JP2008166539A - 光電変換素子の製造方法、光電変換素子、固体撮像素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】基板上に下部電極101を形成する下部電極形成工程と、下部電極101上に有機光電変換層102を形成する有機光電変換層形成工程と、有機光電変換層102上に金属酸化体からなる正孔ブロッキング層103を形成する正孔ブロッキング層形成工程と、正孔ブロッキング層103上に上部電極104を形成する上部電極形成工程とを備え、ブロッキング層形成工程は、有機光電変換層102上に金属材料を成膜する成膜工程と、該成膜工程で成膜された金属材料を酸化する酸化工程とからなる。
【選択図】図1
Description
さらに、無機材料は有機材料に比べ物理的に堅牢なものが多いため、無機材料によるブロッキング層を有機光電変換膜上に損傷を与えることなく成膜できれば、上部電極成膜時における有機光電変換層の損傷も抑えられると期待できる。
図1は、本発明の第一実施形態である光電変換素子の断面模式図である。
図1に示す光電変換素子は、下部電極101と、下部電極101上に形成された光電変換層102と、光電変換層102上に形成された正孔ブロッキング層103と、正孔ブロッキング層103上に形成された上部電極104とを備える。
図2は、本発明の第二実施形態を説明するための固体撮像素子の1画素分の断面模式図である。図2において図1と同等の構成には同一符号を付してある。
この固体撮像素子は、図2に示す1画素が同一平面上でアレイ状に多数配置されたものであり、この1画素から得られる信号によって画像データの1つの画素データを生成することができる。
図2に示す固体撮像素子の1画素は、p型シリコン基板1と、p型シリコン基板1上に形成された透明な絶縁膜7と、絶縁膜7上に形成された下部電極101、下部電極101上に形成された光電変換層102、光電変換層102上に形成された正孔ブロッキング層103(図示省略)、及び正孔ブロッキング層103上に形成された上部電極104からなる第一実施形態で説明した構成の光電変換素子とを含んで構成され、光電変換素子上には開口の設けられた遮光膜14が形成されている。上部電極104上には透明な絶縁膜15が形成されている。
本実施形態では、図2のシリコン基板1内に2つのフォトダイオードを積層するのではなく、入射光の入射方向に対して垂直な方向に2つのフォトダイオードを配列して、p型シリコン基板内で2色の光を検出するようにしたものである。
図3に示す固体撮像素子200の1画素は、p型シリコン基板17と、p型シリコン基板17上方に形成された下部電極101、下部電極101上に形成された光電変換層102、光電変換層102上に形成された正孔ブロッキング層103(図示省略)、及び正孔ブロッキング層103上に形成された上部電極104からなる第一実施形態で説明した構成の光電変換素子とを含んで構成され、光電変換素子上には開口の設けられた遮光膜34が形成されている。また、上部電極104上には透明な絶縁膜33が形成されている。
尚、信号読出し部は、MOS回路ではなくCCDとアンプによって構成しても良い。つまり、n領域18、n領域20、及びn+領域23に蓄積された電子をp型シリコン基板17内に形成したCCDに読み出し、これをCCDでアンプまで転送して、アンプからその電子に応じた信号を出力させるような信号読出し部であっても良い。
本実施形態の固体撮像素子は、図1のシリコン基板内にフォトダイオードを設けず、シリコン基板上方に複数(ここでは3つ)の光電変換素子を積層した構成である。
図4は、本発明の第四実施形態を説明するための固体撮像素子の1画素分の断面模式図である。
図4に示す固体撮像素子300は、シリコン基板41上方に、下部電極101r、下部電極101r上に積層された光電変換層102r、光電変換層102r上に形成された正孔ブロッキング層103r(図示省略)、及び正孔ブロッキング層103r上に積層された上部電極104rを含むR光電変換素子と、下部電極101b、下部電極101b上に積層された光電変換層102b、光電変換層102b上に形成された正孔ブロッキング層103b(図示省略)、及び正孔ブロッキング層103b上に積層された上部電極104bを含むB光電変換素子と、下部電極101g、下部電極101g上に積層された光電変換層102g、光電変換層102g上に形成された正孔ブロッキング層103g(図示省略)、及び正孔ブロッキング層103g上に積層された上部電極104gを含むG光電変換素子とが、それぞれに含まれる下部電極をシリコン基板41側に向けた状態で、この順に積層された構成となっている。
図5は、本発明の第五実施形態を説明するための固体撮像素子の断面模式図である。
p型シリコン基板81上方の同一面上の行方向とこれに直交する列方向には、主としてRの波長域の光を透過するカラーフィルタ93rと、主としてGの波長域の光を透過するカラーフィルタ93gと、主としてBの波長域の光を透過するカラーフィルタ93bとの3種類のカラーフィルタがそれぞれ多数配列されている。
(比較例1)正孔ブロッキング層が無い素子構成(素子構成:下から順にITO/キナクリドン/ITO)
比較例1として、以下の光電変換素子を作製した。
まず、厚み100nmの市販のITO電極(理研計器(株)製の大気中光電子分光装置AC-2で求めた仕事関数4.8eV)上に、4×10−4Pa下で真空加熱蒸着によりキナクリドンを蒸着速度約0.6Å/secで100nm成膜した。その後、酸素濃度0.3ppm、露点−80℃のグローブボックスを介して、大気に晒すことなくスパッタ装置に搬送し、上部電極としてITOを厚み5nmスパッタ成膜した。ここで、上部ITO電極の成膜にはコニカルスパッタ装置を用い、1×10−1Pa、50Wでキナクリドン膜上に成膜した。
