JP2008545048A - アルミネート系青色蛍光体 - Google Patents
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Abstract
Description
関連出願の参照
本出願は、2004年8月4日に提出され、「Novel phosphor systems for a white light emitting diode(LED)」との名称の、Yi Dong、Ning Wang、Shifan ChengおよびYi−Qun Liを発明者とする米国特許出願番号第10/912,741号の一部継続出願である。米国特許出願第10/912,741号は、参照によりその全体が本明細書に組み入れられる。
本発明の実施態様は、概して、新規なアルミネート青色蛍光体(本明細書において青色蛍光体として参照される)に関する。具体的には、本発明の実施態様は、白色光照明システム、液晶ディスプレイ(LCD)のバックライティングとしてのディスプレイ用途、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)ディスプレイ、信号光およびポインタにおける新規なアルミネート系青色蛍光体の使用に関する。
光放出ダイオードに基づく白色光照明源により、全部または部分的に、従来の白熱光電球に取って代わることの有望性が示唆されている。このようなデバイスは、往々にして「白色LED」として参照されるが、これはやや誤用であろう。LEDとは、一般的にシステムの構成要素であり、事実上一つの色の光を放出するもう一つの構成要素である蛍光体にエネルギーを提供するものである;これらの蛍光体のいくつかからの光は、可能であれば初期ポンピングLEDからの光に加えて混合され、白色光を作る。
本発明の実施態様は、式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]を有し、;MがBaおよびSrからなる群から選択される二価金属の少なくとも一つである、アルミネート系青色蛍光体を包含する。MがBaである場合、本発明の新規な蛍光体は、BAM蛍光体に参照することができる。同様に、MがSrである場合、蛍光体は、SAM蛍光体として参照することができる。
本発明の実施態様は、一般的な式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]を有し、Mが、周期表のIIA族のうち、マグネシウム(Mg)以外の二価アルカリ土類金属である、アルミネート系蛍光体に関する。一つの実施態様では、Mは、Ba(バリウム)またはSr(ストロンチウム)のいずれかであることができる。MがBaである場合、蛍光体は、本バリウムアルミネートマグネシウム(BAM)系列の要素である;Mがストロンチウムである場合、蛍光体は、本ストロンチウムマグネシウムアルミネート(SAM)系列の要素である。本発明の実施態様は、BAMおよびSAM構成要素の混合物を包含することもできる。
本発明の実施態様は、概して、新規なアルミネート青色蛍光体(本明細書において青色蛍光体として参照される)に関する。本実施態様の新規なアルミネート系青色蛍光体は、特に、白色光ディスプレイ用途と、液晶ディスプレイ(LCD)のバックライティング、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)ディスプレイ及び投射ディスプレイ、たとえばテレビに使用されるものとを包含するさまざまなディスプレイ用途に有効である。また、単独の青色LEDの使用、たとえば装飾光、標識光、信号光、ポインタおよび一般的な照明での使用に適用可能である。本実施態様の白色光照明システムは、システムの白色光出力に対して実質的に寄与しない励起源に依存し、これは、励起源が人間の視覚にとって可視ではない電磁スペクトルの領域で放射するためである。これらの概念を図1および2に概略的に例示する。
本実施態様の青色蛍光体は、アルミニウム含有量を変化させた多様な組成に基づく。本蛍光体の新規な特徴の一つとして、ホストアルミネート結晶構造を実質的に変更することなく、アルミニウム含有量をある制限内で連続的に変化させることができる。これは、図3に示すように、X線回折(XRD)によって証明することができる。
アルミニウム含有量の量がさらに増加すると(y=12まで)、ピーク放出が起こる波長が増加し、460〜468nmの中間の値となる。同じように、ピークの強度は、y=3からy=4にかけて劇的に増加し、その後、アルミニウム含有量がさらに12まで増加するにつれ、相対的強度における中間値まで低下した。
