JP2011020888A

JP2011020888A - 窒化アルミニウム含有物の製造方法

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Publication number: JP2011020888A
Application number: JP2009166866A
Authority: JP
Inventors: Yoshihiro Kiyomiya; 義博清宮; Kanji Otsuka; 寛治大塚
Original assignee: Tama TLO Co Ltd
Current assignee: Tama TLO Co Ltd
Priority date: 2009-07-15
Filing date: 2009-07-15
Publication date: 2011-02-03
Anticipated expiration: 2029-07-15
Also published as: JP5342353B2

Abstract

【課題】低コストである窒化アルミニウム含有物の製造方法を提供する。
【解決手段】溶融したアルミニウム２０に窒素ガスを供給するガス供給工程と、溶融したアルミニウム２０を窒素雰囲気下に位置させ、表面に自然酸化膜を有するアルミニウム粉末２１を溶融したアルミニウム２０に導入する粉末導入工程と、アルミニウム２０を冷却して固化させる固化工程と、を備える。粉末導入工程において、アルミニウム粉末２１をアルミニウム２０に対して０．０１〜５重量％／分の速度で導入するのが好ましい。
【選択図】図１

Description

本発明は、窒化アルミニウム含有物の製造方法に関する。

窒化アルミニウムは、熱伝導率が高く、熱膨張係数が低く、化学的にも安定であり、優れた性質を有する材料である。このため、近年、半導体デバイス等やエンジン部材等、様々な分野へ応用されることが期待されている。

従来、窒化アルミニウムを製造する方法としては、非常に高い気圧（例えば１００気圧）の窒素雰囲気中でアルミニウムを高温（例えば１６００℃）に加熱する方法がある。この方法によれば、窒化アルミニウムの粉末を得ることができる。非特許文献１には、窒化アルミニウムの製造に関する研究が開示されている。

小橋眞、斎木健蔵ら、日本軽金属学会第１０４回講演概要集（２００３）２．

上記した方法では、窒化アルミニウムを得るためには高温かつ高圧が必要であった。このため、窒化アルミニウムの製造コストが高くなっていた。また、高温かつ高圧のプロセスを用いる場合、反応炉が複雑になるため、窒化アルミニウムの製造コストがさらに高くなっていた。

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、低コストである窒化アルミニウム含有物の製造方法を提供することにある。

本発明によれば、溶融アルミニウムに窒素ガスを供給するガス供給工程と、
前記溶融アルミニウムを窒素雰囲気下に位置させ、前記溶融アルミニウムを攪拌しながら、表面に自然酸化膜を有するアルミニウム粉末を前記溶融アルミニウムに導入する粉末導入工程と、
前記溶融アルミニウムを冷却して固化させる固化工程と、
を備える窒化アルミニウム含有物の製造方法が提供される。

本発明によれば、低温かつ低圧で窒化アルミニウム含有物を製造することができるため、窒化アルミニウム含有物を低コストで製造することができる。

実施形態に係る窒化アルミニウム含有物の製造方法に用いられる抵抗炉の構成図である。

以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。

図１は、実施形態に係る窒化アルミニウム含有物の製造方法に用いられる抵抗炉の構成図である。この抵抗炉は、反応チャンバー１０を有している。反応チャンバー１０には排気口１６及びガス導入口１１が設けられている。反応チャンバー１０内には、容器１３を加熱するための抵抗ヒータ１４（例えばシリコンカーバイドヒータ）が設けられている。容器１３には熱電対が取り付けられているため、熱電対のモニター線１５を通じて容器１３の温度を反応チャンバー１０の外部でモニターすることができる。また抵抗ヒータ１４と容器１３の間には、容器１３を均一に加熱するための均熱さや１２が設けられている。ガス導入口１１から導入されるガスは、均熱さや１２の内側から反応チャンバー１０の内部に供給される。容器１３は例えばアルミナ製であり、窒素などの気体を外側から内側に浸透させることができる。

反応チャンバー１０には粉末供給管２２が設けられている。粉末供給管２２は、反応チャンバー１０の筐体を貫通しており、アルミニウム粉末２１を容器１３の上方から容器１３に導入する。この導入の際、アルミニウム粉末２１のキャリアガスとしては窒素ガスが用いられる。