比較例2として、有機材料の正孔ブロッキング層を用いた光電変換素子を作製した。キナクリドンの真空加熱蒸着後に、続けてAlq3(構造式は化3参照)を厚み50nmで真空加熱蒸着した以外は、比較例1と全く同様の手順で素子を作製した。素子面積2mm×2mmとして実際にこの素子を作成し、I-V測定を行った結果を図6に示す。なお、Alq3を50nm積層した効果により、2mm×2mmの素子においてショートは素子6個中0個と、十分に防ぐことができた。光電流密度については、住友重機械アドバンストテクノロジー社製、定エネルギー分光感度測定装置を用い、波長550nmの緑色の単色光を50μW/cm2の強度で照射した際の電流値を測定し、暗電流を差し引いた値を光電流としている。正孔ブロッキング層が無い比較例1に比べ、暗電流を著しく減少させることができている。
本発明の実施例1として、金属酸化体を正孔ブロッキング層として用いた素子を作製した。キナクリドンの真空加熱蒸着後に、続けて金属カルシウムを厚み10nmで抵抗加熱蒸着した以外は、比較例1と全く同様の手順で素子を作製した。キナクリドンとの界面極近傍のカルシウムは、抵抗加熱蒸着時にキナクリドンと酸化還元反応を起こし酸化される。さらにグローブボックスを経由する際、雰囲気中の極微量の水分と反応して金属カルシウムの層全体が酸化されて、最終的に水酸化カルシウム膜となった。インピーダンス測定により求めたこの水酸化カルシウムの比誘電率は約12であった。
実施例1で作製した光電変換素子をシリコン基板上に積層した撮像素子を作成した。
図8は、実施例2で作成した撮像素子の1画素分の断面模式図である。
図8に示す撮像素子の1画素は、p型のシリコン基板109内に高濃度のn型不純物領域108が形成され、シリコン基板109上にタングステンからなる遮光膜106が形成され、その上に窒化ケイ素からなる絶縁膜107が形成され、絶縁膜107にコンタクトホールが形成され、ここにタングステン105が埋め込まれ、その上に実施例2の光電変換素子が積層された構成となっている。シリコン基板109内には、n型不純物領域108に接続されたnチャネルMOSトランジスタからなるCMOS信号読み出し回路が形成されている。
図9(a)が上下電極間に3Vの外部バイアス電圧を印加した時、図9(b)が5Vの外部バイアス電圧を印加した時、図9(c)が10Vの外部バイアス電圧を印加した時の結果である。電極間に印加する外部バイアスは、下部電極の電圧が上部電極に対して負となる方向に印加している。明らかに図9(c)10Vの場合は、5V以下の場合に比べ画素のリークを示す白点が多いことが分かる。高電圧印加により局所的なリーク電流が生じることを示している。そのため、光電変換層に印加する電圧としては、10Vよりも小さいことが好ましく、さらにCMOS信号読み出し回路の駆動電源の電圧が通常約3V程度であることを考えると、消費電力を上昇させないためには光電変換層に印加する電圧も3V以下であることが好ましい。図9(a)を見て分かるように、本実施例の撮像素子は、ノイズが小さく、かつ低いバイアス電圧でも高い感度を有する光電変換素子を用いているため、電源3Vにおいても良好な撮像結果を得ることができた。
102 光電変換層(キナクリドン)
103 正孔ブロッキング層(金属酸化体)
104 上部電極(ITO)
Claims (28)
- 下部電極と、前記下部電極に対向する上部電極と、前記下部電極と前記上部電極との間に形成された有機光電変換層と、前記上部電極から前記有機光電変換層に電荷が注入されるのを抑制する前記有機光電変換層と前記上部電極との間に形成されたブロッキング層とを含む光電変換素子の製造方法であって、
前記上部電極が光入射側の電極であり、
基板上に前記下部電極を形成する下部電極形成工程と、
前記下部電極上に前記有機光電変換層を形成する有機光電変換層形成工程と、
前記有機光電変換層上に金属酸化体からなる前記ブロッキング層を形成するブロッキング層形成工程と、
前記ブロッキング層上に前記上部電極を形成する上部電極形成工程とを備え、
前記ブロッキング層形成工程は、前記有機光電変換層上に金属材料を成膜する成膜工程と、前記成膜工程で成膜された前記金属材料を酸化する酸化工程とからなる光電変換素子の製造方法。 - 下部電極と、前記下部電極上に形成された有機光電変換層と、前記有機光電変換層上に形成された上部電極とを含む光電変換素子であって、
前記上部電極を光入射側の電極とし、
前記上部電極と前記有機光電変換層との間に前記上部電極から前記有機光電変換層に電荷が注入されるのを抑制するブロッキング層を備え、
前記ブロッキング層が金属酸化体で構成される光電変換素子。 - 請求項2記載の光電変換素子であって、
前記金属酸化体が、金属酸化物又は金属水酸化物の絶縁材料である光電変換素子。 - 請求項2又は3記載の光電変換素子であって、
前記ブロッキング層が、前記有機光電変換層上に金属材料を成膜する成膜工程と、前記成膜工程によって成膜された前記金属材料を酸化する酸化工程とによって形成されたものである光電変換素子。 - 請求項4記載の光電変換素子であって、
前記成膜工程が、前記金属材料を抵抗加熱蒸着法によって成膜する工程である光電変換素子。 - 請求項4又は5記載の光電変換素子であって、
