JP2010507003A - Fccナフサからベンゼンを減少し、硫黄を除去する方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1
Description
非水素化脱硫
上述したとおり、軽質留分は、まず、任意の脱流工程に入り、そこで、メルカプタン硫黄が、オレフィンを維持するために、非水素化的に除去される。メルカプタン抽出のためのMeroxプロセスは、ここでは、非常に好適な選択肢であるが、上述したとおり、メルカプタン硫黄を、最終分留工程においてガソリン留分から除去できる高沸点硫黄化合物へ転化するスイートプロセスも選択肢である。この点で用いられる他のメルカプタン抽出プロセスとしては、Exomer(商標)プロセス(エクソンモービル(ExxonMobil))、Merifining(商標)プロセス、Mericat II(商標)プロセスおよびThiolex(商標)プロセス(メリケムカンパニー(Merichem Company))が挙げられる。このタイプのプロセスは、商業的に定着しており、適切な操作条件は周知である。このタイプのプロセスは、例えば、特許文献22および特許文献23に記載されている。
硫黄化合物を除去するのにも用いることのできるベンゼン除去工程は、モレキュラーシーブ触媒、好ましくはゼオライトを用いて、固定床アルキル化として実施される。軽質ナフサフィード中のベンゼンは、フィードに存在するオレフィンによりアルキル化されて、毒性の点から生成物に許容されるアルキル芳香族を生成する。軽質ナフサ留分のオレフィンが全て上記のブタンとすると、芳香族の炭素価の増加が生じるが、生成物は、通常、ガソリン沸点範囲のままである。大半のオレフィンがC5およびC6オレフィンとして存在するからである。アルキル化の他の結果は、ベンゼンの量に比例した不可避の容量減少であり、これは、反応に過圧を用いることが好ましいことを示すものである。しかしながら、好ましい非常に高い圧力領域の経済のために、大気圧に近い圧力で操作されるのが通常好ましいため、アルキル化に対する均衡は通常利用されない。従って、アルキル化は、通常、中圧以下および比較的低温で実施される。
圧力は、通常、ユニット制約に依存していないが、通常、約10,000kPag(約1450psig)は超えず、低から中圧、通常、7,000kPag(約1,000psig)は超えないのが、機器および操作の点から望ましい。ただし、これより高い圧力は、上述したとおり、反応中の容量変化を鑑みると、望ましくなくはない。大抵の場合、圧力は、既存の機器を利用するために、2000〜5500kPag(約290〜800psig)の範囲である。空間速度は、極めて早くすると、良好に触媒を利用することができる。空間速度は、通常、オレフィンフィードについて、0.5〜5hr−1WHSVであり、大抵の場合、1〜2hr−1WHSVの範囲である。最良の状態は、フィード組成、触媒エージングおよびユニット制約に応じて、経験的に判断することができる。
アルキル化で用いる触媒は、必須の触媒成分として、中間孔径モレキュラーシーブを含有する。中間孔径モレキュラーシーブは、定着した部類であり、ゼオライト、例えば、アルミノシリケートゼオライトまたはその他メタロシリケートゼオライト、例えば、アルミノホスホシリケートおよびアルミノホスフェートを含んでいる。しかしながら、アルミノシリケートゼオライトが、その触媒活性および安定性の点から好ましい。用いられる中間孔径アルミノシリケートゼオライトとしては、ZSM−5、ZSM−11およびZSM−12が例示される。これより高度な制約のある中間孔径ゼオライト、例えば、ZSM−22、ZSM−23およびZSM−35は、通常、好ましくない。これら制約のある孔構造だと、反応物質および反応生成物が、ゼオライトの内部孔構造に出入りできないからである。極めて好ましい部類の中間孔径ゼオライトは、MWWタイプのものである。ゼオライト材料のMWW系列は、独特で、興味深い触媒特性を示す特徴的な枠組み構造を有するものと認識されている。MWWトポロジーは、2つの独立した孔系からなり、正弦波10員環[10MR]二次元チャネルは、10MRウィンドウを通して互いに接続された12MRスーパーケージを含む第2の二次元孔系により互いに分離されている。MWW枠組みの結晶系は、六角形であり、分子は、ゼオライトの[100]方向に沿って拡散する。即ち、孔間のc方向に沿った連通はない。MWWタイプのゼオライトの六角形の板状結晶では、結晶は、c方向に沿った比較的少ない数の単位で形成されている。これは、触媒活性の大半が、カップ型のキャビティの形態の結晶の外側表面に位置する活性部位によるものである。MCM−22等の系列の特定の部類の内部構造において、カップ型のキャビティが合わさってスーパーケージを形成する。ゼオライトのMCM−22系列は、非特許文献1により初めて発表されて以来、かなり科学的に注目されており、その後の認識により、この系列には、PSH3、MCM−22、MCM49、MCM56、SSZ25、ERB−1、ITQ−1その他等の数多くのゼオライト材料が含まれることが現在では知られている。(非特許文献2)。
プロセスのこの部分の最中、数多くの構成上異なる反応が生じる。生じる主な反応は、フィードからのベンゼン、プロセスで形成されたアルキル芳香族、添加オレフィンと共にフィード中に存在するオレフィン間のアルキル化およびトランスアルキル化反応である。これらの反応は、生じるであろう僅かな程度のオレフィンオリゴマー化にかなり優先されるものである。芳香族は、触媒に容易に吸着されて、触媒部位を優先的に占めて、十分な芳香族が存在する限りは、オレフィンの自己縮合反応を生じにくくさせるからである。反応速度および熱力学的観点からも、直接のオレフィン−芳香族反応が好まれる。分解の中には、触媒により生じるのが見込まれるものがあり、アルキル化を行える低炭素価種が形成され、通常、ジュレン(高融点であることから望ましくない)等のポリアルキル化生成物の形成は問題でない。しかしながら、含まれる機構が何であるにせよ、様々なアルキル芳香族生成物は、異なる炭素価を有することが見込まれる。