また反応チャンバー１０には攪拌手段２３が設けられている。攪拌手段２３は、先端に攪拌用のプロペラを有しており、容器１３内の溶融物を攪拌する。

次に、上記の抵抗炉を用いた窒化アルミニウム含有物の製造方法について説明する。まず、アルミニウム２０を容器１３の内部に配置し、反応チャンバー１０内を窒素雰囲気に置換した上で、アルミニウム２０をヒータ１４で加熱して溶融する。このとき、アルミニウム２０を６６０℃以上１１００℃以下に保持するのが好ましい。次いで、溶融したアルミニウム２０を窒素雰囲気下で１分以上放置する。このときの窒素雰囲気の圧力は、例えば常圧であるが、３０気圧以下の加圧雰囲気であっても良い。これにより、溶融したアルミニウム２０の中に窒素が溶け込む。なおこの処理において、窒素を溶融したアルミニウム２０に対してバブリングしても良い。

次いで、反応チャンバー１０の中を窒素雰囲気に維持した状態で、攪拌手段２３で攪拌しながら、粉末供給管２２から溶融したアルミニウム２０に対してアルミニウム粉末２１を供給する。なお、攪拌方法は、機械的な攪拌方法に限定されるものではなく、電磁的な攪拌や比重差による攪拌などを用いることもできる。アルミニウム粉末２１は、溶融したアルミニウム２０の上方から供給される。このとき、アルミニウム粉末２１を溶融したアルミニウム２０に対して０．０１〜５重量％／分の速度で導入するのが好ましい。またアルミニウム粉末２１の球相当径の平均値は、０．１μｍ以上５０μｍ以下であるのが好ましい。

アルミニウム粉末２１の表面には自然酸化膜が形成されている。この自然酸化膜は、αアルミナと水酸化アルミニウムの複合体である。溶融したアルミニウム２０にアルミニウム粉末２１が供給されると、アルミニウム粉末２１を起点としてアルミニウムの窒化反応が生じる。アルミニウムの窒化反応は発熱反応であるが、この反応熱はすぐに拡散するため、アルミニウムの窒化反応は局部的に生じた後に収束する。このため、窒化アルミニウムの粒径は、たとえば０．０１μｍ以上０．１μｍ以下となる。そして本実施形態ではアルミニウム粉末２１を徐々にかつ継続的に添加しているため、上記したアルミニウムの窒化反応を継続的に生じさせることができる。

なお、アルミニウム粉末２１を起点としてアルミニウムの窒化反応が生じる理由は、以下の２つが考えられる。まず第１の理由としては、アルミニウム粉末２１の表面の自然酸化膜が溶融したアルミニウム２０に触れると、アルミニウム粉末２１の自然酸化膜のうちαアルミナの少なくとも一部が還元される。このとき、ガス状の物質であるＡｌ_２Ｏが発生し、このＡｌ_２Ｏが触媒となってアルミニウムの窒化反応が進むことが考えられる。また第２の理由としては、アルミニウム粉末２１の自然酸化膜の少なくとも一部が還元されると、清浄なＡｌが生成し、この清浄なＡｌが窒素と反応しやすくなるため、と考えられる。

攪拌手段２３による攪拌速度は、溶融したアルミニウム２０の表面、すなわち窒素雰囲気に接している部分が１分程度で入れ替わるような速度であるのが好ましい。例えば、容器１３が８００ｇ以下のアルミナ坩堝である場合には、攪拌手段２３による攪拌速度を１〜１０ｒｐｍにする。またアルミニウム粉末２１の供給量がアルミニウム２０に対して予め定められた量、例えば５０重量％になると、攪拌が困難になるため、アルミニウム粉末２１の供給を終了するのが好ましい。

そして一定時間、アルミニウム２０及びアルミニウム粉末２１を窒素雰囲気下で６６０℃以上１１００℃以下に保持する。これにより、アルミニウム粉末２１はアルミニウム２０と一体になる。このとき、溶融したアルミニウム２０の攪拌を終了し、その代わりに窒素雰囲気の気圧を高めても良い。このとき窒素雰囲気は、例えば３０気圧以下の予め定められた気圧まで加圧される。このようにすると、溶融したアルミニウム２０に溶け込む窒素の量が増え、アルミニウムの窒化反応が継続して進行する。また、窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率を上げることができる。

