JP2006233939A - 排ガス浄化用フィルタおよび装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】安価な材料で構成し、PMの目詰まりや灰分の閉塞に強く、バイパス配管設置、逆洗や加熱燃焼などの大掛かりな手段を必要としない新たなPM除去フィルタ、これを用いた排ガス浄化方法および浄化装置を提供する。
【解決手段】多孔質平板9と、該平板上を複数の平行な流路を形成するように設けられた多孔質仕切り板8の対を基本単位とし、該多孔質仕切り板8の稜線が交互に、または任意に交差するようにこれらが積層された成形体12を有し、該成形体の前記仕切り板稜線と交差する側面の一つの面、または互いに隣接する二つの面がシール材10でシールされ、前記多孔質平板を介して前記多孔質仕切り板との間にそれぞれ排ガスの流入経路と流出経路が形成されている排ガス浄化用フィルタ。
【選択図】図1
【解決手段】多孔質平板9と、該平板上を複数の平行な流路を形成するように設けられた多孔質仕切り板8の対を基本単位とし、該多孔質仕切り板8の稜線が交互に、または任意に交差するようにこれらが積層された成形体12を有し、該成形体の前記仕切り板稜線と交差する側面の一つの面、または互いに隣接する二つの面がシール材10でシールされ、前記多孔質平板を介して前記多孔質仕切り板との間にそれぞれ排ガスの流入経路と流出経路が形成されている排ガス浄化用フィルタ。
【選択図】図1
Description
本発明は、排ガス浄化用フィルタおよび装置に係り、特にディーゼルエンジン排ガス中に含まれる粒子状物質(PM)を低圧力損失かつ効率よく除去できるPM除去フィルタ、フィルタを含む排ガス浄化方法および排ガス浄化装置に関する。
ディーゼルエンジン(DE)は内燃機関のうち最も効率の高いものの一つであり、単位出力当たりのCO2排出量が少ない。その上、重油のような低質燃料も使用可能であり、経済性にも優れている。このため、近年、地球温暖化防止の観点からDEが見直され、自動車および定置式発電設備として普及が進みつつある。
一方、軽油や重油を燃料とするDEの排ガスは、未燃炭化水素と煤が一体化した粒子状物質(PM)が多く、公害の元凶として社会問題になっている。このため、エンジンおよび自動車メーカなど各方面においてPM除去に関する研究開発が進められ、優れた除去性能を有するフィルタや、前置触媒やフィルタに酸化触媒を担持して、排ガス中の一酸化窒素(NO)を二酸化窒素(NO2)にしてPMを燃焼させ、PMの堆積による詰まりを防止できるようにしたPMフィルタ(DPF)に関する研究、発明がなされている(非特許文献1)。
これらの発明の多くは、排ガスを数μmの多孔質セラミックの薄壁に通して濾過するものであり、その形状としては、板状か円筒状の金属またはセラミック焼結フィルタ、ハニカム状のセラミック多孔質体のセルを交互に埋めてフィルタにしたもの、微細な金属線織布などが知られている。さらに、それらの目詰まりを防止または緩和するため、これらのフィルタにNOのNO2への酸化機能を持たせ、PMを燃焼させるものなどが知られている(特許文献1および非特許文献2)。
上記従来技術は、PMの捕集性能が高く優れた性能を有するものであるが、軽油や重油を燃料とする場合や、定置式発電設備などに使用する場合には、次のような問題点がある。
(1) 微細な細孔でPMを濾過することを基本原理とするフィルタ材であり、通ガス時の圧力損失が大きく、効率の高いDEの特徴を損なうことが多い。
(2) 燃料中またはエンジンオイル中の灰分がフィルタ材の細孔に溜まり、目詰まりを起こし、フィルタとしての寿命が短い。
(3) 一時的に多量のPMが流入した場合などに閉塞を起こしやすく、バイパス配管の設置、逆洗、PMの加熱燃焼など大掛かりな対策が必要になるものが多い。
産業環境管理協会、環境管理 Vol.37、p. 441−449 特開平1−318715号公報
自動車技術会学術講演会前刷集 No.22−2
(1) 微細な細孔でPMを濾過することを基本原理とするフィルタ材であり、通ガス時の圧力損失が大きく、効率の高いDEの特徴を損なうことが多い。
(2) 燃料中またはエンジンオイル中の灰分がフィルタ材の細孔に溜まり、目詰まりを起こし、フィルタとしての寿命が短い。
(3) 一時的に多量のPMが流入した場合などに閉塞を起こしやすく、バイパス配管の設置、逆洗、PMの加熱燃焼など大掛かりな対策が必要になるものが多い。
産業環境管理協会、環境管理 Vol.37、p. 441−449
本発明の課題は、上記問題点を解消し、安価な材料で構成し、PMの目詰まりや灰分の閉塞に強く、バイパス配管設置、逆洗や加熱燃焼などの大掛かりな手段を必要としない新たなPM除去フィルタ、これを用いた排ガス浄化方法および浄化装置を提供することにある。
上記課題を達成するために本願で特許請求される発明は以下の通りである。
