JP2007112644A - Co除去装置,燃料改質装置及び燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 CO除去装置1は、円筒状のシフト触媒容器2と、シフト触媒容器2の内側から内方向に向かって順に配設された、予備加熱手段3と、円筒状の第一プロックス触媒容器4と、第二プロックス触媒容器5とを備えた構成としてある。
【選択図】 図1
Description
上記燃料電池システムは、一般的に、燃料改質装置を備えている。燃料改質装置は、炭化水素原料として、ナフサ、灯油等の石油系燃料や都市ガス等を用い、炭化水素原料と水蒸気とを混合してガス状の改質ガス燃料とし、この改質ガス燃料を改質触媒中で加熱することにより、水素リッチな改質ガスを生成する(水蒸気改質法)。
このため、改質ガス中に含まれるCOを白金系電極触媒に無害なCO2(二酸化炭素)等に転化し、CO濃度を低減させるために、シフト触媒容器及びプロックス触媒容器を備えた様々な燃料改質装置が開発されてきた。
この燃料改質装置は、ベース外筒の下部に、円筒状の低温シフトコンバータ(シフト触媒容器)を設け、この上部に、円筒状の選択酸化CO除去器(プロックス触媒容器)を設けてある。
この水素製造装置は、水蒸気改質反応器、バーナー、水蒸発器、CO変成反応器および選択酸化反応器が、前記容器の中心軸に対して対称な形状を有し、また、容器内の鉛直方向において、上から下に向かって、水蒸気改質反応器、水蒸発器、CO変成反応器および選択酸化反応器がこの順で配置されている。
さらに、プロックス触媒容器及びシフト触媒容器の外部表面積が大きいので、プロックス触媒容器やシフト触媒容器を予備加熱する熱が外部に放出されやすく、エネルギー効率が低下するといった問題があった。
このようにすると、シフト触媒容器とプロックス触媒容器を合わせた実効総容積が低減され、装置を小型化することができる。また、シフト触媒容器とプロックス触媒容器を合わせた外部表面積が低減されるので、シフト触媒容器及びプロックス触媒容器からの放熱量が低減され、エネルギー効率を向上させることができる。さらに、シフト触媒容器とプロックス触媒容器の両方を保温材で覆う場合と比べると、シフト触媒容器とプロックス触媒容器のいずれか他方を保温材で覆う必要がないので、保温材の使用量を削減でき、製造原価のコストダウン及び保温材を含めた容器の小型化を図ることができる。
なお、外部表面積とは、放熱に関係する外部に露出した表面の面積をいう。
このようにすると、装置を起動させる際、予備加熱手段に投入したエネルギーの大部分を容器の加熱に使うことができ、エネルギー効率を向上させることができる。また、シフト触媒容器とプロックス触媒容器にそれぞれ別個の予備加熱手段を設けなくてもすむので、製造原価のコストダウンを図ることができる。
このようにすると、発熱反応により加熱されるシフト触媒及びプロックス触媒を、効果的に冷却することができる。
このようにすると、シフト触媒やプロックス触媒の温度制御を行うことができるので、装置の稼働率の低下を防止し、また、CO除去性能を向上させることができる。
このようにすると、プロックス触媒の温度分布を最適に制御して、COを効率よく除去することができる。
このようにすると、装置内のスペースを有効利用することができ、総合的な付加価値を向上させることができる。
このように、本発明は、燃料改質装置としても有効であり、燃料改質装置の小型化及びエネルギー効率の向上を図ることができる。
このように、本発明は、燃料電池システムとしても有効であり、燃料電池システムの信頼性を向上させることができる。
図1は、本発明の一実施形態にかかるCO除去装置の概略断面図を示している。
同図において、CO除去装置1は、筒状のシフト触媒容器2と、シフト触媒容器2の内側から内方向に向かって順に配設された予備加熱手段3と、筒状の第一プロックス触媒容器4と、第二プロックス触媒容器5とを備えている。
なお、シフト触媒容器2の外周には、断熱材等が設けられているが、省略してある。