その後、アルミニウム２０を冷却して固化させる。アルミニウム２０の少なくとも一部は窒化しているため、固化物は、少なくとも窒化アルミニウムを含む窒化アルミニウム含有物になっている。窒化アルミニウム含有物に含まれる窒化アルミニウムは、例えば粒径が０．０１μｍ以上０．１μｍ以下である。そして窒化アルミニウム含有物の残りの部分はアルミニウムである。窒化アルミニウム含有物における窒化アルミニウムの含有量は、反応条件を調節することにより、所望の窒化アルミニウム含有量に調整することができる。

なお、アルミニウム粉末２１の球相当径の平均値は、０．１μｍ以上５μｍ以下とし、かつ攪拌手段２３による攪拌速度をさらに速くする（例えば溶融したアルミニウム２０の表面、すなわち窒素雰囲気に接している部分が１０秒程度で入れ替わるような速度）と、溶融したアルミニウム２０に導入するアルミニウム粉末２１の総量をさらに増やすことができる。

以上、本実施形態によれば、低温かつ低圧で窒化アルミニウム含有物を製造することができる。従って、窒化アルミニウム含有物の製造コストを低くすることができる。またアルミニウム粉末２１とアルミニウム２０を原料として窒化アルミニウム含有物を製造するため、アルミニウムと窒素以外の不純物が窒化アルミニウム含有物に含まれることを抑制できる。

なお、アルミニウム粉末２１を全量反応初期に導入すると、アルミニウム２０の窒化反応が急激に生じ、窒化アルミニウムがネットワーク状に成長してしまう。窒化アルミニウムがネットワーク状に成長すると、窒化アルミニウム含有物を加工することが難しくなる。これに対して本実施形態では、溶融したアルミニウム２０を攪拌しながらアルミニウム粉末２１を少しずつアルミニウム２０に導入している。このため、窒化アルミニウムがネットワーク状に成長することが抑制され、その結果、窒化アルミニウム含有物の加工性を高くすることができる。

なお、容器１３内に微細な孔を複数有する石英製のチューブを挿入し、このチューブから溶融したアルミニウム２０内に窒素をバブリングさせても良い。

また、アルミニウムの窒化反応を遅くするように条件を変更し（例えばアルミニウム粉末２１の供給速度をアルミニウム２０に対して０．０１〜０．１重量％／分として、かつアルミニウム２０の温度を６６０℃以上７５０℃以下にする）、窒化アルミニウムの単結晶を溶融したアルミニウム２０の液面に接触させて回転させながら徐々に引き上げると、窒化アルミニウムの単結晶を種結晶として窒化アルミニウムを結晶成長させることもできる。このとき、攪拌手段２３を０．１〜１ｒｐｍの速度で回転させても良い。

また、アルミニウム粉末２１を溶融したアルミニウム２０に導入する前に、アルミニウム粉末の自然酸化膜を厚くする工程を有していてもよい。この工程は、例えばアルミニウム粉末を酸素雰囲気下に置いたり、さらには加熱した状態で酸素雰囲気下に置くことにより行われる。

以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。

１０反応チャンバー
１１ガス導入口
１２均熱さや
１３容器
１４抵抗ヒータ
１５モニター線
１６排気口
２０アルミニウム
２１アルミニウム粉末
２２粉末供給管
２３攪拌手段

Claims

溶融アルミニウムに窒素ガスを供給するガス供給工程と、
前記溶融アルミニウムを窒素雰囲気下に位置させ、前記溶融アルミニウムを攪拌しながら、表面に自然酸化膜を有するアルミニウム粉末を前記溶融アルミニウムに導入する粉末導入工程と、
前記溶融アルミニウムを冷却して固化させる固化工程と、
を備える窒化アルミニウム含有物の製造方法。
請求項１に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法において、
前記粉末導入工程において、前記アルミニウム粉末を前記溶融アルミニウムに対して０．０１〜５重量％／分の速度で導入する窒化アルミニウム含有物の製造方法。
請求項１または２に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法において、
前記粉末導入工程と前記固化工程の間に、前記溶融アルミニウムの前記窒素雰囲気の気圧を高める工程を有する窒化アルミニウム含有物の製造方法。
請求項１〜３のいずれか一つに記載の混合物の製造方法において、
前記粉末導入工程の前に、前記アルミニウム粉末の前記自然酸化膜を厚くする工程を有する窒化アルミニウム含有物の製造方法。