JP2008243700A - 酸化亜鉛系色素増感型太陽電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 導電性基板と該導電性基板に積層された酸化亜鉛層とを有する光電極を備え、前記酸化亜鉛層に有機増感色素が吸着されてなる酸化亜鉛系色素増感型太陽電池であって、前記酸化亜鉛層には、コール酸、n−ヘキサデシルマロン酸、ドデカン二酸、オクチルリン酸、下記の式(1)で表される化合物、トリフェニルホスフィンオキサイド、フェニルホスホン酸からなる群より選ばれた1あるいは2以上の化合物が吸着されていることを特徴とする酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を提供する。
式 CmH2m+1−(C2H4O)n−PO(OH)2 (1)
[式中、mは12または13であり、nは5を表す。]
【選択図】 図1
Description
一方、酸化亜鉛系色素増感型太陽電池は、光電極の酸化亜鉛層を電気化学的に作製できるため、必ずしも焼成を必要とせず、酸化チタン系色素増感型太陽電池以上の幅広い用途に使用できる可能性がある。
ところが、酸化チタン系色素増感型太陽電池における最良の増感色素であるルテニウム錯体色素(無機系増感色素)は、酸化亜鉛を溶解する性質があるため酸化亜鉛系色素増感型太陽電池の光電極には使用できない。よって、酸化亜鉛系色素増感型太陽電池の光電極には有機増感色素を用いる必要がある。
しかし、有機増感色素を使用する酸化亜鉛系色素増感型太陽電池は、酸化チタンとルテニウム錯体増感色素との組み合わせによる酸化チタン系色素増感型太陽電池に比べ、比較的開回路電圧が低く、これが酸化亜鉛系色素増感型太陽電池の変換効率の向上を妨げる要因の一つとなっているという問題がある。一方、酸化チタン系色素増感型太陽電池においては、開回路電圧を上げる方法として、電解質組成物に添加剤を入れる方法も知られている。
式 CmH2m+1−(C2H4O)n−PO(OH)2 (1)
[式中、mは12または13であり、nは5を表す。]
前記導電性基板5の厚さは、特に限定されるものではないが、光の透過性などの観点より、0.05〜10mm程度が好ましい。
前記酸化亜鉛層6の層厚は、特に限定されるものではないが、透過性、変換効率などの観点より、0.5〜50μm程度が好ましい。また、前記電解質組成物4が前記酸化亜鉛層6の内部に十分浸透できるために、空隙率は10〜80%が好ましい。空隙率は、層重量および層厚を測定し、酸化亜鉛の比重で除することにより算出可能である。
前記酸化亜鉛の粒子としては、適当な平均粒径、例えば1〜100nm程度の平均粒径を有する粒子が挙げられる。また、粒径の異なる粒子が存在できる。前記平均粒径は、試料表面に大きさのわかった分子やイオンを吸着させて、その量から試料の比表面積を測定するBET法を利用して測定した平均粒径である。
前記酸化亜鉛が膜状である前記酸化亜鉛層6は、比表面積が、2〜200m2/g程度のものが好ましい。比表面積は上記BET法により測定することができる。
液体状のものとしては、酸化還元種を含む液体状のものが挙げられる。具体的には、酸化還元種が溶解している溶液が挙げられるが、一般に電池や太陽電池などにおいて使用することができるものであれば特に限定されない。酸化還元種としてはLiI、NaI、KI、CaI2等の金属ヨウ化物とヨウ素の組み合わせおよびLiBr、NaBr、KBr、CaBr2等の金属臭化物と臭素の組み合わせ、ヨウ化物イオンの塩とヨウ素の組み合わせ、臭化物イオンの塩と臭素の組み合わせが好ましく、この中でも、LiIとヨウ素の組み合わせあるいはヨウ化物イオンの塩とヨウ素の組み合わせが好ましい。また、これらの酸化還元種としては金属ヨウ化物とヨウ化物イオンの塩とヨウ素の組み合わせのように数種類を用いることができる。
また、溶媒としては、プロピレンカーボネート等のカーボネート化合物、γ−ブチロラクトン等のラクトン類、アセトニトリル等のニトリル化合物、エタノール等のアルコール類、その他、水や非プロトン極性物質等が挙げられるが、その中でも、カーボネート化合物、ラクトン類、ニトリル化合物が好ましい。これらの溶剤は2種類以上を混合して用いることもできる。
ゲル状のものとしては、上記液体状の電解質組成物を高分子等によりゲル化したものが挙げられる。
固体状のものとしては、電子、ホール、イオンを輸送できる導電性材料で構成され、太陽電池の電解質として用いることができるものが挙げられる。例えば、ポリカルバゾール、トリフェニルアミン等のホール輸送材、テトラニトロフロオルレノン等の電子輸送材、ポリロール等の導電性ポリマー、液体状電解質組成物を高分子化合物により固体化した固体状電解質組成物、液体状電解質組成物を微粒子にて固体化した固体状電解質組成物、ヨウ化銅、チオシアン酸銅等のP型半導体などが挙げられる。