前記酸化工程が、前記成膜工程における前記金属材料の成膜時の前記金属材料と前記有機光電変換層との界面で起こる酸化還元反応によって実現される工程である光電変換素子。 - 請求項4〜6のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記酸化工程が、酸素濃度1%以下の不活性ガス雰囲気下で行われたものである光電変換素子。 - 請求項2〜7のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記金属酸化体が、仕事関数4eV以下の金属の酸化体である光電変換素子。 - 請求項2〜8のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記金属酸化体が、酸化数が+1価又は+2価の金属原子を含む光電変換素子。 - 請求項9記載の光電変換素子であって、
前記金属酸化体がカルシウムの酸化体である光電変換素子。 - 請求項10記載の光電変換素子であって、
前記カルシウムの酸化体が水酸化カルシウムである光電変換素子。 - 請求項2〜11のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記ブロッキング層の厚みが1〜100nmである光電変換素子。 - 請求項2〜12のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記ブロッキング層の比誘電率が10以上である光電変換素子。 - 請求項2〜13のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記ブロッキング層が可視光を90%以上透過する透明層である光電変換素子。 - 請求項2〜14のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記上部電極を前記有機光電変換層で発生した電子を捕集するための電極とし、前記下部電極を前記有機光電変換層で発生した正孔を捕集するための電極とした光電変換素子。 - 請求項2〜15のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記有機光電変換層の厚みが10nm〜200nm以下である光電変換素子。 - 請求項2〜16のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記上部電極及び前記下部電極間に3Vの電圧を印加したときの外部量子効率が10%以上となる光電変換素子。 - 請求項2〜17のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記上部電極及び前記下部電極間に10Vの電圧を印加したときの外部量子効率が25%以上となる光電変換素子。 - 請求項2〜18のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記有機光電変換層が、キナクリドン骨格又はフタロシアニン骨格を有する有機材料を含んで構成される光電変換素子。 - 請求項2〜19のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記上部電極がスパッタ法によって形成されたものである光電変換素子。 - 請求項2〜20のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記上部電極がITOである光電変換素子。 - 請求項2〜21のいずれか1項記載の光電変換素子であって、
前記下部電極がITOである光電変換素子。 - 半導体基板上方に少なくとも1つ積層された請求項2〜22のいずれか1項記載の光電変換素子と、
前記少なくとも1つの光電変換素子の各々で発生した信号電荷に応じた信号を読み出す、前記半導体基板に形成されたCMOS型又はCCD型の信号読出し部とを備える固体撮像素子。 - 請求項23記載の固体撮像素子であって、
前記光電変換素子が請求項15記載の光電変換素子であり、
前記信号読出し部が前記光電変換素子の下部電極に接続されており、
前記下部電極で捕集した正孔を信号電荷として用いる固体撮像素子。 - 請求項23又は24記載の固体撮像素子であって、
前記半導体基板内に、前記光電変換素子の前記有機光電変換層を透過した光を吸収し、該光に応じた電荷を発生してこれを蓄積する基板内光電変換部を備える固体撮像素子。 - 請求項25記載の固体撮像素子であって、
前記有機光電変換層が緑色の波長域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生し、
前記基板内光電変換部が、前記半導体基板内に積層された2つのフォトダイオードからなり、
前記2つのフォトダイオードが、赤色の波長域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生するRフォトダイオードと、青色の波長域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生するBフォトダイオードである固体撮像素子。 - 請求項23又は24記載の固体撮像素子であって、
前記半導体基板上方に前記光電変換素子が3つ積層され、
前記3つの光電変換素子が、赤色の波長域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生するR光電変換素子と、緑色の波長域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生するG光電変換素子と、青色の波長域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生するB光電変換素子である固体撮像素子。 - 請求項23〜26のいずれか1項記載の固体撮像素子であって、
前記半導体基板上方に前記光電変換素子が1つ積層され、
前記光電変換素子が、赤外域の光を吸収してこれに応じた信号電荷を発生する赤外光電変換素子である固体撮像素子。
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