JP2005327997A - 複合レーザー素子及びその素子を用いたレーザー発振器 - Google Patents

Abstract

【課題】従来のＮｄ：ＹＡＧ単結晶又は多結晶からなるレーザー媒質の問題点を解消し、レーザー媒質として優れた性能を発揮できる複合レーザー素子を提供する。
【解決手段】２つ以上の結晶体が接合されてなるレーザー素子であって、（１）少なくとも１つの結晶体が、母材結晶中にレーザー活性元素を含む、レーザー発振可能な透明性結晶体であり、（２）当該レーザー発振可能な透明性結晶体及びそれに接合されている第二結晶体の少なくとも一方が多結晶である、ことを特徴とする複合レーザー素子に係る。
【選択図】なし

Description

本発明は、複合レーザー素子及びその素子を用いたレーザー発振器に関する。

より詳しくは、レーザー発振素子として使用されているＮｄ：ＹＡＧ（Ｎｄが添加されたＹＡＧ（一般式Ｎｄ_xＹ_3-xＡｌ₅Ｏ₁₂（ｘはガーネット構造のＹと置換するＮｄの割合を示す。）を表わす。以下同じ。）の単結晶、あるいは近年本発明者らによって報告されたＮｄ：ＹＡＧ多結晶等のレーザー材料（非特許文献１）と同種又は異種の単結晶又は多結晶が互いに接合された複合レーザー素子及びその複合レーザー素子をレーザー媒質として用いたレーザー発振器に関する。

固体レーザーは、マーキング用、鋼材、セラミックス等の切断・溶接用、医療レーザーメス用等として幅広く利用されている。また、近年では、記録媒体のピックアップ用光源としても検討されている。

固体レーザーの媒質としては、ＹＡＧ系材料（その中でも発光に関与する元素（レーザー活性元素）としてＮｄが添加されたＮｄ：ＹＡＧ）が汎用されている。この材料は、チョクラルスキー法（ＣＺ法）により製造された単結晶が使用されている。

通常のＮｄ：ＹＡＧ単結晶によるレーザー素子よりも高出力動作を発現させるために、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶又はＹｂ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ単結晶とを接合する方法が提案されている（特許文献１〜３等）。

一般に、上記のような単結晶どうしを接合する場合、ＣＺ法で育成したＮｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ単結晶を適正サイズに切り出した後、接合面を光学研摩し、接合面を加圧した状態で昇温（例えば、融点の４０〜９０％の温度）することによって、その接合が行なわれる。

しかしながら、上記の方法では、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ単結晶との間で結晶方位上の完全な整合性が得られない。たとえ高精度に接合面を研摩したとしても、理想的平滑面とは大きくかけ離れているため、その後の接合処理（例えばホットプレス工程）においても光学材料として十分満足できる接合面を形成することは困難である。

また、ＹＡＧ単結晶は、高温下でも材料強度があまり低下しないため、ホットプレスの加圧領域（数十〜数百ｋｇ／ｃｍ²）程度では材料の変形もほとんど生じない。そのため、ホットプレス法により接合しても、研摩精度で得られた両材質のたまたま平滑で接触した部分だけが局所的にボンディングされるか、界面に研摩精度に準じた空隙が残る接合状態にとどまる。

しかも、ホットプレス法では、例えば円柱状のＮｄ：ＹＡＧ単結晶と周辺部にＹＡＧ単結晶を接合したクラッドコアタイプ、特に曲面どうしが接合した構造を有する複合レーザー素子は製造できない。すなわち、クラッドコアタイプにあっては、コア形状を正方形、長方形、六角形等に施された疑似タイプしか形成できない。さらに、一般的なホットプレスでは、比較的高い圧力を加える一軸加圧であり、処理後の試料に歪みを残すため、得られる材料の光学的特性に致命的な欠陥をもたらす。

他方、Ｔｉ：サファイア系においては研摩面を酸処理した後、１１００℃にて加熱することにより、単結晶どうしを接合する技術が提案されている（非特許文献２）。

しかしながら、上記のような接合体では、接合面にＨｅ−Ｎｅレーザーを照射した場合に散乱光が接合面に観察され、接合部に機械的な衝撃を加えた破壊試験では破壊面の大部分は平滑面(接合前の研摩面)を介して破壊が生じる。これらの状況から判断しても、上記技術でも単結晶どうしの接合は不十分であると言える。

不十分な接合を行なった素子を用いてレーザー発振を行った場合、フォトン密度の高い出力動作時において、複合化素子設計の本来の狙いからは極めてレベルの低い動作特性になる。また、ビーム品質の低下、素子寿命の極端な低下のほか、接合面付近からレーザー素子が破壊される場合もある。

特に、固体レーザ一は励起時に莫大なエネルギーが注入されるが、半導体レーザー励起の場合でも媒質内部で励起エネルギーの半分近く、ランプ励起の場合は９０％以上が熱エネルギーとなる（すなわち、レーザー発生に寄与しないエネルギーとなる。）。媒質内部で発生した熱エネルギーは結晶の格子振動により外部へ伝達されるが、従来技術で作製された複合レーザー素子は接合が不十分であるため、格子振動の伝達力が不十分になり、この部位で蓄熱される。その結果、弱励起の場合は接合部の段階的な素子劣化さらには剥離、強励起の場合は衝撃的破壊を生じ、いずれの場合においても本来の複合素子の機能を維持することが困難となる。

これらの単結晶接合技術に対し、多結晶質透明セラミックどうしを接合することにより得られた複合レーザー媒質を用いた固体レーザー発振器が提案されている（特許文献４）。具体的には、活性元素を含まない多結晶質透明セラミックと、活性元素をドープした多結晶質透明セラミックの接合面を光学研摩し、互いを接合した多結晶質セラミック複合レーザ媒質を有することを特徴とする固体レーザ発振器が提案されている。この方法によると、活性元素を含まない多結晶質透明セラミックの存在により、活性元素を含む多結晶質透明セラミック中で発生した熱を効果的に消散できる、とされている。

