JP2010153093A - 固体高分子形燃料電池電極及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】触媒層とガス拡散層との接合を、より確実に行うことを可能とし、燃料電池特性の安定化、生産性の向上を図る。
【解決手段】触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面のＲａを１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを２μｍ以下とし、ガス拡散層ＭＰＬの触媒層ＣＣＭに隣接する表面のＲａを５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成する。これにより、触媒層ＣＣＭ及びガス拡散層ＭＰＬの互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化する。そして、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの表面をいわば真空密着させるような状態とし、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの間の接合力を確保する。
【選択図】図１
【解決手段】触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面のＲａを１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを２μｍ以下とし、ガス拡散層ＭＰＬの触媒層ＣＣＭに隣接する表面のＲａを５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成する。これにより、触媒層ＣＣＭ及びガス拡散層ＭＰＬの互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化する。そして、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの表面をいわば真空密着させるような状態とし、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの間の接合力を確保する。
【選択図】図１
Description
本発明は、固体高分子形燃料電池電極及びその製造方法に関するものである。
固体高分子形燃料電池は、図４に示されるように、複数種類のセル構成部材が積層されることによって、セル（単セル）１０が構成され、なおかつ、セル１０が複数枚積層された燃料電池スタック１１を構成することで、必要な電圧が確保されるものである。セル１０の構造例としては、図５に示されるように、膜電極接合体１２（Membrane Electrode Assembly：以下、「ＭＥＡ」という。）がセル１０の厚み方向の中心部に配置され、その両面に、ガス拡散層１４（アノード側/カソード側のガス拡散層１４Ａ、１４Ｃ）、ガス流路１６（アノード側/カソード側のガス流路１６Ａ、１６Ｃ）、セパレータ１８が夫々配置された構造となっている（例えば、特許文献１参照）。なお、ＭＥＡ１２とガス拡散層１４とが一体となった形態を（ＭＥＡ１２にガス拡散層１４を含めて）、一般にＭＥＡと称するが、これを膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode ＆Gas Diffusion Layer Assembly）と称する場合もある。
さて、ＭＥＡ１２の作成手順の一例として、電解質膜の表面に触媒を塗布することで触媒層（ＣＣＭ：Catalyst. Coated Membrane）を形成し、別工程でガス拡散層基板上に多孔体層（ＭＰＬ：Micro Porous Layer）を形成し、両者を接合する方法がある。
このようにして製作されたＭＥＡ１２は、運転中において、ＭＥＡ１２を構成するポリマー（電解質膜及び触媒層中のアイオノマー）が、加湿又は生成水によって膨潤する。一方、セル内の水分量は、使用条件（運転条件）の変化に伴い、ＭＥＡ１２とガス拡散層１４との寸法変化が繰り返し生じることとなる。この寸法変化の繰り返しによって、触媒層とガス拡散層の接合力が脆弱な場合に、セル構成部材の破損（破断）、破壊が生じ、電池特性が低下する虞がある。さらに、触媒層とガス拡散層の接合力が脆弱な場合、これらが分離してしまうことにより、ＭＥＡを積層（スタック）する際のハンドリング性が悪化し、生産性の低下が顕著となる。
本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、触媒層とガス拡散層との接合を、より確実に行うことを可能とし、燃料電池特性の安定化、生産性の向上を図るものである。
このようにして製作されたＭＥＡ１２は、運転中において、ＭＥＡ１２を構成するポリマー（電解質膜及び触媒層中のアイオノマー）が、加湿又は生成水によって膨潤する。一方、セル内の水分量は、使用条件（運転条件）の変化に伴い、ＭＥＡ１２とガス拡散層１４との寸法変化が繰り返し生じることとなる。この寸法変化の繰り返しによって、触媒層とガス拡散層の接合力が脆弱な場合に、セル構成部材の破損（破断）、破壊が生じ、電池特性が低下する虞がある。さらに、触媒層とガス拡散層の接合力が脆弱な場合、これらが分離してしまうことにより、ＭＥＡを積層（スタック）する際のハンドリング性が悪化し、生産性の低下が顕著となる。
本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、触媒層とガス拡散層との接合を、より確実に行うことを可能とし、燃料電池特性の安定化、生産性の向上を図るものである。
