JP2010195632A - 単結晶窒化アルミニウム板状体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素とアルミニウムとを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料又は複合酸化物或いは複合酸窒化物の原料物質(但し、窒化アルミニウムを除く)と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料を準備し、原料の近傍に、突起24、26が形成された無機単結晶基板22を配置する準備工程、及び10〜10000Paの非酸化性ガス雰囲気中で、原料及び無機単結晶基板22を加熱し、原料の温度を1600〜2000℃とすると共に無機単結晶基板22の温度を1580℃以上であって原料より低い温度として、突起24、26の上に単結晶窒化アルミニウムからなる板状体28を形成する単結晶窒化アルミニウム形成工程からなる。
【選択図】図3
Description
素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素とアルミニウムとを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料又は(2)該複合
酸化物或いは該複合酸窒化物の原料物質(但し、窒化アルミニウムを除く)と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料を準備し、該原料の近傍に、突起が形成された無機単結晶基板を配置する準備工程;及び〔D〕10〜10000Paの非酸化性ガス雰囲気中で、上記原料及び上記無機単結晶基板を加熱し、上記原料の温度を1600〜2000℃とすると共に上記無機単結晶基板の温度を1580℃以上であって当該原料より低い温度として、上記突起上に単結晶窒化アルミニウムからなる板状体を形成する単結晶窒化アルミニウム形成工程を含んでなることを特徴とする。
アルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素とアルミニウムとを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料又は(2)該複合酸化物
或いは該複合酸窒化物の原料物質(但し、窒化アルミニウムを除く)と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料を準備し、該原料の近傍に、無機単結晶基板を配置する準備工程;及び〔B〕6670Pa以上の非酸化性ガス雰囲気中で、上記原料及び上記無機単結晶基板を加熱し、上記原料の温度を1600〜2000℃とすると共に上記無機単結晶基板の温度を1580℃以上であって当該原料より低い温度として、上記無機単結晶基板上に突起を形成する突起形成工程をさらに含み、上記突起形成工程〔B〕により形成される突起が、上記無機単結晶基板上に形成された該無機単結晶からなる多角錐又は多角錐台と、該多角錐又は多角錐台上に形成された単結晶窒化アルミニウムからなる多角柱とからなり、上記準備工程〔C〕が、上記突起形成工程〔B〕により得られた突起が形成された無機単結晶基板を、上記突起が形成された無機単結晶基板として配置する準備工程であることが好ましい。
<実施形態1>
本発明に係る単結晶窒化アルミニウム板状体の製造方法(実施形態1)では、特定の圧力、雰囲気及び温度条件で、特定の原料と無機単結晶基板(単にベース基板ともいう。)とを加熱して突起が形成された無機単結晶基板(単に突起が形成されたベース基板ともいう。)を作製し、次いで、特定の圧力、雰囲気及び温度条件で、特定の原料と上記突起が形成されたベース基板とを加熱して単結晶窒化アルミニウム板状体を製造する。
準備工程〔A〕では、(1)希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素とアルミニウム(Al)とを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウム(AlN)と、を含んでなる原料(本明細書において原料(a1)ともいう)を準備し、該原料の近傍に無機単結晶基板を配置する。
