JP2010537430A - 高性能熱電気特性を有するナノ組織体 - Google Patents
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Abstract
Description
また、本発明は、粗面を有し、ドーピングされ、或いはドーピングされない半導体よりなり、第一電極と第二電極と接触するナノ組織体からなる装置を提供する。
本発明のこれら及びこれ以外の目的、利点、及び特徴は、以下の詳細な記述を読むことによって、当業者に明白されるであろう。
本発明にかかるナノ組織体は粗面を有し、このナノ組織体はドーピングされた、或いはされていない、如何なる適宜な半導体からなるものであってよいが、Peng, et al. のSynthesis of large area silicon nanowire arrays via self assembling nanochemistry,(Adv.Mater.14,1164−1167(2002));Peng, et al.のDendrite assistet growth of silicon nanowires in electroless metal deposition,(Adv.Funct.Mater.13,127−132(2003)); 及びPeng, et al.のUniform, axial orientation alignment of one dimensional single crystal silicon nanostructure arrays: Angew.Chem.Int.Edit. 44, 2737(2005)に記載されたシリコンナノワイヤーのような、洗浄されたp型(111)方位のシリコン下地層を水性HF/AgNO3溶液に50℃で20分間浸して準備されるシリコンナノワイヤーではない。本発明のナノ組織体は以下のような特徴を有する:制限(confinement)及び表面工学(或いは境界面工学)。
前記”制限”の定義とは、ナノ組織体が一次元的(1−D)或いは二次元的(2−D)のものであり、長さが1nmから1000nmまでに限定された次元を少なくとも一つ有すると言うことである。1−Dナノ組織体は、ナノワイヤーを含むがそれに限定されない。2−Dナノ組織体は、平面的組織体を含むがそれに限定されない。例えば、1−Dナノ組織体の場合、ナノワイヤーの直径或いは厚さが1nmから1000nmまでの長さである。又2−Dナノ組織体の場合、平面的組織体の厚さが1nmから1000nmまでの長さである。
発明のある実施例において、ナノ組織体の表面が粗であるとは表面に対して最高の点と最低の点との距離が0以上から5nmということである。
[ナノ組織体の合成]
1−Dナノ組織体及び複数の1−Dナノ組織体は適宜な方法によって合成することが出来る。そのような方法にはここに記載される例1及び2、それからここに全体として参照して組み込まれるPeng et al.”Synthesis of large area silicon nanowire arrays via self assembling nanochemistry”(Adv.Mater.,14(16): 1164−1167(2002))、及び Peng et al.”Aligned single crystalline Si nanowire arrays for photovoltaic applications”(small,1(11):1062−1067(2005))に記載の方法が含まれる。
本発明は、Peng,K.Q.,Yan,Y.J.Gao,S.P.&Zhu,J,”Synthesis of large−area silicon nanowire arrays via self−assembling nanochemistry”,Adv.Mater.14,1164−1167(2002);Peng,K.,Yan,Y.,Gao,S.*Zhu,J,”Dendrite−assisted growth of silicon nanowires in electroless metal deposition”,Adv.Funct.Mater.13,127−132(2003);Peng,K.et al.”Uniform, axial−orientation alignment of one−dimensional single−crystal silicon nanostructure arrays”,Angew.Chem.Int.Edit.,44,2737(2005)に記載されたナノワイヤーを含むナノ組織体からなる装置を提供する。この装置の運行中、第一電極と第二電極とは電気的に導通状態にある。