前記塗液には、酸化亜鉛の粒子を分散媒に分散させた分散液を用いることができる。
前記分散媒としては、水または有機溶媒を用いることができる。有機溶媒としてはアルコールが好ましい。分散媒への分散の際には、必要に応じて分散助剤を少量添加してもよく、この分散助剤としては、例えば界面活性剤、酸、キレート剤を用いることができる。
塗布は、酸化亜鉛粒子の量が導電性基板5の表面1m2当りに、2〜200g/m2となるように行なうことが好ましい。
塗液を塗設した後は、常法による乾燥および焼成を実施して前記酸化亜鉛層6を形成させることができる。なお、乾燥と焼成とは、同時に実施してもよく、別工程で行なってもよい。前記焼成は、100〜500℃で5〜200分間実施することが好ましい。
この電気化学的な酸化還元反応により酸化亜鉛層6を形成するには、前記導電性基板5の存在下、亜鉛塩を含む電解液に予めテンプレート化合物を混合してカソード電析を実施して該テンプレート化合物が内部表面に吸着された酸化亜鉛薄膜を導電性基板5表面に形成させ、次いで該酸化亜鉛薄膜から前記テンプレート化合物を脱離させる処理を実施する方法を例示することができる。
なお、テンプレート化合物とは、カソード電析により形成される酸化亜鉛の内部表面に吸着される化合物をいう。テンプレート化合物は、化学吸着により酸化亜鉛のバルク内部に存在するものではなく、亜鉛イオンと錯体を形成して酸化亜鉛の内部表面に吸着されるものである。
使用する前記有機増感色素7および溶媒の種類は適宜調整することができ、溶液中の前記有機増感色素7の濃度は、ある程度高濃度である方が好ましく、0.1〜10mMが好ましい。
前記有機増感色素7を溶解した溶液中に前記酸化亜鉛層6を浸漬する際、溶液および雰囲気の温度および圧力は特に限定されるものではなく、例えば室温程度、かつ大気圧下が挙げられ、浸漬時間は使用する色素、溶媒の種類、溶液の濃度などにより適宜調整することができる。なお、効果的に行うには加熱下にて浸漬を行うことができる。
以下に示す方法により、酸化亜鉛層を有する光電極(以下、酸化亜鉛光電極)および、該酸化亜鉛光電極を備えた酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
導電性基板にはFTOガラス(Asahi−U,10Ω/sq.)を使用し、アセトン、2−プロパノール、0.5%ビスタ溶液、蒸留水の順にそれぞれ15分間超音波洗浄し、その後電析前に45%硝酸により2分間親水化処理を行った。
酸化亜鉛層の作製には、導電性基板上に緻密な酸化亜鉛薄膜を電析法により析出させ(以下、これによって作製された層をボトム層とよぶ)、その上に酸化亜鉛/エオシンYハイブリッド薄膜を析出させる方法を採用した。よって酸化亜鉛層は二層構造の薄膜である。電解にはいずれも回転電極装置を用いた。
ボトム層の析出に先立って、酸素の還元に対する基板の活性化を目的とした予備電解を行った。それには0.1M KCl水溶液を電解液とし、あらかじめ100mL/min.で20分間の酸素バブリングを行った後、作用極にFTO基板、対極にPt線、参照極に飽和カロメル電極(SCE)を用いて、電解温度70℃、電解電位−1.2Vv.s.SCE、回転数500ppmで30分間の電解を行った。有効面積は3.8cm2(半径1.1cm)とした。なお、電析中も酸素バブリングを続けた。
その後、ボトム層の電析のため5mM ZnCl2となるように高濃度のZnCl2溶液を添加し、対極を亜鉛線に変え、電解電位を−1.0V(vs.SCE)として20分間の電解を行った。
次に酸化亜鉛/エオシンYハイブリッド薄膜の析出のため45μMエオシンYとなるように高濃度のエオシンY溶液を添加し、20分間電析を行った。
作製した積層膜をpH10.5のKOH水溶液にて、室温で24時間浸漬することにより、ハイブリッド層から色素を脱離して多孔質化し、その後、100℃のオーブンで1時間乾燥し、酸化亜鉛光電極を作製した。
有機増感色素として三菱製紙株式会社より購入したD149色素を用いた。0.5mMのD149および1mMのコール酸を含む溶液(溶媒はターシャリーブタノールとアセトニトリルの等体積混合物)を用意し、そこへ前記の方法によって作製した酸化亜鉛光電極を10分間浸漬した。その後、D149およびコール酸を含まない、ターシャリーブタノールとアセトニトリルとの等体積混合溶媒で洗浄し、余分な有機増感色素を除去した後、室温で乾燥し、有機増感色素および表面吸着性添加剤の酸化亜鉛層への吸着を行った。
<色素増感型太陽電池の作製>
