JP2006248863A - 水素製造装置および燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】原料を水蒸気改質して改質ガスを得る改質部と、改質ガス中のCO濃度をシフト反応により低減するシフト反応部とを有し、改質部は外形が円筒状の部分を有し、シフト反応部がシフト反応触媒層を収容する環状部分を有し、この環状部分の内周側に改質部の円筒状の部分が配され、ガスが流通可能な環状ガス流路が環状部分の内周側又は外周側に隔壁を介して接して設けられ、改質部、環状ガス流路及びシフト反応部がこの順に接続されて改質ガスが改質部から環状ガス流路を経て流れ方向を反転してシフト反応部に流入可能とされ、シフト反応触媒層の入口に改質ガスの流れを分配するガス分配手段が設けられた水素製造装置。この装置を有する燃料電池システム。
【選択図】図1
Description
該改質部は外形が円筒状の部分を有し、
該シフト反応部が、シフト反応触媒が充填されたシフト反応触媒層を収容する環状部分を有し、
該シフト反応部の環状部分の内周側に該改質部の円筒状の部分が配され、
ガスが流通可能な環状ガス流路が、該シフト反応部の環状部分の内周側もしくは外周側に隔壁を介して接して設けられ、
該改質部、環状ガス流路および該シフト反応部がこの順に接続されて、改質ガスが改質部から環状ガス流路を経て、流れ方向を反転してシフト反応部に流入可能とされ、
該シフト反応触媒層の入口に、該シフト反応触媒層への改質ガスの流れを分配するガス分配手段が設けられた
水素製造装置。
さらに、前記シフト反応部の環状部分の外周側に、該環状部分を冷却する熱交換手段を有する1)記載の装置。
該2以上の触媒層のうち、改質ガスの流れについて上流側から一番目の触媒層に含まれるシフト反応触媒が少なくとも白金を含む貴金属系シフト反応触媒であり、二番目の触媒層に含まれるシフト反応触媒が銅−亜鉛系シフト反応触媒である1)記載の装置。
該改質部は外形が円筒状の部分を有し、
該シフト反応部が、シフト反応触媒が充填されたシフト反応触媒層を収容する環状部分を有し、
該シフト反応部の環状部分の内周側に該改質部の円筒状の部分が配され、
ガスが流通可能な環状ガス流路が、該シフト反応部の環状部分の内周側もしくは外周側に隔壁を介して接して設けられ、
該改質部、環状ガス流路および該シフト反応部がこの順に接続されて、改質ガスが改質部から環状ガス流路を経て、流れ方向を反転してシフト反応部に流入可能とされ、
該シフト反応触媒層の入口に、該シフト反応触媒層への改質ガスの流れを分配するガス分配手段が設けられた
燃料電池システム。
水素製造装置は、水素製造用原料から水蒸気改質反応により水素を含有するガスである改質ガスを得る改質部を有する。水素製造装置は、さらに、改質部で得られた改質ガス中のCO濃度を低減するためにシフト反応部を有する。シフト反応部の下流に、シフト反応を経た水素含有ガスのCO濃度をさらに低減するためのCO選択酸化反応器を備えてもよい。またこれらを作動させるための周辺補機、原料や水蒸気の供給手段などは適宜設けられる。
図3に、環状流路およびシフト反応部の別の形態を示す。この形態では環状ガス流路2の途中からシフト反応触媒層3aへと改質ガスをバイパスさせる貫通孔51が隔壁7に設けられる。
水素製造用原料としては、改質反応により水素含有ガスを得ることのできる公知の物質を用いることができる。例えば、天然ガスもしくは都市ガス、LPG(液化石油ガス)、ナフサ、灯油等の炭化水素系燃料を用いることができる。ナフサ、灯油などの液体燃料を用いる場合には、フィードの供給量安定性の観点から、適宜気化して用いることができる。
硫黄は水蒸気改質触媒を不活性化させる作用があるため、改質部に供給される水素製造用原料中の硫黄濃度(硫黄を含む流体の単位質量あたりの硫黄原子の質量。硫黄濃度について以下同じ。)は、好ましくは1ppm以下、より好ましくは0.5ppm以下、さらに好ましくは0.1ppm以下である。このため、必要であれば水蒸気改質の前に水素製造用原料を脱硫することができる。本発明の水素製造装置に供給する前に予め脱硫された水素製造用原料を用いても良いし、水素製造装置内に脱硫器を設けても良い。脱硫器を設ける場合、脱硫器に供給する水素製造用原料は、脱硫器において例えば上記硫黄濃度まで脱硫できるものであれば使用することができる。
改質部の構成には、前述のように外形が円筒状である部分を有する限り、公知の水蒸気改質器の構成を適宜利用できる。水蒸気改質反応を行う改質部では、水素製造用原料と水が反応して水素を含む改質ガスが得られる。この反応は大きな吸熱を伴う。このため、例えば、水蒸気改質反応を行うための反応管を設け、この反応管を外部から加熱するバーナを設ける。バーナの燃焼熱により、改質管を外部から加熱し、水蒸気改質反応を進行させるための熱を供給する。反応管には粒状の水蒸気改質触媒が充填、もしくはモノリス(成型体)型の触媒が挿入され、また、水素製造用原料とスチームが供給される。
改質部から得られる改質ガスは水素の他に一酸化炭素、二酸化炭素、メタン、水蒸気を含む。燃料電池のアノードに供給するガスの製造という観点からは一酸化炭素は固体高分子形燃料電池電極の触媒毒となることもあるので一酸化炭素濃度を低減するため、また水素濃度を高めるため、一酸化炭素を水と反応させ水素と二酸化炭素に転換するのがシフト反応部である。Fe−Crの混合酸化物、Zn−Cuの混合酸化物、白金、パラジウム、イリジウムなど貴金属を含有する触媒を用い、一酸化炭素含有量(ドライベースのモル%)を好ましくは2%以下、より好ましくは1%以下、さらに好ましくは0.75%以下までに落とすことができる。
