JP2010118681A - レジスト膜除去装置及びレジスト膜除去方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 水蒸気噴射ノズル3をラインスリットノズルが直径方向となるように配置してミスト含有水蒸気をレジスト膜の表面に噴射し、当該レジスト膜を剥離・除去する。
【選択図】 図3
Description
レジスト膜の水蒸気による変質
レジスト膜の化学的変質促進
レジスト膜の紫外線照射による変質促進
レジスト化学構造の空孔性と水素結合性:
リソグラフィー工程とは、半導体集積回路の微細構造を形成するために、加工表面にレジスト膜を接着させ、マスクに形成される微細構造パターン間隙を通して電磁波エネルギーを照射し、照射部位と非照射部位とのレジスト溶解性の差異を利用してパターンを現像し、パターンエッチングを行なう工程である。
表1に、初期のレジストKPRから現在主流のレジスト、更にARFエキシマ用レジストなど各種フォトレジストのべースポリマー基幹構造を示している。主鎖・側鎖の化学構造は各種各様に全く異なる。しかしこの各様の基幹構造の間に、基本的共通点が存在する。
この理由は、構造規則性の有機ポリマーの緻密性に対して、レジストのポリマー構造が空孔性であり、さらに水素結合性を持っためである。
しかし、「レジスト剥離」を支配するのはベースポリマー基幹構造である。本発明の特徴は、レジストの基本的物性である空孔性と水素結合性を利用することにある。
本発明者らは、水蒸気によってレジスト膜の状態が急速かつ顕著に変化する事実に着目する。高温水蒸気による軟化・膨張などの物理的変化は当然のこととして、膨潤・分離・凝固などの物性的変化が生じ、レジストの種類と水蒸気条件によってその様相はさまざまであるが、レジスト膜の化学構造的変質が発生していることが認められる。この変質の内容は下記のように推測される。
レジスト膜の処理に必要な水蒸気温度は、レジストの種類及びレジスト工程条件によって異なる。水蒸気温度は、70℃〜200℃の適性値に選択される。基板の事情が許せば200℃以上であってもよい。過熱水蒸気は紫外線照射において、ミストによる紫外線吸収と散乱がなく、紫外線透過効率が高い。また、過熱水蒸気はレジスト膜剥離表面の乾燥においてミストの影響を受けない。
水蒸気の噴射力は、膨潤レジスト膜と基板の剥離に有効に作用する。高温水蒸気及びミスト、更には膨潤促進成分により水和・膨潤し柔軟化しているレジスト膜は、水蒸気噴射の線速度が数m/秒〜数10m/秒で基板表面から容易に剥離する。剥離速度は、レジストの種類に依存するが、特にイオン注入されたレジストは剥離し難い傾向がある。パターン形状も関係し、特にアスペクト比が大きいとき剥離し難い傾向がある。このようなレジスト物性・基板構造を勘案し、噴射の線速度と噴射時間を制御する。レジスト剥離にともなって、露出面の微細構造にダメージを与えないために噴射線速度を抑制することが重要である。
レジスト膜に水蒸気を接触せしめ変質させるステップと、変質したレジスト膜に水蒸気を噴射し剥離するステップを組み合わせることのできる装置が必要である。
本発明者らは、前述のように水蒸気の接触と噴射の2段階を経ることなく、液滴を含有する水蒸気、即ち飽和水蒸気の噴射のみによりレジスト膜を剥離することに想到した。
高温水蒸気による物性的・構造的変質は、水蒸気中に変質を促進する成分を含有させて加速することができることを認めた。特に、イオン注入処理プロセスにより硬化したレジスト膜は剥離が極めて困難であるが、水蒸気に促進成分が含有されると迅速な剥離が可能となる。促進成分の内容は、レジストの種類によって異なるので個々に選択する必要がある。また、レジスト剥離後の構造基板の保護、例えばメタル配線基板のメタル表面への化学作用を配慮する必要がある。