有機増感色素およびコール酸が吸着された酸化亜鉛光電極を、5ミリ角よりやや大きいサイズに成型した。この酸化亜鉛光電極と、FTOガラスにPtをスパッタした対極とを、スペーサー(ハイミラン)を介して貼り合わせ、サンドイッチセルにした。電解質組成物には0.5Mのテトラプロピルアンモニウムヨーダイド(TPAI)と0.05Mヨウ素を含むアセトニトリル/エチレンカーボネート(v/v=1/4)混合溶液を用い、毛管現象によってセル中に導入した。このような工程で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をn−ヘキサデシルマロン酸に変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をドデカン二酸に変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をオクチルリン酸に変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をアルキル(C12−13)ポリオキシエチレン(n=5)リン酸に変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をトリフェニルホスフィンオキサイドに変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のn−ヘキサデシルマロン酸を含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のドデカン二酸を含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のオクチルリン酸を含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のアルキル(C12−13)ポリオキシエチレン(n=5)リン酸を含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のイソチオシアン酸フェニルを含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のジメチルチオ尿素を含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
電解質組成物中に、5mM濃度のテトラメチルチウラムスルフィドを含有させた点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をチオフェノールに変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をイソチオシアン酸フェニルに変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をジメチルチオ尿素に変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸をテトラメチルチウラムスルフィドに変更した点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
コール酸を用いなかった点以外は、実施例1と同様な方法で酸化亜鉛系色素増感型太陽電池を作製した。
開回路電圧を測定するためのI−V測定においては4ミリ×5ミリの窓が開いたステンレス製のマスクをセルに重ね合わせることで有効電極面積を0.2cm2に規制した。I−V特性の評価はソーラーシミュレータ(山下電装YSS−150A)による擬似太陽光(AM1.5,100mWcm-2)を光源として、I−Vカーブトレーサー(英弘精機MP−160)を用いて行った。スペクトル合致度および光強度は英弘精機LS−100分光放射計により管理した。
2・・・光電極
3・・・対極
4・・・電解質組成物
5・・・導電性基板
6・・・酸化亜鉛層
7・・・有機増感色素
8・・・表面吸着性添加剤
Claims (2)
- 導電性基板(5)と該導電性基板(5)に積層された酸化亜鉛層(6)とを有する光電極(2)を備え、前記酸化亜鉛層(6)に有機増感色素(7)が吸着されてなる酸化亜鉛系色素増感型太陽電池であって、前記酸化亜鉛層(6)には、コール酸、n−ヘキサデシルマロン酸、ドデカン二酸、オクチルリン酸、下記の式(1)で表される化合物、トリフェニルホスフィンオキサイド、フェニルホスホン酸からなる群より選ばれた1あるいは2以上の化合物(8)が吸着されていることを特徴とする酸化亜鉛系色素増感型太陽電池。
式 CmH2m+1−(C2H4O)n−PO(OH)2 (1)
[式中、mは12または13であり、nは5を表す。] - 前記光電極(2)と対向するように対極(3)を備え、該対極(3)と前記光電極(2)との間に電解質組成物(4)が介在されてなり、前記電解質組成物(4)としてn−ヘキサデシルマロン酸、ドデカン二酸、オクチルリン酸、前記式(1)で表される化合物からなる群より選ばれた1あるいは2以上の化合物が含まれている請求項1に記載の酸化亜鉛系色素増感型太陽電池。
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