JP2009070609A - セパレータおよびこれを用いた電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 セパレータ4は、例えば、微多孔性のポリオレフィン系樹脂を含む第1の樹脂層4aと、直径1μm以下の骨格が三次元網目状に連結した構造を有する樹脂を含む第2の樹脂層4bと、を少なくとも備えるものである。
【選択図】図3
Description
第1の発明は、ポリオレフィン系樹脂を含む第1の樹脂層と、
直径1μm以下の骨格が三次元網目状に連結した構造を有する樹脂を含む第2の樹脂層と、を少なくとも備えること
を特徴とするセパレータである。
セパレ−タは、ポリオレフィン系樹脂を含む第1の樹脂層と、
直径1μm以下の骨格が三次元網目状に連結した構造を有する樹脂を含む第2の樹脂層と、を少なくとも備えるものであること
を特徴とする電池である。
図2は、図1に示した巻回電極体20の一部を拡大して表すものである。図2に示すように、正極2は、例えば、対向する一対の面を有する正極集電体2Aと、正極集電体2Aの両面に設けられた正極合剤層2Bとを有している。なお、正極集電体2Aの片面のみに正極合剤層2Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。正極集電体2Aは、例えば、アルミニウム(Al)箔等の金属箔により構成されている。正極合剤層2Bは、例えば、正極活物質を含んでおり、必要に応じてグラファイトなどの導電剤と、ポリフッ化ビニリデンなどの結着剤とを含んでいてもよい。
LipNi(1-q-r)MnqM1rO(2-y)Xz
(式中、M1は、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)を除く2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。Xは、酸素(O)以外の16族元素および17族元素のうち少なくとも1種を示す。p、q、r、y、zは、0≦p≦1.5、0≦q≦1.0、0≦r≦1.0、−0.10≦y≦0.20、0≦z≦0.2の範囲内の値である。)
LiaCo1-bM2bO2-c
(式中、M2はバナジウム(V)、銅(Cu)、ジルコニウム(Zr)、亜鉛(Zn)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、イットリウム(Y)および鉄(Fe)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。a、bおよびcの値は、0.9≦a≦1.1、0≦b≦0.3、−0.1≦c≦0.1の範囲内である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、aの値は完全放電状態における値を表している。)
LiwNixCoyMnzM31-x-y-zO2-v
(式中、M3はバナジウム(V)、銅(Cu)、ジルコニウム(Zr)、亜鉛(Zn)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、イットリウム(Y)および鉄(Fe)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、w、x、yおよびzの値は、−0.1≦v≦0.1、0.9≦w≦1.1、0<x<1、0<y<1、0<z<0.5、0≦1−x−y−zの範囲内である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、wの値は完全放電状態における値を表している。)
(化IV)
LipMn2-qM4qOrFs
(式中、M4は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。p、q、rおよびsは、0.9≦p≦1.1、0≦q≦0.6、3.7≦r≦4.1、0≦s≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、pの値は完全放電状態における値を表している。
(化V)
LiaM5bPO4
(式中、M5は、2族〜15族から選ばれる元素のうちの少なくとも一種を示す。a、bは、0≦a≦2.0、0.5≦b≦2.0の範囲内の値である。)
(化VI)
LitM6PO4
(式中、M6は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。tは、0.9≦t≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、tの値は完全放電状態における値を表している。)
負極3は、例えば、対向する一対の面を有する負極集電体3Aの両面に負極合剤層3Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体3Aの片面のみに負極合剤層3Bを設けるようにしてもよい。負極集電体3Aは、例えば、銅箔などの金属箔により構成されている。
電解液としては、非水溶媒に電解質塩を溶解させた非水電解液を用いることができる。非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネートおよびプロピレンカーボネートのうちの少なくとも一方を含んでいることが好ましい。サイクル特性を向上させることができるからである。特に、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとを混合して含むようにすれば、よりサイクル特性を向上させることができるので好ましい。非水溶媒としては、また、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネートまたはメチルプロピルカーボネート等の鎖状炭酸エステルの中から、少なくとも1種を含んでいることが好ましい。サイクル特性をより向上させることができるからである。