上記課題を解決するために、本発明に係る固体高分子形燃料電池電極は、互いに隣接する触媒層とガス拡散層とをセル構成部材に含む固体高分子形燃料電池電極であって、前記触媒層及び前記ガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さが、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化され、両者がいわば真空密着することで、触媒層とガス拡散層とが接合したものである。
又、上記課題を解決するために、本発明に係る固体高分子形燃料電池電極の製造方法は、互いに隣接する触媒層とガス拡散層とを含む固体高分子形燃料電池電極の製造方法であって、前記触媒層及び前記ガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化するように形成し、両者をいわば真空密着させることで、触媒層とガス拡散層とを接合させるものである。
（発明の態様）
以下の発明の態様は、本発明の構成を例示するものであり、本発明の多様な構成の理解を容易にするために、項別けして説明するものである。各項は、本発明の技術的範囲を限定するものではなく、発明を実施するための最良の形態を参酌しつつ、各項の構成要素の一部を置換し、削除し、又は、更に他の構成要素を付加したものについても、本願発明の技術的範囲に含まれ得るものである。
又、上記課題を解決するために、本発明に係る固体高分子形燃料電池電極の製造方法は、互いに隣接する触媒層とガス拡散層とを含む固体高分子形燃料電池電極の製造方法であって、前記触媒層及び前記ガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化するように形成し、両者をいわば真空密着させることで、触媒層とガス拡散層とを接合させるものである。
（発明の態様）
以下の発明の態様は、本発明の構成を例示するものであり、本発明の多様な構成の理解を容易にするために、項別けして説明するものである。各項は、本発明の技術的範囲を限定するものではなく、発明を実施するための最良の形態を参酌しつつ、各項の構成要素の一部を置換し、削除し、又は、更に他の構成要素を付加したものについても、本願発明の技術的範囲に含まれ得るものである。
（１）互いに隣接する触媒層とガス拡散層とをセル構成部材に含む固体高分子形燃料電池電極であって、前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面の算術平均粗さＲａが１．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａが２μｍ以下であり、前記ガス拡散層の前記触媒層に隣接する表面の算術平均粗さＲａが５．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａが前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面と同等に形成され、前記触媒層と前記ガス拡散層とが密着している固体高分子形燃料電池電極（請求項１）。
本項に記載の固体高分子形燃料電池電極は、触媒層のガス拡散層に隣接する表面のＲａが１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａが２μｍ以下であり、ガス拡散層の触媒層に隣接する表面のＲａが５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａが触媒層のガス拡散層に隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成されている。すなわち、触媒層及びガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さが、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化されている。このため、触媒層とガス拡散層との表面がいわば真空密着するような状態となり、触媒層とガス拡散層との間の接合力が確保される。
本項に記載の固体高分子形燃料電池電極は、触媒層のガス拡散層に隣接する表面のＲａが１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａが２μｍ以下であり、ガス拡散層の触媒層に隣接する表面のＲａが５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａが触媒層のガス拡散層に隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成されている。すなわち、触媒層及びガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さが、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化されている。このため、触媒層とガス拡散層との表面がいわば真空密着するような状態となり、触媒層とガス拡散層との間の接合力が確保される。
（２）互いに隣接する触媒層とガス拡散層とをセル構成部材に含む固体高分子形燃料電池電極の製造方法であって、少なくとも、前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面の算術平均粗さＲａを１．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａを２μｍ以下に形成し、前記ガス拡散層の前記触媒層に隣接する表面の算術平均粗さＲａを５．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａを前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面と同等に形成し、前記触媒層と前記ガス拡散層とを密着させる固体高分子形燃料電池電極の製造方法（請求項２）。