発明のある実施例において、電流を生成する方法は本発明の装置を準備する工程と、第一電極からナノワイヤーのような1−Dナノ組織体へ、及び1−Dナノ組織体を通じて第二電極に流れる電流を生成するように第一と第二電極の間に温度勾配を維持する工程とからなる。
ある実施例において、装置の第一電極と第二電極の間に温度の相違があり、ナノ組織体を通じて電流が生成される。
第一電極と第二電極の温度差は、1度以上、5度以上、10度以上、50度以上、100度以上、或いは200度以上である。温度は各電極が装置の成分を溶解せず、望まれる電流との干渉がない限り、どのようであってもよい。
本発明の装置は、熱電気的発電機或いは熱電気的クーラーである(図8及び図9を参照)。本発明の装置は、熱電気的発電或いはコンピュータチップの冷却などの用な熱電気的冷却に使用可能である。
発明が記述されたので、以下の実施例が例示のため、限定の目的ではなく提供される。
粗性シリコンナノワイヤー
最も普遍的に使用されている商業的熱電気的物質はバルク状のBi2Te3及びZTが約1であるSb,Seなどとの合金である。バルク状のBi2Te3を大規模なエネルギイ転換に調整するのは難しいが、その目的の合成ナノ組織体を製造することはよけい難しい。その一方、Siは最も豊富で広範囲に使用される半導体である。しかしバルク状Siはkが高く(室温で約150Wm−1K−1)(Touloukian,Y.S.,Powell,R.W.,Ho,C.Y.&Klemens,P.G.,”Thermal Conductivity:Metallic Elements and Alloys, Thermophysical Properties of Matter”,v.1,IFI/Plenum, New York,339(1970))、300KにおいてZTを約0.009にする(Weber,L.&Gmelin,E.,”Transport properties of silicon”,Appl.Phys.A53,136−140(1991))(本願に全体として参照して組み込まれる)。室温でSiのkに貢献するフォノンの分光的分布はかなり広い。フォノンーフォノンウムクラップ散乱はωをフォノン周波数としてω2のように変化するので、低周波数(或いは長波長)の音響的フォノンは長い平均自由行程を持ち、高温において有意義的にkに貢献する(Nolas,G.S.&Sharp,J.,Goldsmid,H.J.”Thermoelectrics:Basic Principles and New Materials Development”,Springer−Verlag,Berlin,2001; Asheghi,M.,Leung,Y.K.,Wong,S.S.&Goodson,K.E.”Phonon boundary scattering in thin silicon layers”,Appl.Phys.Lett.71,1798−1800(1997); Asheghi,M.,Touzelbaef,Goodson,K.E.,Leung,Y.K.&Wong,S.S.”Temperature dependent thermal conductivity of single crystal silicon layers in SOI substrates”,J.Heat Trans.120,30−36(1998);Ju,Y.S.&Goodson,K.E.”Phonon scattering in silicon films with thickness of order 100nm”Appl.Phys.Lett.74,3005−3007(1999))(本願に全体として参照して組み込まれる)。ここにおいて、我々は粗性ナノワイヤーを使用することによって有意義的にS2を変更せずに熱伝導率を約1Wm−1K−1に減少し、従って室温においてZTを約1にできることを示す。更に、ナノワイヤーの直径を減少すれば、ZTを1以上に増大し、高性能で廉価で調節可能なSiに基づく熱電気的装置の可能性が提供される。
