JP2008122030A - ヒートパイプ構成原料 - Google Patents

Abstract

【課題】熱伝達率をより一層向上させることができるように、焼結した際に十分な空隙を確保できるヒートパイプ構成原料としての銅粉を提供せんとする。
【解決手段】中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍである電解銅粉粒子からなるヒートパイプ構成原料を提案する。Ｄ５０が５μｍ〜５０μｍである電解銅粉粒子は、その粒度、形状の特徴ゆえに粉体状態で空隙を多く含み、焼結してもポーラスで空隙率の高い焼結体を得ることができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、ヒートパイプの構成原料、例えばヒートパイプの内壁層、外壁層、或いは内壁に付設されるウィック（毛細管構造）等の構成原料に関する。

ヒートパイプとは、両端を閉じたパイプ中に作動液を封入する構成を備えた熱交換装置であり、詳しくは、パイプの片端（高温部）で温められた作動液が蒸発して熱を吸収し、パイプ中を拡散し、反対端（低温部）にて潜熱を放出して凝縮して液体となり、重力や毛管力によって再び高温部へ戻る。このように熱媒体としての作動液をパイプ高温端から低温端へ移動させることで熱を伝達することができるように設計された熱交換装置である。

ヒートパイプは、小さな温度差で大量の熱輸送が可能であるため、室内或いは車内用の冷暖房装置のほか、複写機用ヒートロール、密閉型制御盤用のヒートパイプ式エアクーラ、道路融雪用ヒートパイプ、大容量素子用ヒートパイプ、オイル冷却器、廃熱回収用ヒートパイプ、人工衛星の温度制御装置など、様々な分野の熱交換装置に利用されている。

ヒートパイプ本体の内壁層及び外壁層は、作動液の蒸発熱伝達率を向上させるため、作動液との接触面積が大きく、且つ、作動液が流出入するのに十分な空隙を有する材料から構成するのが好ましい。
また、ヒートパイプ本体の内壁には、毛管力によって作動液を移動させるためにウィック（毛細管構造）を付設するのが一般的であり、このウィックも、作動液の蒸発熱伝達率を向上させると共に作動液の環流を促進するために、作動液との接触面積が大きく、且つ、作動液が流出入するのに十分な空隙を有する材料から構成するのが好ましい。

従来、ヒートパイプ本体の内壁層やウィックを構成する材料として、銅粉を焼結してなる銅紛焼結体が提案されている（例えば特許文献１参照）。

特開２００２−２８６３８４号公報

一概に銅粉と言っても、その製造方法や粒子形状には様々な種類があり、ヒートパイプの構成原料としてどのような銅粉が好ましいのか、具体的に検討された知見は報告されていない。

そこで本発明は、ヒートパイプに用いる銅粉について研究し、熱伝達率をより一層向上させることができるように、焼結した際に十分な空隙を確保できるヒートパイプ構成原料としての銅粉を提供せんとするものである。

かかる課題に鑑み、本発明は、中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍである電解銅粉粒子からなるヒートパイプ構成原料を提案する。

本発明はまた、中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍであり、且つ、電解銅粉粒子の表面に金属化合物層を備えた金属化合物コート電解銅粉粒子からなるヒートパイプ構成原料を提案する。

なお、本発明において「電解」とは、ＤＳＥ電極を用いた電解採取、銅電極を用いた電解精製のどちらも包含するものである。

アトマイズ法や湿式還元法により得られる銅粉は、充填性が高く、焼結すると空隙率が低くなるのに対し、本発明のヒートパイプ構成原料は、中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍである電解銅粉粒子であるため、その粒度、形状の特徴ゆえに粉体状態で空隙を多く含み、焼結してもポーラスで空隙率の高い焼結体を得ることができる。

さらに、電解銅粉粒子の表面に金属化合物層を備えた金属化合物コート電解銅粉粒子であれば、８００℃以上の高温で焼結しても焼結後の空隙率をより高く維持することができ、空隙率が高く且つ強度の高い焼結体を得ることができる。強度を高めるためにより高温で電解銅粉を焼結させると、一般的には容易に焼結が進んで収縮するため空隙率が低くなる傾向があるが、電解銅粉粒子の表面に金属化合物層を形成することにより焼結時の収縮を起こり難くすることができるものと考えられる。