(1)多孔質平板と、該平板上を複数の平行な流路を形成するように設けられた多孔質仕切り板の対を基本単位とし、該多孔質仕切り板の稜線が交互に、または任意に交差するようにこれらが積層された成形体を有し、該成形体の前記仕切り板稜線と交差する側面の一つの面、または互いに隣接する二つの面がシールされ、前記多孔質平板を介して前記多孔質仕切り板との間にそれぞれ排ガスの流入経路と流出経路が形成されることを特徴とする排ガス浄化用フィルタ。
(2)前記フィルタ全面、前記多孔質平板および多孔質仕切り板のいずれかに排ガス浄化用触媒が担持されていることを特徴とする(1)に記載のフィルタ。
(1)多孔質平板と、該平板上を複数の平行な流路を形成するように設けられた多孔質仕切り板の対を基本単位とし、該多孔質仕切り板の稜線が交互に、または任意に交差するようにこれらが積層された成形体を有し、該成形体の前記仕切り板稜線と交差する側面の一つの面、または互いに隣接する二つの面がシールされ、前記多孔質平板を介して前記多孔質仕切り板との間にそれぞれ排ガスの流入経路と流出経路が形成されることを特徴とする排ガス浄化用フィルタ。
(2)前記フィルタ全面、前記多孔質平板および多孔質仕切り板のいずれかに排ガス浄化用触媒が担持されていることを特徴とする(1)に記載のフィルタ。
(3)前記フィルタのガス流入側、またはガス出口側のいずれかに排ガス浄化用触媒が担持されていることを特徴とする(1)または(2)に記載のフィルタ。
(4)前記排ガス浄化触媒が、排ガス中の一酸化窒素を酸化する酸化触媒であることを特徴とする(2)または(3)に記載のフィルタ。
(5)前記酸化触媒が白金または酸化チタン、もしくはその両者を含有することを特徴とする(2)ないし(4)のいずれかに記載のフィルタ。
(6)(1)〜(5)のいずれかに記載の排ガス浄化用フィルタに排ガスを供給して該排ガスを浄化するに際し、該排ガスを、前記成形体の多孔質平板と多孔質仕切り板により形成される仕切り板稜線方向の流路から流入させ、前記多孔質平板を介して隣接する多孔質平板と多孔質仕切り板により形成される仕切り板稜線方向の流路から流出させることを特徴とする排ガス浄化方法。
(4)前記排ガス浄化触媒が、排ガス中の一酸化窒素を酸化する酸化触媒であることを特徴とする(2)または(3)に記載のフィルタ。
(5)前記酸化触媒が白金または酸化チタン、もしくはその両者を含有することを特徴とする(2)ないし(4)のいずれかに記載のフィルタ。
(6)(1)〜(5)のいずれかに記載の排ガス浄化用フィルタに排ガスを供給して該排ガスを浄化するに際し、該排ガスを、前記成形体の多孔質平板と多孔質仕切り板により形成される仕切り板稜線方向の流路から流入させ、前記多孔質平板を介して隣接する多孔質平板と多孔質仕切り板により形成される仕切り板稜線方向の流路から流出させることを特徴とする排ガス浄化方法。
(7)(1)ないし(5)のいずれかに記載のフィルタの前記仕切り板稜線の一方向から排ガスを流入させる手段と、該排ガスが流入する面と反対側の面、または該面および排ガスが流入する方向と交差する側面の一つの面に排ガスの通過を遮る手段を設けたことを特徴とする排ガス浄化装置。
(8)前記排ガスの通過を遮る手段が、排ガスの通過と遮断を切り替えることができる構造を備えていることを特徴とする(7)に記載の装置。
(9)前記フィルタの前段に二酸化窒素を供給する手段を備えることを特徴とする(7)または(8)に記載の装置。
(10)前記の二酸化窒素を供給する手段が、排ガス中の一酸化窒素を二酸化窒素に酸化して供給する装置であることを特徴とする(9)に記載の排ガス浄化装置。
(8)前記排ガスの通過を遮る手段が、排ガスの通過と遮断を切り替えることができる構造を備えていることを特徴とする(7)に記載の装置。
(9)前記フィルタの前段に二酸化窒素を供給する手段を備えることを特徴とする(7)または(8)に記載の装置。
(10)前記の二酸化窒素を供給する手段が、排ガス中の一酸化窒素を二酸化窒素に酸化して供給する装置であることを特徴とする(9)に記載の排ガス浄化装置。
(11)前記酸化装置が酸化触媒による装置であることを特徴とする(10)に記載の排ガス浄化装置。
(12)前記酸化装置がオゾンによる酸化装置であることを特徴とする(10)に記載の排ガス浄化装置。
(13)前記二酸化窒素を供給する手段が排ガスの一部を主煙道よりバイパスし、該排ガスの温度を上昇させて二酸化窒素を増加させるか、または該排ガス中の一酸化窒素を二酸化窒素に酸化して供給する装置であることを特徴とする(9)に記載の排ガス浄化装置。
(12)前記酸化装置がオゾンによる酸化装置であることを特徴とする(10)に記載の排ガス浄化装置。
(13)前記二酸化窒素を供給する手段が排ガスの一部を主煙道よりバイパスし、該排ガスの温度を上昇させて二酸化窒素を増加させるか、または該排ガス中の一酸化窒素を二酸化窒素に酸化して供給する装置であることを特徴とする(9)に記載の排ガス浄化装置。
本発明のPM含有排ガス浄化用フィルタおよび排ガスの浄化方法によれば、従来のような高価なセラミックス焼結フィルタを用いることなく、高性能で低圧損の触媒付DPFを実現することができる。また高価なPtなどの酸化触媒を担持しない若しくは担持量を飛躍的に少なくしてもPMを効率よく燃焼、除去できるため、大幅なコスト低下を図ることができる。また本発明の排ガス浄化用フィルタへの排ガスの流入方向と該フィルタのシール構造を工夫することにより、煤塵等によるフィルタの閉塞等を効果的に防止できる排ガス浄化装置を実現することができる。