セパレータ4は、正極2と負極3とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、リチウムイオンを通過させるものである。
外装材37は、例えば、接着層、金属層、表面保護層を順次積層した積層構造を有する。接着層は高分子フィルムからなり、この高分子フィルムを構成する材料としては、例えばポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、無延伸ポリプロピレン(CPP)、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)、低密度ポリエチレン(LDPE)が挙げられる。金属層は金属箔からなり、この金属箔を構成する材料としては、例えばアルミニウム(Al)が挙げられる。また、金属箔を構成する材料としては、アルミニウム以外の金属を用いることも可能である。表面保護層を構成する材料としては、例えばナイロン(Ny)、ポリエチレンテレフタレート(PET)が挙げられる。なお、接着層側の面が、電池素子30を収納する側の収納面となる。
この電池素子30は、例えば、図8に示すように、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の負極43と、セパレータ44と、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の正極42と、セパレータ44とを積層し、長手方向に巻回されてなる巻回型の電池素子30である。なお、セパレータ44の構造などは、第1の実施形態と同様であるので詳細な説明を省略する。
ポリエチレン微多孔膜上に、ポリフッ化ビニリデンをN−メチル−2−ピロリドンに溶解した溶液を、卓上コータにて塗布し、水浴に入れて相分離させた後、熱風にて乾燥させることで、ポリフッ化ビニリデンからなる樹脂層を形成するようにしてセパレータを作製した。なお、樹脂層をSEMにて観察したところ、直径1μm以下の骨格が連結して三次元網目状構造を形成していることが確認できた。
セパレータを作製する際に、ポリフッ化ビニリデン溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル1と同様にして、サンプル2の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、ポリフッ化ビニリデン溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル1と同様にして、サンプル3の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、ポリフッ化ビニリデン溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル1と同様にして、サンプル4の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、ポリフッ化ビニリデン溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル1と同様にして、サンプル5の電池を作製した。
ポリエチレン微多孔膜上に、ポリフッ化ビニリデンをN−メチル−2−ピロリドンに溶解した溶液を、卓上コータにて塗布した後、相分離させずにそのままの状態で熱風にて乾燥させるようにして、セパレータを作製した点以外は、サンプル1と同様にして、サンプル6の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、ポリフッ化ビニリデン溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル1と同様にして、サンプル7の電池を作製した。
室温で1Cにて4.2Vに満充電した後、20℃雰囲気において、0.5C、3.0Vcut offで放電したときの放電容量(C1)と、室温で1Cにて4.2V満充電した後、−20℃雰囲気下において、0.5C、3.0Vcut offで放電したときの放電容量(C2)と、を測定し、「C2/C1」を−20℃放電特性とした。
ポリエチレン微多孔膜に、アラミドをN−メチル−2−ピロリドンに溶解した溶液を卓上コータにて塗布し、水浴に入れて相分離させた後、熱風にて乾燥させることで、骨格が三次元網目状に連結した構造を有するアラミドよりなる樹脂層を形成するようにしてセパレータ4を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル9の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル10の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル11の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル12の電池を作製した。
アラミド溶液の換わりにポリアミドイミドをN−メチル−2−ピロリドンに溶解させたポリアミドイミド溶液を用いた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル13の電池を作製した。
アラミド溶液の換わりに、アラミドとポリフッ化ビニリデンとを、アラミド:ポリフッ化ビニリデン=7:3(質量比)でN−メチル−2−ピロリドンに溶解させた溶液を用いた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル14の電池を作製した。