このように本発明のヒートパイプ構成原料は、焼結することによってポーラスで空隙率の高い焼結体（好ましくは空隙率６０％以上）を得ることができるから、この焼結体を用いてヒートパイプの内壁層や外壁層、或いは内壁に付設されるウィック（毛細管構造）を形成することにより、これらを、作動液との接触面積が大きく、且つ、作動液が流出入するのに十分な空隙を有するものとすることができ、作動液の熱伝達率をより一層向上させることができる。

発明を実施するための形態

以下、本発明の実施形態について詳述するが、本発明の範囲が以下の実施形態に限定されるものではない。
なお、本明細書において、「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と記載した場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意であり、「好ましくはＸより大きく、Ｙより小さい」の意を包含するものである。また、「Ｘ以上」或いは「Ｙ以下」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と記載した場合、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含するものである。
また、本発明において「主成分」とは、特に記載しない限り、当該主成分の機能を妨げない範囲で他の成分を含有することを許容する意を包含するものであり、当該主成分の含有割合を特定するものではないが、主成分は５０質量％以上、特に７０質量％以上、中でも特に９０質量％以上（１００％を含む）を占めるのが好ましい。

本発明の実施形態に係るヒートパイプ構成原料（以下「本ヒートパイプ構成原料」という）は、電解銅粉粒子からなるものである。

本ヒートパイプ構成原料（銅粉）の中心粒径（Ｄ５０）、すなわちレーザー回折散乱式粒度分布測定装置によって測定される体積累積粒径Ｄ５０は、５μｍ〜５０μｍであることが重要であり、８μｍ〜４５μｍであるのが好ましく、中でも１０μｍ〜４０μｍ、その中でも特に１０μｍ〜２５μｍであるのがより好ましい。Ｄ５０が５μｍより小さいと、高温で焼結した際に焼結体の空隙率が低下する傾向が現れるようになる。他方、５０μｍより大きくても、焼結体の空隙率は低くなる傾向が現れるようになる。

また、本ヒートパイプ構成原料（銅粉）の主成分は、デンドライト状を呈する電解銅粉粒子であるのが好ましい。
但し、「主成分」であるから、上記粒子形状を備えた電解銅粉粒子のみから構成される必要はなく、その大半、すなわち本ヒートパイプ構成原料の５０個数％以上、好ましくは
７０個数％以上、中でも好ましくは９０個数％以上（１００個数％を含む）を前記形状の電解銅粉粒子が占めるのがよい。
デンドライト状の電解銅粉粒子は、非デンドライト状の電解銅粉粒子に比べて形状異方性がより顕著なため、これを主成分とする粉体の見掛密度は低くなり、その結果、焼結してもポーラスで空隙率の高い焼結体を得ることができる。

なお、本発明において「デンドライト状」とは、図１に示されるように、非球状並びに非粒状であって（すなわち図３に示されるような球状でも粒状でもなく）、針状、或いは、針状の集合、或いは、主枝から枝部分が分岐して平面状或いは三次元的に成長してなる樹枝状或いはその集合を包含するものであり、図２に示されるように、その輪郭においてコブや球状が連なる形状のものは包含せず、その輪郭形状に先端が尖った部分を備え、且つその尖った部分の先端角度が４５度以内であるものを意味するものである。
また、本発明における電解銅粉粒子の観察方法は、電子顕微鏡（６００倍）で一次粒子を観察するものである。

本ヒートパイプ構成原料（銅粉）の見掛密度は、０．５ｇ／ｃｍ³〜１．８ｇ／ｃｍ³、特に０．５ｇ／ｃｍ³〜１．５ｇ／ｃｍ³、中でも０．５ｇ／ｃｍ³〜１．２ｇ／ｃｍ³であるのが好ましい。見掛密度が０．５ｇ／ｃｍ³より低いと、焼結体の空隙率が高過ぎて強
度が低下するようになる。他方、１．８ｇ／ｃｍ³より高いと焼結体の空隙率を高くする
ことが難しくなる。