本項に記載の固体高分子形燃料電池電極の製造方法は、触媒層のガス拡散層に隣接する表面のＲａを１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを２μｍ以下とし、ガス拡散層の触媒層に隣接する表面のＲａを５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを触媒層のガス拡散層に隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成する。これにより、触媒層及びガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化する。そして、触媒層とガス拡散層との表面をいわば真空密着させるような状態とし、触媒層とガス拡散層との間の接合力を確保するものとなる。
本項に記載の固体高分子形燃料電池電極の製造方法は、触媒層のガス拡散層に隣接する表面のＲａを１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを２μｍ以下とし、ガス拡散層の触媒層に隣接する表面のＲａを５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを触媒層のガス拡散層に隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成する。これにより、触媒層及びガス拡散層の互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化する。そして、触媒層とガス拡散層との表面をいわば真空密着させるような状態とし、触媒層とガス拡散層との間の接合力を確保するものとなる。
本発明はこのように構成したので、触媒層とガス拡散層との接合を、より確実に行うことが可能となり、燃料電池特性の安定化、生産性の向上が図られる。
以下、本発明を実施するための最良の形態を添付図面に基づいて説明する。
本発明の実施の形態に係る固体高分子形燃料電池の膜電極接合体ＭＥＡは、図１に示される手順で作成されるものである。具体的には、第１工程（Ｓ１００）では、電解質膜２０の両面に、白金、白金カーボン、白金コバルト等とアイオノマーとを含む触媒２２、２４を塗布することで、触媒層ＣＣＭを形成する。又、これと並行する第２工程（Ｓ２００）で、カーボンペーパーやカーボンクロスからなるガス拡散層基材２６上に、アセチレンブラック等のカーボン２８を塗布することで、多孔体層ＭＰＬを形成する。そして、両者を接合する第３工程（Ｓ３００）において、ＭＥＡが完成するものである。
ここで、電解質膜２０に触媒２２、２４を塗布する工程と、ガス拡散層基材２６にカーボン２８を塗布する工程には、例えば、図２（ａ）に示されるようなスプレー３０や、図２（ｂ）に示されるダイコータ３２が用いられる。なお、図中符号３４はインクタンク、符号３６はダイヘッドインク、符号３８はダイヘッドを示している。
本発明の実施の形態に係る固体高分子形燃料電池の膜電極接合体ＭＥＡは、図１に示される手順で作成されるものである。具体的には、第１工程（Ｓ１００）では、電解質膜２０の両面に、白金、白金カーボン、白金コバルト等とアイオノマーとを含む触媒２２、２４を塗布することで、触媒層ＣＣＭを形成する。又、これと並行する第２工程（Ｓ２００）で、カーボンペーパーやカーボンクロスからなるガス拡散層基材２６上に、アセチレンブラック等のカーボン２８を塗布することで、多孔体層ＭＰＬを形成する。そして、両者を接合する第３工程（Ｓ３００）において、ＭＥＡが完成するものである。
ここで、電解質膜２０に触媒２２、２４を塗布する工程と、ガス拡散層基材２６にカーボン２８を塗布する工程には、例えば、図２（ａ）に示されるようなスプレー３０や、図２（ｂ）に示されるダイコータ３２が用いられる。なお、図中符号３４はインクタンク、符号３６はダイヘッドインク、符号３８はダイヘッドを示している。
そして、電解質膜２０に触媒２２、２４を塗布する際に、例えば、スプレー３０を用いる場合には、図１に例示されるように、触媒２２、２４の第１層Ｒ１を一定方向に連続塗りし、続いて、第２層Ｒ２、第３層Ｒ３を、少しづつ位置をずらしながら一定方向に連続塗りして重ねることにより、触媒層ＣＣＭの表面の算術平均粗さＲａが１．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａが２μｍ以下となるように塗工する。この際、スプレー３０への塗工材料の供給系統には、ポンプの脈動を緩和するためのフィルターを設けることが望ましい。なお、塗工材料の固形分比率との関係から、必要な厚みの触媒層ＣＣＭを得るまでに、４層以上の重ね塗りを行うことが望ましいことが、発明者らの研究により明らかとなっている。
又、ガス拡散層基材２６上にカーボンを塗布する際にも、同様にして、多孔体層ＭＰＬの表面の算術平均粗さＲａが５．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａが２μｍ以下となるように塗工する。又、従来は多孔体層ＭＰＬのインクの混練時間（硬練り時間）を３０分程度確保して塗工するのに対し、本発明の実施の形態では、インクの粘土を従来の２割程度低くし、かつ、インクの混練時間を従来の２倍程度確保することが望ましい。
又、ガス拡散層基材２６上にカーボンを塗布する際にも、同様にして、多孔体層ＭＰＬの表面の算術平均粗さＲａが５．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりＷａが２μｍ以下となるように塗工する。又、従来は多孔体層ＭＰＬのインクの混練時間（硬練り時間）を３０分程度確保して塗工するのに対し、本発明の実施の形態では、インクの粘土を従来の２割程度低くし、かつ、インクの混練時間を従来の２倍程度確保することが望ましい。