シフト触媒容器2は、上端部に、複数の通気孔(図示せず)が穿設された円環状の分散板22が設けられ、下端部に円環状のパンチングプレート23が設けられた円筒状の容器(円筒状の外周側板及び内周側板を有する容器)としてあり、容器内部にシフト触媒21が充填されている。なお、シフト触媒容器2は、円筒状に限定されるものではなく、たとえば、多角形の筒状としてもよい。
また、シフト触媒容器2は、上端部に、円環状の分散室24が設けられている。この分散室24には、炭化水素原料及び水を含む改質ガス燃料を、改質反応させることにより生成された水素リッチな改質ガスが供給される。供給された改質ガスは、上記各通気孔を介して、周方向に対して流量がほぼ均一な状態で、シフト触媒容器2に流入する。
なお、本実施形態の改質ガスは、炭化水素原料及び水を含む改質ガス燃料から水蒸気改質法によって生成された改質ガスとしてあるが、これに限定されるものではなく、たとえば、部分酸化法や自己熱改質法などによって生成された改質ガスに対しても、本発明は有効である。
CO+H2O=CO2+H2 式(1)
なお、一般的に、シフト触媒21として、たとえば、鉄−クロムや銅−酸化物などの触媒が挙げられる。
なお、シフト触媒21は、通常、約180〜300℃にて上記シフト反応が行われる。
予備加熱手段3は、シースヒータとしてあり、シフト触媒容器2と第一プロックス触媒容器4との間に設けてある。すなわち、シフト触媒容器2の内周面と第一プロックス触媒容器4の外周面とで囲まれた隙間31に、スパイラル状に形成したシースヒータを備えている。このようにすると、CO除去装置1を起動させる際、予備加熱手段3が、シフト触媒容器2と第一プロックス触媒容器4(及び第二プロックス触媒容器5)とに囲まれた状態で、これらを加熱するので、予備加熱手段3に投入したエネルギーの大部分をシフト触媒容器2,第一プロックス触媒容器4及び第二プロックス触媒容器5の加熱に使うことができ、エネルギー効率を向上させることができる。また、一つの予備加熱手段3が、シフト触媒容器2,第一プロックス触媒容器4及び第二プロックス触媒容器5を加熱しており、シフト触媒容器2と第一プロックス触媒容器4(及び第二プロックス触媒容器5)とに、それぞれ別個の(合計二つの)予備加熱手段を設けなくてもすむので、製造原価のコストダウンを図ることができる。また、シースヒータは、上方から隙間31に着脱自在に装入する構造としてあるので、ヒータが断線したとき、容易に交換することができる。
なお、予備加熱手段3は、シースヒータに限定されるものではなく、隙間31に収容できる加熱手段であればよい。
第一プロックス触媒容器4は、円筒状の容器(円筒状の外周側板及び内周側板を有する容器)としてあり、上下両端部に、円環状のパンチングプレート42が設けられている。また、第一プロックス触媒容器4は、容器内部の上側半分に、プロックス触媒41が充填され、容器内部の下側半分に伝熱粒子431が充填されている。すなわち、第一プロックス触媒容器4は、プロックス触媒41の上流側(本実施形態では、下方側)に、伝熱粒子層43が設けられている。この伝熱粒子層43は、冷却層として機能し、シフト触媒容器2から排出される約200℃の改質ガスを、プロックス触媒41の反応温度(たとえば、約180℃以下)まで冷却する。第一プロックス触媒容器4を上記構造とすることにより、シフト触媒容器2の内側のスペースを有効利用することができ、CO除去装置1を小型化するとともに、構造を単純化でき、製造原価のコストダウンを図ることができる。
なお、伝熱粒子431として、熱伝達率に優れたアルミニウムや銅系の金属粒子が望ましい。また、伝熱粒子431は、熱媒介としての役目を担っており、セラミック等の粒子でもよい。
(主反応) CO+1/2O2→CO2 式(2)
(副反応) H2+1/2O2→H2O 式(3)
なお、COを選択的に反応させるためには、上記副反応を抑制しつつ主反応が効率的に進むような反応条件で行う必要がある。すなわち、副反応の反応速度に較べて主反応の反応速度が著しく速いような温度に制御する必要がある。
また、プロックス触媒41は、Pt,Au,Rh及びRuから選ばれる少なくとも一種の金属を含有する触媒が好適に用いられるが、特に限定されるものではない。
また、プロックス触媒41は、通常、約120℃以上にて上記プロックス反応が行われる。