アラミド溶液の換わりに、アラミドとガラスとを、アラミド:ガラス=4:6(質量比)でN−メチル−2−ピロリドンに溶解させた溶液を用いた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル15の電池を作製した。
ポリエチレン微孔膜をそのままセパレータとして用いた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル16の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル17の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、表面開孔率を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル18の電池を作製した。
アラミド溶液の換わりに、アラミドとポリフッ化ビニリデンとを、アラミド:ポリフッ化ビニリデン=1:9(質量比)でN−メチル−2−ピロリドンに溶解させた溶液を用いた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル19の電池を作製した。
まず、セパレータを長手方向(MD)×幅方向(TD)=5cm×5cmに切り出し、それぞれの中心に沿って、4cm間隔になるように2点印をつけた。次に、予め200℃に加熱した恒温層中に、テフロン板上に固定せず静置させた上記セパレータを入れ、20分後に取り出しMD、TDそれぞれの予め印をつけた間隔をノギスにて測定し、下記計算式にて面積収縮率を算出した。
面積収縮率(%)=100−{[(「熱処理後MDの2点間隔」×「熱処理後TDの2点間隔」)/(「熱処理前のMD2点間隔(4cm)」×「熱処理前のTD2点間隔(4cm)」)]×100}
(高温保存試験)
満充電状態における開回路電圧が4.2Vとなるように充電を行い、この電池を140℃の恒温槽中に1時間放置し、1時間以内のガス噴出の有無を確認した。
測定結果を表2に示す。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、面積密度を変化させた点以外は、サンプル8と同様にして、サンプル20の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、面積密度を変化させた点以外は、サンプル20と同様にして、サンプル21の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、アラミド溶液の濃度を調整して、面積密度を変化させた点以外は、サンプル20と同様にして、サンプル22の電池を作製した。
アラミド溶液の換わりにポリイミドをN−メチル−2−ピロリドンに溶解させたポリイミド溶液を用いた点以外は、サンプル20と同様にして、サンプル23の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、ポリイミド溶液の濃度を調整して、面積密度を変化させた点以外は、サンプル23と同様にして、サンプル24の電池を作製した。
セパレータを作製する際に、ポリイミド溶液の濃度を調整して、面積密度を変化させた点以外は、サンプル23と同様にして、サンプル25の電池を作製した。
ポリエチレン微孔膜をそのままセパレータとして用いた点以外は、サンプル20と同様にして、サンプル26の電池を作製した。
2・・・正極
2A・・・正極集電体
2B・・・正極合剤層
3・・・負極
3A・・・負極集電体
3B・・・負極合剤層
4・・・セパレータ
4a・・・第1の樹脂層
4b・・・第2の樹脂層
5,6・・・絶縁板
7・・・電池蓋
8・・・安全弁機構
9・・・熱感抵抗素子
10・・・ガスケット
11・・・ディスク板
12・・・センターピン
13・・・正極リード
14・・・負極リード
20・・・巻回電極体
30・・・電池素子
32・・・正極リード
33・・・負極リード
34,35・・・樹脂片
36・・・凹部
37・・・外装材
Claims (9)
- ポリオレフィン系樹脂を含む第1の樹脂層と、
直径1μm以下の骨格が三次元網目状に連結した構造を有する樹脂を含む第2の樹脂層と、を少なくとも備えること
を特徴とするセパレータ。 - 上記第2の樹脂層の表面開孔率が、30%以上80%以下であること
を特徴とする請求項1記載のセパレータ。 - 上記樹脂は、フッ素系樹脂であること
を特徴とする請求項1記載のセパレータ。 - 上記樹脂は、芳香族骨格と、イミド結合およびアミド結合のうちの少なくとも何れかと、を有する耐熱性樹脂であること
を特徴とする請求項1記載のセパレータ。 - 上記耐熱性樹脂は、アラミド、ポリイミド、ポリアミドイミドよりなる群から選ばれた少なくとも1種であること
を特徴とする請求項4記載のセパレータ。 - 上記第2の樹脂層は、さらにガラスを含むこと
を特徴とする請求項1記載のセパレータ。 - 正極および負極と、電解質と、セパレータと、を有し、
上記セパレ−タは、ポリオレフィン系樹脂を含む第1の樹脂層と、
直径1μm以下の骨格が三次元網目状に連結した構造を有する樹脂を含む第2の樹脂層と、を少なくとも備えるものであること
を特徴とする電池。 - 上記電解質の溶媒に有機溶媒を用いたこと
を特徴とする請求項7記載の電池。 - 満充電状態における開回路電圧が4.2V以上4.6V以下であること
を特徴とする請求項8記載の電池。
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