JP2005538019A - 一酸化炭素を除去するための物品 - Google Patents
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Abstract
Description
CH4+H2O→3H2+CO
CH4+2H2O→4H2+CO2
次に、この生成ガスは水性ガス転換反応器中で反応され、ここでこのプロセス流は水性ガス転換反応
CO+H2O⇔CO2+H2
における一酸化炭素の反応により更に水素富化される。
CO+1/2O2→CO2
ここで、水素はこのガス流組成物の体積で60%以上を構成し得る。それゆえ、この方法における望ましくない副反応は次の反応による水素の酸化である。
H2+1/2O2→H2O
水素消費をできる限り少なくするために、この酸化工程は一酸化炭素の酸化に対して好ましくはできる限り選択的である。この酸化工程の選択性に影響を及ぼす要素のいくつかはこの工程で使用される入力ガス流の組成、反応温度、入力ガス流の空間速度およびこの優先的な酸化触媒の組成物を含む。
CO+3H2→CH4+H2O
この反応はメタンに転換される一酸化炭素の各モルに対して3モルの水素を犠牲にするために、処理対象の水素流中の一酸化炭素レベルは充分に低くなければならない。環境的な観点から最少のメタン生成も望ましい。
CO2+4H2→CH4+2H2O
この副反応においては、メタンに転換される二酸化炭素の各モルに対して4モルの水素が消費される。加えて、二酸化炭素のメタン化は暴走反応に至り、触媒床に損傷を与える高温度を生じ得る。
「活性アルミナ」は、主にガンマ、シータおよびデルタアルミナの1つ以上を有し、例えば10m2/gよりも大きい、好ましくは150m2/gよりも大きい高BET表面積のアルミナを意味する。
「構造」は、1つ以上の層がある場合にはコーティング組成物の層数、層の厚さ、および層の順序などのパラメーターを考慮した区域におけるコーティングの物理的な設計を意味するのに使用される。
「BET表面積」は、N2吸着により表面積を求めるためのBrunauer、Emmett、Teller法を意味する。特記しない限り、本明細書において表面積と呼ぶのはすべてBET表面積を指す。「高表面積担体」は、ほぼ10m2/gよりも大きい、好ましくは150m2/gよりも大きいBET表面積を有する担体材料を意味する。
「初発濡れ含浸」は、担体材料の細孔体積に実質的に等しい体積の金属塩溶液により触媒担体を含浸することを意味する。
「入口温度」は、試験ガス、流体試料または流体流れと触媒組成物とを初期接触する直前の処理対象の試験ガス、流体試料または流体流れの温度を意味するものとする。
「入力ガス流」は、触媒領域を通る前の、あるいは触媒組成物と初期接触する前のガス流を意味する。
「鉄成分」は鉄またはこの酸化物を指す。
「体積パーセント」は、ガス流の特定のガス成分の量を指し、特記しない限り、体積パーセントで表したガス流のガス成分のモルパーセントを意味する。
「白金成分」は白金またはこの酸化物を指す。
「ルテニウム成分」はルテニウムまたはこの酸化物を指す。
「基材」は、ウオッシュコート組成物を堆積させる耐火物材料(例えば、金属、セラミック)から製造される構造を指す。この用語はハニカムタイプ、フォームの基材および熱交換器を含むものとする。
「担体」または「触媒担体」は、触媒組成物の一部分である粒子状材料を指し、活性アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、ゼオライトおよびこれらの組み合わせからなる群から選択される耐火物酸化物担体を含む無機酸化物を含む。
「VHSV」は、体積時間当たりの空間速度、すなわち標準の温度および圧力における1時間当り触媒体積1リットル当りの反応物ガスの流れを意味する。モノリス基材を含む本発明の態様においては、この定義はモノリス基材の体積を含む。
「重量%」または「重量でのパーセント」は、担体およびこの中に含浸された任意の材料を含む全触媒重量のパーセントとしての検体の重量基準での重量パーセントを意味する。白金族金属成分の重量%はこの白金族金属の重量基準で計算される。この計算は、基材とモノリス基材上に堆積されたウオッシュコート組成物の重量を含まない。
実施例1:アルミナ上の5重量%のルテニウムを持つウオッシュコートの製造
