JP2006272100A - 揮発性物質の揮発供給システム - Google Patents

Abstract

【課題】 揮発性物質の分離、吸着を行うフィルタや吸着材などの性能試験を長時間安定して行うことを可能にする揮発性物質の揮発供給システムを提供する。
【解決手段】 ＲｕＯ_４原料を収納する揮発装置２と、揮発装置２内の温度を調整する温度調整部３と、揮発装置２に供給するパージガスの流量を調整するパージガス流量調整部４と、パージガス流量調整部４で流量調整されたパージガスを揮発装置２内に導入するパージガス配管５Ｂと、揮発装置２から揮発Ｒｕのを含むガスを搬送する搬送配管６と、搬送配管６に送出するキャリアガスの流量を調整するキャリアガス流量調整部７とを備える。
【選択図】 図１

Description

本発明は、揮発性物質を安定して揮発供給させることを可能にする、揮発性物質の揮発供給システムに関する。

原子燃料の再処理における廃ガス処理工程では、大気放出の前に放射性物質を適切に除去する機能が要求される。この放射性物質の中には、例えば四酸化ルテニウム（ＲｕＯ_４）などの揮発性物質がある。このような揮発性物質の除去を目的として、水スクラバやフィルタ（吸着材）などが用いられている。これら水スクラバやフィルタ（吸着材）などの除染機器は、実際に放射性物質の環境下で使用するのに先駆けて、対象とする揮発性物質の除染性能の検査を行う必要がある。

このような除染性能検査は、以下のように実施するのが一般的である。水スクラバのような湿式の除染機器の場合、実機を用いて実際の運転条件と同様の条件で、発生させた揮発性物質を、除染機器を通過させてその前後の量から除染性能の確認を行っている。また、フィルタ（吸着材）については、使用条件（空塔速度、温度、湿度）などを実機に合わせ、工場においてスケールダウンして実施している。よって、実機と工場では必要となる揮発物質が大きく異なる。

ＲｕＯ_４の蒸気を発生させる方法としては、仮焼法、酸化反応法、およびＲｕＯ_４溶液バブリング法の３つの方法が知られている。

仮焼法とは、硝酸ルテニウムを、加熱した坩堝などの仮焼炉に供給して加熱（仮焼）させてＲｕＯ_４を揮発させる方法である。

酸化反応法とは、塩化ルテニウムなどを、ＣｅＯ_２、ＫＩＯ_４などの酸化剤で酸化させてＲｕＯ_４を発生させる方法である。

ＲｕＯ_４溶液バブリング法とは、硫酸とＫＩＯ_４の溶液中に、ＲｕＯ_４を入れて空気をバブリングすることにより、ＲｕＯ_４を揮発させる方法である。

因みに、ＲｕＯ_４の製造方法としては、ルテニウム化合物をオゾンによって酸化さて製造する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。また、ルテニウムを分離回収する方法としては、定電位電解することによりルテニウムを揮発させて、ギ酸水溶液と接触させることによりルテニウム酸化物として沈殿させ、この沈殿物をギ酸水溶液から分離回収する方法が知られている（例えば、特許文献２参照。）。
特開平１０−２７３３２７号公報 特開平６−１８０３９２号公報

しかしながら、上述した仮焼法は、実際の発生過程に近似する方法であるが、仮焼物が仮焼炉内に蓄積するため長時間の（大量の）揮発量を維持することが困難であった。また、この仮焼法は、加熱操作を伴うため、蒸気の発生量を安定させるために細かい調整が必要であり、機器のハンドリングにも注意が必要であった。実規模相当量の大量な揮発量を必要とする際には、特に留意する必要があった。

酸化反応法は、ＲｕＯ_４の準備が不要であるが、反応の収率の制御（特に長時間の場合）が困難であった。

ＲｕＯ_４溶液バブリング法は、装置が単純であるが、バブリングで発生するミストが混じって搬送されたり、長時間にわたる揮発量の安定性を欠くものであった。

そこで、本発明の目的は、原子燃料の再処理工程で用いられる除染機器の除染性能などの性能試験を、試験規模および実規模で長時間安定して行うことができ、且つ試験の効率化が図れる蒸気圧法用いた揮発性物質の揮発供給システムを提供することにある。