(1)紫外線によるレジストの分解
表2に、フォトレジストの紫外線による分解試験データを示す。紫外線ランプとしてXeエキシマランプ(波長172nm)を用い、フォトレジスト光分解できる。しかし、レジストを除去するプロセスに適用するには、分解速度は小さい。オゾンを高濃度に存在させて、加速する試みがあるが、実用には困難が多い。
図3に、水蒸気供給装置の原理図を例示する。飽和水蒸気発生のための蒸発器1及び蒸発用加熱ブロック2、過熱水蒸気発生のための過熱器3及び過熱用加熱ブロック4が、定流量ポンプ5と圧力制御ニードルバルブ6の間に配置される。この水蒸気発生システムの内圧は圧力計7により測定される。飽和水蒸気温度及び過熱水蒸気温度は、温度計8及び9により測定される。蒸発器1の伝熱面積は、沸騰特性曲線のバーンアウトポイント条件を満足するように設計する。
超純水の水蒸気発生時には超純水ライン用バルブ10を開き、促進成分を含有する水蒸気発生時には水溶液ライン用バルブ11を開く。
飽和水蒸気供給時は、過熱用加熱ブロック4には熱量を供給せず、このとき過熱器3は単に水蒸気通路となる。過熱水蒸気供給時は、過熱用加熱ブロック4に熱量を供給し、過熱器3により過熱する。
処理チャンバー15に水蒸気を導入する場合はを導入バルブ12を開く。水蒸気を処理表面に噴射する場合は、水蒸気噴射バルブ13を開き水蒸気噴射ノズル14から処理表面16に水蒸気を噴射する。
紫外線反応装置に用いるランプの紫外線波長と時間特性の選定は重要な技術要素である。
紫外線は短波長となるほどエネルギーは大に、照射雰囲気の透過率は小になる。紫外線波長は、透過率を満足するように選定せねばならない。
δ:光吸収断面積(分子数/cm2),O2…0.259×10‐19
C:分子濃度(分子分圧)
L:透過距離(cm)
I0/I:光透過率=入射光強度/透過光強度 ・・・(2)
δCL50=ln(100/50)
L50:50%透過距離
紫外線処理を、瞬間型と定常型のいずれで行なうかによって紫外線ランプを選定する。
紫外線エキシマランプは、瞬間型処理に用い得る。点灯して数秒で定常状態に達する。
枚葉型紫外線処理における秒単位時間のシーケンシャルプロセスに適する。低圧水銀ランプ、i線ランプなどは定常型処理に用い得る。点灯して定常状態に達するのに数10分を要するが、以後安定である。
(1)装置構成
枚葉式レジスト剥離装置は、水蒸気処理チャンバーと紫外線ランプチャンバーから構成される。
基板搬出入機構・雰囲気パージ機構・排液機構を有するチャンバー内に、基板表面と水蒸気噴射ノズルが相対的に移動することにより噴射面が掃引される駆動機構を持ち、ポイントノズルまたはラインスリットノズルを配置して構成される。
スポットノズルを半径方向に駆動し、あるいは数個のノズルを適当な距離で移動または固定する方式でもよい。ノズルの噴射角度と噴射距離及び水蒸気噴射線遠度は、処理目的・基板の表面構造・ダメージ保護など種々の面から最適化する。
レジスト膜のクエンチング(急冷):
図4には省略されているが、炭酸ガス噴射ノズルを基板表面に配置し、炭酸ガスを噴出してドライアイス粒を基板表面に噴射し、レジスト膜をクエンチング(急冷)することができる。加熱され膨潤したレジスト膜は収縮・固化し基板から剥離する。レジストの種類により、このようなクエンチングが剥離を促進することが認められる。
スピン回転機構を利用し回転数を2000rpm以上とするとき、剥離が促進される。特に、水蒸気噴射効果が周辺部で弱い場合に剥離を促進する。
レジスト剥離プロセスとレジスト剥離後表面浄化プロセスを連続プロセスとすることができる。
