンなどの有機溶媒と、活物質、導電助剤、可塑剤および高分子基質等の材料を混錬して得られる活物質ペーストを、ドクターブレード法などの成膜方法で成形することによって作製される。その後、図４に示すように、正極７と負極１０を個別に作製し、正極７、負極１０およびセパレータ３を相互に圧着してセル２０を得る。セル２０は、バイセル構造を持つので、一つの負極１０に対して、二つの正極７，７が必要である。

図４の右列に示すごとく、正極７は、正極集電体５と正極活物質フィルム６とを重ね合わせた正極積層体２７を切断することにより得られる。正極活物質フィルム６は、正極集電体５に重ね合わされる前に、外周部に切り欠き部６ｋが形成される。正極集電体５と正極活物質フィルム６とは、後から電力取出部５０を形成するための領域を十分に残す形で重ね合わせられる。得られた正極積層体２７を正極活物質フィルム６側から見ると、切り欠き部６ｋで囲まれている領域にも正極集電体５が露出しているのを見て取れる。

図１０に、正極活物質フィルム６に切り欠き部６ｋを形成する工程の模式図を示す。リチウムイオン二次電池１では、内部抵抗をなるべく低く抑えるために、正極活物質フィルム６を薄く成形する（たとえば１０μｍ〜１００μｍ程度）。この技術事項ついては負極側も同じである。薄い正極活物質フィルム６を単独でハンドリングすることは困難なので、ＰＥＴフィルム４１などの樹脂製キャリアフィルムを使う。つまり、図１０に示すごとく、長尺のＰＥＴフィルム４１上に、同じく長尺の正極活物質フィルム６を配置する。そして、ＰＥＴフィルム４１上に配置した正極活物質フィルム６をダイ４３の上にＰＥＴフィルム４１ごと搬送し、ポンチ４０で正極活物質フィルム６およびＰＥＴフィルム４１を一緒に打ち抜く。これにより、正極活物質フィルム６に切り欠き部６ｋが形成される。

続いて、切り欠き部６ｋが形成された正極活物質フィルム６を下流側に搬送していく。一方、正極活物質フィルム６の搬送・一時停止と同期して、巻き取りローラ４４から正極集電体５を繰り出し、圧着ローラ対４２，４２（またはカレンダロール装置）を配置した圧着位置で正極活物質フィルム６に合流および圧着させる。この一連の操作によって、半正極積層体２７’が得られる。この半正極積層体２７’に対し、切り欠き部６ｋを形成した正極活物質フィルム６をもう一枚圧着することにより、正極集電体５の両面に正極活物質フィルム６が積層された正極積層体２７が作製される。切り欠き部６ｋを形成した正極活物質フィルム６を、正極集電体５の両面側から接近させて圧着し、一気に正極積層体２７を作製する方法もある。こうして作製された正極積層体２７を、所定の大きさに切断して、図４に示す正極７を得る。このように、切り欠き部６ｋを形成するための一時停止と、搬送動作とを交互に行なうことにより、長尺の正極活物質フィルム６および長尺の正極集電体５から、多数の正極積層体２７、すなわち多数の正極７を効率よく製造できる。

次に、正極積層体２７を切断する工程について、詳しく説明する。図５に示すごとく、正極積層体２７は、切り欠き部６ｋに隣接する位置に帯状の電力取出部５０がくるように切断線ＣＬが定められる。さらに、切断線ＣＬは、電力取出部５０と方形状の極板部分５１との境界の全部が、切り欠き部６ｋで囲まれた領域内に位置するように定められている。つまり、電力取出部５０を形成するための縦方向切断線と横方向切断線とが、切り欠き部６ｋに囲まれた領域で交差している。切断線ＣＬに沿って切断を行なうと、切り欠き部６ｋが凹状のままで部分的に残る。そして、その残った切り欠き部６ｋのところに電力取出部５０が形成される。このような切断方法により、部分的に残った切り欠き部６ｋに臨む領域と電力取出部５０とを除く正極集電体５の全体に、正極活物質フィルム６が配置された正極７を得ることができる。なお、この切断工程は、打ち抜き型を用いて行なうことができる。

