JP2010219069A - リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 本発明の、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法は、以下の工程を含む。(1)リチウム化合物からなる第一の原料粒子とリチウム以外の遷移金属化合物からなる第二の原料粒子とを含むスラリーを調製する。(2)調製したスラリーを、磁場を印加しつつ、自立したシート状の成形体に成形する。(3)シート状の成形体を焼成する。
【選択図】 図3A
Description
・リチウム化合物からなる第一の原料粒子とリチウム以外の遷移金属化合物からなる第二の原料粒子とを含むスラリーを調製する、スラリー調製工程
・前記スラリーを、磁場を印加しつつ、自立したシート状の成形体に成形する、シート成形工程
・前記成形体を焼成する、焼成工程
・前記焼成工程によって得られたシート状焼成体を解砕する、解砕工程
・磁束密度:1テスラ以上
・磁場印加方向:20°≦θ≦70°
(θは磁場の印加方向と前記成形体の法線とのなす角)
図1Aは、本発明の一実施形態が適用されたリチウム二次電池10の概略構成を示す断面図である。
図2Aに示されている構成の正極活物質用板状粒子15b2は、以下の工程を有する製造方法によって、安定的(容易かつ確実)に形成される。
(1)スラリー調製工程:リチウム化合物からなる第一の原料粒子とリチウム以外の遷移金属化合物からなる第二の原料粒子とを含むスラリーを、所定粘度(30〜300cP)の粘度で調製する。
(2)シート成形工程:調製したスラリーを、磁場を印加しつつ、自立したシート状の成形体(グリーンシート)に成形する。このとき、磁場の印加条件は、以下の通りである。
・磁束密度:1テスラ以上
・磁場印加方向:20°<θ<70°
(θは磁場の印加方向とグリーンシートの厚さ方向(板面の法線方向)とのなす角)
(3)焼成工程:グリーンシートを焼成する。
(4)解砕工程:焼成工程によって得られた焼成体シートを解砕する。
以下、上述の製造方法の具体例、及びかかる具体例によって製造された粒子の評価結果について、詳細に説明する。
<製造方法>
(1)スラリー調製
第一の原料粒子として、Li2CO3粉末(粒径10−50μm、関東化学株式会社製)を粉砕して得られたLi2CO3粒子(粒径(長手方向径)5μm、アスペクト比5)を用いた。また、第二の原料粒子として、NiO粉末(粒径1−10μm、正同化学工業株式会社製)、Co3O4粉末(粒径1−5μm、正同化学工業株式会社製)、およびAl2O3・H2O(粒径1−3μm、SASOL社製)を用いた。
上記のようにして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によって、PETフィルムの上に、乾燥後の厚さが30μmとなるように、シート状に成形した。このシート状の成形体(塗膜)に、磁束密度B=7[T],θ=40°の条件で磁場を印加した後に乾燥することで、配向処理されたグリーンシートを得た。
PETフィルムから剥がしたシート状の成形体を丸め、アルミナ製サヤ(寸法150mm角、高さ10mm)内に20g載置し、酸素雰囲気中にて775℃で12h焼成後、室温まで降温速度200℃/hにて降温し、サヤに溶着していない部分を取り出して、フレーク状の焼成体を得た。
サヤから取り出した焼成体50gと、直径10mmのナイロンボール370gと、エタノール165gとを、容積1リットルのポリプロピレン製ポットに入れ、20時間混合して粉砕することで、厚さ20μmのLi(NiCoAl)O2板状粒子粉末を得た。
(1)空隙率、開気孔比率評価
まず、ストルアス社製エポフィックス、ストルアス社製エポフィックスレジン、及びイソプロピルアルコールを、重量比で25:3:10に混合することで、硬化性エポキシ樹脂溶液を予め調製した(なお、空隙率の低い試料では、イソプロピルアルコールの重量比を20として、含浸しやすくなるように低粘度化した。)。次に、この硬化性エポキシ樹脂溶液を収容した容器と、得られたLi(NiCoAl)O2板状粒子とを、真空チャンバー内に設置して、十分に減圧した。続いて、このチャンバー内にて、Li(NiCoAl)O2板状粒子粉末を硬化性エポキシ樹脂溶液の中に30分間浸漬した後、上述の容器をチャンバーから取り出して、24h静置することで、硬化性エポキシ樹脂溶液を乾燥固化させた。
配向性を評価するため、X線回折における、(104)面による回折強度に対する(003)面による回折強度(ピーク強度)の比率である、ピーク強度比[[003]/[104]を求めた。XRD(X線回折)測定は、以下の方法で行った。
電池特性の評価のために、以下のようにして電池を作成した。
上述の製造方法における、Li2CO3の粒径及びアスペクト比、スラリー粘度(η)、磁束密度(B)並びに磁場印加方向(θ)の条件を変更することで、空隙率、開気孔比率、及び配向度を変えた21の製造例(実験例1〜10及び比較例1〜11)の製造条件を表1に示し、評価結果を表2に示す(上述の製造方法における条件と合致するものは実験例2である)。