レジスト膜剥離装置から、レジスト膜剥離後に表面浄化装置への切り替えは簡単である。
水蒸気・紫外線重畳処理は、剥離時間・浄化時間の双方を効果的に短縮するので、スループットを低下することなく一体化が実現できる。
純水水蒸気によるレジスト膜剥離の実施例を示す。
試料:図5(a)ドライエッチング熱酸化膜上に形成されたレジスト膜
図5(b)ドライエッチングゲート電極(ポリシリコン膜)上に形成されたレジスト膜水蒸気:純水水蒸気
剥離結果:
表6、噴射30秒〜1分で剥離できた。
促進成分含有水蒸気によるレジスト膜剥離の実施例を示す。
レジスト膜はイオン注入処理されており、極めて剥離が困難であることが知られている。
イオン注入条件:加速エネルギー80KeV、リンのドーズ量6×1015/ccm2
促進成分含有水蒸気:促進成分、アルカリ(KOH)及び界面活性剤
剥離結果:
表7に示すように、水蒸気噴射2分で剥離できた。変質促進成分がアルカリの場合は、剥離後の表面に剥離断片の付着が僅かにあったが、アルカリ+界面活性剤の場合は剥離断片は全く認められない。
促進成分含有水蒸気によるレジスト膜剥離の実施例を更に示す。
図5(e)金属配線エッチング後、ポジ型レジスト膜
促進成分含有水蒸気:促進成分、過酸化水素及び界面活性剤
剥離結果:
変質促進成分含有の水蒸気噴射で熱酸化膜の表面からは1分で完全剥離し、剥離性に劣る金属配線エチングーイオン注入表面でも2分で完全剥離した。
金属配線表面の2ステップ水蒸気処理の実施例を示す。
2ステップ処理の目的:金属配線の化学的ダメージを回避する目的である。レジストが金属配線表面をカバーしているときには促進成分を用い、レジストが剥離され金属配線表面が露出するときは、促進成分を用いない。
第1ステップ(水蒸気接触処理)アルカリ含有水蒸気使用
第2ステップ(水蒸気噴射処理)純水水蒸気使用
剥離結果:
表9に示す。第2ステップ30秒の水蒸気処理でレジストは除去され、金属配線ダメージはなかった。
比較として、アルカリ含有水蒸気処理のみの場合を示す、この場合は、噴射時間2分を必要とし、レジスト除去後の表面の金属配線にダメージが見られた。
剥離困難なイオン注入レジスト膜について、高温水蒸気処理の実施例を示す。
試料:図5(c)シリコン熱酸化膜エッチング、下層シリコン基板ヘイオン注入
イオン注入条件:加速エネルギー80KeV、リンのドーズ量6×1013/cm2
剥離結果を表10に示す。
条件1の100℃飽和水蒸気処理では、噴射10分でも除去できない。
条件2の120℃飽和水蒸気処理では、接触処理2分、噴射処理1分で除去できた。
条件3の130℃飽和水蒸気処理30秒の後、140℃過熱水蒸気処理では噴射処理30秒で除去できた。
高温飽和水蒸気による変質効果と、高温過熱水蒸気による剥離効果が認められる。
剥離困難なイオン注入レジスト膜について、水蒸気・紫外線重畳処理の実施例を示す。
紫外線ランプ:KrIエキシマランプ 波長191nm
紫外線照射量:10mW/cm2(処理表面)
剥離結果を表11に示す。条件1の100℃飽和水蒸気処理と紫外線照射処理2分の後、噴射処理1分で除去できた。
条件2の120℃飽和水蒸気処理と紫外線照射処理30秒の後、噴射処理30秒で除去できた。
レジスト剥離プロセスと剥離後表面浄化プロセスの連続化の実施例を示す。
紫外線ランプ:KrIエキシマランプ 波長191nm
紫外線照射量:10mW/cm2(処理表面)
各種レジスト処理に適応する温度の飽和水蒸気を用い、紫外線照射を重畳しながら第1ステップ水蒸気接触と第2ステップ水蒸気噴射によりレジスト剥離を行う。