第二プロックス触媒容器5は、円筒状の容器(円筒状の外周側板及び内周側板を有する容器)であり、上下両端部に、円環状のパンチングプレート52が設けられており、容器内部にプロックス触媒51が充填されている。このように円筒状とすることにより、プロックス触媒51が、スパイラル状に成形された第二プロックス触媒用冷却配管55の周囲に(第二プロックス触媒用冷却配管55から離れすぎることなく)位置するので、プロックス触媒51の温度制御を精度よく行うことが可能となり、COを効果的に除去することができる。なお、本実施形態では、円筒状としてあるが、この形状に限定されるものではなく、たとえば、円柱状としてもよい。
また、プロックス触媒51は、上記プロックス触媒41と同様の反応を起こさせる触媒である。
また、プロックス触媒51は、通常、約120℃以上にて上記プロックス反応が行われる。
なお、CO除去装置1は、上方からCO除去前の改質ガスを吸い込み、下方にCOを除去した改質ガスを排出する構成としてあるが、これに限定されるものではなく、たとえば、CO除去装置1を、上下を逆に(上下を図1とは逆に)設置してもよく、これにより、下方から改質ガスを吸い込み、上方に排出することもできる。
CO除去装置1は、起動する際、予備加熱手段3によって、シフト触媒21,プロックス触媒41及びプロックス触媒51を予備加熱し、それぞれの反応開始に適した温度まで昇温させる。この際、予備加熱手段3が、シフト触媒容器2と第一プロックス触媒容器4の間に設けられているので、予備加熱手段3の熱が、外部に漏れず、シフト触媒容器2と第一プロックス触媒容器4に効率よく伝わるので、エネルギー効率を向上させることができる。
次に、改質ガスは、プロックス触媒41と反応して、式(2)によりCOが除去される。この際、改質ガスは、約150℃で第一プロックス触媒容器4に供給され、反応により発熱するが、第一プロックス触媒用冷却配管45によって冷却されるので、約120〜180℃の状態で第二酸素混合室54に排出される。
また、CO除去装置1は、第一プロックス触媒容器4と第二プロックス触媒容器5を備え、各プロックス触媒容器4,5に第一の空気及び第二の空気を供給することにより、プロックス触媒41,51の温度分布を最適に制御し、COを効率よく除去することができる。
なお、本発明のCO除去装置1は、上記構成に限定されるものではなく、様々な応用例を有している。
次に、応用例について、図面を参照して説明する。
図2は、本発明の第一応用例にかかるCO除去装置の概略図を示している。
同図において、CO除去装置1aは、上記実施形態と比較して、筒状のシフト触媒容器2aと、シフト触媒容器2aの内側から内方向に向かって順に配設された、予備加熱手段(図示せず)と、円柱状のプロックス触媒容器4aとを備えている点が相違する。他の構成は、CO除去装置1とほぼ同様としてある。
したがって、図2において、図1と同様の構成部分については同一の符号を付して、その詳細な説明を省略する。
また、プロックス触媒容器4a及びシフト触媒容器2aを冷却する水は、図示してないが、プロックス触媒用冷却配管及びシフト触媒用冷却配管を順に通過して、気化器(図示せず)に供給される。
このように、上記構成のCO除去装置1aによっても、CO除去装置1とほぼ同様の効果を発揮することができる。
図3は、本発明の第二応用例にかかるCO除去装置の概略図を示している。
同図において、CO除去装置1bは、上記実施形態と比較して、筒状のシフト触媒容器2bと、シフト触媒容器2bの内側に設けられた予備加熱手段(図示せず)と、予備加熱手段の内側に設けられ、円柱を中心軸に沿って二分割した形状の第一プロックス触媒容器4bおよび第二プロックス触媒容器5bとを備えている点が相違する。他の構成は、CO除去装置1とほぼ同様としてある。
したがって、図3において、図1と同様の構成部分については同一の符号を付して、その詳細な説明を省略する。
また、第一プロックス触媒容器4b,第二プロックス触媒容器5b及びシフト触媒容器2bを冷却する水は、図示してないが、第一プロックス触媒用冷却配管,第二プロックス触媒用冷却配管及びシフト触媒用冷却配管を順に通過して、気化器(図示せず)に供給される。
このように、上記構成のCO除去装置1bによっても、CO除去装置1とほぼ同様の効果を発揮することができる。