ナノワイヤー合成
標準的ナノワイヤー合成がBドーピングされたp型(100)Siウエファ上に実施された。ウエファチップはアセトンと2−プロパノルの中で超音波処理され、テフロン(登録商標)を付けたオートクレーブ内で0.02MのAgNO3と5Mのフッ化水素酸(HF)の水性溶液の中に入れられた。オートクレーブは密閉され、50°Cのオーブンの中に1時間入れられた。長さ150μmのナノワイヤーとして、ウエファチップは同様に準備され、0.04MのAgNO3と5MのHFと共にオートクレーブの中に4時間入れられた。ナノワイヤーは叉Siウエファ全体からエッチングされた。ウエファは洗浄され、同様なエッチング溶液と共にテフロン(登録商標)の皿の中に置かれ、合成は室温で行われた。室温において開けた皿の中でエッチングされたウエファから出来たワイヤーは、オートクレーブ内でエッチングされたものと同様ながら、長さは50μm未満であった。あらゆる方位のウエファ、ドーパントの種類及び濃度に同じ反応条件が使用された。すべてのサンプルの上の小さい領域に垂直に角度を成すエッチングされたナノワイヤーがあった。
断面的サンプルがEE Siナノワイヤー下地層を裂き、裂き面に垂直の方向から観察して準備された。JEOL JSM6360F電界放出SEM 及びFEI Strata 235 Dual Beam FIBを使用してSEM画像を得た。TEM及びHRTEM画像はPhillips CM200/FEG(電界放出銃)を200kVで使用して得た。
EE Siナノワイヤーは、両方の吊るされたSiNXにFEI Strata 235 Dual Beam FIBを使用して接合された。焦点整合された電子(5kV、スポットサイズ3)及びイオン(Gaイオン、30kV,開口10pA)線を使用してPtを選択的に架橋的ナノワイヤーのいずれかの端部に堆積した。入射線は下地材の表面から二次電子を放射させ、金属-有機Pt前駆体を局地的に分解する。堆積の後サンプルが直接電子或いはイオン放射に曝されないように注意したが、露出領域の半径1から2ミクロンの中に若干の堆積は常に起こる。
これらの熱輸送実験の正確さを示すため、この機械を使用してSiO2ナノワイヤーのkを測定した。SiO2ナノワイヤーはVLS成長のSiナノワイヤーの1000°Cで24時間の乾式酸化で準備された。酸化されたワイヤーのTEM解析は結晶物資が残っていないことを示し、エネルギイ分散的X線分光によりナノワイヤー内にOが豊富に存在することが確認された。これらのワイヤーのkは(図4、パネルC)はバルク状非結晶SiO2のものに非常に近く,これはフォノンの平均自由行程が非結晶固体の中の原子間間隔に非常に近いので、予期出来ることであった。従ってバルクに比較して境界散乱の増加は観察されなかった。
ナノワイヤーがそれからエッチングされたウエファのチップ(1x1cm)をアセトンと2-プロパノルの中で超音波処理して生来の酸化物を30秒間のHF緩衝浴の中で除去した。15秒間脱イオン水の中ですすいだ後、ウエファは直ちに高真空の熱蒸発室に転送された。20nmのTiと20nmのAuとがSiチップのコーナー部にのみ、その他の部分をアルミニウムの箔で覆うことにより堆積された。その後、約300nmのAuが追加的にスパタリングによって堆積された。チップは次に3分間450°Cで急速に熱焼成された。チップへと外部端子をワイヤ接合するのにインジウムが使用され、温度に依存する抵抗力がホール測定により実験的に決定された(図5、パネルA)。この抵抗力はドーピング濃度の1.7x1018cm−3に相当する。ZTの決定には実験的測定値の間の温度点を線的内挿法で推定した。