しかしながら、上記技術は、接合方法自体としてホットプレス法等の単結晶の接合技術と同じ接合方法を前提としているため、いくつかの問題が生じる。

すなわち、接合した１種又は複数種の多結晶質透明セラミック内部に 1)歪みを生じる、2)側面のチッピングや内部亀裂が発生する、3)加圧に伴う材料間の接合面ズレが発生する等の問題が起こる。このため、良好な接合状態を得ることが困難であり、その点において光学的に高品質の多結晶複合レーザー媒質を得ることが困難である。
米国特許第５４４１８０３号明細書 米国特許第５８５２６２２号明細書 米国特許第５８４６６３８号明細書 特開２００２−５７３８８号公報 A. Ikesue et al. ,「Journal of American Ceramics Society」，78[4]1033-40, 1995 A. Sugiyama et al. ,"Direct bonding of Ti: Supphire laser crystal"「Applied Optics」, 37[12], pp2047-10, 1998

本発明の主な目的は、上記のような従来のＮｄ：ＹＡＧ単結晶又は多結晶からなるレーザー媒質の問題点を解消し、より良好な接合状態をつくりだすことによって、レーザー媒質として優れた性能を発揮できる複合レーザー素子を提供することにある。

本発明者は、従来技術の問題に鑑みて研究を重ねた結果、次に示すような複合レーザー素子が上記目的を達成できることを見出した。

すなわち、本発明は、下記の複合レーザー素子及びその素子を用いたレーザー発振器に係る。

１． ２つ以上の結晶体が接合されてなるレーザー素子であって、
（１）上記結晶体のうち少なくとも１つが、レーザー発振可能な領域を含む透明性結晶体であり、
（２）当該透明性結晶体及びそれに接合されている第二結晶体の少なくとも一方が多結晶である、
ことを特徴とする複合レーザー素子。

２． 当該透明性結晶体及びそれに接合されている第二結晶体のいずれか一方が多結晶であり、他方が単結晶である前記項１記載の複合レーザー素子。

３． 多結晶と単結晶との接合面が、当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成している前記項２記載の複合レーザー素子。

４． 前記項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）レーザー発振可能な透明性結晶体の平面部と、第二結晶体の平面部とを接触させる工程、
ｂ）等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする製造方法。

５． 前記項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである平面部を一部又は全部に有するレーザー発振可能な透明性結晶体と、表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである平面部を一部又は全部に有する第二結晶体とを、それぞれの平面部どうしで接触させる工程、
ｂ）等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする製造方法。

６． 前記項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）実質的に同じ曲率の曲面を有するレーザー発振可能な透明性結晶体及び第二結晶体を用い、レーザー発振可能な透明性結晶体の曲面の外面と第二結晶体の曲面の内面とを０〜３００μｍの隙間を保持しながら、可撓性カプセル中に装填する工程、
ｂ）両結晶体を可撓性カプセルごと２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度にて０．９８ＭＰａ以上の圧力で熱間等方圧プレスすることにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする製造方法。

７． 前記項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）レーザー発振可能な透明性結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体と、第二結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体とを接触させる工程、
ｂ）両圧粉体の融点の７０〜９５％の温度で両圧粉体を加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする製造方法。

８． 前記項４〜６のいずれかに記載の製造方法であって、
（１）結晶体として、一方に単結晶を用い、他方に多結晶を用い、
（２）当該多結晶の一部又は全部を当該単結晶を通じて結晶成長させる、
ことを特徴とする製造方法。

９． 前記項４〜６のいずれかに記載の製造方法であって、
（１）結晶体として、一方に単結晶を用い、他方に多結晶を用い、
（２）当該多結晶の結晶粒子を当該単結晶に吸収させることによって、多結晶と単結晶との接合面に、当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成させる、
ことを特徴とする製造方法。

１０． 前記項１〜３のいずれかに記載の複合レーザー素子を含むレーザー発振器。

本発明の複合レーザー素子は、良好な接合状態を発揮できることから、本来の複合レーザー素子機能を最大限に引き出すことができる。さらに、ＡｌＮ等の高熱伝導性セラミックス、Ｐｔ、Ｗ等の金属系との複合化が実現できる結果、超小型・高出力固体レーザーの開発が期待される。

クラッドコアタイプ（レーザー素子の中心部だけに活性イオンを含む材料構成）でコア形状を円柱状にできることから、熱放散の均一性すなわちビーム品質の向上、ファイバーモード形成が容易となる等の材料設計の自由度とこれに伴う素子機能の飛躍的な向上を図ることができる。

本発明の製造方法は、製造工程が比較的簡便であるので、経済性の観点において有利である。これに対し、通常のホットプレスを主体とする製造方法では、基本的に一軸方向接合しかできないため、多軸になれば処理回数が増大し、それだけ製造コストがかかることになる。

また、生産性に関しても、従来技術では１素子／１バッチ以下である。これに対し、本発明の製造方法（特にカプセル処理による前記方法）によって、数十以上の複合・複雑レーザー素子の製造が１バッチで行える等のメリットもある。従って、本発明はレーザー性能と経済性の両観点で既存技術よりも優れている。

本発明の複合レーザー素子
本発明の複合レーザー素子は、２つ以上の結晶体が接合されてなるレーザー素子であって、
（１）上記結晶体のうち少なくとも１つが、レーザー発振可能な領域を含む透明性結晶体（以下「発振体」ともいう。）であり、
（２）当該透明性結晶体及びそれに接合されている第二結晶体の少なくとも一方が多結晶である、
ことを特徴とする
発振体は、母材結晶中にレーザー活性元素を含む。ここに、母材結晶としては限定的ではないが、酸化物、フッ化物等を好ましく使用できる。例えば、Ｙ₃Ａｌ₅Ｏ₁₂（ＹＡＧ）、Ｇｄ₃Ｇａ₅Ｏ₁₂（ＧＧＧ）、Ｇａ₃Ｓｃ₂Ａｌ₃Ｏ₁₂等のガーネット構造を有する酸化物；Ｓｃ₂Ｏ₃、Ｙ₂Ｏ₃、Ｇｄ₂Ｏ₃、Ｌｕ₂Ｏ₃等の希土類元素の酸化物；ＹＶＯ₄、ＧｄＶＯ₄等のバナデート系酸化物；サファイア（Ａｌ₂Ｏ₃）、アレキサンドライト（ＢｅＡｌ₂Ｏ₄）等のアルミニウム系酸化物；フォルステライト（Ｍｇ₂ＳｉＯ₄）等のマグネシウム系酸化物；ＬｉＳｒＡｌＦ₆、ＬｉＣａＡｌＦ₆等のフッ化物；ＲｅＡｌ₃（ＢＯ₃）₄（Ｒｅ：希土類元素）等のホウ素系酸化物等を挙げることができる。これらは１種又は２種以上で用いることができる。

