JP2007179850A - 燃料電池用膜電極接合体およびこれを用いた固体高分子形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】中央部よりも透湿係数が低い低透湿部を周縁部に有することを特徴とする、燃料電池用高分子電解質膜を用いてMEAやPEFCを構成する。かような高分子電解質膜は、高分子電解質膜本体を準備する工程と、前記高分子電解質膜本体の周縁部に熱処理を施し、前記周縁部の透湿係数を低下させる工程と、を有する、燃料電池用高分子電解質膜の製造方法により製造されうる。
【選択図】図1
Description
高分子電解質膜110は、イオン交換樹脂から構成され、PEFCの運転時にアノード触媒層120aで生成したプロトンを膜厚方向に沿ってカソード触媒層120cへと選択的に透過させる機能を有する。また、高分子電解質膜110は、アノード側に供給される燃料ガスとカソード側に供給される酸化剤ガスとを混合させないための隔壁としての機能をも有する。
触媒層(120a、120c)は、高分子電解質膜110のそれぞれの面に形成され、実際に反応が進行する層である。具体的には、アノード触媒層120aでは水素の酸化反応が進行し、カソード触媒層120cでは酸素の還元反応が進行する。触媒層は、触媒成分、触媒成分を担持する導電性担体、およびプロトン伝導性の高分子電解質を含む。
ガス拡散層(130a、130c)は、上述した高分子電解質膜110と触媒層(120a、120c)との積層体を挟持するように配置され、セパレータ流路(210a、210c)を介して供給されたガス(燃料ガスまたは酸化剤ガス)の触媒層(120a、120c)への拡散を促進する機能、および電子伝導パスとしての機能を有する。
ガスケット(140a、140c)は、触媒層(120a、120c)またはガス拡散層(130a、130c)(すなわち、ガス拡散電極)を包囲するように配置され、供給されたガス(燃料ガスまたは酸化剤ガス)のガス拡散電極からの漏出を防止する機能を有する。
上述したように、MEA100は、セパレータ(200a、200c)で挟持されてPEFCの単セルを構成する。PEFCは、図9に示すように、当該単セルが複数個直列に接続されてなるスタック構造を有するのが一般的である。この際、セパレータは、各MEA100を直列に電気的に接続する機能に加えて、燃料ガスおよび酸化剤ガス並びに冷媒といった異なる流体を流す流路(210a、210c)やマニホールドを備え、さらにはスタックの機械的強度を保つといった機能をも有する。
本工程においては、高分子電解質膜本体を準備する。なお、「高分子電解質膜本体」とは、後述する熱処理を施される前の高分子電解質膜を意味する。
本工程においては、上記の膜準備工程において準備した高分子電解質膜本体の周縁部に熱処理を施す。これにより、当該周縁部の透湿係数を低下させる。その結果、「中央部よりも透湿係数が低い低透湿部を周縁部に有することを特徴とする、燃料電池用高分子電解質膜」が製造されうる。
透湿係数の測定には、ガス透過率測定装置(GTRTEC社製、型式:GTR−30XAF 3 NI)を用いた。測定時、透過側(TEST側)にはアルゴンガスを流通させた。一方、供給側(FLOW側)には、バブリングボトル(1L SUS製)を通して加湿した水素ガスを、マスフローコントローラにより60mL/分の流量に制御して流通させた。
<比較例1>
まず、炭化水素系高分子電解質膜であるスルホン化ポリエーテルスルホン(S−PES)電解質膜(厚さ:30μm)を準備した。
まず、上記の比較例1と同様のS−PES電解質膜を準備した。
ホットプレス条件を、温度170℃、加圧力1.5MPa、40分間としたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表1に示す。
ホットプレス条件を、温度230℃、加圧力1.5MPa、5分間としたこと以外は、上記の実施例1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表1に示す。
<比較例2>
透湿係数の測定時の温度条件および湿度条件を40℃および30%RHとしたこと以外は、上記の比較例1と同様の手法により、S−PES電解質膜の膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。なお、下記の表2には、比較のために上記の表1の結果も併せて示す。
まず、上記の比較例2と同様のS−PES電解質膜を準備した。
ホットプレス条件を、温度170℃、加圧力1.5MPa、40分間としたこと以外は、上記の実施例2−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
ホットプレス条件を、温度230℃、加圧力1.5MPa、5分間としたこと以外は、上記の実施例2−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
<比較例3>
透湿係数の測定時の温度条件および湿度条件を60℃および30%RHとしたこと以外は、上記の比較例1と同様の手法により、S−PES電解質膜の膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
まず、上記の比較例3と同様のS−PES電解質膜を準備した。
ホットプレス条件を、温度170℃、加圧力1.5MPa、40分間としたこと以外は、上記の実施例3−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
ホットプレス条件を、温度230℃、加圧力1.5MPa、5分間としたこと以外は、上記の実施例3−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
<比較例4>