さらに成形体に交互に形成される排ガス流路のうち排ガスが流入する方向の流路にのみ酸化触媒を担持させることにより、PMが除去された以降の流路において排ガス中のNOが酸化され難くなり、系外にNO2 が排出されるのを防止することができる。
以下、本発明を図面により詳細に説明する。
図1は、本発明の一実施例を示す粒状物質除去フィルタ(DPF)の説明図で、a)は本発明に用いられる多孔質平板と多孔質仕切板からなる基本単位を、多孔質仕切り板稜線が交互に交差するように積層したもの、b)は基本単位を積層した成形体の一部を閉止し、平板部をフィルタとして機能させたときのガスの流れの説明図である。 図1において、DPFは、ブロック状の成形体(ここではDPFブロックと称する)12とシール材10を備え、該DPFブロック12は、図1b)に示すように多孔質平板9と多孔質仕切り板8の対からなる基本単位が、図1a)に示すように多孔質仕切り板8の稜線が交差するように複数積層されたものから構成される。シール材10は、該DPFブロック12を構成する多孔質仕切板1の稜線と直交する方向のブロック3側面の一つの面に設けられる。このようにして多孔質平板2を介して多孔質仕切り板1との間にそれぞれ排ガス(被処理ガス)の流入経路aと排ガス(浄化ガス)の流出経路bが形成される(図1b)。
図1は、本発明の一実施例を示す粒状物質除去フィルタ(DPF)の説明図で、a)は本発明に用いられる多孔質平板と多孔質仕切板からなる基本単位を、多孔質仕切り板稜線が交互に交差するように積層したもの、b)は基本単位を積層した成形体の一部を閉止し、平板部をフィルタとして機能させたときのガスの流れの説明図である。 図1において、DPFは、ブロック状の成形体(ここではDPFブロックと称する)12とシール材10を備え、該DPFブロック12は、図1b)に示すように多孔質平板9と多孔質仕切り板8の対からなる基本単位が、図1a)に示すように多孔質仕切り板8の稜線が交差するように複数積層されたものから構成される。シール材10は、該DPFブロック12を構成する多孔質仕切板1の稜線と直交する方向のブロック3側面の一つの面に設けられる。このようにして多孔質平板2を介して多孔質仕切り板1との間にそれぞれ排ガス(被処理ガス)の流入経路aと排ガス(浄化ガス)の流出経路bが形成される(図1b)。
本発明において、多孔質平板9および多孔質仕切板8には、シリカアルミナ系セラミックス繊維を用いた不織布や織布、金属繊維織布、コージエライトなどのセラミックスの多孔質焼結体などが用いられる。これらのうち、多孔性に優れた軽量なDPFを得る点からは0.5〜0.1mm厚のセラミックス不織布(シート)の使用が特に好ましい。多孔質仕切り板8の大きさには特に制限はないが、上記した板厚の場合には、高さを1〜10mmの範囲とするのが好ましい。多孔質仕切板8と多孔質平板9からなる基本形状は、単に積層されているだけでもよいが、無機結合剤により互いに接着されているのが好ましい。
またシール材としては、多孔質仕切板8の稜線方向から流入する排ガスをその流入する面と反対側の面においてその排ガスの通過を阻止することができるものであれば、その素材やシール構造に特に制限はなく、例えば、シールする面の流路内に緻密な無機固化物を用いて栓をする方法、無機繊維マット状シール材を圧着する方法、金属板で蓋をする方法などの手段を採用することができる。また無機繊維製マットに粘度の高いセラミックス接着剤などの結合性の高いものを染み込ませたもので周囲を覆うと同時にマットと担体セル壁とを一体化することにより高強度が得られる。
本発明において、DPFブロック12でNO2を発生させるには、多孔質仕切板8および多孔質平板9には、少なくとも前述の排ガス流入側の排ガス流路において、排ガス浄化触媒、特に排ガス中のNOをNO2 に酸化する酸化触媒成分が担持されていることが必要である。該触媒成分には、例えば、白金(Pt)などの通常の貴金属をチタニア、アルミナ、ジルコニア、シリカなどの高表面積担体に担持させた公知の触媒が用いられるが、イオウ分の多い重油を燃料とした排ガスの処理には、耐酸性に優れたチタニアの使用が特に好ましい。
本発明のDPFを用いて排ガスを浄化するには、被処理ガスは、まずDPFブロック12の多孔質仕切板8と多孔質平板9により形成される一波板稜線方向から供給される。すなわち、DPFブロック12には、図1b)に示すように、多孔質仕切板8と多孔質平板9により形成されるA方向の流路aと、これに交差するB方向の流路bが形成され、A方向から流入する被処理ガス2は、流路a(排ガス流入経路)にのみ流入するが、流入したガスは、該流路aの出口部がシール材10でシールされているため、多孔質平板9内の気孔を通過し、該多孔質平板9とこれに隣接する他の多孔質仕切板8および多孔質平板9により形成されるB方向の流路b(排ガス排出経路)に移動する。排ガスが多孔質平板9を通過する際にはガス中に含まれるPMが、濾過・除去され、該多孔質平板9の表面に堆積する。このときの断面状態を図2に示した。なお、図中の13が堆積したPM(粒状物質)である。