正極集電体５および負極集電体８の素材に金属メッシュを採用すると、活物質フィルムとの密着性に優れる等の利点がある反面、箔に比べて、切断部が鋭利になりやすく、セパレータを損傷する可能性が高くなる。そうした不利を低減するために、正極積層体２７を切断する工程では、電力取出部５０となる部分を除き、正極活物質フィルム６の外周縁よりも内側で切断するようにしている。また、切り欠き部６ｋよりも小幅の電力取出部５０としており、切断刃が切断線ＣＬから多少ずれた場合でも、切り欠き部６ｋでその位置ズレが吸収されるため、電力取出部５０に正極活物質フィルム６が配置されるという不具合が生じない。

なお、正極積層体２７を切断する（打ち抜く）工程は、ＰＥＴフィルム４１を正極積層体２７から除去して行ってもよいし、正極積層体２７とともにＰＥＴフィルム４１を切断し、その後ＰＥＴフィルム４１を除去するようにしてもよい。

また、正極集電体５の上に切り欠き部６ｋを有する正極活物質フィルム６を直接形成することもできる。すなわち、スクリーンマスクやメタルマスクを用いた印刷方法によって、正極集電体５の上に活物質ペーストを直接印刷する。活物質ペーストを乾燥させることにより、切り欠き部６ｋを有する正極活物質フィルム６が正極集電体５に積層された正極積層体２７が作製される。メタルマスク等の印刷用マスクは、切り欠き部６ｋを形成するためのパターンを持つので、正極集電体５に活物質ペーストを塗布（印刷）するのと同時に、切り欠き部６ｋが形成される。こうした方法は、印刷工程の手間はあるものの、図１０で説明した打ち抜きに頼る方法に比べて材料の無駄が小さい。

また、切り欠き部６ｋの形状は、切断刃にかかる費用や、加工精度を考慮すると、本実施形態のような角形状とすることが望ましいが、他の形状としても同じ効果が得られることに相違ない。たとえば、図７に示すごとく、正極活物質フィルム６の外周部に円弧状の切り欠き部６ｔを形成し、この正極活物質フィルム６を正極集電体５に重ね合わせて正極積層体２８を得る。円弧状の切り欠き部６ｔが残存するような切断線ＣＬ’に沿って正極積層体２８を切断し、正極７’を得る。

また、図９に示すように、最小単位のセル２１の正極１４に、図３等で説明した切り欠き部を設けることも可能である。平板状のセル２１は、正極１４、負極１５およびセパレータ３をそれぞれ一層ずつ有する。正極１４は、正極集電体５の片側にのみ正極活物質層６が配置され、負極１５は、負極集電体８の片側にのみ負極活物質層９が配置されている。ただし、金属メッシュで集電体５，８を構成すれば、集電体５，８の両面側に活物質層６，９を配置できる。

さて、上記のようにして正極７を作製する一方で、図４の左列に示す手順で、負極１０を作製する。負極１０は、切り欠き部を形成する工程を除けば正極７と同様の手順で作製することができる。もちろん、負極１０は、セパレータ３を介して対向するべき正極活物質フィルム６の全部が、厚さ方向に関して負極活物質フィルム９の内側に位置する設計とする。

上記のようにして作製した正極７，７、負極１０およびセパレータ３，３を積層および圧着させると、図２に示すセル２０が得られる。セル２０の複数を積層することによりセルスタック２を得る。各セル２０の電力取出部５０，８０を図１に示すように曲げ成形して束ねる。超音波溶接法、抵抗溶接法、スポット溶接法、レーザ溶接法などの手法により、束ねた電力取出部５０，８０に、リード端子１２，１３を溶接する。溶接の代わりに、加締めにより両者を接合することも可能である。

リード端子１２，１３の取り付け終了後、セル２をラミネートフィルム３４で包装して非水電解液を含浸させる。ラミネートフィルム３４で構成される容器４内を大気圧よりも減圧しながら密封すれば、図１に示すリチウムイオン二次電池１が得られる。

