JP2009149464A - 定置型水素製造用改質装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】定置型水素製造用改質装置4は、炭化水素系燃料、アルコール系燃料、合成燃料のいずれか1種と水蒸気とを含む原料ガスを流通させる反応管11と、反応管11を収容し、反応管11を加熱する燃焼ガスを流通させるシェル12と、を備え、反応管11が、U字型に成形され、シェル12が、燃焼ガスを反応管11に沿って反応管11の出口側から入口側に向けて流通させており、反応管11のストレート部11a,11bには、活性温度の異なる複数種の改質触媒が、反応管11の入口側から出口側に向けて活性温度が順次高くなるように充填されている。
【選択図】図2
Description
(1)炭化水素系燃料、アルコール系燃料、合成燃料のいずれか1種と水蒸気とを含む原料ガスを改質して水素を製造する定置型水素製造用改質装置であって、前記原料ガスを流通させる反応管と、前記反応管を収容し、該反応管を加熱する燃焼ガスを流通させるシェルと、を備え、前記反応管が、U字型に成形され、前記シェルが、前記燃焼ガスを前記反応管に沿って該反応管の出口側から入口側に向けて流通させており、前記反応管のストレート部には、活性温度の異なる複数種の改質触媒が、該反応管の入口側から出口側に向けて活性温度が順次高くなるように充填されていることを特徴とする定置型水素製造用改質装置。
(2)前記反応管のベント部には、不活性な充填物が充填されていることを特徴とする(1)に記載の定置型水素製造用改質装置。
(3)前記反応管のストレート部には、第1の改質触媒と、該第1の改質触媒よりも低温で活性を有する第2の改質触媒と、の2種の改質触媒が充填されており、前記第1の改質触媒と、前記第2の改質触媒との充填比率が、第1の改質触媒/第2の改質触媒で1/1〜3/1であることを特徴とする(1)または(2)に記載の定置型水素製造用改質装置。
(4)前記反応管の出口温度が750〜820℃で、入口温度が400〜500℃であり、前記第1の改質触媒を550〜820℃で、前記第2の改質触媒を400〜660℃で、それぞれ前記原料ガスと接触させることを特徴とする(3)に記載の定置型水素製造用改質装置。
図1は改質装置を含む定置型水素製造装置の概略構成を示す模式図、図2は本発明に係る定置型水素製造用改質装置の一実施形態の縦断面図、図3は図2の改質装置の横断面図である。なお、本発明は、以下に説明する実施形態に限定されるものではない。
図1に示すように、水素製造装置1は、原料タンク2、脱硫装置3、改質装置4、シフト反応装置5、PSA(Pressure Swing Adsorption)6を主な構成要素としている。
炭化水素系燃料を用いて水素を製造する場合、一般に改質触媒の存在下で水蒸気改質する方法が用いられる。改質触媒としては、例えば、Al2O3,SiO2,TiO2及びZrO2から選ばれる少なくとも1種以上の担体成分に、Ru,Rh,Pd,Pt及びNiから選ばれる少なくとも1種以上の活性金属が、担持もしくは共沈などの手法により調製された触媒を使用することができる。また、原料や反応条件によってはアルカリ金属であるLi,Na,K,Rb,Csの酸化物や、アルカリ土類金属であるBe,Mg,Ca,Sr,Baの酸化物が添加されていてもよい。
本発明に係る定置型水素製造用改質装置の一実施形態である改質装置4は、炭化水素系燃料と水蒸気とを混合した原料ガスを改質触媒の存在下で改質する反応器である。炭化水素系燃料と水蒸気との混合は、水蒸気/炭素比(以下、S/C比と記す)で2.0〜6.0mol/molである。炭化水素の水蒸気改質反応において、改質触媒への炭素析出を抑制する有効な方法としては、水蒸気改質反応時のS/C比を高くする方法があるが、運転操作が煩雑になるほか、水蒸気原単位(製品単位量当たりの水蒸気使用量)が増加するため、好ましくは2.5〜4.0mol/molである。尚、原料ガスには、さらに酸素を添加してもよい。