レーザー活性元素は、公知の蛍光元素又は発光元素として知られているものを使用できる。例えば、Ｔｉ、Ｃｒ及びランタノイド元素（₅₇Ｌａ〜₇₁Ｌｕ）の少なくとも１種を好適に用いることができる。

レーザー活性元素の母材結晶中における含有量は、レーザー発振するのに十分な量とすれば良く、通常は０．０５〜５０原子％程度とすることが好ましい。これらの範囲内から、所望の性能、用いるレーザー活性元素の種類等に応じて適宜設定することができる。

上記発振体に接合されている第二結晶体は、レーザー活性元素を含んでいても良いし、含んでいなくても良い。これについては、最終製品の用途、使用方法等に応じて適宜決定することができる。従って、発振体とレーザー活性元素を含む結晶体との接合（すなわち、発振体どうしの接合）も、発振体とレーザー活性元素を含まない結晶体との接合も本発明に包含される。

第二結晶体としては、上記に例示した母材のほか、各種の酸化物、窒化物、炭化物、炭素材料、金属等を挙げることができる。具体的には、ＢｅＯ、ＭｇＯ等の酸化物；Ｓｉ₃Ｎ₄、ＡｌＮ、ＢＮ、ＴｉＮ等の窒化物；Ｂ₄Ｃ、ＳｉＣ等の炭化物；カーボン、ダイアモンド等の炭素材料；Ｗ、Ｍｏ、Ｐｔ、Ａｕ、Ａ１、Ｃｕ等の金属又はこれらの少なくとも１種を含む合金等を挙げることができる。

本発明のレーザー素子は、発振体及び第二結晶体の少なくとも一方が多結晶体を含んでいる。すなわち、多結晶（発振体）−多結晶（第二結晶体）、単結晶（発振体）−多結晶（第二結晶体）、及び多結晶（発振体）−単結晶（第二結晶体）の組合せの少なくとも１種を含む。レーザー素子構造にも依存するが、これらの組合せのうち、特に第二結晶体の一部又は全部が多結晶である組合せが好ましい。また、上記組合せがある限りは、単結晶−単結晶という組合せが一部に存在していても良い。

第二結晶体は、透明性結晶及び不透明結晶体のいずれでも良く、最終製品の用途、使用目的等に応じて適宜選択すれば良い。例えば、後記の交差タイプの複合レーザー素子では、透明性結晶を使用することが前提となる。後記の非交差タイプの複合レーザー素子では、不透明結晶を使用しても良い。

本発明では、第二結晶体が、発振体の熱膨張係数に対して±５０％以内、特に±２０％以内、さらには±１０％以内の熱膨張係数を有することが好ましい。かかる数値範囲に設定すれば、より歪みの少ない接合状態を維持することができる。この数値は、接合部の面積（例えば、比較的広い面積の接合部では、できるだけレーザー発振可能な結晶体と第二結晶体との熱膨張係数を接近させる）、接合位置(特に接合部がレーザー出射方向と交差するか又はしないか)、さらにはレーザー発振可能な結晶体と第二結晶体との弾性率差（例えば、レーザー発振可能な結晶体に対して第二結晶体が金属のような柔らかなものであれば熱膨張係数差が比較的大きくても良く、逆の場合は熱膨張係数ができるだけ近いものを選択する。）等に応じて適宜決定すれば良い。

本発明では、第二結晶体がレーザー媒質の冷却を目的とし、かつ、レーザー活性元素を含まないものである場合、第二結晶体は、発振体の熱伝導率と同じ又はそれ以上の熱伝導率を有することが好ましい。かかる第二結晶体を選択することにより、レーザー発生時に生じる熱をより効率的に除去することができる。特に、第二結晶体の熱伝導率が発振体よりも１Ｗ／ｍｋ以上、さらに５Ｗ／ｍｋ以上高いことが望ましい。

本発明レーザー素子は、発振体に第二結晶体が接合されている。接合形態は、最終製品の用途、使用方法等に応じて適宜決定すれば良い。本発明では、発振体の一部又は全部が、１又は２以上の第二結晶体と接合されていることが望ましい。

本発明では、特に、第二結晶体がチューブ（円柱状第二結晶体の芯部を中空にした管状体）であり、チューブ内部が発振体から構成されている複合レーザー素子を好適に用いることができる。換言すれば、発振体が円柱体であり、第二結晶体が管状体であり、当該円柱体の側面と当該管状体の内面とが接合され、発振体がコアを形成した複合レーザー素子が好ましい態様の一例である。この場合、生産性及び機械的強度の面より、コアの直径は０．３ｍｍ以上、特に０．５ｍｍ以上とすることが望ましい。

発振体と第二結晶体とは、その組成又は結晶構造が同じであっても良いし、互いに異なっていても良い。特に、発振体と第二結晶体の結晶構造及び組成がともに同じである場合あるいは結晶構造が同じで組成が類似する場合は、結晶体を長くつないだり、あるいは大きな面積のレーザー素子をつくるときに有利となる。

特に、本発明では、組成及び／又は結晶構造が互いに異なる場合、両者の接合部に反応相が存在する構造も、本発明に包含される。反応相（反応層）が存在する場合、その厚みは１００μｍ以下であることが望ましい。互いに同じ結晶構造である場合、接合面において単結晶から多結晶に向かって結晶成長するような構造も、本発明に包含される。