硝酸ルテニウムニトロシル水溶液(52.8g)を脱イオン水により希釈して、73mL容積の溶液を準備した。この溶液を使用して、初発濡れ含浸法を用いて100gのガンマアルミナ粉末を含浸した。よく混合した後、この粉末を120℃で2時間乾燥し、次に250℃で2時間仮焼した。この粉末を水によりスラリーとして、このウオッシュコートを形成した。
実施例2:区域化された触媒物品の物品A(Prox触媒区域/二重触媒区域)の製造
軸方向の長い部分全体に沿ってウオッシュコートにより被覆され、アルミナ担体上にほぼ5重量%の白金および約0.3重量%の鉄を有する市販のモノリス触媒(Selectra(商標)PROX触媒(Engelhard Corp.(Iselin,NJ))を出発の加工片として使用した。このセラミックモノリス基材は平方インチ当り400セル(cpsi)を含むものであった。このモノリス基材を実施例1の5%Ru/アルミナウオッシュコートの中にこの基材の軸方向の長い部分の50%の深さまで浸漬して、第2の(上面層)を形成した。この第2層のウオッシュコート装填量は、被覆体積(すなわち、ルテニウム含有ウオッシュコートにより被覆されたモノリス基材の軸方向の区分)基準で2g/インチ3であった。このモノリスのチャンネルに空気をブローすることにより、過剰のスラリーを除去した。次に、この触媒を120℃で乾燥し、そして250℃で空気中で仮焼した。
実施例3:Prox触媒を含有する第1の層およびメタン化触媒を含有する第2の層を有する参照の二層触媒物品の物品Bの製造
このモノリス基材の軸方向の長い部分全体にわたってこの第1層を重ね合わせてルテニウム含有ウオッシュコートを被覆したことを除いて、モノリス触媒物品を実施例2の物品Aと同様に製造した。この第2層のウオッシュコート装填量は被覆体積基準で1g/インチ3であった。この触媒物品を「物品B」と呼ぶ。
実施例4:2つの参照触媒物品に対する区域化された触媒物品(物品A)のCO軽減性能の比較
この実施例においては、物品Aの一酸化炭素軽減を2つの異なる参照触媒物品の物品CおよびDと下記に述べるように比較する。
(2)優先的な酸化触媒に被覆された第1の基材およびメタン化触媒により被覆された第2の別々の基材を有する二段(2つの基材)系。この基材の各々は400cpsiを含むものであった。この優先的な酸化触媒物品は、アルミナ担体上にほぼ5重量%の白金および約0.3重量%の鉄を含有する単一層を有するものであった。このメタン化触媒は、基材体積当り1g/インチ3のウオッシュコート装填量の実施例1のルテニウム含有ウオッシュコートから形成される単一層からなるものであった。この触媒物品を「物品D」と呼ぶ。
実施例5:物品Aおよび物品Bの性能の比較
この実施例においては、二重の優先的な酸化活性およびメタン化活性を有する単一の区域を有する参照の二層触媒物品、すなわち触媒B(実施例3で製造)に対して観察されるCO除去効率と比較することにより、区域化された触媒物品の物品Aに関連する卓越したCO除去効率を実証する。
実施例6:二段のCO軽減系における精製段としての区域化された触媒物品(物品A)の性能評価
この実施例においては、0.75%のCOを含有する(乾燥ガス組成のパーセントとして)水素流を処理するために二段系の中に組み込まれた第2段(精製段)としての区域化された触媒物品(実施例2により製造される物品A)の性能特性を述べる。この系の第1段は、400cpsiのコーディエライト基材上に被覆されたアルミナ担体上にほぼ5重量%のPtおよび約0.3重量%の鉄を含有する単一層から構成される優先的な酸化触媒物品を含有するものであった。物品Aを第2段において使用した。この段の各々を流体的に連結された別々の反応器中に入れた。この二段系を0.75%CO、15%CO2、50%H2の乾燥ガス組成を有し、残りがN2である試験ガスに曝露した。30%の水蒸気を希釈剤として添加した。空気を酸素源として添加し、そして空気の体積を2つの一酸化炭素処理段の間で分割し、この空気の85%パーセントを第1段(Prox段)に噴射し、そして全体の15%を第2段(物品Aを含有)に噴射した。
Claims (10)
- 入口末端、出口末端、入口末端と出口末端の間に延びる長い部分、壁要素および前記壁要素により規定される複数のセルを含んでなる基材;
前記入口末端から前記壁要素上に堆積され、そして前記出口末端に向かって少なくとも部分的に延びる第1層、ただし前記第1層は優先的な一酸化炭素酸化触媒を含んでいる;および
