JP2006169143A

JP2006169143A - 皮膚外用組成物

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Publication number: JP2006169143A
Application number: JP2004361541A
Authority: JP
Inventors: Manabu Kiyotaki; 学清滝; Takeshi Yamaguchi; 山口　　剛; Kunihiro Miyamoto; 國寛宮本
Original assignee: Nippon Menard Cosmetic Co Ltd
Current assignee: Nippon Menard Cosmetic Co Ltd
Priority date: 2004-12-14
Filing date: 2004-12-14
Publication date: 2006-06-29
Anticipated expiration: 2024-12-14
Also published as: JP4494952B2

Abstract

【目的】一般式１で示される化合物とデキストリン脂肪酸エステルを同時に配合することによって、使用感に優れ、製剤の安定性を維持することのできる皮膚外用組成物を提供する。
【構成】一般式１で示される化合物を配合し、同時にデキストリン脂肪酸エステルを配合することによって、使用感に優れ、製剤の安定性を維持できることを特徴とする皮膚外用組成物である。その配合量は特に限定されないが、一般式１で示される化合物については好ましくは０．１〜２０％、さらに好ましくは０．２〜５％とし、デキストリン脂肪酸エステルについては好ましくは０．０１〜１０％、さらに好ましくは０．０５〜５％することで使用感及び保存安定性が大きく向上する。

Description

本発明は、一般式１で示される化合物とデキストリン脂肪酸エステルを含有する使用感、安定性が良好である皮膚外用組成物に関する。

一般式１で示される化合物は特許文献１や２、３からも考えられるように、化粧剤を代表とする皮膚外用組成物に対して肌荒れ予防効果を目的として配合される。また、多くの化粧剤に求められる保湿性向上の効果も併せもっている。特許文献４に述べられているように、一般式１で示される化合物は不安定なトコフェロールをリン酸エステル化することにより安定化したプロビタミンＥということができ、生体内でトコフェロールへと代謝されることでビタミンＥとしての作用を示す。また、特許文献５に述べられているように両親媒性の機能をもつ構造から乳化能力をもっている。デキストリン脂肪酸エステルは特許文献６に述べられているように液状油脂のゲル化剤であり、特許文献７に述べられているように化粧剤の安定化剤に利用されている。

特開２００３−１２８５３１号公報特開平９−３０９８１３号公報特開平１１−４３４３６号公報国際公開第９７／１４７０５号明細書特願２００３−２０９０５３号明細書特開平４−１４９１１６号公報特開平２−２５８７１１号公報

しかし、一般式１で示される化合物を含有する皮膚外用組成物は、皮膚へのなじみ時にべたつきを感じる。さらに一般式１で示される化合物は両親媒性の機能をもつことから、組成物の安定性に与える影響が大きく、凝集、沈殿、相分離等を起こす。したがって一般式１で示される化合物を使用感としてべたつきを感じさせずかつ安定に皮膚外用組成物に配合することが課題となる。

本発明者等は上記事項に鑑みて鋭意検討した結果、一般式１で示される化合物を含有する皮膚外用組成物にデキストリン脂肪酸エステルを配合すると、皮膚へのなじみ時のべたつきを感じること無く、かつ得られる皮膚外用組成物の安定性が向上することを発見し、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明は一般式１で示される化合物とデキストリン脂肪酸エステルを含有する皮膚外用組成物（以下、本発明皮膚外用組成物という）を提供する発明である。

なお、本発明において、「皮膚外用組成物」とは、広く外皮に適用可能な組成物のことを意味するものであり、具体的な製品の化粧剤、医薬品、医薬部外品等の薬事法上等の区別を問うものではない。

以下、本発明の構成について詳述する。

本発明に係わる一般式１で示される化合物とは、不安定なトコフェロールをリン酸エステル化することにより安定化したものである。生体内ではトコフェロールへと代謝されることによってビタミンＥとしての作用を示し、皮膚外用組成物に配合されることで保湿性や肌荒れ予防効果を発揮する。