また、被処理ガスが、流路aおよび流路b内において、多孔質仕切板8および多孔質平板9に接触すると、該被処理ガス中のNOが、これらに担持されている酸化活性を有する触媒で酸化されてNO2 となり、このNO2 により堆積したPM(煤)が下記式(1) の反応によりCO2 に酸化されて除去される。従って、堆積するPMにより多孔質仕切波板9および多孔質平板8のが圧力損失が経時的に上昇したり、閉塞するという弊害を防止することができる。
2NO2 +C(煤) → CO2 +2NO (1)
本発明のDPFでは、図2に示すように、流路a内の多孔質仕切板8の表面にはPMが堆積することがないため、ガス中のNOは、PMが堆積する多孔質平板9の前流に位置する多孔質仕切板8と効率よく接触することができ、NO2 を効率よく発生させる。従って、多孔質平板9の表面に堆積したPMを効率よく酸化除去することができる。このため、多孔質仕切板8および多孔質平板9に担持させる触媒の量および高価な貴金属の使用量を大幅に削減しても、PMの酸化を十分に進行させ、堆積物の量を常に少なくすることができ、低圧損での運転が可能となる。なお、従来のハニカム状成形体の流路を交互に埋めて形成したDPFでは、堆積した煤の下層部でNO2 を生成させるため、効率よく煤を燃焼させることができない。
本発明のDPFでは、図2に示すように、流路a内の多孔質仕切板8の表面にはPMが堆積することがないため、ガス中のNOは、PMが堆積する多孔質平板9の前流に位置する多孔質仕切板8と効率よく接触することができ、NO2 を効率よく発生させる。従って、多孔質平板9の表面に堆積したPMを効率よく酸化除去することができる。このため、多孔質仕切板8および多孔質平板9に担持させる触媒の量および高価な貴金属の使用量を大幅に削減しても、PMの酸化を十分に進行させ、堆積物の量を常に少なくすることができ、低圧損での運転が可能となる。なお、従来のハニカム状成形体の流路を交互に埋めて形成したDPFでは、堆積した煤の下層部でNO2 を生成させるため、効率よく煤を燃焼させることができない。
また、煤を濾過されたガスは流路bに移動して排出されるが、流路b内にも、NOの酸化触媒が担持された多孔質仕切板8と多孔質平板9が存在するため、ガス中のNOがNO2 に酸化される。従って、流路bの後流部に尿素やNH3 還元用の脱硝触媒が存在する場合には、下記式(2) により、極めて速度の早い脱硝反応が優先的に進み、低温時から高効率で排ガス中のNOxが除去されるため、脱硝性能の向上が可能となる。
NO+NO2 +2NH3 → 2N2 +3H2 O (2)
本発明において、排ガス中のNOをNO2 に酸化する酸化触媒は、成形体を構成する多孔質仕切板8および多孔質平板9の全てに担持されていてもよいが、排ガス流入経路を構成する流路a具体的には排ガスの流入経路を構成する多孔質波板1の両面と該多孔質仕切板8と接する多孔質平板9の片面にのみ担持されていてもよい。
本発明において、排ガス中のNOをNO2 に酸化する酸化触媒は、成形体を構成する多孔質仕切板8および多孔質平板9の全てに担持されていてもよいが、排ガス流入経路を構成する流路a具体的には排ガスの流入経路を構成する多孔質波板1の両面と該多孔質仕切板8と接する多孔質平板9の片面にのみ担持されていてもよい。
多孔質波板と多孔質平板の全てに酸化触媒を担持する前者の場合、流路b内でもPMが除去された排ガス中のNOがNO2 に酸化されるため、フィルタ後流に脱硝装置などを備えていない場合には、NO2 がそのまま大気中に排出される。この場合には、後者のように、排ガス流入経路を構成する流路aのみに酸化触媒を担持させ、排ガス排出経路を構成する流路bには酸化触媒を担持させないようにするのが好ましい。このような構成とすることにより、流路b内でのNOのNO2 への酸化が抑制され、NO2 の系外への放出が防止される。
流路bの内面に酸化触媒を担持させない場合、担体(多孔質仕切板8および多孔質平板9)が高剛性であればそのまま使用してもよいが、担体の強度を向上させる場合には、流路bを構成する多孔質仕切板8の両面およびこれに接する多孔質平板9のそれぞれの片面に、チタニア、アルミナ、ジルコニアなどの不活性な酸化物のスラリまたはゾルを強度向上剤として担持させることができる。
流路aの内面に触媒成分を、流路bの内面に不活性強度向上剤を別々に担持させるには、担体形状の特色を生かし、触媒成分スラリを図1b)のA方向から流し、反対の方向から抜き出し、また強度向上剤スラリは図1b)のB方向から流入させて反対から抜き出す方法により容易に行うことができる。この場合にはスラリを流入させない流路面をシール等で覆って保護するのが好ましい。また、図1a)に示す担体の基本単位の作成時に上記成分をそれぞれ漉き込みやコーティングにより担持させた後、積層してもよい。