透湿係数の測定時の温度条件および湿度条件を80℃および30%RHとしたこと以外は、上記の比較例1と同様の手法により、S−PES電解質膜の膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
まず、上記の比較例4と同様のS−PES電解質膜を準備した。
ホットプレス条件を、温度170℃、加圧力1.5MPa、40分間としたこと以外は、上記の実施例4−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
ホットプレス条件を、温度230℃、加圧力1.5MPa、5分間としたこと以外は、上記の実施例4−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
<比較例5>
透湿係数の測定時の温度条件および湿度条件を80℃および95%RHとしたこと以外は、上記の比較例1と同様の手法により、S−PES電解質膜の膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
まず、上記の比較例5と同様のS−PES電解質膜を準備した。
ホットプレス条件を、温度170℃、加圧力1.5MPa、40分間としたこと以外は、上記の実施例5−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
ホットプレス条件を、温度230℃、加圧力1.5MPa、5分間としたこと以外は、上記の実施例5−1と同様の手法により電解質膜に対してホットプレス処理を施し、膜厚方向の透湿係数を測定した。測定結果を下記の表2に示す。
20 燃料ガスタンク、
21 燃料ガス供給路、
23 燃料ガス排出路、
24 燃料ガス回収タンク、
30 酸化剤ガスタンク、
31 酸化剤ガス供給路、
32 逆止弁、
33 酸化剤ガス排出路、
41 バイパス路、
42 バルブ、
50 電子制御ユニット(ECU)、
51 電子配線、
100 膜電極接合体(MEA)、
110 高分子電解質膜、
110’ 低透湿部、
110’in 触媒形成部位側の低透湿部、
110’out 高分子電解質膜周縁側の低透湿部、
120a アノード触媒層、
120c カソード触媒層、
130a アノード側ガス拡散層、
130c カソード側ガス拡散層、
140a アノード側ガスケット、
140c カソード側ガスケット、
200a アノード側セパレータ、
200c カソード側セパレータ、
210a アノード側セパレータ流路、
210c カソード側セパレータ流路、
300 冷却水流路、
400a アノード側エンドプレート、
400c カソード側エンドプレート、
500 PEFCスタック、
500a アノード、
500c カソード、
X 触媒層非形成部位、
Y 触媒層形成部位、
Z 高分子電解質膜の中央部。
Claims (12)
- 高分子電解質膜と、
前記高分子電解質膜の一方の面に形成されてなるアノード触媒層と、
前記高分子電解質膜の他方の面に形成されてなるカソード触媒層と、
前記高分子電解質膜並びに前記アノード触媒層および前記カソード触媒層を挟持する一対のガス拡散層と、
前記触媒層および前記ガス拡散層を包囲するようにアノード側およびカソード側にそれぞれ配置された一対のガスケットと、
を有する燃料電池用膜電極接合体であって、
前記高分子電解質膜が、前記アノード触媒層または前記カソード触媒層が形成されていない触媒層非形成部位の少なくとも一部に、中央部の透湿係数よりも小さい透湿係数を有する低透湿部が存在することを特徴とする、燃料電池用膜電極接合体。 - 前記低透湿部が、前記高分子電解質膜の全周に亘って存在する、請求項1に記載の燃料電池用膜電極接合体。
- 前記低透湿部が、接合体の積層方向から見て、前記ガスケットに対して前記高分子電解質膜の周縁側から前記触媒層形成部位側に連続するように存在する、請求項1または2に記載の燃料電池用膜電極接合体。
- 前記低透湿部の透湿係数が、温度80℃および湿度60%RHの条件下において、前記中央部の透湿係数の70%以下である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池用膜電極接合体。
- 前記低透湿部が、接合体の積層方向から見て、前記高分子電解質膜の周縁側に存在する第1の低透湿部と、前記高分子電解質膜の前記触媒層形成部位側に存在し、前記第1の低透湿部よりも大きい透湿係数を有する第2の低透湿部と、を有する、請求項1〜4のいずれか1項に記載の燃料電池用膜電極接合体。
- 前記低透湿部の面積が、前記高分子電解質膜の面積の3〜30%である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の燃料電池用膜電極接合体。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の燃料電池用膜電極接合体と、
前記燃料電池用膜電極接合体を挟持する一対のセパレータと、
を有する、固体高分子形燃料電池。 - 中央部よりも透湿係数が低い低透湿部を周縁部に有することを特徴とする、燃料電池用高分子電解質膜。
- 高分子電解質膜本体を準備する工程と、
前記高分子電解質膜本体の周縁部に熱処理を施し、前記周縁部の透湿係数を低下させる工程と、
を有する、燃料電池用高分子電解質膜の製造方法。 - 前記熱処理における温度条件が100〜300℃である、請求項9に記載の製造方法。
- 前記熱処理における加熱時間が2〜120分間である、請求項9または10に記載の製造方法。
- 前記熱処理がホットプレス処理であり、前記ホットプレス処理における加圧条件が1〜20MPaである、請求項9〜11のいずれか1項に記載の製造方法。
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