洗浄液供給ラインから各薬液を逐次供給して薬液含有水蒸気を発生させる。まず、フッ酸・過酸化水素含有飽和水蒸気を基板表面に噴射し、金属・有機物を除去する。この時、水蒸気ミストの噴射力により粒子が除去される。次いで、希フッ酸含有飽和水蒸気を基板表面に噴射する。例えば、基板表面コンタクトホールのシリコン表面はベヤーシリコンとなる。最後に、純水の水蒸気を噴射し洗浄する。この薬液処方は処理目的に応じて任意に選択される。
過熱水蒸気はミストを含有しないので、迅速な乾燥ができる。紫外線照射の重畳は、乾燥の促進と共に、表面浄化の仕上げが達成される。
レジスト除去と表面浄化はともに完全に達成された。
本発明者らは、上記のように、水蒸気を用いてレジスト膜を剥離する技術を実現し、これに化学成分の促進効果及び紫外線照射効果を重畳する技術を確立した。
一般に処理条件は定常的に設定される場合が多い。しかしながら、膜の剥離現象とは接着という定常状態の破綻の現象である。従って剥離とは、本質的に非定常的現象である。例えば、水蒸気の作用によりレジスト膜は膨潤・水和するが、その物理化学作用の持続では剥離現象に到達しない。噴射という物理作用が変じわらなければならない。このように、剥離処理には非定常的に種々の条件が交錯する必要がある。
(1)時間/空間的な交絡の態様
時間的に交絡する態様は、例えばA・Bの二つの条件や機構を作動せしめる順序を、例えばA→B順序あるいはA←B順序あるいはAB同時とし、作動時間をA・Bそれぞれに設定する。
空間的に交絡する態様は、例えば処理表面が全面の場合・片面の場合・部分的表面の場合とする。
加熱/冷却機構を作動せしめる部位を、処理表面の全面・片面・部分的表面とする。例えば片面加熱一片面冷却というように組み合わせる。予熱か急熱か、予冷か急冷かを設定する。即ち、温度の適用を時間/空間的に交絡する態様もある。
化学成分の組成組み合わせ・濃度組み合わせ、化学成分適用の時間/空間的な交絡という態様である。高周波超音波・紫外線の照射を組み合わせる態様である。
以上のように、上記(1),(2),(3)もそれぞれ交絡できる態様である。
以下、交絡の具体的内容を例示する、条件交絡はこの例示に限定されるものではない。
レジスト膜が水蒸気の化学作用により膨潤・水和するには時間が必要である。この過程は水蒸気の静的接触処理がよい。レジスト膜が水蒸気で変質した時点では、水蒸気の噴射力が必要である。即ち、水蒸気接触過程と水蒸気噴射過程を時間間隔をおいて組み合わせる必要がある。
この具体例が、上記した実施例4であり、水蒸気接触、噴射とアルカリの交絡として捉えられる。
飽和水蒸気は湿潤条件を与え、過熱水蒸気は高温乾燥条件を与える。例えば、100℃飽和水蒸気処理過程と100℃飽和〜150℃過熱水蒸気処理過程を交絡する。100℃飽和水蒸気処理過程では、レジスト膜の膨潤・水和が進行する。100℃飽和〜150℃過熱水蒸気処理過程ではレジスト膜の接着境界が乾燥され、これが境界剥離力として作用する。従って、100℃飽和水蒸気処理過程と100℃飽和〜150℃過熱水蒸気処理過程を、適切な時間間隔で組み合わせるのが有効である。
また、過熱水蒸気処理過程は、剥離〜洗浄過程終了後の乾燥過程に用い有効である。
この具体例が、上記した実施例5であり、飽和水蒸気と過熱水蒸気との交絡として捉えられる。
レジスト膜の変質が化学成分含有水蒸気で促進される事実は既に明らかにされている。例えば、アルカリ成分を添加した水蒸気は、迅速にレジスト膜を剥離する。しかし、微細構造が例えばメタル配線表面であるとき、アルミニウム・銅など(特にアルミニウム)の配線材料はアルカリにエッチングされ損傷を受ける。この場合は、ある種の界面活性剤を含んだ水蒸気を用いることによって、アルミニウムの化学的損傷を日常的に問題とならない程度に減少させることができる。この具体例が、上記した実施例2,3であり、アルカリ・過酸化水素の交絡として捉えられる。