本ヒートパイプ構成原料（銅粉）は、公知の電解法を採用し、その際に電解液中の銅濃度、電流密度、電解時間などの電解条件を適宜調整することにより、所望の粒径と粒子形状を備えた電解銅粉を得ることができる。この際、粒子形状をデンドライト状とするには、例えば銅濃度を１ｇ/Ｌ〜１０ｇ/Ｌとし、電流密度を１００Ａ/ｍ²〜１０００Ａ/ｍ²とし、電解時間を５分〜３時間とし、他の条件を技術常識に基づいて適宜設定して電解を実施すればよい。但し、このような電解に限定されるものではない。例えば水溶性高分子を添加して電解することにより、粒子形状を調整することができる。
そして、デンドライト状銅粉粒子の粒子径を調整するには、上記条件の範囲内で技術常識に基づいて適宜条件を設定すればよい。例えば、大きな粒径のデンドライト状銅粉粒子を得ようとするならば、銅濃度は上記好ましい範囲内で比較的高い濃度に設定するのが好ましく、電流密度は、上記好ましい範囲内で比較的低い密度に設定するのが好ましく、電解時間は、上記好ましい範囲内で比較的長い時間に設定するのが好ましい。小さな粒径のデンドライト状銅粉粒子を得ようとするならば、前記の逆の考え方で各条件を設定するのが好ましい。
なお、公知の電解法としては、例えば、銅イオンを含む硫酸酸性の電解液に陽極と陰極を浸漬し、これに直流電流を流して電気分解を行い、陰極表面に粉末状に銅を析出させ、機械的又は電気的方法により掻き落として回収し、洗浄し、必要に応じて乾燥や篩別工程などを経て電解銅粉を製造する方法を例示できる。
市販の電解銅粉を用いることもできる。

このようにして得た電解銅粉を、さらにジェットミルなどを用いて解砕、微粉化するようにしてもよい。ただし、デンドライト状を保持するような処理条件を設定するのが好ましい。

また、電解銅粉粒子の表面は、必要に応じて、有機物を用いて耐酸化処理を施し、電解銅粉粒子表面に有機物層を形成するようにしてもよい。必ずしも有機物層を形成する必要はないが、電解銅粉粒子表面の酸化による経時変化を考慮すると形成した方がより好ましい。

この耐酸化処理に用いる有機物は、特にその種類を限定するものではなく、例えば膠、ゼラチン、有機脂肪酸、カップリング剤等を挙げることができる。
耐酸化処理の方法、すなわち有機物層の形成方法は、乾式法でも湿式法でもよい。乾式法であれば有機物と芯材をＶ型混合器等で混合する方法、湿式法であれば水-芯材スラリ
ーに有機物を添加し表面に吸着させる方法等を挙げることができる。但し、これらに限ったものではない。例えば、電解銅粉析出後のスラリーを洗浄した後、銅粉ケーキ及び所望の有機物を含んだ水溶液と、有機溶媒とを混合して、銅粉表面に有機物を付着させる方法は好ましい一例である。

有機物層の有機物が電解銅粉粒子全体に占める割合は、炭素量（Ｃ量）が０．０１質量％〜１．０質量％となるようにするのが好ましい。０．０１質量％より少ないようでは耐酸化機能が効果的に働かないおそれがある。他方、１．０質量％より多くなると強い疎水性を示すようになる。

本ヒートパイプ構成原料は、焼成後において焼結体の空隙率を高く維持することができる。具体的には、空隙率が６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７５％以上、さらには８０％以上の焼結体、焼結密度で言えば３．６ｇ／ｃｍ³以下、好ましくは
３．２ｇ／ｃｍ³以下、より好ましくは２．３ｇ／ｃｍ³以下、中でも特に好ましくは１．８ｇ／ｃｍ³以下の焼結体を得ることができる。この際、焼結体の空隙率が６０％より低
くなるようでは（焼結密度で言えば３．６ｇ／ｃｍ³より高くなるようでは）、焼結体の
熱交換機能が効率的に働かないようになる。他方、空隙率が９５％より高いと焼結体の強度が低下する可能性がある。