図3は、本発明のDPFを反応器に組み込んで煙道内に設置した実施例を示す説明図である。a) は基本単位を直方形状に積層したDPFブロックの一面にシール材10を設けたDPFを組み込んだ反応器の説明図、b) は基本単位をひし形状になるように積層したDPFブロックの一面にシール材10を設けたDPFを組み込んだ反応器の説明図、c) は基本単位がひし形状になるように積層したDPFブロックの排ガスが流入する面と反対側の面に連通する配管を設け、該配管に排ガスの通過を遮ることができるバルブ3を設けた反応器の説明図である。b)、c)の反応器ではひし形状に積層することで、出口側2方向のうちガス流れが直方形状よりも鈍角となる一方は流路抵抗が下がり、鋭角となる他方は上がることになるが、鋭角側にシール材10を設け、ガス流れが直角よりも鈍にすることにより、圧損の低い反応器を構成することができる。またバルブ3の切替えにより、排ガスの通過と遮断を制御することができるため、運転操作ミスやエンジントラブルによりDPFの酸化能力を超えた煤(PM)で流路が閉塞した場合、バルブ3を開放してガスを流出させ、堆積した煤を容易に抜き出すことができ、運転を迅速に復帰させることができる。また、バルブ3を開放した場合も、NO2が煤(C:カーボン)と共存しており、Cの燃焼によるPM低減効果が期待できる。
図4は、図3c)の排ガス浄化装置の一対を排ガス流路に設け、処理ガス出口を共通にした実施例を示す説明図である。本装置によれば、ガスの流れを積層体の片側にすることにより、反応器をコンパクトにでき、またガス流れを積層体の鈍角方向にすることにより、ガス流れによる圧力損失を直交の場合より低減することができる。
図5は、ディーゼルエンジンから発生するNOx及び未燃のPMとエンジン温度との関係を示す。両者にはトレードオフの関係が有り、エンジンの発電効率を上げるように高温化すると、未燃物は減少するが、高温化によりサーマルNOxが増加する。サーマルNOxを抑えるために燃料の燃焼のタイミングの調整などを行うと、温度が低下し、NOxの発生量は減少するが、未燃分が増加し、PM濃度が増える。現状のディーゼルエンジンでは、NOxの発生量が950ppm以下になるように調整されており、それに伴いPMも10〜30mg/m3N程度、低質の燃料によっては、100mg/m3N以上のPMが発生する。
図6は、エンジン(1)、(2)の違いによる排ガス中のNOとNO2の関係を示す。排ガス中には5〜10%程度のNO2が含まれており、このNO2は先に式(1)で示したようにPMの300〜450℃程度の低温燃焼に寄与する。
図7は、PM濃度とその燃焼に必要なNO2濃度の関係を示すが、例えば30mg/m3NのPMを燃焼するためには、およそ110ppmのNO2が必要であることが分る。
図7は、PM濃度とその燃焼に必要なNO2濃度の関係を示すが、例えば30mg/m3NのPMを燃焼するためには、およそ110ppmのNO2が必要であることが分る。
図6に示すようにエンジンによっては100ppm以上のNO2が発生することから、PMの燃焼に必要なNO2をエンジンで発生させれば、エンジンの排ガス温度範囲で10〜30mg/m3N程度のPMの燃焼が可能であることが分る。ここで問題になるのは、PMの燃焼に必要な滞留時間の確保と、高濃度に発生したNOの処理であるが、前者は、本発明によるDPFを用い、後者のNOxの処理には脱硝触媒を使用して対応することができる。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
〔実施例1〕
シリカアルミナ繊維の不織布からなる板厚0.2mmの多孔質平板(300mm×300mm)に板厚0.2mmの多孔性仕切板(300mm×2mm)を平板上に2mm間隔で配列させた基本単位を流路が交差するように積層した積層体(平板間隔2.0mm、ニチアス社製、外寸300mm×300mm×300mm)に、15%のTiO2 ゾル(石原産業社製)を含浸させ、エアーブローにより液切りし、150℃で乾燥し図1a)に示すような積層体(DPFブロック)とした。
本積層体を図8に示すような後段にバルブ3a、3bのある反応器4に充填し(積層体形状は直方体)、A重油を燃焼するディーゼルエンジン1の後段に設置した。
〔実施例1〕
シリカアルミナ繊維の不織布からなる板厚0.2mmの多孔質平板(300mm×300mm)に板厚0.2mmの多孔性仕切板(300mm×2mm)を平板上に2mm間隔で配列させた基本単位を流路が交差するように積層した積層体(平板間隔2.0mm、ニチアス社製、外寸300mm×300mm×300mm)に、15%のTiO2 ゾル(石原産業社製)を含浸させ、エアーブローにより液切りし、150℃で乾燥し図1a)に示すような積層体(DPFブロック)とした。
本積層体を図8に示すような後段にバルブ3a、3bのある反応器4に充填し(積層体形状は直方体)、A重油を燃焼するディーゼルエンジン1の後段に設置した。