図4は、本発明の第三応用例にかかるCO除去装置の概略図を示している。
同図において、CO除去装置1cは、上記実施形態と比較して、筒状のプロックス触媒容器4cと、プロックス触媒容器4cの内側から内方向に向かって順に、予備加熱手段(図示せず)と、円柱状のシフト触媒容器2cとを備えている点が相違する。他の構成は、CO除去装置1とほぼ同様としてある。
したがって、図4において、図1と同様の構成部分については同一の符号を付して、その詳細な説明を省略する。
また、プロックス触媒容器4c及びシフト触媒容器2cを冷却する水は、図示してないが、プロックス触媒用冷却配管及びシフト触媒用冷却配管を順に通過して、気化器(図示せず)に供給される。
このように、上記構成のCO除去装置1cによっても、CO除去装置1とほぼ同様の効果を発揮することができる。
図5は、本発明の第四応用例にかかるCO除去装置の概略図を示している。
同図において、CO除去装置1dは、上記実施形態と比較して、筒状の第二プロックス触媒容器5dと、第二プロックス触媒容器5dの内側から内方向に向かって順に配設された、筒状の第一プロックス触媒容器4dと、予備加熱手段(図示せず)と、円柱状のシフト触媒容器2dとを備えている点が相違する。他の構成は、CO除去装置1とほぼ同様としてある。
したがって、図5において、図1と同様の構成部分については同一の符号を付して、その詳細な説明を省略する。
また、第一プロックス触媒容器4d,第二プロックス触媒容器5d及びシフト触媒容器2dを冷却する水は、図示してないが、第一プロックス触媒用冷却配管,第二プロックス触媒用冷却配管及びシフト触媒用冷却配管を順に通過して、気化器(図示せず)に供給される。
このように、上記構成のCO除去装置1dによっても、CO除去装置1とほぼ同様の効果を発揮することができる。
図6は、本発明の第五応用例にかかるCO除去装置の概略図を示している。
同図において、CO除去装置1eは、上記実施形態と比較して、次の点で異なる。CO除去装置1eは、第一プロックス触媒容器4eと第二プロックス触媒容器5eを構成する筒状体が、中心軸に対して対象に配設された仕切板(図示せず)により仕切られており、仕切られた一方を第一プロックス触媒容器4eとし、他方を第二プロックス触媒容器5eとしてある。さらに、第一プロックス触媒容器4eと第二プロックス触媒容器5eとからなる筒状体の内側から内方向に向かって順に、予備加熱手段(図示せず)と、円柱状のシフト触媒容器2eとを備えている。他の構成は、CO除去装置1とほぼ同様としてある。
したがって、図6において、図1と同様の構成部分については同一の符号を付して、その詳細な説明を省略する。
また、第一プロックス触媒容器4e,第二プロックス触媒容器5e及びシフト触媒容器2eを冷却する水は、図示してないが、第一プロックス触媒用冷却配管,第二プロックス触媒用冷却配管及びシフト触媒用冷却配管を順に通過して、気化器(図示せず)に供給される。
このように、上記構成のCO除去装置1eによっても、CO除去装置1とほぼ同様の効果を発揮することができる。
また、本発明は、燃料改質装置の発明としても有効である。本実施形態の燃料改質装置は、炭化水素原料を含む改質ガス燃料を、改質反応させることにより、水素リッチな改質ガスを生成する燃料改質装置において、上述したCO除去装置1を備えた構成としてある。すなわち、CO除去装置1を改質触媒容器と一体的に配置し、CO除去機能を有する燃料改質装置とすることにより、燃料改質装置の小型化及びエネルギー効率の向上を図ることができる。
さらに、本発明は、燃料電池システムの発明としても有効である。本実施形態の燃料電池システムは、炭化水素原料を含む改質ガス燃料を、改質反応させることにより、水素リッチな改質ガスを生成する燃料改質装置と、前記改質ガス中の水素を酸素と反応させて発電する燃料電池本体とを有する燃料電池システムにおいて、上述したCO除去装置1を備えた構成としてある。すなわち、小型化及び高効率が要求される、たとえば、家庭用の燃料電池システムにおいては、CO除去装置1を備えることにより、燃料電池システムの小型化及びエネルギー効率の向上を図ることができる。