Baが挙げられる。希土類元素及びアルカリ土類金属元素は、単独で用いても2種以上を用いてもよい。しかしながら、これらの中でも、AlN成長速度の観点から希土類元素、特にYを含むことが好ましい。この希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素とAlとを含む複合酸化物及び複合酸窒化物として好適なものを例示すれば、2Y2O3・Al2O3、Y2O3・Al2O3、3Y2O3・5Al2O3、YAlONなどを挙げることができる。これら複合酸化物及び複合酸窒化物は、単独で存在していてもよいが、焼結時における高温の反応は複雑であるため、一般的には種類の異なる複数のものが混合して存在する。原料にAlNと共に上記複合酸化物又は複合酸窒化物が含まれていると、これら複合酸化物又は複合酸窒化物はそれ自体が昇華してAlN単結晶の原料となるばかりでなく、原料(a1)に含まれるAlNの昇華を促進する働きもあると考えられる。従って後述するように突起形成工程〔B〕では、比較的低温での加熱でも、好ましい大きさの単結晶AlNからなる多角柱を得ることが可能となる。また、単結晶窒化アルミニウム形成工程〔D〕では、比較的低温での加熱でも、大きく厚い単結晶AlNの板状体が速く得られる。
、CaOが用いられるが、結晶成長速度の観点から希土類元素の酸化物、特に酸化イットリウムが好適に用いられる。上記焼結助剤は、単独で用いても2種以上を混合して用いてもよい。
であることが好ましい。
、上記AlN粉末を、Al2O3を含むAlN原料粉末として好適に使用できる。
雰囲気中、1650〜1950℃で、1〜10時間実施することが好ましい。
上記成形体を作製してもよい。この場合、成形体は脱脂を行わずに焼成される。
突起形成工程〔B〕では、6670Pa以上の非酸化性ガス雰囲気中で、上記原料及び上記無機単結晶基板を加熱し、上記原料の温度を1600〜2000℃とすると共に上記無機単結晶基板の温度を1580℃以上であって当該原料より低い温度として、上記無機単結晶基板上に突起を形成する。
05Pa、より好ましくは1.0×105〜1.5×105Paである。
ましい。密度がこの範囲にあると、工程〔D〕で作製される板状体をベース基板から分離しやすい。なお、突起の数は、走査型電子顕微鏡(SEM)像から突起物の数を直接数えることにより確認できる。
準備工程〔C〕では、(1)希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素とアルミニウム(Al)とを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウム(AlN)と、を含んでなる原料(原料(a1))を準備し、該原料の近傍に
突起が形成された無機単結晶基板を配置する。ここで、突起形成工程〔B〕により得られた突起が形成された無機単結晶基板を、上記突起が形成された無機単結晶基板として配置する。原料近傍については、準備工程〔A〕で説明したのと同様である。また、原料(a1)は、準備工程〔A〕で説明した原料(a1)と同様である。
単結晶窒化アルミニウム形成工程〔D〕では、10〜10000Paの非酸化性ガス雰囲気中で、上記原料及び上記無機単結晶基板を加熱し、上記原料の温度を1600〜2000℃とすると共に上記無機単結晶基板の温度を1580℃以上であって当該原料より低い温度として、上記突起上に単結晶窒化アルミニウムからなる板状体を形成する。
晶窒化アルミニウムからなる板状体28が形成される(図3参照)。単結晶AlNの多角柱上への単結晶AlNのデポジットとしては、加熱により昇華した複合酸化物及び複合酸窒化物の還元窒化により形成された前駆体によるAlNのデポジットが優勢であると考えられる。また、アルミニウム複合酸化物及び複合酸窒化物の昇華によりAlNの昇華が促進され、昇華したAlNのデポジットも同時に起こっていると考えられる。
準備工程〔A〕および準備工程〔C〕において、実施形態1で用いた原料(a1)の代わりに、(2)上記複合酸化物又は上記複合酸窒化物の原料物質(但し、窒化アルミニウム(AlN)を除く)と、窒化アルミニウムとを含んでなる原料(本明細書において原料(a2)ともいう)を用いてもよい。ここで、上記原料物質とは、例えば、上記焼結体において粒界に存在する複合酸化物又は複合酸窒化物の原料物質、即ち、焼結助剤、Al2
O3及びAlNを意味する。酸素の供給源がある場合には昇温中にAlNはAl2O3に容
易に転化するので、Al2O3に代えて他の酸化物あるいは水酸化アルミニウムを使用することもできる。
実施形態1又は2において、突起形成工程〔B〕の終了後、準備工程〔C〕で、一度真空にしてもよい。この場合は、単結晶窒化アルミニウム形成工程〔D〕では、実施形態1の工程〔B〕で説明したのと同様に所望の雰囲気及び圧力を達成すればよい。また、突起形成工程〔B〕の終了後、準備工程〔C〕で、原料及び基板を一度冷却し大気圧に開放してもよい。この場合は、単結晶窒化アルミニウム形成〔D〕では、実施形態1の工程〔B〕で説明したのと同様に所望の雰囲気、圧力及び加熱温度を達成すればよい。なお、一度冷却し大気圧に開放したときに、原料とベース基板との距離を調整してもよい。
無機単結晶基板として用いてもよい。