ディーゼルエンジンを100%負荷で運転した場合、排出される排ガス中には900ppmのNOx、20mg/m3NのPMが含まれる。本エンジン1は図6に示すエンジン(1)に相当し、NOx900ppm中にはおよそ120ppmのNO2が含まれている。エンジンから排出されたPMはDPF担体の多孔質平板上に堆積し、DPFの差圧は2kPaであった。多孔質平板上でPMは、排ガス中の120ppm相当のNO2により前記式(1)により燃焼し、およそ70ppmのNO2が消費される。これによりPMは90%以上除去され、出口のPM濃度は1mg/m3N以下になった。この場合、DPF上に酸化触媒は担持されていないので、排ガス中のSO2が酸化されることはなかった。
長時間運転後、バルブ3aを開放することにより、多孔質平板上に堆積した灰分を効果的に除去できるので、2000h運転後も差圧は2kPaからほとんど増加しなかった。また、排ガス温度が低い低負荷運転時でもその差圧上昇は僅かであり、本DPFの設置によりエンジン始動時の黒煙も見えなくなった。
長時間運転後、バルブ3aを開放することにより、多孔質平板上に堆積した灰分を効果的に除去できるので、2000h運転後も差圧は2kPaからほとんど増加しなかった。また、排ガス温度が低い低負荷運転時でもその差圧上昇は僅かであり、本DPFの設置によりエンジン始動時の黒煙も見えなくなった。
〔実施例2〕
実施例1において、積層する担体を図3bに示すようなひし形にし、TiO2 ゾル担持乾燥後の積層体にジニトロジアンミン白金溶液(Pt濃度:0.13g/L)を含浸させ、再度乾燥後、600℃で焼成してPt担持量0.02g/Lの酸化触媒付DPFブロックを作製した。
本積層体(DPFブロック)を図4に示すように後段にバルブ3のある反応器4に充填し、出口面を積層の鈍角側とし、鋭角側はシール材10で閉止し、2個の積層体12に対し出口を共通にする構造にした。本反応器4をS分の少ないA重油を燃焼するディーゼルエンジンの後段に設置した。
実施例1において、積層する担体を図3bに示すようなひし形にし、TiO2 ゾル担持乾燥後の積層体にジニトロジアンミン白金溶液(Pt濃度:0.13g/L)を含浸させ、再度乾燥後、600℃で焼成してPt担持量0.02g/Lの酸化触媒付DPFブロックを作製した。
本積層体(DPFブロック)を図4に示すように後段にバルブ3のある反応器4に充填し、出口面を積層の鈍角側とし、鋭角側はシール材10で閉止し、2個の積層体12に対し出口を共通にする構造にした。本反応器4をS分の少ないA重油を燃焼するディーゼルエンジンの後段に設置した。
ディーゼルエンジンを100%負荷で運転した場合、排出される排ガス中には900ppmのNOx、20mg/m3NのPMが含まれる。本エンジンは図6に示すエンジン(2)に相当し、NOx900ppm中にはおよそ40ppmのNO2が含まれている。エンジンから排出されたPMはDPF担体の多孔質平板上に堆積するが、ガスの流れが90度以上の鈍角になっておりDPFの差圧は1.8kPaであった。多孔質平板上でPMは、排ガス中のNOxがDPF上の酸化触媒で一部酸化されたNO2により燃焼する。これによりPMは90%以上除去され、出口のPM濃度は1mg/m3N以下になった。長時間運転後バルブ3を開放することにより、多孔質平板上に堆積した灰分を除去できるので、2000h運転後も差圧は2kPaからほとんど増加しなかった。また、排ガス温度が低い低負荷運転時でもその差圧上昇は僅かであり、本DPFの設置によりエンジン始動時の黒煙も見えなくなった。なお、バルブ3aを開放した場合も、NO2共存により、PMの一部は酸化され、煙突部でのPMは見えなかった。
〔実施例3〕
実施例1で調整した積層体を、図9に示すように後段にバルブ3のある反応器4に充填し、該反応器4をS分の低いLSA重油を燃焼するディーゼルエンジン1の後段に設置し、その前流に酸化触媒14を設置した。
実施例1で調整した積層体を、図9に示すように後段にバルブ3のある反応器4に充填し、該反応器4をS分の低いLSA重油を燃焼するディーゼルエンジン1の後段に設置し、その前流に酸化触媒14を設置した。
ディーゼルエンジンを100%負荷で運転した場合、排出される排ガス中には900ppmのNOx、20mg/m3NのPMが含まれる。本エンジンは図6に示すエンジン(2)に相当し、NOx900ppm中にはおよそ40ppmのNO2が含まれている。エンジンから排出されたPMはDPF担体の多孔質平板上に堆積し、DPFの差圧は2kPaである。多孔質平板上でPMは、前流の前置触媒により排ガス中のNOから酸化されたNO2によりPMは燃焼する。これによりPMは90%以上除去され、出口のPM濃度は1mg/m3N以下になった。
〔実施例4〕
図10は不足するNO2を供給するために、系外のNO2供給装置15を設置した例である。この場合は、トータルのNOx量が増えるので、脱硝装置との組み合わせが望ましい。
図10は不足するNO2を供給するために、系外のNO2供給装置15を設置した例である。この場合は、トータルのNOx量が増えるので、脱硝装置との組み合わせが望ましい。
〔実施例5〕
実施例1で作成した積層体を、図11に示すように後段にバルブ3のある反応器4に充填し、A重油を燃焼するディーゼルエンジン1の後段に設置しDPFとし、その前流に排ガスの一部を抜き出しNOxをNO2に酸化する酸化触媒14を設置した。