バルクSiのゼーベック係数(S)はチップ(1x2cm)を3mmの間隙で隔離された二個の熱電(TE)装置の間に設置し、自家製のクリオスタトの中で測定した。一方のTE装置を熱する間他方を冷却して長さサンプルに沿った温度勾配(ΔT)が生成された。温度制御器(Lakeshore Model 331)とチップの各端部に付けられた2個のT型熱電対(Copper Constantan, Omega Model 5SRTC)を使用してΔTが測定された。電源器(Keithley Model 2400)がTE装置の電力を制御して、サンプルに亘ってのΔTを2K未満に保った。サンプルの熱電圧(ΔV)を測定するのにマルチ計(Keithkeu Model 2001)が熱電対の二個の銅製プローブに接続された。SiサンプルのSはS=−ΔV/ΔTで計算された。Cu(約6uV/K)のSはSiのそれの1%未満であり、計算では無視されている。測定されたゼーベック係数(図5、パネルB)は文献のデータ(Geballe,T.H.&Hull,G.W.”Seebeck effect in silicon”, Phys.Rev.98,940(1955); Brinson,M.E.&Dunstan,W,”Thermal conductivity and thermoelectric power of heavily dopes n−type silicon”, J.Phys.C3,483−491(1970); van Herwaarden,A.”The Seebeck effect in silicon Ics”, Sensors and Actuators,6, 245−254(1984))(本願に全体として参照して組み込まれる)とよく合致している。
Claims (27)
- 粗面を有する一次元的(1−D)或いは二次元的(2−D)なナノ組織体であって、
このナノ組織体は半導体よりなり、任意的にドーピングされたものであり、洗浄されたp型(111)方位のシリコン下地層を水性HF/AgNO3溶液に50°Cにおいて20分間浸して準備されるシリコンナノワイヤーではないナノ組織体。 - 前記半導体がSi,Ge,GaAs,CdSe,GaN,AIN,Bi2Te3,ZnO、及びそれらのようなもの、或いはそれらの組み合わせからなり、任意的に5価の元素或いは3価の元素でドーピングされている請求項1に記載のナノ組織体。
- 前記半導体がSi,Ge,或いはそれらの組み合わせからなる請求項2に記載のナノ組織体。
- 前記ナノ組織体が一次元的ナノ組織体である請求項1に記載のナノ組織体。
- 前記一次元的ナノ組織体がナノワイヤーである請求項4に記載のナノ組織体。
- 前記ナノ組織体が二次元的ナノ組織体である請求項1に記載のナノ組織体。
- 粗面を有する一個以上の一次元的(1−D)或いは二次元的(2−D)なナノ組織体からなる装置であって、各ナノ組織体は任意的にドーピングされた半導体よりなり、各ナノ組織体は第一電極と第二電極と接触する装置。
- 前記第一電極は第一不透明材料からなり、前記第二電極は第二不透明材料からなり、前記第一不透明材料と前記第二不透明材料とは同じ或いは異なる材料である請求項7に記載の装置。
- 前記第一電極と前記第二電極とは電気的に導通している請求項7に記載の装置。
- 前記第一電極と前記第二電極の温度が異なる場合、前記ナノ組織体内に電流が生成される請求項7に記載の装置。
- (a)請求項10に記載の装置を準備する工程と、
(b)前記第一電極から前記ナノ組織体へ、及び前記ナノ組織体を通じて前記第二電極に流れる電流を生成するように前記第一電極の温度を上昇させる工程と
からなる電流を生成する方法。 - (a)第一電極と、
(b)第二電極と、
(c)第三電極と、
(d)各々が粗面を有し、任意的にドーピングされた半導体よりなる第一複数の一次元的(1−D)或いは二次元的(2−D)なナノ組織体と、
(e)粗面を有し、各々が任意的にドーピングされた半導体よりなる第二複数の1−D或いは2−Dなナノ組織体とからなる装置であって、
前記第一複数のナノ組織体は前記第一電極と前記第三電極と接触し、前記第二複数のナノ組織体は前記第一電極と前記第二電極と接触し、前記第二電極は前記第三電極と電気的に導通し、前記第一電極が前記第二電極より温度が高い場合には、前記第二電極から前記第二複数のナノ組織体へ、前記第二複数のナノ組織体を通じて前記第一電極へ、第一電極を通じて前記第一複数のナノ組織体へ、更に前記第一複数のナノ組織体を通じて前記第三電極へ流れる電流が生成される装置。 - 請求項12に記載の装置からなる熱電気的発電機。