上記の課題を解決するため、本発明の第１の特徴は、蒸気圧法を用いた揮発供給システムであって、揮発性物質を収納する揮発装置と、前記揮発装置内の温度を調整する温度調整部と、前記揮発装置に供給するパージガスの流量を調整するパージガス流量調整部と、前記パージガス流量調整部で流量調整されたパージガスを前記揮発装置内に導入するパージガス配管と、前記揮発装置から揮発性物質を含むガスを搬送する搬送配管と、前記搬送配管に送出するキャリアガスの流量を調整するキャリアガス流量調整部と、を備えることを要旨とする。

本発明の第２の特徴は、蒸気圧法を用いた揮発供給システムであって、揮発装置に揮発性物質が収納され、前記揮発性物質の収納量に基づいて、前記揮発装置内に導入するパージガスの流量が調整され、且つ前記揮発装置内の温度が調整されて、前記揮発装置から発生する揮発性物質の揮発量が制御されることを要旨とする。

本発明によれば、揮発性物質を長時間安定して揮発供給することができ、例えば、吸収、吸着を行う除染機器などの性能試験を、実験室規模から実規模で長時間安定して行うことを可能にし、試験の効率を向上することを可能にする。

以下、本発明の実施の形態に係る蒸気圧法を用いた揮発性物質の揮発供給システムの詳細を図面に基づいて説明する。なお、本実施の形態では、揮発性物質としてＲｕＯ_４を適用して説明する。

（揮発供給システム）
図１は、本発明に係る揮発性物質の揮発供給システム１を示す説明図である。この揮発供給システム１は、揮発物質である、例えば固体状態のＲｕＯ_４原料を収納して原料を揮発させる揮発装置２と、この揮発装置２内の温度を調整する温度調整部３と、揮発装置２にパージガスを適切な流量で供給するように調整を行うパージガス流量調整部（マスフローコントローラ）４と、このパージガス流量調整部４で流量調整されたパージガスを揮発装置２内に導入するパージガス配管５Ｂと、揮発装置２から揮発性物質を含むガスを搬送する搬送配管６と、この搬送配管６に送出するキャリアガスの流量を調整するキャリアガス流量調整部（マスフローコントローラ）７と、を備えて大略構成されている。

なお、本実施の形態の揮発供給システム１では、揮発装置２内に収納するＲｕＯ_４の量（張込量）と、パージガス流量と、揮発装置２の温度と、キャリアガス流量と、を調節することにより、任意の流量の揮発性物質を揮発させることが可能となる。

揮発装置２には、内部空間にパージガス配管５Ｂと搬送配管６とが連通するように接続されている。なお、図１に示すように、パージガス配管５Ｂには、バルブ８が設けられており、バルブ８の上流側にはパージガス流量を調整するパージガス流量調整部４が設けられている。このパージガス流量調整部４の上流側には、純空気を供給する空気供給タンク９が、パージガス配管５Ａおよび共通配管１０を介して接続されている。なお、共通配管１０には、バルブ１１が設けられている。なお、揮発装置２の内部圧力は、制御可能になっている。

搬送配管６には、キャリアガス流量調整部７がキャリアガス配管１２Ｂを介して設けられている。キャリアガス配管１２Ｂには、バルブ１３が設けられている。また、キャリアガス流量調整部７の上流側には、キャリアガス配管１２Ａが接続され、このキャリアガス配管１２Ａが共通配管１０に接続されている。

なお、搬送配管６は、揮発装置２から搬出される揮発物質の温度の維持を図るために、断熱部材で包囲されていることが好ましい。なお、搬送配管６の断熱方法としては、この他に各種の断熱手段を用いることが可能である。

また、図１に示すように、搬送配管６には、実際の再処理工程と同等のガス条件とするため、窒素ガス（Ｎ_２）や水蒸気（Ｈ_２Ｏ）を所定量供給する構成としてもよい。

温度調整部３は、揮発装置２が浸漬された恒温水漕１４と、恒温水槽１４内の水１５を温度制御する温度調節器１６と、恒温水槽１４内の水１５の温度を検知して所定水温になるように温度調節器１６へ制御信号を出力する温度指示調節器１７と、を備えてなる。

ここで、本実施の形態で用いる揮発装置２の一例を、図２〜図７を用いて説明する。図３に示すように、揮発装置２は、ＲｕＯ_４原料を収納する揮発性物質収納部２１と、揮発装置蓋体２２と、を備えている。揮発性物質収納部２１は、外観が略円柱形状であり、上部に開口部２３が形成された容器状の構造である。そして、この揮発性物質収納部２１の上端部の外側周面には、揮発装置蓋体２２と密着するフランジ部２４が周回して形成されている。