本実施態様の新規な蛍光体は、式(M1−xEux)2−zMgzAly0[l+(3/2)y]で表すことができ、「x」パラメータは、アルカリ土類金属M(マグネシウム以外)およびEu付活剤の相対的量を表す。Eu含有量をこれまで使用されていた量を超えて大幅に増加させたとしても、驚くべきことに、「消光法則」によって教示される有害な効果が一切もたらされない点において、本BAMおよびSAM蛍光体を公知技術から識別することができることは上で指摘した。これまで許容されていた水準を超えてEu含有量を増加させることにより、蛍光体の放出および反射特性を有利に制御することが可能となることを、開示のこの節において示す。
本発明の実施態様は、さらにハロゲンドーパントを包含するアルミネート系青色蛍光体を包含する。これらの蛍光体は、式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]:Hで表すことができ、Hは、周期表のVIIB族のハロゲンである。本発明の一部の実施態様では、HはF(フッ素)、Cl(塩素)、Br(臭素)またはI(ヨウ素)であることができる。ハロゲン原子は、ホスト格子位置に置換的に存在するか、またはこの開示において「添加」として参照される格子間構成要素として存在するかのいずれかであることができる。ハロゲンが「添加」または「置換」のいずれとして存在するかにかかわらず、ハロゲンの存在は、蛍光体の挙動において重要な役割を果たすことが見出される。
蛍光体の放出強度が、実質的に温度に対して非依存であるべきことが望ましいことは、当業者にとって明らかである。蛍光体のある市場用途、たとえば高いパワーのLEDでは、200℃という高い上昇温度での使用を要求されることができ、任意には、蛍光体において、課題となる市場用途の上昇温度を包含する広い範囲の温度にわたり、比較的一定の放出強度を実証すべきである。
概して、本実施態様のアルミネート系青色蛍光体は、約420nmよりも大きい波長を有する励起放射に対し、特に応答性を有さない。本実施態様によると、近UV LEDは、実質的に電磁スペクトルの不可視部にある光、例として、約420nmまでの波長を有する放射を放出する。このようなLEDは、接合が420nm以下の波長放出を有する好適なII−V、II−VIまたはIV−IV半導体の積層化に基づく半導体ダイオードを含むことができる。例として、LEDは、GaN、ZnSeまたはSiC半導体に基づく少なくとも一つの半導体層を含有することができる。LEDは、所望される場合、活性領域で一つ以上の量子井戸を含有することもできる。好ましくは、LED活性領域は、GaN、AlGaNおよび/またはInGaN半導体層を含むp−n接合を含むことができる。p−n接合は、薄い非ドーピングInGaN層または一つ以上のInGaN量子井戸によって分離することができる。LEDは、300〜420nm、好ましくは340〜405nmの放出波長を有することができる。例として、LEDは、次の波長を有することができる:350、355、360、365、370、375、380、390、405または410。
このような白色光LED照明システムで使用することができる黄色蛍光体は、当技術分野においてこれまで記載されてきた従来のイットリウムアルミニウムガーネット(YAG)蛍光体であるか、または2004年9月22日に出願され、参照により本明細書に組み入れられる米国特許出願「Novel Silicate−Based Yellow−Green Phosphors」(代理人整理番号第034172-014号)に記載される蛍光体を含むことができる。この黄色蛍光体は、放射源からの放射の少なくとも部を吸収し、約530〜590nmの範囲の波長においてピーク強度を有する光を放出するよう構成される。
当技術分野において公知である多くの赤色蛍光体は、白色光照明システムにおいて、本アルミネート系青色蛍光体とともに使用することができる。使用することができる一つの赤色蛍光体は、CaS:Eu2+、SrS:Eu2+、MgO*MgF*GeO:Mn4+およびMxSiyNz:Eu+2からなる群から選択され、MがCa、Sr、BaおよびZnからなる群から選択され、Z=2/3x+4/3yであり、赤色蛍光体は、放射源からの放射の少なくとも部を吸収し、約590〜690nmの範囲の波長においてピーク強度を有する光を放出するように構成される。
本BAMおよびSAM青色蛍光体の利点は、白色LED照明システムの所望の発色に寄与する能力を包含する。本青色アルミネート系蛍光体を使用する白色LEDシステムの光学的性状を図11に示す。