上記電解銅粉粒子（「芯材」ともいう）の表面に金属化合物層を形成してもよい。本発明では、電解銅粉粒子の表面に金属化合物層を形成してなる銅粉粒子を「金属化合物コート電解銅粉粒子」と称する。

上記の金属化合物層は、Ｃｕ以外の金属元素を含む層、特に重金属以外の金属元素、具体的には例えばＳｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌのうちの一種類或いは二種類以上を含む層として形成するのが好ましい。特にＳｉ、ＴｉおよびＺｒのうちの一種類或いは二種類以上の金属化合物を主成分として含む層として形成するのが好ましく、その中でも前記の一種類或いは二種類以上の金属化合物のみから構成される層として形成するのがより一層好ましい。

金属化合物層に存在する金属元素の形態としては、酸化物或いは水酸化物であるのが好ましい。酸化物は、融点が高いために、電解銅粉粒子の粒子間焼結を適度に抑制することができる。水酸化物は、焼成過程で脱水して酸化物となるため、同様に好ましい。
また、金属化合物層における金属元素は、有機物との混合体、或いは例えばチタネート系カップリング剤やシラン系カップリング剤の如く金属元素と有機物の両方を含む金属／有機ハイブリッド化合物として含まれていてもよい。このように金属元素との混合体若しくは金属／有機ハイブリッド化合物から金属化合物層を形成すれば、コートムラが少なく、且つ均一に金属化合物層を形成できるため、電解銅粉粒子の粒子間焼結を適度に抑制することができる。

金属化合物コート電解銅粉粒子において金属化合物層が占める割合は、金属化合物の金属元素含有量の総和として、金属化合物コート電解銅粉粒子の０．０１質量％〜０．５０質量％、特に０．０２質量％〜０．４５質量％、その中でも特に０．０３質量％〜０．４０質量％であるのが好ましい。金属化合物の金属元素割合が０．０１質量％より低いと、高温焼成した際に焼結体の空隙率を十分に高くすることが困難となり、空隙率が低下してしまう。他方、０．５０質量％より高いと、焼結体の強度が低下する可能性がある。

上記のように、芯材粒子表面に金属化合物層を形成した場合、何らコートしていない電解銅粉粒子と比較して、８００℃以上の高温で焼結しても焼結後の空隙率を高く維持することができる。具体的には、本ヒートパイプ構成原料を、水素雰囲気下で８３０℃で２時間焼成した場合であっても、空隙率が６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７５％以上、中でも特に８０％以上の焼結体を得ることができる。焼結密度で言えば３．６ｇ／ｃｍ³以下、好ましくは３．２ｇ／ｃｍ³以下、より好ましくは２．３ｇ／ｃｍ³
以下、中でも特に好ましくは１．８ｇ／ｃｍ³以下の焼結体を得ることができる。
なお、８３０℃で２時間焼結するとは、焼結させる炉（容器）内の温度を８３０℃で２時間保持することを意味する。

芯材、すなわち電解銅粉粒子の表面は、必要に応じて上記のように膠やゼラチンなどの有機物を用いて耐酸化処理を施し、電解銅粉粒子表面と金属化合物層との間に有機物層を介在させるようにしてもよい。

電解銅粉粒子（芯材）の表面に金属化合物層を形成する方法は、湿式法にて芯材粒子表面に金属化合物をコートすればよい。
具体的には、例えば、（ａ）高ｐＨ領域で水酸化物を形成する金属化合物前躯体（例えば硫酸チタン、硫酸ジルコニウムなど）を使用する方法、（ｂ）高ｐＨ領域で水酸化物を形成しない金属化合物前躯体（例えばケイ酸ソーダなど）を使用する方法、（ｃ）水に不溶性の金属化合物前躯体（例えばシリカゾルやチタニアゾルなど）を使用する方法、（ｄ）カップリング剤（例えばシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、ジルコネートカップリング剤）を使用する方法などを挙げることができる。