例えば、CO除去装置1は、シフト触媒21やプロックス触媒41,51の温度に応じて、冷媒としての水の流量及び温度の少なくとも一方を制御する構成とするとよい。このようにすると、シフト触媒21やプロックス触媒41,51の温度制御を精度よく行うことができるので、安定してCO除去性能を発揮させることができる。
なお、上記水の流量及び温度の少なくとも一方を制御する構成は、様々な構造によって実現可能であるが、その一例(第六応用例)について、図面を参照して説明する。
図7は、本発明の第六応用例にかかるCO除去装置の概略断面図を示している。
同図において、CO除去装置1fは、上記実施形態と比較して、第一プロックス触媒用冷却配管45の入口部分とシフト触媒用冷却配管25の入口部分を連結するバイパス配管451を設けた点が相違する。他の構成は、CO除去装置1とほぼ同様としてある。
したがって、図7において、図1と同様の構成部分については同一の符号を付して、その詳細な説明を省略する。
2,2a,2b,2c,2d,2e シフト触媒容器
3 予備加熱手段
4,4b,4d,4e 第一プロックス触媒容器
4a,4c プロックス触媒容器
5,5b,5d,5e 第二プロックス触媒容器
21 シフト触媒
22 分散板
23 パンチングプレート
24 分散室
25 シフト触媒用冷却配管
31 隙間
41 プロックス触媒
42 パンチングプレート
43 伝熱粒子層
44 第一酸素混合室
45 第一プロックス触媒用冷却配管
51 プロックス触媒
52 パンチングプレート
54 第二酸素混合室
55 第二プロックス触媒用冷却配管
56 排気室
431 伝熱粒子
441 凸部
442 分散室
451 バイパス配管
452 電磁バルブ
541 カバー
542 オリフィス
Claims (8)
- 炭化水素原料を含む改質ガス燃料を改質反応させることにより生成される、水素リッチな改質ガス中のCO(一酸化炭素)を除去するCO除去装置において、
前記改質ガス中のCOを、CO2(二酸化炭素)に水性ガスシフト反応させるシフト触媒が充填されたシフト触媒容器と、
前記シフト触媒容器から排出された前記改質ガス中の残存COをCO2に選択酸化反応させるプロックス触媒が充填されたプロックス触媒容器と
を備え、
前記シフト触媒容器とプロックス触媒容器のいずれか一方を筒状体とし、該筒状体の内側に、前記シフト触媒容器とプロックス触媒容器のいずれか他方を配置したことを特徴とするCO除去装置。 - 前記シフト触媒容器とプロックス触媒容器との間に、予備加熱手段を設けたことを特徴とする請求項1記載のCO除去装置。
- 前記シフト触媒容器内に、冷媒が流れるシフト触媒用冷却配管が設けられ、かつ、前記プロックス触媒容器内に、冷媒が流れるプロックス触媒用冷却配管が設けられたことを特徴とする請求項1又は2記載のCO除去装置。
- 前記シフト触媒及びプロックス触媒の温度に応じて、前記冷媒の流量及び温度の少なくとも一方を制御することを特徴とする請求項3記載のCO除去装置。
- 複数の前記プロックス触媒容器を備え、各前記プロックス触媒容器に、O2(酸素)を供給することを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載のCO除去装置。
- 前記プロックス触媒容器として、筒状の第一プロックス触媒容器及び第二プロックス触媒容器を備え、かつ、前記シフト触媒容器を筒状体とし、前記シフト触媒容器の内側に向かって、前記予備加熱手段,第一プロックス触媒容器及び第二プロックス触媒容器を順に配設したことを特徴とする請求項5記載のCO除去装置。
- 炭化水素原料を含む改質ガス燃料を、改質反応させることにより、水素リッチな改質ガスを生成する燃料改質装置において、
上記請求項1〜6に記載されたCO除去装置を備えたことを特徴とする燃料改質装置。 - 炭化水素原料を含む改質ガス燃料を、改質反応させることにより、水素リッチな改質ガスを生成する燃料改質装置と、前記改質ガス中の水素を酸素と反応させて発電する燃料電池本体とを有する燃料電池システムにおいて、
上記請求項1〜6に記載されたCO除去装置を備えたことを特徴とする燃料電池システム。
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