JP2008060200A - 電気二重層キャパシタ - Google Patents
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Abstract
【課題】キャパシタの寿命を延ばすため、キャパシタ内部に存在するフッ酸の濃度を抑制する。
【解決手段】電気二重層キャパシタは、セパレータ1を介して一対の電極2及び集電極3を配置し、それらの間に電解液6を封入し、前記集電極3に電気を取り出す導線8を接続してなる電気二重層キャパシタにおいて、前記キャパシタ内部に存在するフッ酸と反応して前記フッ酸の濃度を抑制するべく、前記電解液6には疎水性シリカを含有させるので、フッ酸が速やかに電解液6中の疎水性シリカと反応し、キャパシタの内部抵抗増加を抑制し長寿命化を可能とした。
【選択図】図1
【解決手段】電気二重層キャパシタは、セパレータ1を介して一対の電極2及び集電極3を配置し、それらの間に電解液6を封入し、前記集電極3に電気を取り出す導線8を接続してなる電気二重層キャパシタにおいて、前記キャパシタ内部に存在するフッ酸と反応して前記フッ酸の濃度を抑制するべく、前記電解液6には疎水性シリカを含有させるので、フッ酸が速やかに電解液6中の疎水性シリカと反応し、キャパシタの内部抵抗増加を抑制し長寿命化を可能とした。
【選択図】図1
Description
本発明は、電気二重層キャパシタに関する。詳しくは、電解液に疎水性シリカを含有させた電気二重層キャパシタに関する。
電気二重層キャパシタは、一般に、セパレータを介して一対の電極及び集電極を配置し、それらの間に電解液を封入したものであり、集電極には電気を取り出す導線を接続している。
セパレータは、一般に不織布が使用され、電解液を含浸している。電極は、活性炭、導電性助剤、バインダからなる分極性電極であり、この電極は集電極上に塗布されたものと、シート成形されたものがある。集電極はアルミ箔が用いられる。
セパレータは、一般に不織布が使用され、電解液を含浸している。電極は、活性炭、導電性助剤、バインダからなる分極性電極であり、この電極は集電極上に塗布されたものと、シート成形されたものがある。集電極はアルミ箔が用いられる。
従来の技術では、例えば、特許文献1に示すように、キャパシタの長寿命化を狙って、電極の表面官能基量を調整するなどして、電極と電解液間の電気化学反応を抑制する方法の提案があった。
その他の従来技術としては、特許文献2,3に開示される技術があった。
特開平10−144570号
特開2001−76975
特開平11−224831号
その他の従来技術としては、特許文献2,3に開示される技術があった。
キャパシタの寿命を延ばすためには、キャパシタ内部の電気化学反応を制御する必要がある。
この電気化学反応としては、(1)電解液の分解、(2)電極に含有する炭素材料の表面官能基の酸化、(3)キャパシタ内部に残存する水分が原因となり発生する、フッ酸(フッ化水素)による材料の腐食、等が上げられる。
この電気化学反応としては、(1)電解液の分解、(2)電極に含有する炭素材料の表面官能基の酸化、(3)キャパシタ内部に残存する水分が原因となり発生する、フッ酸(フッ化水素)による材料の腐食、等が上げられる。
上記(1)は、キャパシタの使用電圧を適切に保つことで制御可能である。
上記(2)は、表面官能基を調整するためには工数がかかり、その処理が電極コストに跳ね返るため、現状レベル維持が限界である。
上記(3)は、キャパシタ製造工程の部材乾燥で、真空乾燥などにより徹底的に水分除去しているが、ppmオーダ以下の極微量な水分は残留してしまう。
この残留水分がフッ酸の発生原因となり材料を腐食するため、フッ酸の制御がキャパシタ寿命のキーポイントとなっている。
上記(2)は、表面官能基を調整するためには工数がかかり、その処理が電極コストに跳ね返るため、現状レベル維持が限界である。
上記(3)は、キャパシタ製造工程の部材乾燥で、真空乾燥などにより徹底的に水分除去しているが、ppmオーダ以下の極微量な水分は残留してしまう。
この残留水分がフッ酸の発生原因となり材料を腐食するため、フッ酸の制御がキャパシタ寿命のキーポイントとなっている。
フッ酸が原因となる寿命低下の機構を以下に示す。
先ず、キャパシタ内部に残存する水分が電解液と反応してフッ酸となる。
このフッ酸が電極とアルミ箔の界面を腐食して、内部抵抗の増加を引き起こす。この内部抵抗の増加がキャパシタ性能を引き下げ、寿命を短くしている。
先ず、キャパシタ内部に残存する水分が電解液と反応してフッ酸となる。
このフッ酸が電極とアルミ箔の界面を腐食して、内部抵抗の増加を引き起こす。この内部抵抗の増加がキャパシタ性能を引き下げ、寿命を短くしている。
従って、フッ酸による電極−アルミ箔界面の腐食を制御すれば、キャパシタの長寿命化が可能となる。
本発明は、上記従来技術に鑑みてなされたものであり、キャパシタの寿命を延ばすため、キャパシタ内部に存在するフッ酸の濃度を抑制すること目的とするものである。
本発明は、上記従来技術に鑑みてなされたものであり、キャパシタの寿命を延ばすため、キャパシタ内部に存在するフッ酸の濃度を抑制すること目的とするものである。
上記課題を解決する本発明の請求項1に係る電気二重層キャパシタは、セパレータを介して一対の電極及び集電極を配置し、それらの間に電解液を封入し、前記集電極に電気を取り出す導線を接続してなる電気二重層キャパシタにおいて、前記キャパシタ内部に存在するフッ酸と反応して前記フッ酸の濃度を抑制するべく、前記電解液には疎水性シリカを含有させることを特徴とする。