図３（ａ）には、本発明の実施の形態に係る塗工方法によって得られた、触媒層ＣＣＭの表面粗さが示され、比較例として図３（ｂ）に示された従来の触媒層ＣＣＭの表面粗さが示されている。これらの図から明らかなように、従来の触媒層ＣＣＭの表面粗さは、Ｒａが１．３μｍ、Ｗａが２．２８μｍであるのに対し、本発明の実施の形態に係る触媒層ＣＣＭの表面粗さは、Ｒａが０．９μｍ、Ｗａが０．４２μｍであり、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化されていることが解る。
このようにして形成された、触媒層ＣＣＭとガス拡散層の多孔体層ＭＰＬとを密着させると、両者はいわば真空密着するような状態となり、触媒層ＣＣＭとガス拡散層の多孔体層ＭＰＬとが接合する。発明者らの実証検査の一例として、両者の接合強度は、本発明の実施の形態に係るものが２．０５Ｎ／ｃｍであるのに対し、従来技術では０．３８Ｎ／ｃｍにとどまった。又、必要に応じ、従来と同様に熱圧着を併用することで、より強固に触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとを接合することも可能である。
このようにして形成された、触媒層ＣＣＭとガス拡散層の多孔体層ＭＰＬとを密着させると、両者はいわば真空密着するような状態となり、触媒層ＣＣＭとガス拡散層の多孔体層ＭＰＬとが接合する。発明者らの実証検査の一例として、両者の接合強度は、本発明の実施の形態に係るものが２．０５Ｎ／ｃｍであるのに対し、従来技術では０．３８Ｎ／ｃｍにとどまった。又、必要に応じ、従来と同様に熱圧着を併用することで、より強固に触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとを接合することも可能である。
上記構成をなす、本発明の実施の形態によれば、次のような作用効果を得ることが可能である。まず、本発明の実施の形態に係る固体高分子形燃料電池電極は、触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面のＲａが１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａが２μｍ以下であり、ガス拡散層ＭＰＬの触媒層ＣＣＭに隣接する表面のＲａが５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａが触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成されている。すなわち、触媒層ＣＣＭ及びガス拡散層ＭＰＬの互いに隣接する表面の粗さが、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化される。すると、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの表面がいわば真空密着するよう状態となり、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの間の接合力が確保されることなる。
又、本発明の実施の形態に係る固体高分子形燃料電池電極の製造方法によれば、触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面のＲａを１．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを２μｍ以下とし、ガス拡散層ＭＰＬの触媒層ＣＣＭに隣接する表面のＲａを５．０μｍ以下で、かつ、Ｗａを触媒層ＣＣＭのガス拡散層ＭＰＬに隣接する表面と同等（２μｍ以下）に形成する。これにより、触媒層ＣＣＭ及びガス拡散層ＭＰＬの互いに隣接する表面の粗さを、ミクロ的視点及びマクロ的視点の双方から平滑化する。そして、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの表面をいわば真空密着させるような状態とし、触媒層ＣＣＭとガス拡散層ＭＰＬとの間の接合力を確保するものとなる。
２０：電解質膜、 ２２、２４：触媒、２６：ガス拡散層基材、２８：カーボン、ＣＣＭ：触媒層、ＭＰＬ：ガス拡散層、ＭＥＡ：膜電極接合体
Claims (2)
- 互いに隣接する触媒層とガス拡散層とをセル構成部材に含む固体高分子形燃料電池電極であって、前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面の算術平均粗さが１．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりが２μｍ以下であり、前記ガス拡散層の前記触媒層に隣接する表面の算術平均粗さが５．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりが前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面と同等に形成され、前記触媒層と前記ガス拡散層とが密着していることを特徴とする固体高分子形燃料電池電極。
- 互いに隣接する触媒層とガス拡散層とをセル構成部材に含む固体高分子形燃料電池電極の製造方法であって、少なくとも、前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面の算術平均粗さを１．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりを２μｍ以下に形成し、前記ガス拡散層の前記触媒層に隣接する表面の算術平均粗さを５．０μｍ以下で、かつ、算術平均うねりを前記触媒層の前記ガス拡散層に隣接する表面と同等に形成し、前記触媒層と前記ガス拡散層とを密着させることを特徴とする固体高分子形燃料電池電極の製造方法。
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