IPA−水−塩類系の剥離液のレジスト剥離効果が知られている。IPAの気液界面作用はマランゴーニ効果として有名である。発明者らは、水蒸気雰囲中においてIPA蒸気がレジスト剥離促進効果を持つことを見出した。IPAは、表面材料に全く作用しない有機化学成分であるため、メタル配線表面の損傷なく用いることができる。
交絡態様の1:(時間的・物理化学的条件交絡)
水蒸気処理とIPA蒸気処理を時間的に交絡する。
交絡態様の2:(物理化学的条件交絡)
IPA蒸気処理、即ち、化学成分の組成を交絡する。
各種類のレジスト膜について、水蒸気処理におけるIPA蒸気処理の交絡効果を調査した。
以下の表13に示す交絡処理条件により、1分〜2分でレジスト膜剥離が達成できた。
水蒸気処理の後に水蒸気の噴射力で充分に剥離できるレジスト膜と、水蒸気の噴射力では剥離に時間を必要とするレジスト膜がある。後者の場合、水噴射処理の交絡が有効である。同じ噴射量では、水の衝突力は約3桁の質量差に比例して水蒸気より大きい。また、水蒸気温度で軟化しているレジストが、水噴射で冷却硬化することによる剥離作用が働く。
水蒸気接触処理の後に緩和された圧力で水噴射処理を行う。水蒸気の高温化学作用と加圧水の冷却作用の交絡効果が得られる。
スピン回転表面の片側で水蒸気噴射処理、他の片側で水噴射処理を行う。表面には回転数のサイクルで加熱・冷却の温度振幅が与えられる。この交絡態様でも、上記と同様の剥離作用が働く。
交絡態様の1,2のいずれかにおいて、高周波超音波ノズルを用いて水噴射処理を行う。噴射力と超音波力が重畳され剥離力は大きいので、微細回路構造保全のためにそれぞれの強度を緩和する条件で実施する。
各種類のレジスト膜について、水蒸気処理に水噴射処理及び高周波超音波重畳の交絡効果を調査した。以下の表14に示す交絡処理条件により、1分〜2分でレジスト膜剥離が達成できた。
この交絡効果は、水噴射処理の交絡と同様の冷却硬化効果の他に、特殊な効果がある。
加圧炭酸ガス噴射により生成するドライアイス微粒子の温度はマイナス55℃である。水蒸気処理によりレジスト膜の接着境界に浸透している水分は、炭酸ガス噴射で瞬間に結晶化し膨張する。即ち水分の氷結による霜柱効果が発生し、強力な剥離力として働く。
水蒸気処理と加圧炭酸ガス噴射処理を時聞的交互に反復するとき、加熱・冷却の温度振幅による剥離作用が働く。物質により膨張係数が異なるからである。例えば線膨張係数は、シリコンは0.076×10‐4/kであり、おおくの有機物質では2.2〜5.0×10‐4/kであり約1〜2桁の差がある。シリコン基板とレジスト膜の線膨張係数の差は、約150℃の温度振幅によって境界層剥離力となる。
スピン回転表面の片側で水蒸気噴射処理、他の片側で加圧炭酸ガス噴射処理を行うとき、表面には回転数のサイクルで加熱・冷却の温度振幅が与えられる。この交絡態様でも、上記と同様の剥離作用が働く。
スピン回転するレジスト面の側で水蒸気噴射処理、裏面側で加圧炭酸ガス噴射処理を行うとき、レジスト面と基板の境界面に温度差が与えられる。この交絡態様でも、上記と同様の剥離作用が働く。
各種類のレジスト膜について、水蒸気処理に加圧炭酸ガス噴射処理の交絡効果を調査した。以下の表15に示す交絡処理条件により、1分〜2分でレジスト除去が達成できた。
処理基板を冷却プレートで支持しながら、レジスト表面を水蒸気処理する。冷却プレートは、ペルチエ素子による電子冷却方式・フッ素オイル冷媒循環冷却方式・加圧炭酸ガス噴出通気冷却方式などのいずれの方式で冷却してもよい。