上記課題を解決する本発明の請求項2に係る電気二重層キャパシタは、請求項1において、前記疎水性シリカの配合比を0.01〜40wt%とすることを特徴とする。
上記課題を解決する本発明の請求項3に係る電気二重層キャパシタは、請求項2において、前記疎水性シリカの配合比を0.1〜10wt%とすることを特徴とする。
上記課題を解決する本発明の請求項4に係る電気二重層キャパシタは、請求項1,2又は3において、前記疎水性シリカの平均粒径を30μm以下とすることを特徴とする。
上記課題を解決する本発明の請求項5に係る電気二重層キャパシタは、請求項4において、前記疎水性シリカの平均粒径を1〜10μmとすることを特徴とする。
本発明では、電解液に疎水性シリカを配合する事により、キャパシタ内部に存在するフッ酸が疎水性シリカと反応するので、キャパシタの内部抵抗増加による特性低下を抑制し、長寿命化が可能となった。
本発明は、セル内で発生するフッ酸の濃度を抑制するため、電解液に疎水性シリカを含有させたものである。
これにより、キャパシタ内部で発生したフッ酸は電極−アルミ箔界面を腐食する前に、速やかに電解液中の疎水性シリカと反応するので、フッ酸による電極−アルミ箔界面の腐食が制御でき、キャパシタの内部抵抗増加を抑制し長寿命化を可能とした。
また、疎水性シリカは、親水性シリカに比較し、キャパシタ内部の水分量を抑えることができる利点がある。
これにより、キャパシタ内部で発生したフッ酸は電極−アルミ箔界面を腐食する前に、速やかに電解液中の疎水性シリカと反応するので、フッ酸による電極−アルミ箔界面の腐食が制御でき、キャパシタの内部抵抗増加を抑制し長寿命化を可能とした。
また、疎水性シリカは、親水性シリカに比較し、キャパシタ内部の水分量を抑えることができる利点がある。
ここで、疎水性シリカの配合比については、その配合比が多すぎても、電解液の伝導度を低下させてキャパシタの初期特性を低下させてしまうし、逆に、その配合比が少なすぎると、フッ酸濃度の制御ができず、寿命が低下してしまう。
そこで、疎水性シリカの配合比は0.01〜40wt%が好ましく、0.1〜10wt%が特に好ましい。
また、疎水性シリカの粒径については、その粒径が大きすぎると電解液の伝導度が低下する上、疎水性シリカの単位重量当たりの比表面積も低下する。
従って、疎水性シリカの粒径は、平均粒度で30μm以下が好ましく、1〜10μmが特に好ましい。
そこで、疎水性シリカの配合比は0.01〜40wt%が好ましく、0.1〜10wt%が特に好ましい。
また、疎水性シリカの粒径については、その粒径が大きすぎると電解液の伝導度が低下する上、疎水性シリカの単位重量当たりの比表面積も低下する。
従って、疎水性シリカの粒径は、平均粒度で30μm以下が好ましく、1〜10μmが特に好ましい。
以下の実施例及び比較例において、電極としては、活性炭粉末(ヤシ殻系、ピッチ系若しくはそれらの混合物など)とアセチレンブラック、PTFE(四フッ化エチレン)の構成とし、集電極にはアルミ箔を用いた。
電解質としては、4級アンモニウム塩(SBPBF4など)を用い、溶媒としては、分極性有機溶剤(エチレンカーボネイト、プロピレンカーボネイト、エチルメチルカーボネイトなど、若しくはそれらの混合物)を用いた。
電解質としては、4級アンモニウム塩(SBPBF4など)を用い、溶媒としては、分極性有機溶剤(エチレンカーボネイト、プロピレンカーボネイト、エチルメチルカーボネイトなど、若しくはそれらの混合物)を用いた。
疎水性シリカとしては、NIPSIL-SS(東ソー・シリカ株式会社製)等を使用することができる。
セル間のシール材はエチレンブタジエンゴムの薄型シートをガスケット状に切り抜いたものを使用し、エンドプレートを付与してネジによって締め込みを行った。
その後、アルミラミネートフィルムによって、外気からキャパシタ本体を遮蔽した。
セル間のシール材はエチレンブタジエンゴムの薄型シートをガスケット状に切り抜いたものを使用し、エンドプレートを付与してネジによって締め込みを行った。
その後、アルミラミネートフィルムによって、外気からキャパシタ本体を遮蔽した。
《比較例1》
現行電解液を用いてセルを作製した。その構成を図1に示した。
即ち、図1に示すように、セパレータ1を介して一対の電極2及び集電極3を配置し、これらを更に押え板4で上下に挟み、その四辺にパッキン5を挿入して、電解液6を封入し、更に、これらをアルミラミネートフィルム7で遮蔽したものである。集電極3には電気を取り出す出力端子(導線)8を接続した。電解液6における電解質としてはSBPBF4(スピロビピロリジニウム・テトラフルオロボレート 1.4mo1/L)を使用した。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液を用いてセルを作製した。その構成を図1に示した。
即ち、図1に示すように、セパレータ1を介して一対の電極2及び集電極3を配置し、これらを更に押え板4で上下に挟み、その四辺にパッキン5を挿入して、電解液6を封入し、更に、これらをアルミラミネートフィルム7で遮蔽したものである。集電極3には電気を取り出す出力端子(導線)8を接続した。電解液6における電解質としてはSBPBF4(スピロビピロリジニウム・テトラフルオロボレート 1.4mo1/L)を使用した。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《比較例2》