本発明に係る単結晶窒化アルミニウム自立基板では、まず、上述した実施形態1又は2のような方法により「突起が形成された無機単結晶基板と、当該突起上に形成された単結晶窒化アルミニウムからなる板状体とからなり、上記突起が、上記無機単結晶基板上に形成された該無機単結晶からなる多角錐又は多角錐台と、該多角錐又は多角錐台上に形成された単結晶窒化アルミニウムからなる多角柱とからなる積層体」を準備する。次に、該積層体から単結晶窒化アルミニウム(AlN)からなる板状体を分離する。このとき、ベース基板と単結晶窒化AlNからなる板状体との間には、多角錐又は多角錐台と多角柱とからなる突起が形成されていることにより、大きな空間が存在する。このため、単結晶AlNの板状体は容易に分離され、大きく厚い高品質の自立基板が得られる。
<原料(a1)及び原料(a2)に用いた原料粉末中の酸素の量>
原料粉末について波長分散型蛍光X線分析装置により酸素の量を求めた。なお、ここで含有量が求められる酸素は、原料粉末ではAl2O3として存在していると考えられる。
原料を乳鉢により粉砕した後、波長分散型蛍光X線分析装置により希土類元素の量を求めた。また濃度が100ppm以下の微量不純物については、原料を粉砕後、硝酸及びリン酸を加え加熱分解し溶液を作製し、島津製作所製「ICPS−7510」を使用してICP発光分析を行った。なお、希土類元素の濃度は、予め準備した検量線を元に定量した。
走査型電子顕微鏡(SEM)により、大きさが分かるように任意の倍率に拡大して評価した。
柱状体の材質の同定は、エネルギー分散型X線分析装置を使用して行った。板状体の結晶性は、X線回折装置を使用して、評価対象について面方位のピークの半値幅から評価した。
エネルギー分散型X線分析装置を用いて、多角錐及び多角柱にビームを絞り評価した。
実施例1には、図4に示す装置10を使用した。
的にはガス排気口18から排気を行った後、ガス吸気口20から上記圧力となるように窒素ガス(純度99.9999%)を導入した。炉本体12内が上記雰囲気になった後、炉本体12の外側に設けられた高周波加熱コイル16を作動して、るつぼ14、即ちカーボン製容器30及び6H−SiC単結晶基板22の加熱を開始した。カーボン容器の温度(この温度を原料(a2)の温度とみなせる。)が1900℃、6H−SiC単結晶基板の温度が1800℃に達するまで加熱した。それぞれの温度が所望の値に収まったことを確認してから60分間温度を維持し、その後自然冷却した。炉の温度上昇とともに、炉内圧力は上昇するが、炉内圧力が設定値(1.3×105Pa)を超えると排気ダンパーが開
く機構を炉に設けることで炉内圧力を一定に保った。
断面積は150〜1000μm2であり、厚さ(長さ)は10〜20μmであった。
図4に示す装置10の代わりに図1に示す装置10を用いたこと、及び原料(a2)の代わりに原料(a1)を用いた以外は実施例1と同様に行った。このとき、原料とベース基板(6H−SiC単結晶基板22)との距離も実施例1と同じ1mmに設定した。
面積は50〜800μm2であり、厚さ(長さ)は5〜15μmであった。
実施例1において、工程〔D〕での炉内圧3333Pa(25Torr)を9330Paとする以外、全て実施例1と同じにした。なお、炉内圧力が設定値(9900Pa)を超えると排気ダンパーが開く機構を炉に設けることで炉内圧力を一定に保った。上記工程を経た基板を電子顕微鏡で観察した結果、柱状体の上に、単結晶AlNからなる板状体が形成されていた。大きさはベース基板と同じであり、厚さは約43μmであった。該板状態は、外力を加えることにより容易にベース基板から分離でき、分離した基板の結晶性を評価したところ、X線回折による002面のピークの半値幅は、約460arcsecであった。
面積は100〜900μm2であり、厚さ(長さ)は5〜20μmであった。
実施例2において、工程〔D〕での炉内圧3333Pa(25Torr)を9330Paとする以外、全て実施例2と同じにした。なお、炉内圧力が設定値(9900Pa)を超えると排気ダンパーが開く機構を炉に設けることで炉内圧力を一定に保った。上記工程を経た基板を電子顕微鏡で観察した結果、柱状体の上に、単結晶AlNからなる板状体が形成されていた。大きさはベース基板と同じであり、厚さは約41μmであった。該板状態は、外力を加えることにより容易にベース基板から分離でき、分離した基板の結晶性を評価したところ、X線回折による002面のピークの半値幅は、約470arcsecであった。
断面積は通常100〜3000μm2であり、厚さ(長さ)は10〜30μmであった。
〔実施例5〕
実施例5には、図4に示す装置10を使用した。
、その断面積は100〜7000μm2であり、厚さ(長さ)は10〜70μmであった
。
〔実施例6〕