（用途）
本ヒートパイプ構成原料は、電解法以外の方法で得た銅粉からなる銅粉に比べ、焼結後も空隙率を高く維持することができ、空隙率が６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７５％以上、中でも特に好ましくは８０％以上の焼結体を得ることができる。焼結密度の観点から言えば、３．６ｇ／ｃｍ³以下、中でも３．２ｇ／ｃｍ³以下、その中でも２．３ｇ／ｃｍ³以下、その中でも特に１．８ｇ／ｃｍ³以下の焼結体を得ることができる。
また、金属化合物層でコートした本ヒートパイプ構成原料は、８００℃以上の高温で焼結しても空隙率を高く維持することができ、空隙率を６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７５％以上、中でも特に８０％以上、焼結密度の観点から言えば、３．６ｇ／ｃｍ³以下、中でも３．２ｇ／ｃｍ³以下、その中でも２．３ｇ／ｃｍ³以下、その
中でも特に１．８ｇ／ｃｍ³以下に維持することができ、且つ高温焼結であるから強度の
高い焼結体を得ることができる。
よって、本発明のヒートパイプ構成原料は、焼結することによってポーラスで空隙率の高い焼結体を得ることができ、ヒートパイプ用焼結体として有効に用いることができる。すなわち、この焼結体からヒートパイプの内壁層、外壁層或いは内壁に付設されるウィック（毛細管構造）等のヒートパイプ構成部材を形成することにより、作動液との接触面積が大きく、且つ、作動液が流出入するのに十分な空隙を有するように形成することができ、作動液の熱伝達率をより一層向上させることができる。

以下、本発明の実施例について説明するが、本発明が以下の実施例に限定されるものではない。

＜粒度測定＞
測定サンプル（銅粉）を少量ビーカーに取り、３％トリトンＸ溶液（関東化学製）を２
、３滴添加し、粉末になじませてから、０．１％ＳＮディスパーサント４１溶液(サンノ
プコ製)５０ｍＬを添加し、その後、超音波分散器ＴＩＰφ２０（日本精機製作所製、OUTPUT：8、TUNING：5）を用いて２分間分散処理して測定用サンプルを調製した。
この測定用サンプルを、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置ＭＴ３３００ (日機装製)を用いて、体積累積基準Ｄ５０を測定した。

＜見掛密度測定方法＞
ＪＩＳ Ｚ-２５０４（２０００）に準拠して蔵持科学器械製作所製カサ比重測定器を使用して見掛密度を測定した。

＜空隙率及び焼結密度の測定方法＞
銅粉５ｇを焼成容器に入れ、水素気流下にて、容器内温度が所定温度（７３０℃、８３０℃）を２時間保持するように焼結させた。昇温及び冷却にはそれぞれ２時間を費やした。
得られた焼結体を動粘度１００ｍｍ²/ｓの機械油に３時間浸して表面を撥水性とした後、表面の油をきれいにふき取った。その焼結体を、水が入ったメスシリンダーに投入し、その時の水面上昇分を読み取ることで焼結体体積を得、次の式より焼結密度（ｇ／ｃｍ³
）及び空隙率（％）を算出した。
焼結密度＝（秤量した銅粉重量）/求められた焼結体体積（ｃｍ³）
空隙率＝［[(銅の真密度)−（焼結密度）]／焼結密度］×１００
なお、銅の真密度は８．９２とした。

＜粒子形状の観察＞
電子顕微鏡（６００倍）にて、任意の１０個の粒子の形状を観察し、非球状並びに非粒状であって、針状、或いは、針状の集合、或いは、主枝から枝部分が分岐して平面状或いは三次元的に成長してなる樹枝状であって、先端角度が４５度以内に尖った部分を輪郭形状に備えた粒子が８割以上を占める場合、その粒子形状を「デンドライト状」と評価し、それ以外の粒子形状を「非デンドライト状」と評価した。