本発明レーザー素子では、発振体と第二結晶体との接合部又はその付近において、発振波長で可飽和吸収が可能な物質が存在していても良い。例えば、Ｎｄ：ＹＡＧを発振体とする場合、その周辺（特にレーザー出射方向と平行となる平面あるいは曲面）にＣｒ⁴⁺：ＹＡＧを配置すると強励起時の寄生発振を防止することができる等の効果が得られる。

また、発振体と第二結晶体との接合面が平坦であり、かつ、接合面がレーザー出射方向と交差する配置にある場合は、干渉計での透過波面において干渉縞を形成することが好ましく、特に干渉縞数が２本以内（測定波長に対して２λ以内（一般的にλ＝６３３ｎｍ））、さらには１本（λ）以内であることがより好ましい。かかる規定により、より良好な接合状態を確保することができる。

本発明レーザー素子における接合は、特に多結晶−単結晶の接合にあっては、その接合面が当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成していることが望ましい。例えば、図２３は、本発明の接合状態を観察した結果を示すイメージ図である。また、図２４は、上記接合状態を示す模式図である。図２４に示すように、単結晶１及び多結晶２の接合界面４において、単結晶が多結晶の結晶粒子３による凹凸をなしている。このような接合状態は従来の接合体に比して強固であるため、より優れたレーザー特性を得ることが可能となる。この接合状態は、後記に示す本発明の製造方法によって好適に得ることができる。本発明の製造方法によれば、単結晶１と多結晶２とを接触させた後、熱処理の過程において多結晶の結晶粒子が単結晶に吸収（合併）されることにより、接触させたときに生じた空隙が消滅するとともに、単結晶側の接合界面４が多結晶の結晶粒子３単位の凹凸を形成する。換言すれば、当初の多結晶−単結晶の接触面５から多結晶２側に上記接合面４が凹凸状に形成される。なお、従来の単結晶−単結晶の接合又は結晶成長を伴わない単結晶−多結晶の接合では、このような粒子単位の凹凸面は生じない。

複合レーザー素子の製造方法
本発明の複合レーザー素子の製造方法は、前記の第１方法〜第３方法のいずれかによって効率的に製造することができる。以下、第１方法〜第３方法についてそれぞれ具体的な方法を説明する。
（１）第１方法
第１方法は、本発明の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）レーザー発振可能な透明性結晶体の平面部と、第二結晶体の平面部とを接触させる工程、
ｂ）等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする。（以下「第１方法」という。）
第１方法は、本発明の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである平面部を一部又は全部に有するレーザー発振可能な透明性結晶体と、表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである平面部を一部又は全部に有する第二結晶体とを、それぞれの平面部どうしで接触させる工程、
ｂ）等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有する方法を包含する。

第１方法では、少なくとも発振体と第二結晶体とを用意する。これらは、いずれも公知の方法によって製造することができる。いずれかが単結晶である場合には、ブリッジマン法、ＣＺ(チョクラルスキー)法、ベルヌーイ法等の公知の単結晶作製方法に従って得られた単結晶を用いることができる。いずれかが多結晶である場合には、公知の方法で製造された焼結体を用いることができる。また、本発明では、電子ビーム法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等に代表されるＰＶＤ法；ＭＯＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法等のＣＶＤ法等による薄膜体（多結晶）も、本発明の発振体又は第二結晶体として用いることができる。

上記ａ）工程では、発振体と第二結晶体との接触面の表面粗さは特に限定されず、レーザーの性能、用途等に応じて適宜調整することができる。特に、上記接合面にレーザーが交差する場合には、表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである面を一部又は全部に有するレーザー発振可能な透明性結晶体と、表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである面を一部又は全部に有する第二結晶体とを、それぞれの当該面どうしで接触させることが望ましい。

この場合における発振体及び第二結晶体の表面粗さは、いずれもその一部又は全部に表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍとし、最終製品の目的、使用方法等に応じて上記範囲から適宜設定すれば良い。例えば、レーザー出射と交差する方向に接合が存在する場合には、Ｒａは０．１〜５．０ｎｍとすることが望ましい（これらの表面粗さに調整された面を「平滑面」という。以下同じ。）。さらに、λ（λ＝６３３ｎｍ）、好ましくはλ／２以下の平坦面を形成させた方がより好ましい接合状態を形成できる。本発明では、これらの平滑面どうしが接触し、接合される部分となる。これによって、より良好な接合を得ることが可能となる。なお、本発明では、上記の表面粗さは、ＪＩＳ−Ｂ０６０１に準じて測定される値を示す。上記表面粗さは、公知の方法（研摩等）により制御することができる。

上記ｂ）工程では、等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより両結晶体を接合する。

等方圧下で接合する場合にあっては、その荷重の制限は特にない。等方圧による加圧方法は、公知の方法も採用でき、特にＨＩＰ(熱間等方圧プレス)法が好ましい。

一方、一軸加圧下で接合する場合は、圧力を０〜１０ｋｇ／ｃｍ²（好ましくは０〜５ｋｇ／ｃｍ²）とする。一軸加圧による加圧方法は、発振体及び第二結晶体の自重、あるいはさらにセラミック、金属等の適当な材料による自重をかける方法が均一な接合を実現できるという点でより好ましい。

加熱温度は、２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満（好ましくは、２００℃以上かつ融点の９５％の温度以下）の範囲内で両結晶体が良好に接合できるような温度を設定すれば良い。なお、本発明における「融点」は、接合される結晶体の融点であり、互いに異なる結晶体どうしを接合する場合は最も融点が低い結晶体の融点を基準とする。加熱雰囲気及び加熱時間は、接合される結晶体の種類、加熱温度、圧力等に応じて適宜設定することができる。

本発明で用いる結晶体（単結晶及び多結晶）は、公知の方法によって製造することができる。また、市販品である単結晶又は多結晶をそのまま使用することもできる。単結晶の製法としては、前述のＣＺに代表される溶融凝固法のほか、公知の焼結法等が適用できる。多結晶の製法としては、焼結法、蒸着法等の公知の方法が適用できる。