実施例1で作成した積層体を、図11に示すように後段にバルブ3のある反応器4に充填し、A重油を燃焼するディーゼルエンジン1の後段に設置しDPFとし、その前流に排ガスの一部を抜き出しNOxをNO2に酸化する酸化触媒14を設置した。
ディーゼルエンジンを100%負荷で運転した場合、排出される排ガス中には900ppmのNOx、20mg/m3NのPMが含まれる。本エンジンは図6に示すエンジン(2)に相当し、NOx900ppm中にはおよそ40ppmのNO2が含まれている。エンジンから排出されたPMはDPF担体の多孔質平板上に堆積し、DPFの差圧は2kPaである。バルブ3cの調整でDPF前流で排ガスの1/10量を抜き出し酸化触媒14で酸化する。多孔質平板上でPMは、触媒により排ガス中のNOから酸化されたNO2によりPMは燃焼する。これによりPMは90%以上除去され、出口のPM濃度は1mg/m3N以下になった。ガス中のSO2も酸化されるが、その量は全ガス量の1/10であり、SO2酸化の影響を1/10に低減できる。
〔実施例6〕
本発明の発展例として、シリカアルミナ繊維の不織布からなる板厚0.2mmの交差コルゲートハニカム(波板ピッチ3.3mm、平板間隔1.9mm、ニチアス社製、外寸300mm×300mm×300mm)を用意し図13に示すような基本積層体とした。
使用条件によっては20%シリカゾルを含浸させ、エアーブローにより液切りし、150℃で乾燥し、担体の強度を増加させることも可能である。
本積層体を図14にフローを示すようなディーゼルエンジン1の後段にバルブ3a、3bのある反応器4に充填した。本反応器をS分の少ないA重油を燃焼するディーゼルエンジンの後段に設置してDPFとし。その後段には還元剤の供給系および脱硝触媒7を設置した。
本発明の発展例として、シリカアルミナ繊維の不織布からなる板厚0.2mmの交差コルゲートハニカム(波板ピッチ3.3mm、平板間隔1.9mm、ニチアス社製、外寸300mm×300mm×300mm)を用意し図13に示すような基本積層体とした。
使用条件によっては20%シリカゾルを含浸させ、エアーブローにより液切りし、150℃で乾燥し、担体の強度を増加させることも可能である。
本積層体を図14にフローを示すようなディーゼルエンジン1の後段にバルブ3a、3bのある反応器4に充填した。本反応器をS分の少ないA重油を燃焼するディーゼルエンジンの後段に設置してDPFとし。その後段には還元剤の供給系および脱硝触媒7を設置した。
ディーゼルエンジンを100%負荷で運転した場合、燃焼温度が上昇するように燃料供給のノズル位置を調整することで、排出される排ガス中には900ppmのNOx、20mg/m3NのPMが含まれる。本エンジンは図6に示すエンジン(1)に相当し、NOx900ppm中にはおよそ120ppmのNO2が含まれている。エンジンから排出されたPMはDPF担体の多孔質平板上に堆積し、DPFの差圧は2.0kPaである。多孔質平板上でPMは、エンジン調整により発生した排ガス中のNO2により燃焼する。これによりPMは90%以上除去され、出口のPM濃度は1mg/m3N以下になった。DPFの後段ではNOxに対しモル比0.9相当の還元剤が噴霧され、脱硝触媒通過後のNOx濃度を90ppm以下にすることができた。
本フィルタは、定期的にバルブ3aを開放することで燃焼後の灰分の堆積による差圧の上昇を防止することができる。
なお、図6のエンジン(2)のように、排ガス中にPMの燃焼に必要なNO2が不足する場合には、前流に排ガス中のNOをNO2に酸化する前置触媒を設置したり、NO2を供給してもよい。
本フィルタは、定期的にバルブ3aを開放することで燃焼後の灰分の堆積による差圧の上昇を防止することができる。
なお、図6のエンジン(2)のように、排ガス中にPMの燃焼に必要なNO2が不足する場合には、前流に排ガス中のNOをNO2に酸化する前置触媒を設置したり、NO2を供給してもよい。
〔比較例1〕
ハニカム成形体の流路の開口部に交互に栓をして作製されたコージエライトセラミック製市販DPF(日立金属社製、セル数100cpsi、5.66インチφ×6インチ長)に、チタニアゾル(石原産業社製、TiO2 含有量30%)を含浸後、遠心分離機で液切りしてTiO2 を60g/L担持させ、150℃で乾燥後、さらにジニトロジアンミン白金酸溶液をDPFに対するPt担持量として1.6g/Lになるように含浸させ、乾燥後、600℃で2時間焼成して触媒付DPFを作製した。本DPFをLSA重油を燃焼するディーゼルエンジンの後段に設置した。
ハニカム成形体の流路の開口部に交互に栓をして作製されたコージエライトセラミック製市販DPF(日立金属社製、セル数100cpsi、5.66インチφ×6インチ長)に、チタニアゾル(石原産業社製、TiO2 含有量30%)を含浸後、遠心分離機で液切りしてTiO2 を60g/L担持させ、150℃で乾燥後、さらにジニトロジアンミン白金酸溶液をDPFに対するPt担持量として1.6g/Lになるように含浸させ、乾燥後、600℃で2時間焼成して触媒付DPFを作製した。本DPFをLSA重油を燃焼するディーゼルエンジンの後段に設置した。