＜実施例１＞
電解液として硫酸銅溶液を使用し、この電解液に陽極と陰極を浸漬し、これに直流電流を流して電気分解を行い、陰極表面に粉末状の銅を析出させた。この際、電解液のＣｕ濃度を２ｇ／Ｌ、硫酸（Ｈ₂ＳＯ₄）濃度を１００ｇ／Ｌ、電流密度を１００Ａ／ｍ²に調整
して１時間電解を実施した。
陰極表面に析出した銅を、機械的に掻き落として回収し、その後、洗浄し、銅粉１ｋｇ相当の含水銅粉ケーキを得た。このケーキを水３Ｌに分散させ、工業用ゼラチン（：新田ゼラチン社製）１０ｇ／Ｌの水溶液１Ｌを加えて１０分間攪拌した後、ブフナー漏斗で濾過し、洗浄後、乾燥させ、有機表面処理済電解銅粉（有機物表面層あり、粒径（Ｄ５０）：２０．８μｍ、見掛密度：１．１４ｇ／ｃｍ³）を得た。得られた電解銅粉の粒子形状
はデンドライト状であった。
この電解銅粉について焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜実施例２＞
有機表面処理を施さない以外は、実施例１と同様の方法で電解銅粉（有機物表面層なし、粒径（Ｄ５０）：２０．５μｍ、見掛密度：１．０２ｇ／ｃｍ³）を得た。得られた電
解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。
この電解銅粉について焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜実施例３＞
電解時間を２０分間とし、有機表面処理剤にオレイン酸を用いた以外は、実施例１と同
様の方法で有機表面処理済電解銅粉（有機物表面層あり、粒径（Ｄ５０）：１５．０μｍ、見掛密度：０．８３ｇ／ｃｍ³）を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト
状であった。
この電解銅粉について焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

なお、上記の有機表面処理は、銅粉１ｋｇ相当の含水銅粉ケーキを水３Ｌに分散させ、１０ｇ／Ｌのオレイン酸アンモニウム水溶液（ｐＨ９）１Ｌを加えて１０分間攪拌した後、ブフナー漏斗で濾過し、洗浄後、乾燥させ、有機表面処理済電解銅粉を得た。

＜実施例４＞
実施例１と同様の処理にて得られた有機表面処理済電解銅粉を１ｋｇ含む含水銅粉ケーキを、１．３％アンモニア水２．１Ｌに加え、４０℃を保持しつつ攪拌混合してスラリー化した。このスラリー（４０℃）にケイ酸ナトリウム水溶液（Ｓｉ：１７．０質量％含有）５．９ｇを添加し、再度５分間攪拌混合してスラリー化して銅粉スラリーを得た。
次いで、３％硫酸を３Ｌ準備し、定量ポンプにて３３ｍＬ／ｍｉｎの速度でｐＨ６になるまで前記銅粉スラリー中に滴下した。得られた溶液をさらに１０分間攪拌した後、ブフナー漏斗にて固液分離し、純水５Ｌにて洗浄後、メタノールとアセトンにて順次脱水処理して粉末を得た。そして、得られた粉末を７０℃の大気雰囲気にて１０時間乾燥させ、ケイ素化合物コート電解銅粉を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。

得られたケイ素化合物コート電解銅粉（Ｄ５０：２２．２μｍ、見掛密度：１．１３ｇ／ｃｍ³）を用いて焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜実施例５＞
実施例２と同様の処理にて得られた電解銅粉を１．９ｋｇ含む含水銅粉ケーキを、硫酸にてｐＨ０．８とした酸性水溶液２．０Ｌに投入し、攪拌混合してスラリー化した。このスラリーに硫酸ジルコニウムの水和物３．９ｇを添加して溶解させた。
次いで、５％苛性ソーダ水溶液を３Ｌ準備し、定量ポンプにて３３ｍＬ／ｍｉｎの速度でｐＨ６になるまで前記銅粉スラリー中に滴下した。得られた溶液をさらに１０分間攪拌した後、ブフナー漏斗にて固液分離し、純水５Ｌにて洗浄後、メタノールとアセトンにて順次脱水処理して粉末を得た。そして、得られた粉末を７０℃の大気雰囲気にて１０時間乾燥させ、ジルコニウム化合物コート電解銅粉を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。