第１方法では、接合させる結晶体として多結晶及び単結晶を用いる場合、当該多結晶の結晶粒子を当該単結晶に吸収させることによって、多結晶と単結晶との接合面に、熱処理の過程において当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成させることが望ましい。これにより、前記の図２２及び図２３のような接合体とすることができる。多結晶の結晶粒子を単結晶に吸収させるには、前記の条件（特に第１方法のｂ）の工程）において、用いる結晶体の種類、結晶粒径等に応じて適宜変更することにより実施することができる。
（２）第２方法
第２方法は、本発明の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）レーザー発振可能な透明性結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体と、第二結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体とを接触させる工程、
ｂ）両圧粉体の融点の７０〜９５％の温度で両圧粉体を加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする。

第２方法は、接合面が平面又は曲面のいずれのタイプの接合体も作製することができる。

上記ａ）工程では、透明性結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体と、当該第二結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体とを接触させる。

この工程は、１）予め各圧粉体を製造し、両圧粉体を接触させる方法のほか、２）いずれか一方の圧粉体だけを作製し、この圧粉体を容器等に装填し、この圧粉体と容器の隙間に他方の粉末組成物を充填し、加圧する方法等も包含する。

透明性結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体は、前記発振体の組成を有する粉末組成物から得られた圧粉体を使用することができる。第二結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体は、前記第二結晶体の組成を有する粉末組成物から得られた圧粉体を使用することができる。第２方法では、所望のレーザー素子構造あるいは結晶構造を研摩工程なしで、あるいは複雑な接合面を形成できる点で有利である。透明性結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体と、第二結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体とは、組成が異なっても差支えないが、焼結後の結晶構造が同じになるように設定することが望ましい。

各粉末組成物は、公知の方法に従って製造することができる。例えば、共沈法、アルコキシド法、あるいは構成元素の酸化物（粉末）等を用いる固相法等によって調製すれば良い。各粉末組成物の粒径は特に限定されないが、一般的には平均粒径１μｍ以下とすることが望ましい。

各圧粉体の製造は、公知の成形方法に従って実施することができる。例えば、一軸プレス成形法、押出成形法、ＣＩＰ法等が適用できる。

平面どうしの接触(接合)を実現する場合には、例えば図１のように実施すれば良い。すなわち、図１（ａ）のように、一軸成形したタブレットＡ及びＢを図のように重ねた状態でＣＩＰ成形することにより、タブレットＡ及びＢが一体化した複合圧粉体を作製する。あるいは、図１(ｂ)に示すように、金型中に粉末Ａを入れて軽くプレスした後、さらに上から粉末Ｂを入れ、粉末Ａを成形した時の圧力以上の圧力で成形し、これを金型から取出すことによりＡ及びＢが一体化した複合圧粉体を作製する。得られた複合圧粉体は、そのまま焼成したり、あるいはＣＩＰ成形して成形体密度を高めた後に焼成することができる。

曲面どうしの接触(接合)を実現する場合には、例えば図２のように実施すれば良い。すなわち、図２(ａ)のように、予め小さなサイズのタブレットＡを作製しておき、このタブレットをＡより大きな金型を用いて成形する粉末Ｂ中に埋込み、圧粉体Ａにおける成形圧以上の圧力で一軸成形することにより、タブレットＡを核とする（Ａの全面がＢで覆われた構造を有する）複合圧粉体を得ることができる。この場合、ＡとＢの接触は平面及び曲面となる。また、図２（ｂ）のように、比較的細長い円柱状の圧粉体タブレットＡを作製し、一方でＡの外径と実質的に同じサイズとなる内径とほぼ同じ高さの中空部をもつリング状（ドーナツ状又は中空状）の圧粉体タブレットＢを作製しておく。タブレットＡをタブレットＢに挿入（装填）し、ＣＩＰ成形することにより、実質的にＡ及びＢが曲面のみで接触した複合圧粉体が得られる。これら複合圧粉体は一般的な焼成を適用すれば良い。

上記ｂ）工程では、両圧粉体を融点の７０〜９５％（好ましくは８０〜９５％）の温度範囲で加熱することによりレーザー発振可能な透明性結晶体及び第二結晶体の接合をつくる。加熱条件は、前記第１方法と同様に実施すれば良い。

この焼結工程では、両者に圧力を加えても良いし、圧力を加えなくても良い。また、常圧〜真空下で接合させても良い。圧力を加える場合は、前述の圧粉体にカプセルをして加圧焼結しても良いが、生産効率等の点から一旦複合焼結体(複合圧粉体)の相対密度を９０％以上、好ましくは９３〜９９．９％にすることにより手間とコストの掛るカプセルも不要となるので、カプセルフリーが好ましい。圧力範囲は限定されるものではないが、ＨＩＰの場合は通常１００ｋｇ／ｃｍ²以上、特に５００ｋｇ／ｃｍ²以上とすることが望ましい。なお、加圧の適否等は、最終製品の用途、所望の生産性等によって適宜決定すれば良い。

第２方法では、両圧粉体における焼成収縮率の差が４％以下（好ましくは３％以下）に設定することが望ましい。４％以下に設定することによって、焼結後に得られる複合レーザー素子の接合界面近傍に存在する欠陥（亀裂、残留気孔、歪み等）をより効果的に抑制ないしは防止することができる。焼成収縮率の制御は、例えば圧粉体に用いる主原料（市販品であればその銘柄等）を同一とする方法、密度(粉体の充填率)等を調整する方法等によって実施することができる。
（３）第３方法
第３方法は、本発明の複合レーザー素子を製造する方法であって、
ａ）実質的に同じ曲率の曲面を有するレーザー発振可能な透明性結晶体及び第二結晶体を用い、レーザー発振可能な透明性結晶体の曲面の外面と第二結晶体の曲面の内面とを０〜３００μｍの隙間を保持しながら、可撓性カプセル中に装填する工程、
ｂ）両結晶体を可撓性カプセルごと２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度にて０．９８ＭＰａ以上の圧力で熱間等方圧プレスすることにより、結晶体の接合体を形成する工程、
を有することを特徴とする。