現行電解液に、親水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-LP、平均粒径1μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、親水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-LP、平均粒径1μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例1》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径1μm)を1%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径1μm)を1%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例2》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径1μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径1μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例3》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径1μm)を10%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径1μm)を10%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例4》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径5μm)を1%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径5μm)を1%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例5》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径5μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径5μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例6》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径5μm)を10%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径5μm)を10%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例7》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径9μm)を1%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径9μm)を1%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例8》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径9μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径9μm)を3%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
《実施例9》
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径9μm)を10%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
現行電解液に、疎水性シリカ(東ソー・シリカ株式会社製:NIPSIL-SSなど、平均粒径9μm)を10%添加した電解液でキャパシタを作製した。その構成は、図1に示す通りである。
このセルの熱加速課電試験を行い、その特性低下から寿命を検討した。評価結果を表1、図2、図3に示した。
[実施例1〜9及び比較例1,2の対比]
実施例1〜9及び比較例1,2に関して、表1、図2、図3に示される静電容量及び内部抵抗に関する熱加速課電試験結果を対比すると、以下の通りである。
実施例1〜9及び比較例1,2に関して、表1、図2、図3に示される静電容量及び内部抵抗に関する熱加速課電試験結果を対比すると、以下の通りである。
先ず、シリカを全く含まない比較例1は、従来技術として前述した通り、キャパシタ内部に残存する水分が電解液と反応してフッ酸となり、このフッ酸が電極とアルミ箔の界面を腐食して、2000時間経過後においては、図2に示すように、静電容量が82.8%に低下し、また、図3に示すように、内部抵抗が110.3%に増加していることが判る。
次に、親水性シリカを含む比較例2は、2000時間経過後においては、図2,3に示すように、内部抵抗及び静電容量が計測不能となっていることが判る。