得られたジルコニウム化合物コート電解銅粉（Ｄ５０：２１．５μｍ、見掛密度：１．０８ｇ／ｃｍ³）を用いて焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜実施例６＞
実施例１と同様の処理にて得られた有機表面処理済電解銅粉を１ｋｇ含む含水銅粉ケーキを純水４Ｌに投入し、４０℃を保持しつつ攪拌混合してスラリー化した。このスラリー（４０℃）に、シリカゲル（Ｓｉ：７．０質量％）１４．３ｇを添加し、１０分間攪拌分散させた後、ブフナー漏斗にて固液分離し、純水５Ｌにて洗浄後、メタノールとアセトンにて順次脱水処理して粉末を得た。そして、得られた粉末を７０℃の大気雰囲気にて１０時間乾燥させた後、解砕機（ＩＷＡＴＡＮＩ社製のミルサー６００Ｇ（製品名）にて１０分間解砕してケイ素化合物コート電解銅粉を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。

得られたケイ素化合物コート電解銅粉（Ｄ５０：２２．０μｍ、見掛密度：１．１２ｇ／ｃｍ³）を用いて焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜実施例７＞
実施例１と同様の処理にて得られた有機表面処理済電解銅粉を１ｋｇ含む含水銅粉ケーキを純水４Ｌに投入し、４０℃を保持しつつ攪拌混合してスラリー化した。このスラリー（４０℃）に、チタニアゾル（Ｔｉ：６．０質量％）１６．７ｇを添加し、１０分間攪拌分散させた後、ブフナー漏斗にて固液分離し、純水５Ｌにて洗浄後、メタノールとアセトンにて順次脱水処理して粉末を得た。そして、得られた粉末を７０℃の大気雰囲気にて１０時間乾燥させた後、解砕機（ＩＷＡＴＡＮＩ社製のミルサー６００Ｇ（製品名）にて１０分間解砕してケイ素化合物コート電解銅粉を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。

得られたケイ素化合物コート電解銅粉（Ｄ５０：２３．１μｍ、見掛密度：１．０１ｇ／ｃｍ³）を用いて焼結密度及び空隙率を測定した。結果を表２にまとめた。

＜実施例８＞
８００ｍＬの純水に１６ｇの酢酸を添加し、次いで、室温でシランカップリング剤（信越化学社製のＫＢＭ−６０３（商品名））８ｇをゆっくり滴下した。この溶液を、２．２Ｌの純水に投入し、シランカップリング剤溶液を得た。

実施例１と同様の処理にて得られた有機表面処理済電解銅粉を１ｋｇ含む含水銅粉ケーキを、上記シランカップリング剤溶液に加えて攪拌混合してスラリー化した。１０分間攪拌分散させた後、ブフナー漏斗にて固液分離し、純水５Ｌにて洗浄後、メタノールとアセトンにて順次脱水処理して粉末を得た。得られた粉末を７０℃の大気雰囲気にて１０時間乾燥させてケイ素化合物コート電解銅粉を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。

得られたケイ素化合物コート電解銅粉（Ｄ５０：２２．５μｍ、見掛密度：０．９２ｇ／ｃｍ³）を用いて焼結密度及び空隙率を測定した。結果を表２にまとめた。

＜実施例９＞
８００ｍＬの純水に１６ｇの酢酸を添加し、次いで、室温でジルコネートカップリング剤８ｇをゆっくり滴下した。この溶液を、２．２Ｌの純水に投入し、ジルコネートカップリング剤溶液を得た。

実施例１と同様の処理にて得られた有機表面処理済電解銅粉を１ｋｇ含む含水銅粉ケーキを、上記ジルコネートカップリング剤溶液に加えて攪拌混合してスラリー化した。１０分間攪拌分散させた後、ブフナー漏斗にて固液分離し、純水５Ｌにて洗浄後、メタノールとアセトンにて順次脱水処理して粉末を得た。得られた粉末を７０℃の大気雰囲気にて１０時間乾燥させてジルコネート化合物コート電解銅粉を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。