この化合物の配合量は特に限定されないが、好ましくは０．１〜２０％、さらに好ましくは０．２〜５％である。０．１％未満では十分な効果は望みにくい場合があり、２０％を超えて配合した場合、効果の増強は認められにくく、不経済である。

本発明で一般式１で示される化合物と共に配合するデキストリン脂肪酸エステルとして好適なものは糖重合度が５〜５０、糖単位当りのエステル置換度が１．０〜２．５、脂肪酸の炭素数が８〜２４であり、具体的には２−エチルヘキサン酸デキストリン、カプリル酸デキストリン、ウンデカン酸デキストリン、ラウリン酸デキストリン、ミリスチン酸デキストリン、パルミチン酸デキストリン、ステアリン酸デキストリン、イソステアリン酸デキストリン、アラキン酸デキストリン、ベヘン酸デキストリン、ヤシ油脂肪酸デキストリン等が挙げられ、これら１種又は２種以上を選択して用いる。また市販の脂肪酸デキストリンである、レオパールＫＥ、レオパールＫＬ、レオパールＴＴ、レオパールＴＬ（いずれも千葉製粉社製）を用いてもよい。これらの脂肪酸デキストリンの中では、２−エチルヘキサン酸デキストリン、パルミチン酸デキストリン、レオパールＴＴ、レオパールＴＬが使用感、安定性の面で特に好ましい。

本発明におけるデキストリン脂肪酸エステルの配合量は特に限定されないが、好ましくは０．０１〜１０％、さらに好ましくは０．０５〜５％である。０．０１％以下では使用感に変化がなく、液状油脂の増粘効果が乏しいために安定性も変化がない場合がある。１０％以上では分散性が悪くなって使用感が重くなり、使用性が悪くなる場合がある。

本発明の皮膚外用組成物は上記必須成分の他に、通常の化粧料、医薬部外品、医薬品等に用いられる各種成分、例えば油性成分、保湿剤、増粘剤、薬効成分、防腐剤、顔料、粉体、ｐＨ調整剤、紫外線吸収剤、抗酸化剤、香料等を適宜配合することができる。

本発明における皮膚外用組成物の採り得る剤型は特に限定されず、目的に応じて任意に選択でき、たとえば、乳化系、粉末分散系、水、油、粉末等を組み合わせた多層系等、皮膚外用組成物全般にわたって本発明を適用することが可能である。

本発明の皮膚外用剤組成物のひとつとして界面活性剤があげられる。本発明と組み合わせて使用できる界面活性物質は一分子中に疎水部と親水部を有する物質であって、以下に具体例として示すような、アニオン性、カチオン性、両性、非イオン性の天然、合成界面活性剤があげられる。

アニオン性界面活性剤：セッケン用素地、ラウリン酸ナトリウム、パルミチン酸ナトリウム、ラウリン酸カリウム、ミリスチン酸カリウム、パルミチン酸カリウム、ステアリン酸カリウム等の脂肪酸セッケン；ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリル硫酸カリウム等の高級アルキル硫酸エステル塩；コール酸ナトリウム、デオキシコール酸ナトリウム等の胆汁酸塩；ステアロイル乳酸ナトリウム、イソステアロイル乳酸ナトリウム等のアシル乳酸塩；アルキルＰＯＥ−ラウリル硫酸トリエタノールアミン、ＰＯＥ−ラウリル硫酸ナトリウム等のアルキルエーテル硫酸エステル塩；ラウロイルサルコシンナトリウム等のＮ−アシルサルコシン酸；Ｎ−ミリストイル−Ｎ−メチルタウリンナトリウム、ヤシ油脂肪酸メチルタウリッドナトリウム、ラウリルメチルタウリッドナトリウム等の高級脂肪酸アミドスルホン酸塩；ＰＯＥ−オレイルエーテルリン酸ナトリウム、ＰＯＥ−ステアリルエーテルリン酸等のリン酸エステル塩；ジ−２−エチルヘキシルスルホコハク酸ナトリウム、モノラウロイルモノエタノールアミドポリオキシエチレンスルホコハク酸ナトリウム、ラウリルポリプロピレングリコールスルホコハク酸ナトリウム等のスルホコハク酸塩；リニアドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、リニアドデシルベンゼンスルホン酸トリエタノールアミン、リニアドデシルベンゼンスルホン酸等のアルキルベンゼンスルホン酸塩；Ｎ−ラウロイルグルタミン酸モノナトリウム、Ｎ−ステアロイルグルタミン酸ジナトリウム、Ｎ−ミリストイル−Ｌ−グルタミン酸モノナトリウム等のＮ−アシルグルタミン酸塩；硬化ヤシ油脂肪酸グリセリン硫酸ナトリウム等の高級脂肪酸エステル硫酸エステル塩；ロート油等の硫酸化油；ＰＯＥ−アルキルエーテルカルボン酸；ＰＯＥ−アルキルアリルエーテルカルボン酸塩； α−オレフィンスルホン酸塩；高級脂肪酸エステルスルホン酸塩；二級アルコール硫酸エステル塩；高級脂肪酸アルキロールアミド硫酸エステル塩；ラウロイルモノエタノールアミドコハク酸ナトリウム；Ｎ−パルミトイルアスパラギン酸ジトリエタノールアミン；カゼインナトリウム；スルホン酸変性シリコーン等のシリコーン系界面活性剤等が挙げられる。