揮発装置蓋体２２は、上記揮発性物質収納部２１と同径寸法の開口部２５を有する容器状の構造であり、この開口部２５の開口端の外周に、上記フランジ部２４と密着するフランジ部２６が形成されている。この揮発装置蓋体２２には、揮発性物質収納部２１が、図７に示すようなクランプ部材２７を用いることで着脱可能に装着される。図３に示すように、揮発性物質収納部２１のフランジ部２４と、揮発装置蓋体２２のフランジ部２６とには、両フランジ部２４、２６を接合させたときに、揮発装置２の回転軸中心に向けて漸次傾斜するテーパ面２４Ａ、２６Ａが周回して形成されている。上記クランプ部材２７は、両フランジ部２４、２６を互いに圧接させる作用を持つ断面コ字状の可撓性を有する帯状部材であり、図７に示すように、両端をボルト２８とナット２９とで締め込んで両フランジ部２４、２６を圧接させた状態で固定するようになっている。なお、図７は、揮発性物質収納部２１と搬送用蓋体３０をクランプ部材２７で組み付け固定した状態を示しているが、揮発性物質収納部２１と揮発装置蓋体２２との固定においても同様に用いる。

また、揮発装置蓋体２２には、図２および図３に示すように、パージガス配管５Ｂの一部と、搬送配管６の一部とが、揮発装置２の内部空間と連通するように設けられている。図３に示すように、パージガス配管５Ｂの一部は、先端ノズル５Ｂ１が揮発性物質収納部２１の所定深さ位置に配置されるように設定されている。なお、揮発性物質収納部２１に収納されたＲｕＯ_４原料は、上記先端ノズル５Ｂ１に接触しないようになっている。なお、先端ノズル５Ｂ１から吐出されたパージガスは、ＲｕＯ_４原料の表面をスイープして揮発物質を搬送配管６側へ排出する作用がある。図３に示すように、搬送配管６の端部は、揮発装置蓋体２２の上壁部で開口して揮発装置２の内部空間と連通するように設けられている。

図４〜図６に示すように、揮発性物質収納部２１は、搬送用蓋体３０で開口部２３を閉塞し、図７に示すように、クランプ部材２７を用いて搬送用蓋体３０が外れないように固定された状態で搬送される。搬送用蓋体３０は、揮発供給システム１の揮発装置蓋体２２のフランジ部２６と同径寸法のフランジ部３１を有する。また、このフランジ部３１には、揮発装置蓋体２２のフランジ部２６に形成したテーパ面２６Ａと同様のテーパ面３１Ａが周回して形成されている。

このように揮発性物質収納部２１に搬送用蓋体３０を取り付け固定できるようにしたため、フィルタ（吸着材）などの除染機器の除染性能試験の際に、揮発性物質が所定量充填された揮発装置２を、揮発性物質収納部２１をカートリッジとして迅速に組み付けることが可能となる。このため、揮発供給システム１で作業効率良く蒸気を発生させることができる。

本実施の形態の揮発性物質の揮発供給システム１では、上述した構成としたことにより、例えば、核燃料の再処理工程で用いられるフィルタ（吸着材）などの揮発性物質の除染性能試験を、試験規模および実規模で長時間安定して行うことができ、且つ試験の効率化が図れる。また、揮発装置２の揮発性物質収納部２１がカートリッジとして着脱可能に交換できるため、メンテナンスが容易であり、作業効率を大幅に向上することが可能になる。

（揮発性物質の供給方法）
次に、上述のような、蒸気圧法を用いた揮発性物質の揮発供給システム１を用いて、揮発性物質の供給方法について説明する。

まず、所定量のＲｕＯ_４原料を収納した揮発装置２をセットし、このＲｕＯ_４原料の量に応じて、揮発装置２内に導入するパージガスの流量をパージガス流量調整部４で調節すると共に、揮発装置２内の温度が所望の温度になるように恒温水槽１４内の水１５の温度調節を行う。なお、このような温度調節は、揮発装置２を浸漬させる恒温水槽１４内の水１５の温度を制御すればよい。また、ＲｕＯ_４原料の量、パージガス流量、揮発装置２内の温度に応じて、キャリアガス流量調整部７でキャリアガス流量を調節して搬送配管６に送出するキャリアガス流量を調節する。

これらの調節を行うことにより、揮発装置２から発生するＲｕＯ_４の流量を、例えば流量が０．０１ｇ／ｈ〜１．５ｇ／ｈ（Ｒｕ換算値として。以下同じ）の広い範囲で任意に設定することが可能となる。