シフト反応装置5は、改質装置4から導出された改質ガス中に含まれる一酸化炭素をシフト反応触媒の存在下で水蒸気と反応させ、二酸化炭素と水素に変換する。反応温度は反応器入口が330〜350℃、反応器出口が380〜400℃、反応圧力は880kPa程度であり、シフト反応触媒には、一般にFe,Crの酸化物が使用される。このシフト反応により、改質ガス中の一酸化炭素濃度は2.5mol%程度まで低下する。
PSA6は、改質ガス中の不純物を吸着除去し、水素ガスを高純度に精製するものであって、吸着塔には通常、活性アルミナ、活性炭又はモリキュラーシーブなどの吸着剤が充填されている。PSA法は公知の方法であり、例えば4つの塔が交互に吸着(運転)/再生を繰り返し、すなわち、吸着→均圧→パージ→ブローダウン→パージ→均圧→昇圧→吸着を繰り返し連続的にガスを分離精製する。
・改質装置の仕様
シェルの長さ 2170mm
シェルの内径 350mm
シェルの材質 インコロイ800HT
反応管の本数 54本
・高温活性触媒の製造方法
アルミナ担体にアルカリ金属を含む化合物を含有する溶液を用いてアルカリ金属を担持後、800℃〜950℃で焼成し、ルテニウムを含む化合物を含有する溶液を用いてルテニウムを担持した。これをアルカリ水溶液にて処理後、120℃以下で乾燥を行い、その後アルカリ金属を含む化合物を含有する溶液を用いてアルカリ金属を担持させ、120℃以下で乾燥して製造した。
・低温活性触媒の製造方法
γ―アルミナ担体上にアルカリ金属を含む化合物を含有する溶液を用いてアルカリ金属を担持後、無酸素雰囲気下950℃〜1100℃で熱処理した後、ルテニウムを含む化合物を含有する溶液を用いてルテニウムを担持した。これをアルカリ水溶液にて処理後、120℃以下で乾燥して製造した。
・高温活性触媒と低温活性触媒との充填比率
高温活性触媒/低温活性触媒で66/34
・反応条件
S/C比 3.0mol/mol
改質装置入口温度 500℃
改質装置入口圧力 925kPa
改質装置出口温度 750℃
改質装置出口圧力 890kPa
燃焼ガス入口温度 950℃
燃焼ガス出口温度 650℃
・灯油の性状
2 原料タンク
3 脱硫装置
4 改質装置
5 シフト反応装置
6 PSA
11 反応管
12 シェル
13 隔壁
14 燃焼室
15 チャンネル部
15a 入口側チャンネル部
15b 出口側チャンネル部
16 隔壁
17 原料ガス入口
18 改質ガス出口
19 燃焼ガス入口
20 燃焼ガス出口
21 仕切り板
Claims (4)
- 炭化水素系燃料、アルコール系燃料、合成燃料のいずれか1種と水蒸気とを含む原料ガスを改質して水素を製造する定置型水素製造用改質装置であって、
前記原料ガスを流通させる反応管と、
前記反応管を収容し、該反応管を加熱する燃焼ガスを流通させるシェルと、
を備え、
前記反応管が、U字型に成形され、
前記シェルが、前記燃焼ガスを前記反応管に沿って該反応管の出口側から入口側に向けて流通させており、
前記反応管のストレート部には、活性温度の異なる複数種の改質触媒が、該反応管の入口側から出口側に向けて活性温度が順次高くなるように充填されていることを特徴とする定置型水素製造用改質装置。 - 前記反応管のベント部には、不活性な充填物が充填されていることを特徴とする請求項1に記載の定置型水素製造用改質装置。
- 前記反応管のストレート部には、第1の改質触媒と、該第1の改質触媒よりも低温で活性を有する第2の改質触媒と、の2種の改質触媒が充填されており、
前記第1の改質触媒と、前記第2の改質触媒との充填比率が、第1の改質触媒/第2の改質触媒で1/1〜3/1であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の定置型水素製造用改質装置。 - 前記反応管の出口温度が750〜820℃で、入口温度が400〜500℃であり、
前記第1の改質触媒を550〜820℃で、前記第2の改質触媒を400〜660℃で、それぞれ前記原料ガスと接触させることを特徴とする請求項3に記載の定置型水素製造用改質装置。
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2007
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