上記ａ）工程では、実質的に同じ曲率の曲面を有するレーザー発振可能な透明性結晶体及び第二結晶体を用い、レーザー発振可能な透明性結晶体曲面の外面と第二結晶体曲面の内面とを０〜３００μｍの隙間を保持しながら、可撓性カプセル中に配置する。

第３方法では、互いに実質的に同じ曲率を有する発振体と第二結晶体とを準備する。その上で、発振体曲面の外面と第二結晶体曲面の内面とを合わせる。曲率は、完全一致であることが望ましいが、実質的に同じであれば足りる。

両面の隙間は０〜３００μｍ（好ましくは０〜５０μｍ）とする。逆に言えば、両者の隙間が上記範囲内におさまる限り、両曲面の曲率が多少相違していても差し支えない。

両結晶体を上記のように配置した状態で可撓性カプセル中にいれる。可撓性カプセルは、本発明による加熱下で変形する（塑性を有する）ものであれば特に限定されない。とりわけ、上記カプセルは金属製であることが望ましいが、熱間で軟化可能な無機材料（例えば石英、ガラス等）でも利用することができる。例えば、白金、銅、鉄、タンタル等の金属が挙げられる。このような金属製可撓性カプセルとしては、厚さ１ｍｍ程度以下の金属箔からなる可撓性カプセルを好適に用いることができる。

上記ｂ）工程では、両結晶体を可撓性カプセルごと２００℃以上融点未満の温度かつ１０ｋｇ／ｃｍ²以上の圧力で熱間等方圧プレスすることにより両結晶体を接合する。

この工程では、両結晶体が可撓性カプセルごとプレスされることによって両結晶体が接合する。熱間等方圧プレスの方法自体は、公知の方法を適用すれば良い。加熱温度は、第１方法と同様にすれば良い。また、圧力は、１０ｋｇ／ｃｍ²以上の範囲内で適宜決定すれば良い。

第３方法では、接合させる結晶体として多結晶及び単結晶を用いる場合、当該多結晶の結晶粒子を当該単結晶に吸収させることによって、多結晶と単結晶との接合面に、熱処理の過程において当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成させることが望ましい。これにより、図２３及び図２４のような接合体とすることができる。多結晶の結晶粒子を単結晶に吸収させるには、前記の条件（特に第３方法のｂ）の工程）において、用いる結晶体の種類、結晶粒径等に応じて適宜変更することにより実施することができる。

レーザー発振器
本発明のレーザー発振器は、レーザー媒質として本発明複合レーザー素子を使用するほかは、公知のレーザー発振器で採用されている構成要素（励起用ランプ、フィルター（エタロン）、出力鏡（ハーフミラー）等）をそれぞれ適用することができる。

複合レーザー素子の配置個数、配置位置等は限定的でなく、レーザー発振器の使用目的、用途、所望の性能等により適宜設定することができる。

本発明の複合レーザー素子の具体例
以下、図示しながら、本発明の一例としてＮｄ：ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ多結晶系の交差タイプの複合レーザー素子を中心に説明する。

図３には、プレート状のＮｄ：ＹＡＧ単結晶の両面をＹＡＧ多結晶で挟持した構造を有する複合レーザー素子を示す。

まず、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ多結晶を適正サイズに切り出し、好ましくは各接合面を光学研摩する。Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ多結晶の双方の接合面の平坦度は２λ（λ＝６３３ｎｍ）以下、好ましくはλ／２以下とし、表面粗さＲａは特に０．１〜５ｎｍ程度に研摩しておくことが望ましい。Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ多結晶の研摩面を接触させる場合、ＹＡＧ系材料の場合は１２００℃以上かつ融点未満の温度領域に加熱し、一方向からこれらの結晶又は他の金属等の自重をかけて接合すれば良い。

図４（ａ）には、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ単結晶を光学研摩して両者の研摩面を接触させた後、比較的高温で熱処理(ホットプレスなどで加圧しても可)したときの従来の接合（Diffusion Bonding）状態のイメージ図を示す。Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶やＹＡＧ単結晶が光学研摩されたとしても研摩面は理想状態には至らず、表面にはλ（可視波長）以下のうねり又はうねりの中にナノレベルの表面粗度が存在する。このため、両者を接触させて熱処理したとしても、図４（ａ）にあるように、研摩状態に依存して接触した部分付近のみしか接合できない。ＹＡＧなどのレーザー材料は共有性結晶であるので単結晶自体は高温での変形はなく、基本的に両者が接触した部分において熱処理過程で相互拡散が起こるため、部分的な接合を生じる。

本発明の接合状態を従来技術の接合状態と比較したイメージ図を図４（ｂ）に示す。上図が従来技術、下図が本発明であり、理想状態が実施できない現状の研摩技術により発生した隙間部を強調して表示してある。図４（ｂ）に示すように、本発明による接合では、多結晶体を構成する粒子間の粒界滑りを生じさせ、研摩による接合面の凹凸（隙間）を材料のフレキシビリティーにより埋めることができる。このため、本発明では、接合すべき結晶体の少なくとも一方に多結晶を用いた上で、所定の圧力（すなわち、結晶体の自重程度の圧力）にて接合することによって、従来技術よりも優れた接合状態を達成できる。

図５には、円柱状のクラッドコアタイプの複合レーザー素子を示す。このような構造を有する素子は、前記のとおり従来技術で作製することは不可能である。これに対し、前記のとおり、本発明の製造方法によればそのような素子の作製が可能となる。

まず、円柱状に加工したＮｄ：ＹＡＧ単結晶（コア）と、コア部をボーリングしたＹＡＧ多結晶（クラッド）とを用意する。そして、コアとなるＮｄ：ＹＡＧ単結晶の外周部（曲面）を鏡面加工し、同様にクラッドとなるＹＡＧ多結晶の内面も鏡面加工を行う。このとき、コアとクラッドのクリアランスは３００μｍ以下、特に５０μｍ以下となるように接触させることが望ましい。クラッドにコアを挿入した状態で、Ｔａ、Ｐｔ等の金属箔からなるカプセルで覆う（カプセルは材料を入れた後、開口部を溶接して密閉しておくことが望ましい）。この材料を１２００℃以上（好ましくは１３００〜１８００℃）の温度領域かつ１００〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力領域でＨＩＰ処理することにより、両者が良好に接合された円形のコアを有するクラッド素子が得られる。本発明では、従来の正方形、長方形、六角形状等の疑似円形タイプのクラッドコアレーザー素子も１回のＨＩＰ処理によって作製できる。これに対し、従来技術では、正方形のコアであれば、いったんコアの上下方向からクラッドを押し付けながら熱処理することにより上下方向を接合し、さらに未接合の水平方向を同一手段で接合するという煩雑な工程が必要となるが、本発明でもこのような構造を作製することも無論可能である。