（実施例）
以下、実施例について説明する。下表１は、本実施の形態に係る構成の揮発供給システム１を用いて、揮発性物質収納部２１内に収納するＲｕＯ_４原料の量（張込量）を調整し、揮発性物質収納部２１の温度を−１０℃に調整して、１時間毎に揮発Ｒｕの量（μｇ／ｍｉｎ）を算出した。なお、下表１に示す、試料Ｎｏ．は、例えば２０であれば、経過時間２０分で測定したものを意味する。

上記試料２０〜試料３２０のＲｕ発生量の変化を図８に示す。図８に示すように、パージガス流量を１００ｍｌ／ｍｉｎ、温度を−１０℃となるように調節することにより、５時間を過ぎても所定量のＲｕ蒸気の発生量を得ることが可能となることが分かった。上記条件では、揮発Ｒｕ発生量が時間換算すると００１ｇ／ｈ程度となる。そこで、このような条件で揮発Ｒｕを発生させることにより、除染機器の除染性能試験を実験室規模で行うことが可能となる。

下表２は、試料１−１、試料２−１、試料３−１、試料４−１を揮発装置２内に収納し、それぞれ揮発装置２の温度を２０℃、２３℃、２６℃、３０℃に設定した場合の揮発Ｒｕの発生量（ｇ／ｈ）を調べた結果を示す。

上記表２のＲｕの発生量と発生温度との関係を図９に示す。図９から分かるように、揮発装置２の温度設定を変えることにより、揮発Ｒｕの発生量も化している。このことから、本実施の形態の揮発性物質の揮発供給システム１を用いて温度調節を図ることにより、揮発Ｒｕの発生量を任意に調節することが可能であることが分かる。

下表３は、揮発装置２の温度を２０℃に設定し、圧力を−８０ｍｍＡｑとして流量がそれぞれ異なる試料１−１、１−２、１−３と、圧力を−１３００ｍｍＡｑとして流量がそれぞれ異なる試料２−１、２−２、２−３の揮発ＲｕＯ_４の発生量を測定した結果を示す。

上記表３に示した揮発Ｒｕの発生量と揮発装置２へのパージガスの流量との関係を図１０に示す。なお、図１０は圧力を−８０ｍｍＡｑとした場合のみを示す。図１０から、揮発Ｒｕの発生量が揮発装置２内の流量と比例して増加することが分かる。なお、圧力を−１３００ｍｍＡｑとした場合も、同様である。このように、揮発装置２内の流量を調節することにより、揮発Ｒｕの発生量を調節できることが分かる。

下表４は、揮発装置２内に収納したＲｕＯ_４原料の量を調整し、揮発装置２内の温度が３０℃、圧力が−１３００ｍｍＡｑ、流量（揮発装置２内の流量が０．３Ｌ／ｍｉｎ、希釈流量９．７Ｌ／ｍｉｎ）とし、吸収条件として、１時間毎の初めの２０分間を吸収液に通気し、トータル３時間の試験を行ったときの揮発Ｒｕの発生量を示す。

上記表４の揮発Ｒｕの発生量と試験時間（分）との関係を図１１に示す。図１１から、本実施の形態の蒸気発生方法を用いることにより、３時間以上の間、安定して揮発Ｒｕの発生量を確保できることが分かる。この実施例では、揮発Ｒｕの発生量が１．５ｇ／ｈとなっている。このため、この条件で除染機器の除染性能試験を、実規模で長時間安定して行うことが可能となる。

また、ＲｕＯ_４原料の張込量の調整により、揮発Ｒｕの発生量をコントロールすることも可能となり、継続して長時間の発生も可能となる。

以上の実施例から分かるように、本実施の形態の揮発性物質の揮発供給システム１および揮発物質の発生方法では、ＲｕＯ_４原料の量、揮発装置２の温度調節、キャリアガス流量などの調節などを行うことにより、揮発Ｒｕの発生量を任意に設定することが可能となる。

（その他の実施の形態）
上述した実施の形態の開示の一部をなす論述および図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例および運用技術が明らかとなろう。