カチオン性界面活性剤：塩化ステアリルトリメチルアンモニウム、塩化ラウリルトリメチルアンモニウム等のアルキルトリメチルアンモニウム塩；塩化ジステアリルジメチルアンモニウム等のジアルキルジメチルアンモニウム塩；塩化ポリ（Ｎ，Ｎ´−ジメチル−３，５−メチレンピペリジニウム）、塩化セチルピリジニウム等のアルキルピリジニウム塩；アルキル四級アンモニウム塩；アルキルジメチルベンジルアンモニウム塩；アルキルイソキノリニウム塩；ジアルキルモリホニウム塩；ＰＯＥアルキルアミン；アルキルアミン塩；ポリアミン脂肪酸誘導体；アミルアルコール脂肪酸誘導体；塩化ベンザルコニウム；塩化ベンゼトニウム等である。

両性界面活性剤：アルキルグリシン塩；カルボキシメチルグリシン塩；Ｎ−アシルアミノエチル−Ｎ−２−ヒドロキシエチルグリシン塩；アルキルポリアミノポリカルボキシグリシン塩；アルキルアミノプロピオン酸塩；アルキルイミノジプロピオン酸塩；Ｎ−アシルアミノエチル−Ｎ−２−ヒドロキシエチルピロピオン酸塩；アルキルジメチルアミノ酢酸ベタイン；脂肪酸アミドプロピルジメチルアミノ酢酸ベタイン；アルキルジヒドロキシエチルアミノ酢酸ベタイン；Ｎ−アルキル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウム−Ｎ−プロピルスルホン酸塩；Ｎ−アルキル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウム−Ｎ−（２−ヒドロキシプロピル）スルホン酸塩；Ｎ−脂肪酸アミドプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアンモニウム−Ｎ−（２−ヒドロキシプロピル）スルホン酸塩等が挙げられる。