得られたジルコネート化合物コート電解銅粉（Ｄ５０：２１．６μｍ、見掛密度：０．９７ｇ／ｃｍ³）を用いて焼結密度及び空隙率を測定した。結果を表２にまとめた。

＜実施例１０＞
電流密度を２００Ａ／ｍ²とし、有機表面処理剤にオレイン酸を用いた以外は、実施例
１と同様の方法で電解銅粉（粒径（Ｄ５０）：３５．１μｍ、見掛密度：１．６５ｇ／ｃｍ³）を得た。得られた電解銅粉の粒子形状は非デンドライト状であった。
この電解銅粉について焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜比較例１＞
電解液のＣｕ濃度を１ｇ／Ｌ、電流密度を５００Ａ／ｍ²、電解時間３０分間とした以
外は、実施例３と同様の方法で電解銅粉（粒径（Ｄ５０）：４．５μｍ、見掛密度：０．３５ｇ／ｃｍ³）を得た。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。
この電解銅粉について焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜比較例２＞
電解液のＣｕ濃度を１０ｇ／Ｌ、電解時間を３時間とした以外は、実施例３と同様の方法で電解銅粉（粒径（Ｄ５０）：５５．７μｍ、見掛密度：１．９８ｇ／ｃｍ³）を得た
。得られた電解銅粉の粒子形状はデンドライト状であった。
この電解銅粉について焼結密度及び空隙率を測定し、結果を表２にまとめた。

＜比較例３＞
アトマイズ銅粉ＭＡ−Ｃ（三井金属社製アトマイズ銅粉、非デンドライト状、Ｄ５０：２４．９μｍ、見掛け密度４．７８ｇ/ｃｍ³）について実施例１と同様に評価し、表２にまとめた。

（考察）
表２から明らかなように、実施例における電解銅粉は、７３０℃及び８３０℃のいずれの温度で焼結させた場合も、焼結体の空隙率を６０％以上に維持することができた。特に実施例４乃至９の如く、金属化合物でコートした電解銅粉は、８３０℃で焼結体を形成した場合であっても、焼結体の空隙率を７０％以上に維持することができた。
なお、実施例１０は、粒子形状が非デンドライト状であるため見掛密度が比較的高く、そのため７３０℃、８３０℃のいずれにおいても、実施例の中では空隙率が比較的低い結果となった。

これに対し、比較例１及び２の電解銅粉は、７３０℃及び８３０℃のいずれの温度で焼結させた場合も、焼結体の空隙率は６０％より低いものとなった。
比較例３は、アトマイズ銅粉で粒子形状が非デンドライト状であるため、見掛密度が高く、７３０℃、８３０℃のいずれにおいても空隙率が極めて低い結果となった。
以上の点より、流体の熱交換に適応するヒートパイプ用の材料としては、中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍである電解銅粉粒子が好ましく、中でも粒子形状がデンドライト状である電解銅粉粒子が好ましいことが分かった。

実施例１で得られた銅粉の電子顕微鏡（６００倍）観察像である。 実施例１０で得られた銅粉の電子顕微鏡（６００倍）観察像である。 比較例３で得られた銅粉の電子顕微鏡（６００倍）観察像である。

Claims (7)

1. 中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍである電解銅粉粒子からなるヒートパイプ構成原料。
2. 中心粒径（Ｄ５０）が５μｍ〜５０μｍであり、且つ、電解銅粉粒子の表面に金属化合物層を備えた金属化合物コート電解銅粉粒子からなるヒートパイプ構成原料。
3. 金属化合物層の構成成分である金属化合物の金属元素含有量総和が、金属化合物コート電解銅粉粒子の０．０１質量％〜０．５０質量％であることを特徴とする請求項２に記載のヒートパイプ構成原料。
4. 金属化合物層は、Ｃｕ以外の金属元素を含む化合物からなるものであることを特徴とする請求項２又は３に記載のヒートパイプ構成原料。
5. 見掛密度が０．５ｇ／ｃｍ³〜１．８ｇ／ｃｍ³であることを特徴とする請求項１乃至４の何れかに記載のヒートパイプ構成原料。
6. 請求項１乃至５の何れかに記載のヒートパイプ構成原料を用いてなるヒートパイプ用焼結体。
7. 空隙率が６０％以上であることを特徴とする請求項６に記載のヒートパイプ用焼結体。