本実施態様の新規なアルミネート系蛍光体を製造する方法は、一つの製造方法に限定されるものではないが、しかし、例として、1)出発材料の混成、2)出発材料混合の焼成および3)粉砕および乾燥を包含する、焼成された材料に対して実行されるさまざまなプロセスを包含する三つの工程プロセスで製造することができる。出発材料は、さまざまな種類の粉末、たとえばアルカリ土類金属化合物、アルミニウム化合物およびユーロピウム化合物を含むことができる。アルカリ土類金属化合物の例は、アルカリ土類金属炭酸塩、硝酸塩、水酸化物、酸化物、シュウ酸塩およびハロゲン化物を包含する。アルミニウム含有化合物の例は、その硝酸塩、フッ化物および酸化物を包含する。ユーロピウム化合物の例は、酸化ユーロピウム、フッ化ユーロピウムおよび塩化ユーロピウムを包含する。
a)Ba(NO3)2、Mg(NO3)2、Ca(NO3)2、Sr(NO3)2、Al(NO3)3およびEu2O3からなる群から選択される原材料を提供する工程;
b)Eu2O3を硝酸溶液に溶解し、その後、所望の量の金属硝酸塩を混合し、水系硝酸塩溶液を形態する工程;
c)工程b)の溶液を加熱し、ゲルを形成する工程;
d)工程c)のゲルを約500〜1000℃まで加熱し、硝酸塩混合物を酸化混合物に分解する工程;および
e)工程d)の粉末を還元雰囲気において約1000〜1500℃の温度で約1〜10時間にわたって焼結する工程。
色品質は、いくつもの異なる評価システムによって測定することができる。色度は、色相および彩度によって色を画定する。CIEは、Commission International de l’Eclairage(国際照明委員会)によって開発された色度座標システムである。CIE色度座標は、「1931 CIE」色空間において色を画定する座標である。これらの座標は、x、y、zとして画定され、三つの主な標準色X、Y、Z(三刺激値)の、三つの三刺激値の合計を基準とした比率である。CIEチャートは、三刺激値のx、yおよびzの比率(それらの合計に対する)のプロットを含有する。還元座標x、yおよびzを足すと1になる状況では、通常、二次元CIE(x、y)プロットを使用する。
Claims (6)
- 式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]を有するアルミネート系青色蛍光体であって、
Mが、BaおよびSrからなる群から選択される二価金属の少なくとも一つであり、
0.05<x<0.5、
3≦y≦12、
0.8≦y≦1.2であり、および
蛍光体が、約280nm〜420nmの範囲の波長の放射を吸収し、約420nm〜560nmの範囲の波長を有する可視光を放出するように構成される、アルミネート系青色蛍光体。 - ホストアルミネート結晶構造が、実質的に六方晶結晶構造である、請求項1記載の青色蛍光体。
- 式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]を有するアルミネート系青色蛍光体であって、
Mが、BaおよびSrからなる群から選択される二価金属の少なくとも一つであり、
0.2<x<0.5、
3≦y≦12、
0.8≦y≦1.2であり、および
蛍光体が、約280nm〜420nmの範囲の波長の放射を吸収し、約420nm〜560nmの範囲の波長を有する可視光を放出するように構成される、アルミネート系青色蛍光体。 - 式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]:Hを有するアルミネート系青色蛍光体であって、
Mが、BaおよびSrからなる群から選択される二価金属の少なくとも一つであり、
0.05<x<0.5、および
3≦y≦12であり、ならびに
Hが、フッ素、塩素、臭素およびヨウ素からなる群から選択されるハロゲンである、アルミネート系青色蛍光体。 - 式(M1−xEux)2−zMgzAlyO[1+(3/2)y]:Hを有するアルミネート系青色蛍光体であって、
Mが、BaおよびSrからなる群から選択される二価金属の少なくとも一つであり、
0.2<x<0.5、および
3≦y≦12であり、ならびに
Hが、フッ素、塩素、臭素およびヨウ素からなる群から選択されるハロゲンである、アルミネート系青色蛍光体。 - 蛍光体が、約280nm〜420nmの範囲の波長の放射を吸収し、約420nm〜560nmの範囲の波長を有する可視光を放出するように構成される、請求項5記載の青色蛍光体。
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