前記出口末端から前記第1層の少なくとも一部分上に堆積され、そして前記基材の長い部分の約10−70%である長い部分を有する第2の層、ただし前記第2層はメタン化触媒を含んでいる、
からなることを特徴とする物品。 - 前記第2層が前記壁要素の長い部分の30〜60%の長い部分を有する請求項1に記載の物品。
- 前記優先的な一酸化炭素酸化触媒が鉄成分を更に含んでなる請求項1に記載の物品。
- 前記メタン化触媒がルテニウム成分を含んでなる請求項1に記載の物品。
- 入口末端、出口末端、入口末端と出口末端の間に延びる長い部分を有する壁要素および前記壁要素により規定される複数の軸方向に囲われたセルを含んでなる基材;
前記入口末端から前記壁要素上に堆積され、そして前記出口末端に向かって少なくとも部分的に延びる第1層、ただし前記第1層は白金ベースの鉄で促進された触媒を含んでいる;および
前記出口末端から前記第1層の少なくとも一部分上に堆積され、そして前記壁要素の長い部分の約10−70%である長い部分を有する第2層、ただし前記第2層はアルミナ上のルテニウム触媒を含んでいる、
からなることを特徴とする物品。 - 前記白金ベースの鉄で促進された触媒中に約3〜5重量%の白金および約0.1〜0.5重量%の鉄が存在する請求項5に記載の物品。
- 一酸化炭素、水素、および酸素を含んでなる入力ガス流から一酸化炭素を除去するための方法であって、入口末端、出口末端、入口末端と出口末端の間に延びる長い部分、壁要素および前記壁要素により規定される複数のセルを含んでなる基材;
前記入口末端から前記壁要素上に堆積され、そして前記出口末端に向かって少なくとも部分的に延びる第1層、ただし前記第1層は優先的な一酸化炭素酸化触媒を含んでいる;および
前記出口末端から前記第1の層少なくとも一部分上に堆積され、そして前記基材の長い部分の約10−70%である長い部分を有する第2層、ただし前記第2層はメタン化触媒を含んでいる、からなる物品と前記入力ガス流を接触させることを特徴とする方法。 - 前記優先的一酸化炭素酸化触媒が白金および鉄成分を含んでなる請求項7に記載の物品。
- 一酸化炭素、水素、および酸素を含んでなる入力ガス流から一酸化炭素を除去するための方法であって、
(i)前記入力ガス流を少なくとも1つの上流の優先的な酸化触媒物品と接触させて、第1の出口ガス流を製造し、前記上流の優先的な酸化触媒物品が1000ppm未満の一酸化炭素濃度を生成するように運転可能であるものであり;そして
(ii)前記第1の出口ガス流を下流の一酸化炭素除去物品と接触させて、第2の出口ガス流を製造し、前記下流の一酸化炭素除去物品が入口末端、出口末端、入口末端と出口末端の間に延びる長い部分、壁要素および前記壁要素により規定される複数のセルを含んでなる基材;
前記入口末端から前記壁要素上に堆積され、そして前記出口末端に向かって少なくとも部分的に延びる第1層、ただし前記第1層は優先的な一酸化炭素酸化触媒を含んでいる;および
前記出口末端から前記第1層の少なくとも一部分上に堆積され、そして前記基材の長い部分の約10−70%である長い部分を有する第2層、ただし前記第2層はメタン化触媒を含んでいる、からなるものである、
ことを特徴とする方法。 - 炭化水素再生装置反応器、水性ガス転換反応器および一酸化炭素を前記水素流から除去するための物品を持つ燃料電池に水素流を供給するための装置であって、前記物品が入口末端、出口末端、入口末端と出口末端の間に延びる長い部分、壁要素および前記壁要素により規定される複数のセルを含んでなる基材;
前記入口末端から前記壁要素上に堆積され、そして前記出口末端に向かって少なくとも部分的に延びる第1層、ただし前記第1層は優先的な一酸化炭素酸化触媒を含んでいる;および
前記出口末端から前記第1層の少なくとも一部分上に堆積され、そして前記基材の長い部分の約10−70%である長い部分を有する第2層、ただし前記第2層はメタン化触媒を含んでいる、からなるものであって、
前記炭化水素再生装置反応器が上流にあり、そして前記水性ガス転換反応器と列をなし、そして一酸化炭素を除去するための物品が下流にあり、そして前記水性ガス転換反応器と列をなすことを特徴とする装置。
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