非イオン性界面活性剤：モノオレイン酸ソルビタン、モノイソステアリン酸ソルビタン、モノラウリン酸ソルビタン、モノパルミチン酸ソルビタン、モノステアリン酸ソルビタン、セスキオレイン酸ソルビタン、トリオレイン酸ソルビタン、ペンタ−２−エチルヘキシル酸ジグリセロールソルビタン、テトラ−２−エチルヘキシル酸ジグリセロールソルビタン等のソルビタン脂肪酸エステル類；モノステアリン酸グリセリルヤシ油脂肪酸グリセリル、オレイン酸グリセリル、ジステアリン酸グリセリル等のグリセリン脂肪酸エステル、モノオレイン酸ジグリセリル、モノイソステアリン酸ジグリセリル、モノステアリン酸デカグリセリル、モノオレイン酸デカグリセリル、モノステアリン酸ヘキサグリセリル等のポリグリセリン脂肪酸エステル；モノステアリン酸プロピレングリコール等のプロピレングリコール脂肪酸エステル類；ステアリン酸メチルグルコシド、ステアリン酸エチルグルコシド、ステアリン酸プロピルグルコシド、オレイン酸メチルグルコシド等の脂肪酸アルキルグルコシド；硬化ヒマシ油誘導体；グリセリンアルキルエーテル；ＰＯＥ−ソルビタンモノステアレート、ＰＯＥ−ソルビタンモノオレエート、ＰＯＥ−ソルビタンテトラオレエート等のＰＯＥ−ソルビタン脂肪酸エステル類；ＰＯＥ−ソルビットモノラウレート、ＰＯＥ−ソルビットモノオレエート、ＰＯＥ−ソルビットペンタオレエート、ＰＯＥ−ソルビットモノステアレート等のＰＯＥ−ソルビット脂肪酸エステル類；ＰＯＥ−グリセリンモノステアレート、ＰＯＥ−グリセリンモノイソステアレート、ＰＯＥ−グリセリントリイソステアレート等のＰＯＥ−グリセリン脂肪酸エステル類；ＰＯＥ−モノオレエート、ＰＯＥ−ジステアレート、ＰＯＥ−モノジオレエート、ジステアリン酸エチレングリコール等のＰＯＥ−脂肪酸エステル類；ＰＯＥ−ラウリルエーテル、ＰＯＥ−オレイルエーテル、ＰＯＥ−ステアリルエーテル、ＰＯＥ−ベヘニルエーテル、ＰＯＥ−オクチルドデシルエーテル、ＰＯＥ−コレスタノールエーテル等のＰＯＥ−アルキルエーテル類；ＰＯＥ−オクチルフェニルエーテル、ＰＯＥ−ノニルフェニルエーテル、ＰＯＥ−ジノニルフェニルエーテル等のＰＯＥ−アルキルフェニルエーテル類；ＰＯＥ・ＰＯＰのブロック重合等のプルロニック型類；ＰＯＥ・ＰＯＰセチルエーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰ２−デシルテトラデシルエーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰモノブチルエーテル、ＰＯＥ・ＰＯＰ水添ラノリン、ＰＯＥ・ＰＯＰグリセリンエーテル等のＰＯＥ・ＰＯＰアルキルエーテル類；テトロニック等のテトラＰＯＥ・テトラＰＯＰエチレンジアミン縮合物類；ＰＯＥ−ヒマシ油、ＰＯＥ−硬化ヒマシ油、ＰＯＥ−硬化ヒマシ油モノイソステアレート、ＰＯＥ−硬化ヒマシ油トリイソステアレート、ＰＯＥ−硬化ヒマシ油モノピログルタミン酸モノイソステアリン酸ジエステル、ＰＯＥ−硬化ヒマシ油マレイン酸等のＰＯＥ−ヒマシ油、硬化ヒマシ油誘導体；ＰＯＥ−ソルビットミツロウ等のＰＯＥ−ミツロウ・ラノリン誘導体；ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド、ラウリン酸モノエタノールアミド、脂肪酸イソプロパノールアミド等のアルカノールアミド；ＰＯＥ−プロピレングリコール脂肪酸エステル；ＰＯＥ−アルキルアミン；ＰＯＥ−脂肪酸アミド；ショ糖モノステアレート、ショ糖ジステアレート、ショ糖トリステアレート等のショ糖脂肪酸エステル；ＰＯＥ−ノニルフェニルホルムアルデヒド縮合物；アルキルエトキシジメチルアミンオキシド；トリオレイルリン酸；ポリエーテル変性シリコーン、アルコール変性シリコーン、アミノ変性シリコーン等のシリコーン系界面活性剤等が挙げられる。

以上説明したように、本発明は一般式１で示される化合物とデキストリン脂肪酸エステルを含有することにより、皮膚へのなじみ時のべたつきを感じることなく、かつ安定性が向上した皮膚外用組成物である。
以下にその実施例及び比較例を挙げ、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記実施例において制限されるものではない。なお、処方中の各成分の配合量は、重量％とする。