本発明にかかるリチウムイオン二次電池の断面模式図。セルの詳細な断面模式図。図２のセルの平面模式図。本発明にかかるリチウムイオン二次電池の製造工程を示す模式図。切断工程の詳細を説明する模式図。本発明のリチウムイオン二次電池のセルと、従来のリチウムイオン二次電池のセルとの比較図。正極活物質フィルムに形成する切り欠き部の別例を示す模式図。ラミネートフィルムの拡大断面模式図。最小単位のセルの断面模式図。正極活物質フィルムの切り欠き部の形成工程説明図。従来のリチウムイオン二次電池の製造工程を示す模式図。

Claims

正極（７）と負極（１０）との間でリチウムイオンの挿入・放出を行なうリチウムイオン二次電池（１）であって、前記正極（７）は、凸状の電力取出部（５０）が外周部に一体形成された正極集電体（５）と、その正極集電体（５）に一体化された正極活物質層（６）とを備え、前記電力取出部（５０）には前記正極活物質層（６）が配置されておらず、前記正極活物質層（６）の前記電力取出部（５０）に隣接する箇所には、切り欠き部（６ｋ）が設けられていることを特徴とするリチウムイオン二次電池（１）。
前記正極集電体（５）が金属メッシュで構成されている請求項１記載のリチウムイオン二次電池（１）。
前記正極（７）、前記負極（１０）およびセパレータ（３）を有する平板状の発電要素（２０）を一つのみ備える、または前記発電要素（２０）を複数積み重ねた構成に相当し、複数の前記電力取出部（５０）が束ねられている積層発電要素（２）を備えた請求項１または２記載のリチウムイオン二次電池（１）。
正極（７）と負極（１０）との間でリチウムイオンの挿入・放出を行なうリチウムイオン二次電池（１）の製造方法であって、
正極集電体（５）に、切り欠き部（６ｋ）を外周部に有する正極活物質フィルム（６）が一体化され、前記正極活物質フィルム（６）側から平面視したときに、前記切り欠き部（６ｋ）がある箇所で前記正極集電体（５）が露出している正極予備体（２７）を作製する工程と、
前記切り欠き部（６ｋ）が凹状のままで部分的に残り、尚且つその残った切り欠き部（６ｋ）のところで、凸状の電力取出部（５０）が前記正極集電体（５）の外周部に一体形成されるように前記正極予備体（２７）を切断して前記正極（７）を得る工程と、
負極集電体（９）に負極活物質フィルム（８）が一体化された負極予備体（３０）を作製する工程と、
前記負極予備体（３０）を切断し、セパレータ（３）を介して対向するべき前記正極活物質フィルム（６）の全部が、厚さ方向に関して前記負極活物質フィルム（９）の内側に位置する大きさの前記負極（１０）を得る負極作製工程と、
前記正極（７）と前記負極（１０）とを前記セパレータ（３）を介して重ね合わせて発電要素（２０）を得る工程と、
を含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池（１）の製造方法。
前記正極予備体（２７）を切断する工程においては、帯状の前記電力取出部（５０）を形成するための縦横の前記切断線（ＣＬ）が前記切り欠き部（６ｋ）に囲まれた領域で交差するとともに、部分的に残った前記切り欠き部（６ｋ）に臨む領域と前記電力取出部（５０）とを除く前記正極集電体（５）の全体に、前記正極活物質フィルム（６）が配置されるように、前記正極予備体（２７）を切断する請求項４記載のリチウムイオン二次電池（１）の製造方法。
前記正極予備体（２７）は、前記正極集電体（５）に前記正極活物質フィルム（６）が積層された正極積層体（２７）であり、
前記正極積層体（２７）を作製する工程は、別々に作製した前記正極集電体（５）と、前記切り欠き部（６ｋ）が設けられた前記正極活物質フィルム（６）とを圧着する工程、もしくは前記正極集電体（５）の上に正極活物質を含むペーストを塗布および乾燥させて前記正極活物質フィルム（６）を得る工程を含む請求項４または５記載のリチウムイオン二次電池（１）の製造方法。