<製造方法>
(1)スラリー調製
第一の原料粒子として、Li2CO3粉末(粒径10−50μm、関東化学株式会社製)を粉砕して得られたLi2CO3粒子(粒径(長手方向径)5μm、アスペクト比5)を用いた。また、第二の原料粒子として、Co3O4粉末(粒径1−5μm、正同化学工業株式会社製)を粉砕して得られたCo3O4粒子(粒径0.3μm)を用いた。
上記のようにして調製されたスラリーを、ドクターブレード法によって、PETフィルムの上に、乾燥後の厚さが30μmとなるように、シート状に成形した。このシート状の成形体(塗膜)に、磁束密度B=7[T],θ=40°の条件で磁場を印加した後に乾燥することで、配向処理されたグリーンシートを得た。
PETフィルムから剥がしたシート状の成形体を丸め、アルミナ製サヤ(寸法150mm角、高さ10mm)内に20g載置し、酸素雰囲気中(0.1MPa)にて760℃で20時間焼成後、室温まで降温速度200℃/hにて降温し、サヤに溶着していない部分を取り出して、フレーク状の焼成体を得た。
サヤから取り出した焼成体50gと、直径10mmのナイロンボール370gと、エタノール165gとを、容積1リットルのポリプロピレン製ポットに入れ、20時間混合して粉砕することで、厚さ20μmのLiCoO2板状粒子の粉末を得た。
上述した具体例1(コバルト−ニッケル系)と同様に、Li2CO3の粒径及びアスペクト比、スラリー粘度(η)、磁束密度(B)並びに磁場印加方向(θ)の条件を変更することで、空隙率、開気孔比率、及び配向度を変えた21の製造例(実験例11〜20及び比較例12〜22)の製造条件を表3に示し、評価結果を表4に示す(上述の製造方法における条件と合致するものは実験例12である)。評価結果である以下の表4から明らかなように、本具体例(コバルト系)においても、上述した具体例1(コバルト−ニッケル系)と同様の結果が得られた。
なお、上述の実施形態や具体例は、出願人が取り敢えず本願の出願時点において最良であると考えた本発明の具現化の一例を単に示したものにすぎないのであって、本発明はもとより上述の実施形態や具体例によって何ら限定されるべきものではない。よって、上述の実施形態や具体例に対して、本発明の本質的部分を変更しない範囲内において、種々の変形が施され得ることは、当然である。
12…セパレータ 13…電解質 14…負極
15…正極 15a…正極集電体 15b…正極活物質層
15b1…結着材 15b2…正極活物質用板状粒子
20…シート成形装置 21…塗工部 22…磁場印加部
221…電磁石 222…電磁石 23…乾燥部
A…板面(上側表面) B…板面(下側表面) C…端面
BF…ベースフィルム CF…塗膜 GS…グリーンシート
S…スラリー
Claims (4)
- リチウム化合物からなる第一の原料粒子とリチウム以外の遷移金属化合物からなる第二の原料粒子とを含むスラリーを調製する、スラリー調製工程と、
前記スラリーを、磁場を印加しつつ、自立したシート状の成形体に成形する、シート成形工程と、
前記成形体を焼成する、焼成工程と、
前記焼成工程によって得られたシート状焼成体を解砕する、解砕工程と、
を含むことを特徴とする、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法。 - 請求項1に記載の、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法であって、
前記スラリー調製工程は、前記スラリーの粘度を、30〜300cPに調整することを特徴とする、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法。 - 請求項1又は請求項に記載の、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法であって、
前記シート成形工程は、1テスラ以上の磁束密度で、且つ20°≦θ≦70°で
(θは磁場の印加方向と前記成形体の法線とのなす角)
磁場を印加しつつ、前記成形体を成形することを特徴とする、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法。 - 請求項1〜請求項3のうちのいずれか1項に記載の、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法であって、
前記第一の原料粒子は、
粒径が5μm以上の板状粒子であり、
厚さをt、当該厚さtを規定する厚さ方向と直交する寸法である粒径をd、アスペクト比をd/tとすると、
d≧3
であることを特徴とする、リチウム二次電池の正極活物質用の板状粒子の製造方法。
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