表１に一般式１で示される化合物を様々な割合で配合した製剤を調製し、使用感、経時安定性を観察した結果を示す。また、表２にはデキストリン脂肪酸エステルを様々な割合で配合した製剤を調製したときの使用感、経時安定性を観察した結果を示す。
なお、それぞれの経時観察について室温は１年経過後、４０℃は６ヵ月経過後、５０℃は１ヵ月経過後に評価を行った。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３〜５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式２で示される化合物である。

表１および表２についての使用感の評価には下記の４段階の指標を用いた。
評価項目
４：べたつきを感じる。
３：少しべたつきを感じる。
２：ほとんどべたつきを感じない。
１：べたつきを感じない。
なお、各比較試料は、実際に市販、常使されている原料である。

表１および表２についての経時安定性の評価には下記の４段階の指標を用いた。
評価項目
４：二相に分離していることが目視でも確認できる。
３：相分離は確認できないが、顕微鏡で観察すると顕著な粒子の増大が確認できる。
２：顕微鏡で観察すると若干の粒子の増大が確認できる。
１：相状態の変化がほとんど認められない。

表３に種々の液状油脂ゲル化剤を配合した製剤を調製し、使用感、経時安定性を観察した結果を示す。評価については表１や表２と同様に行った。

表１から表３の結果より、一般式１で示される化合物にデキストリン脂肪酸エステルを配合することにより、使用感、安定性の良好な皮膚外用組成物が得られると判断できる。

以下に本発明を、詳細に説明するための実施例を挙げるが、本発明はこれらに限定されるものではない。

実施例１４保湿クリーム
配合成分配合量（重量％）
（１）スクワラン１０．０
（２）ワセリン４．５
（３）ステアリルアルコール２．５
（４）セタノール２．５
（５）パルミチン酸デキストリン１．０
（６）一般式１で示される化合物２．０
（７）プロピレングリコール５．０
（８）コレステロールプルラン１．０
（９）キサンタンガム１．０
（１０）防腐剤適量
（１１）ｐＨ調整剤適量
（１２）精製水残余

〔製法〕（１）〜（７）の油相部の原料および（８）〜（１２）の水相部の原料をそれぞれ７５℃に加熱し完全溶解した後、油相部を水相部へ混合し乳化、室温まで冷却する。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３〜５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式２で示される化合物である。

実施例１５乳液
配合成分配合量（重量％）
（１）パルミチン酸イソステアリル５．０
（２）メチルフェニルポリシロキサン３．０
（３）セタノール１．０
（４）ステアリン酸１．５
（５）ミツロウ２．０
（６）パラフィンワックス２．０
（７）香料適量
（８）プロピレングリコール１０．０
（９）パルミチン酸デキストリン１．０
（１０）一般式１で示される化合物５．０
（１１）合成スチブンサイト０．２
（１２）アスコルビン酸２−リン酸６−パルミチン酸Ｎａ２．０
（１３）キサンタンガム０．３
（１４）防腐剤適量
（１５）ｐＨ調整剤適量
（１６）精製水残余

〔製法〕（１）〜（１０）の油相部の原料および（１１）〜（１６）の水相部の原料をそれぞれ７５℃に加熱し完全溶解した後、油相部を水相部へ混合し乳化、室温まで冷却する。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３〜５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式２で示される化合物である。

実施例１６乳液
配合成分配合量（重量％）
（１）２−エチルへキサン酸トリグリセリド２０．０
（２）ミリスチン酸デキストリン１．０
（３）香料適量
（４）一般式１で示される化合物０．２
（５）プロピレングリコール１．０
（６）アスコルビン酸グルコシド３．０
（７）キサンタンガム０．５
（８）防腐剤適量
（９）ｐＨ調整剤適量
（１０）精製水残余

〔製法〕（１）〜（５）の油相部の原料および（６）〜（１０）の水相部の原料をそれぞれ７５℃に加熱し完全溶解した後、油相部を水相部へ混合し乳化、室温まで冷却する。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３〜５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式３で示される化合物である。