重質ナフサ留分を処理する主な目的は、硫黄を除去し、そのために、軽質留分で用いたのと同様のアルキル化プロセスを有効にすることである。この留分に存在する硫黄化合物は、主にチオフェンであり、アルキル化のためのその反応性は非常に高く、この処理により完全に、またはほとんどが除去されるようになる。アルキル化工程で用いるプロセスパラメータは、重質留分に実際に存在する成分に最適化してよい以外は、上述した軽質留分で用いるアルキル化工程で用いるものと同様である。このようにして、プロセス全体として、全フィード範囲の最良の処理が行える。最良の条件は、フィード組成、触媒エージングおよびユニット制約に応じて、経験的に判断してよい。アルキル化プロセスは、この留分により、オクタンを損失することなく行われ、オレフィンの異性化のためにオクタン増加の可能性がある。
アルキル化プロセスモジュールにおける処理の後、2つのナフサ留分を再結合して、生成物ガソリンを回収する。処理で形成されたライトエンドを除去するための安定化が、アルキル化工程で形成された重質留分およびスイート工程で形成された高沸点硫黄化合物(用いる場合)からガソリンを分離する分留と同様に、標準的である。このとき、適切な引火点、沸点およびその他仕様を得るために、生成物仕様を見ておかなければならない。
Claims (20)
- ベンゼン、有機硫黄化合物およびオレフィンを含む接触分解石油ナフサの硫黄化合物およびベンゼンを除去する方法であって、
前記分解ナフサを、比較的低沸点範囲のオレフィン軽質接触ナフサ(LCN)および前記LCNの範囲より高い沸点のオレフィン重質接触ナフサ(HCN)へと分留する工程であって、前記LCNおよび前記HCNの前記沸点範囲は、前記LCNの前記分解ナフサ中の大半のベンゼンを、前記LCNの沸点範囲のオレフィンと共に維持するように選択されたカットポイントにより定義されている工程;
前記LCNを固定床アルキル化工程に付して、前記LCN中の前記ベンゼンを、この留分に含まれるオレフィンによりアルキル化し、アルキル化LCN留分を生成する工程;および
前記HCNを、この留分に含まれるオレフィンを用いるアルキル化工程に付して、前記硫黄化合物をアルキル化し、アルキル化HCN留分のガソリン沸点範囲より高い沸点のアルキル化生成物を形成する工程
を含むことを特徴とする方法。 - 前記LCNを、予備非水素化脱硫工程に付すことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記脱硫工程が、メルカプタン抽出工程を含むことを特徴とする請求項2に記載の方法。
- 前記脱硫工程が、メルカプタンを二硫化物に変えるためのメルカプタン酸化工程を含むことを特徴とする請求項2に記載の方法。
- 前記LCNに含まれるオレフィンが、主に、C4およびC5オレフィンを含むことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記LCNおよびHCNを、ゼオライトアルキル化触媒の別個の固定床でアルキル化に付すことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記LCNを、中間孔径のゼオライトを含むゼオライトアルキル化触媒によるアルキル化に付すことを特徴とする請求項6に記載の方法。
- 前記LCNを、ZSM−5またはZSM−12を含むゼオライトアルキル化触媒によるアルキル化に付すことを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記LCNを、MWW系列のゼオライトを含むゼオライトアルキル化触媒によるアルキル化に付すことを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記MWW系列のゼオライトが、MCM−22またはMCM−49を含むことを特徴とする請求項9に記載の方法。
- 前記アルキル化LCN留分および前記アルキル化HCN留分を分留して、前記ガソリン沸点範囲より高い沸点の、前記アルキル化工程で形成されたベンゼンアルキル化生成物を除去することを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記HCNを、前記アルキル化工程前に、予備非水素化脱硫工程に付すことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記HCNを、選択的触媒ナフサ水素処理工程を含む脱硫工程に付すことを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記HCNを、中間孔径のゼオライトを含むゼオライトアルキル化触媒によるアルキル化に付すことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記HCNを、ZSM−5またはZSM−12を含むゼオライトアルキル化触媒によるアルキル化に付すことを特徴とする請求項14に記載の方法。
- 前記HCNを、MWW系列のゼオライトを含むゼオライトアルキル化触媒によるアルキル化に付すことを特徴とする請求項7に記載の方法。
- 前記HCNを、MCM−22またはMCM−49を含むMWW系列のゼオライトによるアルキル化を実施に付すことを特徴とする請求項9に記載の方法。
- 前記軽質および重質留分を前記分留により分離して、前記分解ナフサ中少なくとも90体積パーセントのベンゼンが、LCN中に保持されるようにすることを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 前記軽質および重質留分を前記分留により分離して、前記HCN中にチオフェンが保持されるようにすることを特徴とする請求項18に記載の方法。
- 前記軽質および重質留分を、81〜84℃のカットポイントで、前記分留により分離することを特徴とする請求項18に記載の方法。
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