水噴射・高圧炭酸ガス噴射の冷却作用と同様の交絡効果と剥離作用が働く。
各種類のレジスト膜について、水蒸気処理における基板冷却効果を調査した。水蒸気噴射ステップと基板冷却ステップの交絡順序及び交絡時間はレジストの種類により異なるので、効果の大きい条件を選択する。以下の表16に示す交絡処理条件はその一例であり、1分〜2分でレジスト除去が達成できた。
水蒸気処理に重畳する場合は、水蒸気50%透過距離が2mm以上の紫外線を用いる。過熱水蒸気処理に重畳するのが効率的である。過熱水蒸気はミストを含有しないため、紫外線の散乱損失がない。紫外線光量及び照射時間は、レジスト接着面に光化学作用による変質を与える程度で充分である。
この具体例が、上記した実施例6であり、水蒸気と紫外線との交絡として捉えられる。
炭酸ガス雰囲気では、水蒸気50%透過距離が2mm以下の短波長の紫外線も高い透過率で用いることができる。波長172mmの紫外線の炭酸ガス50%透過距離は約30cmである。キセノンエキシマランプ(172mm)が適用できる。レジスト膜剥離後に微細構造間隙において取り切れていないレジスト微細断片を分解除去するに有効である。
微細構造パターンを持つデバイス表面のレジスト剥離処理後のパターンのコーナーや配線の間隙部に微細なレジスト膜片の残留する場合について、紫外線照射処理による残留膜片分解除去を行った。
炭酸ガスを表面に噴射しながらキセノンエキシマランプを照射した。以下の表17に結果を示す。
レジスト剥離後の表面の清浄レベル及び次工程が要求する表面の清浄レベルは、プロセス毎にさまざまである。従って、レジスト剥離後の洗浄処理に用いる水蒸気条件の交絡、紫外線の交絡が可能かつ容易な機構が必要である。
この具体例が、上記した実施例6であり、洗浄処理との交絡として捉えられる。
ここで、各種処理(手段)の交絡態様を考慮したレジスト除去装置の具体例について説明する。
図6は、スピン回転機構を持つ枚葉式レジスト除去装置を示す概略断面図である。
紫外線照射機構として、水蒸気処理チャンバー101の上部に、紫外線ランプ108を収納し石英窓板109を有するランプチャンバー110が配接される。図6には紫外線ランプの断面方向が示されている。
2 蒸発用加熱ブロック
3 過熱器
4 過熱用加熱ブロック
5 定流量ポンプ
6 圧力制御ニードルバルブ
7 圧力計
8 温度計
9 温度計
10 超純水ライン用バルブ
11 水溶液ライン用バルブ
12 水蒸気導入バルブ
13 水蒸気噴射バルブ
14,112 水蒸気噴射ノズル
15,101 処理チャンバー
16 処理表面
21,102 基板
22 スピン回転機構
23 水蒸気処理チャンバー
24,108 紫外線ランプ
25,109 石英窓板
26,110 ランプチャンバー
27 ガス導入口
28 排出ダクト
31 水蒸気供給装置
41 噴射ノズル
103 支持ピン
104 回転体
105 中空モータ
106 冷却プレート
107 支持機構
111 水蒸気導入口
113 水噴射ノズル
114 IPA蒸気噴射ノズル
115,116 加圧炭酸ガス噴射ノズル
117 高周波超音波発振子
118 パージガス導入口
119 排出機構
120 水蒸気発生装置
121 超純水供給ライン
122 薬液注入装置
Claims (1)
- リソグラフィー工程において用いられるレジスト膜除去装置であって、水蒸気をレジスト膜に接触せしめる手段と、水蒸気をレジスト膜に噴射する手段とを備え、前記水蒸気の作用により当該レジスト膜を剥離することを特徴とするレジスト膜除去装置。
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