例えば固体高分子形燃料電池システムでは、さらに一酸化炭素濃度を低減させることが好ましく、このためにシフト反応器の出口ガスを選択酸化器で処理することができる。選択酸化器ではCOが選択的に酸化されて二酸化炭素となる。
本発明の燃料電池システムは、上述の水素製造装置と、この水素製造装置から得られる水素含有ガスを燃料極供給ガスとして用いる燃料電池とを備える。また、これ以外にも、カソードに空気等の酸素含有ガスを供給する手段、燃料電池から電気を取り出すための手段、計装制御機器など、従来から燃料電池システムに備わる機器等として公知の機器等を適宜設けることができる。
1a バーナ
1b 燃焼筒
1c 改質管
2 環状ガス流路
3 シフト反応部
3a シフト触媒層
4 シフト反応部冷却/加熱用熱交換器
5 断熱層
6 分散板
7 隔壁
8 改質ガス入口
9 改質ガス出口(シフト反応後)
10 冷却器
11 燃料電池
12 三方弁
13 三方弁
14 熱交換器(加熱手段)
51 貫通孔
Claims (15)
- 水素製造用原料を水蒸気改質して水素を含有する改質ガスを得る改質部と、該改質ガス中の一酸化炭素濃度をシフト反応により低減するシフト反応部とを有し、
該改質部は外形が円筒状の部分を有し、
該シフト反応部が、シフト反応触媒が充填されたシフト反応触媒層を収容する環状部分を有し、
該シフト反応部の環状部分の内周側に該改質部の円筒状の部分が配され、
ガスが流通可能な環状ガス流路が、該シフト反応部の環状部分の内周側もしくは外周側に隔壁を介して接して設けられ、
該改質部、環状ガス流路および該シフト反応部がこの順に接続されて、改質ガスが改質部から環状ガス流路を経て、流れ方向を反転してシフト反応部に流入可能とされ、
該シフト反応触媒層の入口に、該シフト反応触媒層への改質ガスの流れを分配するガス分配手段が設けられた
水素製造装置。 - 前記ガス分配手段が、複数の貫通孔を有する板状部材である分散板および空隙部を伴う分散層から選ばれる少なくとも一種である請求項1記載の装置。
- 前記分散板が、平板状の分散板である請求項2記載の装置。
- 前記分散層が、ガス流れ方向に5mm以上の長さを有する空隙を有する請求項2記載の装置。
- 前記環状ガス流路の途中からシフト反応触媒層へと改質ガスをバイパスさせる貫通孔が前記隔壁に設けられた請求項1記載の装置。
- 前記貫通孔が、前記隔壁の環状ガス流路出口側端から、シフト反応部の長さの1/3以内の範囲に設けられた請求項5記載の装置。
- 前記シフト反応触媒層の、改質ガス入口側端から該シフト反応触媒層の長さの1/3以下の範囲において、シフト反応触媒に加えて改質ガスに対して不活性な充填物が充填された請求項1記載の装置。
- 前記充填物が充填された部分において、シフト反応部の環状部分の半径方向に沿って、シフト反応触媒の含有割合が分布を有する請求項7記載の装置。
- 前記充填物が、アルミナ、シリカおよび酸化チタンからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属酸化物からなる球状もしくはペレット状の成型体である請求項7または8記載の装置。
- 前記環状ガス流路が、シフト反応部の環状部分の内周側に配され、
さらに、前記シフト反応部の環状部分の外周側に、該環状部分を冷却する熱交換手段を有する請求項1記載の装置。 - 前記シフト反応触媒が、銅−亜鉛系シフト反応触媒である請求項10記載の装置。
- 前記シフト反応触媒層を収容する環状部分の少なくとも一部において、該環状部分の半径方向の断面積が、ガスの流れ方向に沿って連続的もしくは段階的に増大する請求項1記載の装置。
- 前記シフト反応触媒層が、相異なるシフト反応触媒が充填された2以上の触媒層を有し、
該2以上の触媒層のうち、改質ガスの流れについて上流側から一番目の触媒層に含まれるシフト反応触媒が少なくとも白金を含む貴金属系シフト反応触媒であり、二番目の触媒層に含まれるシフト反応触媒が銅−亜鉛系シフト反応触媒である請求項1記載の装置。 - 前記貴金属系シフト反応触媒が、全シフト反応触媒に対して体積基準で1/32以上1/2以下である請求項13記載の装置。
- 水素製造用原料を水蒸気改質して水素を含有する改質ガスを得る改質部と、該改質ガス中の一酸化炭素濃度をシフト反応により低減するシフト反応部とを有する水素製造装置と、該水素製造装置から得られる水素を燃料とする燃料電池とを備える燃料電池システムであって、
該改質部は外形が円筒状の部分を有し、
該シフト反応部が、シフト反応触媒が充填されたシフト反応触媒層を収容する環状部分を有し、
該シフト反応部の環状部分の内周側に該改質部の円筒状の部分が配され、
ガスが流通可能な環状ガス流路が、該シフト反応部の環状部分の内周側もしくは外周側に隔壁を介して接して設けられ、
該改質部、環状ガス流路および該シフト反応部がこの順に接続されて、改質ガスが改質部から環状ガス流路を経て、流れ方向を反転してシフト反応部に流入可能とされ、
該シフト反応触媒層の入口に、該シフト反応触媒層への改質ガスの流れを分配するガス分配手段が設けられた
燃料電池システム。
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