図4に示す装置10の代わりに図1に示す装置10を用いたこと、及び原料(a2)の代わりに原料(a1)を用いた以外は実施例5と同様に行った。このとき、原料とベース基板(6H−SiC単結晶基板22)との距離も実施例1と同じ1mmに設定した。
12: 炉本体
14: 坩堝(るつぼ)
16: 高周波コイル
18: ガス排気口
20: ガス吸気口
22: 無機単結晶基板
23: スペーサー
24: 無機単結晶の多角錐
26: 単結晶窒化アルミニウムの多角柱
28: 単結晶窒化アルミニウムの板状体
30: カーボン製容器
Claims (7)
- 単結晶窒化アルミニウムからなる板状体を製造する方法であって、
〔C〕(1)希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素と
アルミニウムとを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料又は
(2)該複合酸化物或いは該複合酸窒化物の原料物質(但し、窒化アルミニウムを除
く)と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料を準備し、該原料の近傍に、突起が形成された無機単結晶基板を配置する準備工程;及び
〔D〕10〜10000Paの非酸化性ガス雰囲気中で、前記原料及び前記無機単結晶基板を加熱し、前記原料の温度を1600〜2000℃とすると共に前記無機単結晶基板の温度を1580℃以上であって当該原料より低い温度として、前記突起上に単結晶窒化アルミニウムからなる板状体を形成する単結晶窒化アルミニウム形成工程
を含んでなることを特徴とする単結晶窒化アルミニウムからなる板状体の製造方法。 - 〔A〕(1)希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素と
アルミニウムとを含む複合酸化物又は複合酸窒化物と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料又は
(2)該複合酸化物或いは該複合酸窒化物の原料物質(但し、窒化アルミニウムを除
く)と、窒化アルミニウムと、を含んでなる原料を準備し、該原料の近傍に、無機単結晶基板を配置する準備工程;及び
〔B〕6670Pa以上の非酸化性ガス雰囲気中で、前記原料及び前記無機単結晶基板を加熱し、前記原料の温度を1600〜2000℃とすると共に前記無機単結晶基板の温度を1580℃以上であって当該原料より低い温度として、前記無機単結晶基板上に突起を形成する突起形成工程をさらに含み、
前記突起形成工程〔B〕により形成される突起が、前記無機単結晶基板上に形成された該無機単結晶からなる多角錐又は多角錐台と、該多角錐又は多角錐台上に形成された単結晶窒化アルミニウムからなる多角柱とからなり、
前記準備工程〔C〕が、前記突起形成工程〔B〕により得られた突起が形成された無機単結晶基板を、前記突起が形成された無機単結晶基板として配置する準備工程であることを特徴とする請求項1に記載の単結晶窒化アルミニウムからなる板状体の製造方法。 - 前記原料が、希土類元素及びアルカリ土類金属元素から選ばれる少なくとも1種の元素を含む化合物からなる焼結助剤を用いて、酸化アルミニウムを含む窒化アルミニウム原料粉末を焼結した焼結体であることを特徴とする請求項1又は2に記載の単結晶窒化アルミニウムからなる板状体の製造方法。
- 前記非酸化性ガスが、窒素ガス、又は窒素ガス及び炭素ガスを含む混合ガスであることを特徴とする請求項1〜3の何れかに記載の単結晶窒化アルミニウムからなる板状体の製造方法。
- 前記無機単結晶基板が、炭化珪素単結晶基板であることを特徴とする請求項1〜4の何れかに記載の単結晶窒化アルミニウムからなる板状体の製造方法。
- 突起が形成された無機単結晶基板と、当該突起上に形成された単結晶窒化アルミニウムからなる板状体とからなり、
前記突起が、前記無機単結晶基板上に形成された該無機単結晶からなる多角錐又は多角錐台と、該多角錐又は多角錐台上に形成された単結晶窒化アルミニウムからなる多角柱とからなることを特徴とする積層体。 - 請求項6に記載の積層体を準備する工程、及び該積層体から前記板状体を分離する工程を含んでなることを特徴とする単結晶窒化アルミニウム自立基板の製造方法。
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WO2019017043A1 (ja) * | 2017-07-21 | 2019-01-24 | 学校法人関西学院 | 単結晶AlNの製造方法、及び、単結晶AlN |
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