例えば、上述した実施の形態では、揮発性物質としてＲｕＯ_４を適用して説明したが、ＲｕＯ_４以外の各種の揮発性物質に本発明を適用できることは云うまでもない。

また、上記した実施の形態では、パージガスをパージガス配管５Ｂを介して温度調節しない状態で揮発装置２内に導入する構成であるが、パージガス配管５Ｂを恒温水槽１４内の水１５の中を通過させて、パージガスの温度調節を行う温度調整部を備える構成としても勿論よい。なお、このパージガスの温度調整部は、コイルなどを用いて温度制御する構成であってもよい。

本発明の実施の形態に係る揮発性物質の揮発供給システムを示す説明図である。 本実施の形態に係る揮発供給システムの揮発装置の平面図である。 本実施の形態に係る揮発供給システムの揮発装置の側面図である。 本実施の形態に係る揮発供給システムの揮発性物質収納部に搬送用蓋体を付けた状態を示す平面図である。 本実施の形態に係る揮発供給システムの揮発性物質収納部に搬送用蓋体を付けた状態を示す側面図である。 本実施の形態に係る揮発供給システムの揮発性物質収納部に搬送用蓋体を付けた状態を示す斜視図である。 本実施の形態に係る揮発供給システムの揮発性物質収納部に搬送用蓋体をクランプ部材で固定した状態を示す側面図である。 試料２０〜３２０の揮発Ｒｕの発生量と時間との関係を示すグラフである。 試料１−１、試料２−１、試料３−１、試料４−１の揮発ＲｕＯ_４の発生量と発生温度との関係を示すグラフである。 揮発装置内の圧力が−８０ｍｍＡｑの場合の揮発Ｒｕの発生量とパージガス流量との関係を示すグラフである。 揮発Ｒｕの発生量と試験時間（ｍｉｎ）との関係を示すグラフである。

符号の説明

１ 揮発供給システム
２ 揮発装置
３ 温度調整部
４ パージガス流量調整部
５Ａ パージガス配管
５Ｂ パージガス配管
５Ｂ１ 先端ノズル
６ 搬送配管
７ キャリアガス流量調整部
９ 空気供給タンク
１２Ａ キャリアガス配管
１２Ｂ キャリアガス配管
１４ 恒温水漕
１６ 温度調節器
１７ 温度指示調節器
２１ 揮発性物質収納部
２２ 揮発装置蓋体
２３ 開口部
２５ 開口部
２７ クランプ部材
３０ 搬送用蓋体

Claims (8)

1. 揮発性物質を収納する揮発装置と、
   前記揮発装置内の温度を調整する温度調整部と、
   前記揮発装置に供給するパージガスの流量を調整するパージガス流量調整部と、
   前記パージガス流量調整部で流量調整されたパージガスを前記揮発装置内に導入するパージガス配管と、
   前記揮発装置から揮発性物質を含むガスを搬送する搬送配管と、
   前記搬送配管に送出するキャリアガスの流量を調整するキャリアガス流量調整部と、
   を備えることを特徴とする蒸気圧法を用いた揮発性物質の揮発供給システム。
2. 前記揮発装置は、上部に開口部が形成された容器形状であり、且つ揮発性物質が収納される、交換可能な揮発性物質収納部と、前記揮発性物質収納部が着脱可能に装着されて前記揮発性物質収納部の前記開口部を閉塞する揮発装置蓋体と、を備え、
   前記揮発装置蓋体は、前記パージガス配管および前記搬送配管が前記揮発装置の内部空間と連通するように設けられていることを特徴とする請求項１に記載の揮発性物質の揮発供給システム。
3. 前記揮発装置は、揮発性物質収納部が着脱可能であることを特徴とする請求項２に記載の揮発性物質の揮発供給システム。
4. 揮発装置に揮発性物質が収納され、
   前記揮発性物質の収納量に基づいて、前記揮発装置内に導入するパージガスの流量が調整され、且つ前記揮発装置内の温度が調整されて、
   前記揮発装置から発生する揮発性物質の揮発量が制御されることを特徴とする蒸気圧法を用いた揮発性物質の揮発供給システム。
5. 前記揮発装置から揮発性物質を含むガスを搬送するキャリアガス流量を調整することを特徴とする請求項４に記載の揮発性物質の揮発供給システム。
6. 前記搬送配管を含む搬送系統は、内部のガス温度を保持する断熱手段を備えることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の揮発性物質の揮発供給システム。
7. 前記揮発装置は、内部圧力の制御が可能であることを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれか一項に記載の揮発性物質の揮発供給システム。
8. 前記揮発装置に供給するパージガスの温度調整部を備えることを特徴とする請求項１乃至請求項７のいずれか一項に記載された揮発物質の揮発供給システム。

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