実施例１７美白乳液
配合成分配合量（重量％）
（１）ジカプリン酸ネオペンチルグリコール２０．０
（２）セタノール３．０
（３）一般式１で示される化合物３．０
（４）パルミチン酸デキストリン１．５
（５）プロピレングリコール１０．０
（６）アスコルビン酸２−リン酸６−パルミチン酸Ｎａ３．０
（７）１，３−ブチレングリコール５．０
（８）キサンタンガム０．５
（９）防腐剤適量
（１０）ｐＨ調整剤適量
（１１）精製水残余

〔製法〕（１）〜（５）の油相部の原料および（６）〜（１１）の水相部の原料をそれぞれ７５℃に加熱し完全溶解した後、油相部を水相部へ混合し乳化、室温まで冷却する。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３がＨ、Ｒ_４〜５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式２で示される化合物である。

実施例１８老化防止クリーム
配合成分配合量（重量％）
（１）一般式１で示される化合物３．０
（２）プロピレングリコール８．０
（３）スクワラン２０．０
（４）マイクロスタリンワックス２．０
（５）ミリスチン酸セチル２．０
（６）２−エチルヘキサン酸デキストリン２．０
（７）１，２−ペンタンジオール５．０
（８）キサンタンガム０．８
（９）防腐剤適量
（１０）ｐＨ調整剤適量
（１１）精製水残余

〔製法〕（１）〜（６）の油相部の原料および（７）〜（１１）の水相部の原料をそれぞれ７５℃に加熱し完全溶解した後、油相部を水相部へ混合し乳化、室温まで冷却する。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３がＨ、Ｒ_４〜５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式３で示される化合物である。

実施例１９美白クリーム
配合成分配合量（重量％）
（１）一般式１で示される化合物５．０
（２）プロピレングリコール２０．０
（３）スクワラン２０．０
（４）ホホバ油１０．０
（５）セチルアルコール５．０
（６）パルミチン酸デキストリン２．０
（７）合成スチブンサイト３．０
（８）１，２−ペンタンジオール４．０
（９）防腐剤適量
（１０）ｐＨ調整剤適量
（１１）精製水残余

〔製法〕（１）〜（６）の油相部の原料および（７）〜（１１）の水相部の原料をそれぞれ７５℃に加熱し完全溶解した後、油相部を水相部へ混合し乳化、室温まで冷却する。
使用した一般式１で示される化合物はＲ_１とＲ_２がＨまたはＮａでＮａの平均付加モル数が１．０以上、Ｒ_３〜４がＨ、Ｒ_５がＣＨ_３、Ｒ_６が一般式２で示される化合物である。

実施例１４〜１９で調製した本発明品は、デキストリン脂肪酸エステルと同時に一般式１で示される化合物を配合し、使用時にべたつきを感じることなく、かつ安定性が維持される皮膚外用組成物であった。

Claims

一般式１で示される化合物およびデキストリン脂肪酸エステルが含有されていることを特徴とする皮膚外用組成物。

Ｒ_１，Ｒ_２はそれぞれ水素、アルカリ金属、アルカリ土類金属等からひとつ以上選ばれる。Ｒ_３，Ｒ_４，Ｒ_５はＣＨ_３または水素。Ｒ_６は一般式２または３から選ばれる。
一般式１で示される化合物が０．１〜２０％配合されることを特徴とする請求項１に記載の皮膚外用組成物。
デキストリン脂肪酸エステルが０．０１〜１０％配合されることを特徴とする請求項１乃至請求項２に記載の皮膚外用組成物。
デキストリン脂肪酸エステルが２−エチルヘキサン酸デキストリン、パルミチン酸デキストリンより選ばれる１種または２種であることを特徴とする請求項１乃至請求項３に記載の皮膚外用組成物。
デキストリン脂肪酸エステルがパルミチン酸デキストリンであることを特徴とする請求項１乃至請求項３に記載の皮膚外用組成物。