接合状態は、複合レーザー素子の使用条件に依存するが、接合面が平面（特に交差タイプ）の場合は、波面の干渉縞数が２本（２λ）以内、好ましくは１／２本（λ／２）以下、かつ、Ｒａが０．１〜５ｎｍの範囲であることが好ましい。大出力用のディスクレーザー作製を目的として、直径５０ｍｍ×厚さ５ｍｍ程度のＮｄ：ＹＡＧ多結晶の両面にＹＡＧ単結晶を貼り合わせる場合、接合面積が比較的大きくなる（接合面積約２０ｃｍ²）。このため、中心部における接触面積の８０％以上、特に９０％以上を接合させることが好ましい。このような面積の大きな接合には、圧力が均等に付与できるＨＩＰプロセスが好適である。但し、接合により発生した真の干渉縞の乱れは、使用する単結晶及び多結晶の双方を平行平坦に研摩しておき、材料自身に由来する波面の乱れと接合後における波面の乱れの差異によって観測することができる。

図５の複合レーザー素子のクラッド部は、窒化物、炭化物等のほか、金属で形成することもできる。例えば、金属Ｐｔは熱膨張係数が８〜９×１０^-6程度である。これはＹＡＧの８×１０^-6に近い値である。金属Ｐｔの熱伝導率は７０Ｗ／ｍｋ程度であり、ＹＡＧのそれに比較すると約７倍のもある。これらのことから、レーザー媒質がＹＡＧ結晶の場合、クラッド部に熱伝導率の優れたＰｔ等を配置することにより、放熱性に優れた構造とすることが可能である。Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＰｔとを接合する場合は、コアとして円柱状Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶を用い、クラッドとして中心部が中空のＰｔを用意し、両者のクリアランスが３００μｍ以下となるように接触させることが好ましい。クラッド部が金属の場合は、コアの外周部とクラッドの内周を研摩しても良い。金属は変形能が極めて高く、またＮｄ：ＹＡＧ単結晶との接触面積を増大させかつインターロック構造（金属とＮｄ：ＹＡＧ単結晶が表面の一部が食い込んだ構造）により、接合強度を増すことができる。このため、Ｎｄ：ＹＡＧ表面を表面粗さ１５０μｍ以下程度に粗加工すること及び／又はＮｄ：ＹＡＧ単結晶の外周部に機械加工した微細かつ沢山の溝を形成することにより、さらに良好な接合状態が得られる。この場合も、クラッドにコアを挿入した状態でＰｔ、Ｔａ等のカプセルを形成し、ＨＩＰ処理すれば良い。この場合、処理温度は２００〜１０００℃程度の低温でも十分に接合させることができる。レーザー媒質周辺に高熱伝導性の金属を配置すれば、レーザー媒質内部の閥熱は極めて良好になり、熱レンズ効果に伴う出力低下やビーム品質低下の問題は著しく改善される。高出力領域に入ると寄生発振を生じるおそれがあるので、１μｍ帯で光吸収を伴う材料をＮｄ：ＹＡＧ単結晶とＰｔ間に存在させることが望ましい。この代表的材料としては、Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧが例示される。例えば、レーザーアプレージョン法、アルコキシド法、スパッタ法等で媒質表面にＣｒ⁴⁺：ＹＡＧ膜を形成させたり、Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧ粒子を媒質表面に焼き付けることにより寄生発振防止層を形成できる。また、Ｃｕ²⁺イオンを含むＹＡＧ層の形成や薄いガラス層を形成させる方法、Ｓｍ³⁺：ＹＡＧをＬＰＥ（リキッド フエーズ エピタキシィー）法により厚膜形成を行う方法等によっても同様に目的を達することができる。

本発明によるコアの曲率半径は０．３ｍｍ以上、すなわちコア直径が０．６ｍｍを下限値とすることが好ましい。この値の範囲内のコア径の単結晶は、通常のＣＺ法で育成した単結晶を機械加工することにより容易に得ることができる。

特に、同種の結晶構造であり同一又は異なる組成をもつ単結晶と多結晶とを接合する場合、単結晶と接触する多結晶の個々の粒子を単結晶に吸収させ、接合界面を移動させることが好ましい。そのメカニズムの模式図を図６（上図は接合処理後、下図は接合処理→熱処理の過程）に示す。単結晶と多結晶との接触面において、熱処理工程で物質移動（拡散）と粒界移動（界面移動）とが同時に進行し、極めて強固な接合が実現できる。接合界面を多結晶側に移動させる手段としては、例えば(i)融点の８０％以上の温度域で熱処理する方法、(ii)接合界面に最終的に酸化物となるＡ１、Ｓｉ源（例えば、コロイド物質やそれらの塩類、アルコキシド等）を塗布する方法、(iii)単結晶から多結晶に向かって負の温度勾配（−５℃／ｃｍ以上）をかける方法等がある。これらは、適宜組み合せて使用することができる。

図６に示すような接合界面が形成できれば、接合しない１個のＮｄ：ＹＡＧ単結晶と接合したＮｄ：ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ多結晶の干渉計による透過波面の観察で両者（すなわち、界面の存在）を識別することができないほど完全な接合を実現することができる。

このことは、例えば、同一形状に加工した従来技術のＮｄ：ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ単結晶と本発明のＮｄ：ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ多結晶（１０ｋｇ／ｃｍ²以下の一軸加圧を行った後に１７５０℃×１０時間の加熱処理を行ったもの）のレーザー損傷テストからも確認することができる。実際の結果によれば、従来技術のレーザー素子は波長８０８ｎｍのＬＤ励起でフォトン密度４ＭＷ／ｃｍ²程度で接合面に亀裂が入った。これに対し、本発明品は１８ＭＷ／ｃｍ²のパワー注入を行ったにもかかわらず、外観及び干渉計による透過波面の変化を検出することはできない。