これに対し、疎水性シリカを含む実施例1〜9は、キャパシタ内部で発生したフッ酸が電極とアルミ箔の界面を腐食する前に疎水性シリカと反応するため、2000時間経過後においては、図2に示すように、静電容量の低下が比較例1に比較して少なくなり、また、図3に示すように、内部抵抗の増加が比較例1に比較して少なくなっていることが判る。
つまり、実施例1〜9では、電解液に疎水性シリカを添加することにより、フッ酸による電極−アルミ箔界面の腐食が抑制され、キャパシタの長寿命化が可能となることが判る。
つまり、実施例1〜9では、電解液に疎水性シリカを添加することにより、フッ酸による電極−アルミ箔界面の腐食が抑制され、キャパシタの長寿命化が可能となることが判る。
特に、実施例1〜9においては、疎水性シリカの配合比を増やすに従い、図2に示すように、静電容量の低下がより少なくなり、また、図3に示すように、内部抵抗の増加がより少なくなっていることが判る。
つまり、実施例1〜9では、疎水性シリカの比率を増やすことで更に特性低下を抑制できることが判る。
つまり、実施例1〜9では、疎水性シリカの比率を増やすことで更に特性低下を抑制できることが判る。
更に、実施例1〜9においては、疎水性シリカの配合比が同一であれば、疎水性シリカの粒径を小さくすることにより、静電容量の低下がより少なくなり、また、内部抵抗の増加がより少なくなっていることが判る。
つまり、実施例1〜9では、疎水性シリカの平均粒径を小さくすることで更に特性低下を抑制できることが判る。
つまり、実施例1〜9では、疎水性シリカの平均粒径を小さくすることで更に特性低下を抑制できることが判る。
本発明は、キャパシタ内部に残存する水分が原因でフッ酸が発生する電気二重層キャパシタに適用できるだけでなく、何らかの原因により、キャパシタ内部にフッ酸が存在し得る電気二重層キャパシタに広く利用可能なものである。
1 セパレータ
2 電極
3 集電極
4 押さえ板
5 パッキン
6 電解液
7 アルミラミネートフィルム
8 出力端子
2 電極
3 集電極
4 押さえ板
5 パッキン
6 電解液
7 アルミラミネートフィルム
8 出力端子
Claims (5)
- セパレータを介して一対の電極及び集電極を配置し、それらの間に電解液を封入し、前記集電極に電気を取り出す導線を接続してなる電気二重層キャパシタにおいて、前記キャパシタ内部に存在するフッ酸と反応して前記フッ酸の濃度を抑制するべく、前記電解液には疎水性シリカを含有させることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 請求項1において、前記疎水性シリカの配合比を0.01〜40wt%とすることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 請求項2において、前記疎水性シリカの配合比を0.1〜10wt%とすることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 請求項1,2又は3において、前記疎水性シリカの平均粒径を30μm以下とすることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 請求項4において、前記疎水性シリカの平均粒径を1〜10μmとすることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
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---|---|---|---|
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2001229966A (ja) * | 2000-02-10 | 2001-08-24 | Mitsui Chemicals Inc | ゲル状電解質およびリチウム電池 |
JP2002535807A (ja) * | 1998-12-18 | 2002-10-22 | ダニオニクス アクテイーゼルスカブ | フッ化水素酸除去剤 |
JP2002343364A (ja) * | 2001-05-17 | 2002-11-29 | Toyota Motor Corp | 非水電解液二次電池 |
-
2006
- 2006-08-30 JP JP2006233224A patent/JP2008060200A/ja active Pending
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Legal Events
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Effective date: 20090513 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 |
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Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20110607 |
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A02 | Decision of refusal |
Effective date: 20111018 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 |