ディーゼルエンジンを100%負荷で運転した場合、排出される排ガス中には900ppmのNOx、20mg/m3NのPMが含まれる。本エンジンは図6に示すエンジン(2)に相当し、NOx900ppm中にはおよそ40ppmのNO2が含まれている。エンジンから排出されたPMはDPF内部に堆積し、内部に担持去れた触媒により排ガス中のNOから酸化されたNO2により燃焼する。DPFの差圧は本発明の2倍に相当する4kPaであり2000h運転後は、灰分の堆積により差圧は4kPaから6kPaまで増加し、その後目詰まりを起こした。
〔比較例2〕
比較例1の担体の灰分堆積による差圧上昇を防止するため、図12に示す切替バルブ3による流路切り替え方式を検討したが、切り替え頻度が1/時以上と多く、切り替え時に未処理のPMが排出され、出口のPMが定期的に目視された。さらに本システムはバルブが4個必要であり、イニシャルコストが高くなった。
比較例1の担体の灰分堆積による差圧上昇を防止するため、図12に示す切替バルブ3による流路切り替え方式を検討したが、切り替え頻度が1/時以上と多く、切り替え時に未処理のPMが排出され、出口のPMが定期的に目視された。さらに本システムはバルブが4個必要であり、イニシャルコストが高くなった。
本発明によれば、特にディーゼルエンジンから排出されるガス中に含まれる粒状物質(PM)を低通風損失かつ高効率で除去でき、かつ灰や煤が堆積した場合に大掛かりな装置を用いることなく除去できるため、環境汚染防止に有用な安価なDPFを提供でき、社会的、経済的効果が大きい。
1:ディーゼルエンジン、2:被処理ガス、3:バルブ、4:反応器、5:浄化ガス、6:還元剤、7:脱硝触媒、8:多孔質仕切板、9:多孔質平板、10:シール材、11: 多孔質波板、12:DPFブロック、13:粒子状物質、14:酸化触媒、15:NO2供給系。
Claims (13)
- 多孔質平板と、該平板上を複数の平行な流路を形成するように設けられた多孔質仕切り板の対を基本単位とし、該多孔質仕切り板の稜線が交互に、または任意に交差するようにこれらが積層された成形体を有し、該成形体の前記仕切り板稜線と交差する側面の一つの面、または互いに隣接する二つの面がシールされ、前記多孔質平板を介して前記多孔質仕切り板との間にそれぞれ排ガスの流入経路と流出経路が形成されることを特徴とする排ガス浄化用フィルタ。
- 前記フィルタ全面、前記多孔質平板および多孔質仕切り板のいずれかに排ガス浄化用触媒が担持されていることを特徴とする請求項1に記載のフィルタ。
- 前記フィルタのガス流入側、またはガス出口側のいずれかに排ガス浄化用触媒が担持されていることを特徴とする請求項1または2に記載のフィルタ。
- 前記排ガス浄化触媒が、排ガス中の一酸化窒素を酸化する酸化触媒であることを特徴とする請求項2または3に記載のフィルタ。
- 前記酸化触媒が白金または酸化チタン、もしくはその両者を含有することを特徴とする請求項2ないし4のいずれかに記載のフィルタ。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の排ガス浄化用フィルタに排ガスを供給して該排ガスを浄化するに際し、該排ガスを、前記成形体の多孔質平板と多孔質仕切り板により形成される仕切り板稜線方向の流路から流入させ、前記多孔質平板を介して隣接する多孔質平板と多孔質仕切り板により形成される仕切り板稜線方向の流路から流出させることを特徴とする排ガス浄化方法。
- 請求項1ないし5のいずれかに記載のフィルタの前記仕切り板稜線の一方向から排ガスを流入させる手段と、該排ガスが流入する面と反対側の面、または該面および排ガスが流入する方向と交差する側面の一つの面に排ガスの通過を遮る手段を設けたことを特徴とする排ガス浄化装置。
- 前記排ガスの通過を遮る手段が、排ガスの通過と遮断を切り替えることができる構造を備えていることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- 前記フィルタの前段に二酸化窒素を供給する手段を備えることを特徴とする請求項7または8に記載の装置。
- 前記の二酸化窒素を供給する手段が、排ガス中の一酸化窒素を二酸化窒素に酸化して供給する装置であることを特徴とする請求項9に記載の排ガス浄化装置。
- 前記酸化装置が酸化触媒による装置であることを特徴とする請求項10に記載の排ガス浄化装置。
- 前記酸化装置がオゾンによる酸化装置であることを特徴とする請求項10に記載の排ガス浄化装置。
- 前記二酸化窒素を供給する手段が排ガスの一部を主煙道よりバイパスし、該排ガスの温度を上昇させて二酸化窒素を増加させるか、または該排ガス中の一酸化窒素を二酸化窒素に酸化して供給する装置であることを特徴とする請求項9に記載の排ガス浄化装置。
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