- 請求項12に記載の装置からなる熱電気的クーラー。
- (a)請求項12に記載の装置を準備する工程と、
(b)前記第二電極から前記第二複数のナノ組織体へ、前記第二複数のナノ組織体を通じて前記第一電極へ、第一電極を通じて前記第一複数のナノ組織体へ、更に前記第一複数のナノ組織体を通じて前記第三電極へ流れる電流が生成されるように前記第一電極の温度を上昇させる工程と
からなる電流を生成する方法。 - ある場所での温度を降下させる方法であって、
(a)請求項12に記載の装置であって、電力が前記第二と第三の電極と導通し、前記第一電極が前記場所或いはその近辺にある装置を準備する工程と、
(b)前記の場所での温度が降下するように、前記第二電極から前記第二複数のナノ組織体へ、前記第二複数のナノ組織体を通じて前記第一電極へ、前記第一電極を通じて前記第一複数のナノ組織体へ、更に前記第一複数のナノ組織体を通じて前記第三電極へ電流を流す工程と
からなる方法。 - 請求項4に記載の1−Dナノ組織体の一個以上からなる装置であって、1−Dナノ組織体は第一端部と第二端部を有し、前記第一端部は第一電極に接触し、前記第二端部は第二電極に接触する装置。
- 前記1−Dナノ組織体がナノワイヤーである請求項17に記載の装置。
- 前記第一電極は第一不透明材料からなり、前記第二電極は第二不透明材料からなり、前記第一不透明材料と前記第二不透明材料とは同じ或いは異なる材料である請求項18に記載の装置。
- 前記第一電極と前記第二電極とは電気的に導通している請求項17に記載の装置。
- 前記第一電極と前記第二電極の温度が異なる場合、前記1−Dナノ組織体内に電流が生成される請求項7に記載の装置。
- (a)請求項21に記載の装置を準備する工程と、
(b)前記第一電極から前記1−Dナノ組織体へ、及び前記1−Dナノ組織体を通じて前記第二電極に流れる電流を生成するように前記第一電極の温度を上昇させる工程と
からなる電流を生成する方法。 - (a)第一電極と、
(b)第二電極と、
(c)第三電極と、
(d)各々が第一端部と第二端部を有する細長い形状で粗面を有し、各々が3価の元素でドーピングされた半導体よりなる第一複数の1−Dナノ組織体と、
(e)各々が第一端部と第二端部を有する細長い形状で粗面を有し、各々が5価の元素でドーピングされた半導体よりなる第二複数の1−Dナノ組織体とからなる装置であって、
前記第一複数の1−Dナノ組織体の第一端部は前記第一電極と接触し、前記第一複数の1−Dナノ組織体の第二端部は前記第三電極と接触し、前記第二複数の1−Dナノ組織体の第一端部は前記第一電極と接触し、前記第二複数の1−Dナノ組織体の第二端部は前記第二電極と接触し、前記第二電極は前記第三電極と電気的に導通し、前記第一電極が前記第二電極より温度が高い場合には、前記第二電極から前記第二複数の1−Dナノ組織体へ、前記第二複数の1−Dナノ組織体を通じて前記第一電極へ、第一電極を通じて前記第一複数の1−Dナノ組織体へ、更に前記第一複数の1−Dナノ組織体を通じて前記第三電極へ流れる電流が生成される装置。 - 請求項23に記載の装置からなる熱電気的発電機。
- 請求項23に記載の装置からなる熱電気的クーラー。
- (a)請求項23に記載の装置を準備する工程と、
(b)前記第二電極から前記第二複数の1−Dナノ組織体へ、前記第二複数の1−Dナノ組織体を通じて前記第一電極へ、第一電極を通じて前記第一複数の1−Dナノ組織体へ、更に前記第一複数の1−Dナノ組織体を通じて前記第三電極へ流れる電流が生成されるように前記第一電極の温度を上昇させる工程と
からなる電流を生成する方法。 - ある場所での温度を降下させる方法であって、
(a)請求項23に記載の装置であって、電力が前記第二と第三の電極と導通し、前記第一電極が前記場所或いはその近辺にある装置を準備する工程と、
(b)前記の場所での温度が降下するように、前記第二電極から前記第二複数の1−Dナノ組織体へ、前記第二複数の1−Dナノ組織体を通じて前記第一電極へ、前記第一電極を通じて前記第一複数の1−Dナノ組織体へ、更に前記第一複数の1−Dナノ組織体を通じて前記第三電極へ電流を流す工程と
からなる方法。
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