本発明に用いるＮｄ：ＹＡＧ単結晶は特に制約がなく、ＣＺ法等の公知の方法により作製したものを使用することができる。また、市販品を用いることもできる。

一方、ＹＡＧ多結晶は、例えば以下のような手順で製造することができる。まず、Ａ１₂Ｏ₃粉末及びＹ₂Ｏ₃粉末を原料粉末として使用する。Ａ１₂Ｏ₃粉末の平均一次粒子径は０．１〜１．０μｍ程度とすれば良い。また、Ｙ₂Ｏ₃粉末の平均一次粒子径は０．０２〜０．２μｍ程度とすれば良い。

主成分であるＡｌ₂Ｏ₃粉末及びＹ₂Ｏ₃粉末の焼結性については、それぞれの粉末をＣＩＰ圧力１０００ｋｇ／ｃｍ²で成形した圧粉体を作製した後、Ａｌ₂Ｏ₃では１４００℃で１時間焼結（酸素雰囲気中）したときに理論密度の９８％以上になること、Ｙ₂Ｏ₃では上記と同一の成形条件で作製した圧粉体を１７００℃で１時間焼結したときに理論密度の９７％以上になるように設定することが好ましい。

なお、上記Ａｌ₂Ｏ₃粉末及びＹ₂Ｏ₃粉末の合成プロセスは、平均１次粒子径が１μｍ以下（特に焼結が困難であるＹ₂Ｏ₃に関しては０．１μｍ以下の活性粉末の適用が好ましい）である粉末が得られる方法であれば特に限定されず、公知の方法を適用すれば良い。

本発明では、必要に応じて、原料粉末中に他の成分を添加することもできる。例えば、Ｎｄ：ＹＡＧセラミックス中の粒界相の形成や不均一性に伴う局所的な異常粒子の生成をより確実に回避するためにＳｉ成分を添加することができる。Ｓｉ成分としては、好ましくはコロイダルシリカ、ＴＥＯＳ（テトラエチルオルソシリケート）等をその供給源として用いることができる。

焼結法で作製されるＹＡＧセラミックスでは、未反応相としてＹＡｌＯ₃、ＹＡｌ₂Ｏ₉、Ａｌ₂Ｏ₃、Ｙ₂Ｏ₃等の未反応相、不純物相として（ＮｄＹ）ＡｌＯ₃等の不純物相が生成されやすい。これらの相が存在する場合、これらは母材結晶体であるガーネットと屈折率が異なるため、散乱源となる。ＹＡＧセラミックス中の未反応相及び不純物相の生成を回避するためには、Ｓｉの存在が極めて有効である。この場合、Ｓｉの添加量は、１０００重量ｐｐｍ以下とすることが好ましい。かかる添加量に設定することにより、レーザー発振効率、レーザービーム品質等を維持しつつ、未反応相及び不純物相の生成をより効果的に回避することができる。添加したＳｉ（Ｓｉ⁴⁺）はその量が適当である限り、ＹＡＧ格子中のＡｌ³⁺イオンと置換するため光散乱にほとんど影響を与えない。４価のイオンが３価のイオンと置換したとき陽イオン欠陥を生じる。この場合、前述したエネルギ一遷移中の電子は上記欠陥にトラップされることはないので、Ｎｄ濃度が同一のとき、Ｓｉが添加されていないＮｄ：ＹＡＧ単結晶と同等又はそれ以上の性能が得られる。また、単結晶ではＮｄ濃度を１ａｔ％程度しか固溶できないが、Ｓｉを微量添加したＹＡＧセラミックス（多結晶）ではその１０倍量程度まで固溶させことができ、レーザー特性を向上させることが可能となる。

Ｓｉ成分の添加量は、Ｓｉとして１０００重量ｐｐｍ以下（好ましくは５〜６００重量ｐｐｍ程度）を添加することが好ましい。この場合、固相法・湿式法のいずれの粉末を用いるときでも化学量論組成からずれないように、Ｓｉの添加量に応じてＹＡＧ中のＡｌ成分等を適宜調整すれば良い。

これらの粉末を均一に混合することによって、化学量論組成（ガーネット組成）を有する混合粉末を調製する。これらの粉末の純度は、いずれも９９．９重量％以上であることが望ましい。

本発明では、Ａｌ₂Ｏ₃粉末及びＹ₂Ｏ₃粉末を用いる方法のほか、共沈法、アルコキシド法等の湿式合成法により予め得られた目的組成のガーネット粉末を用いることもできる。また、かかるガーネット粉末に他の成分の粉末を含む混合粉末を使用することもできる。これらの粉末の平均１次粒子径は１μｍ以下とすることが望ましい。これらの粉末の純度も、いずれも９９．９重量％以上であることが望ましい。

次いで、原料粉末を用い、公知の方法に従って成形、焼成することによりＹＡＧ多結晶を得ることができる。透明性が不要である場合は、１６００℃以下の焼成温度で高密度焼結体を得ることができる。これに対し、透明性が必要となる場合は、１６５０〜１８５０℃程度で焼成すれば良い。

多結晶Ｎｄ：ＹＡＧセラミックスを作製する場合、アルコール系有機溶媒又は蒸留水のほか、必要に応じてバインダー、分散剤等を上記粉末に加え、ポットミル中で湿式混合し、スラリーを調製する。得られたスラリーをスプレードライヤーにて乾燥、造粒する。得られた造粒粉末は、一軸プレス、ＣＩＰ（冷間等方圧プレス）等の方法で所定形状に成形する。成形体は、バインダー等の有機分を除去するため１０００℃以下にて脱脂した後、焼結する。焼結雰囲気は、還元性雰囲気、酸化性雰囲気、真空中又は不活性雰囲気のいずれであっても良い。雰囲気が真空中である場合、１５００〜１８５０℃の温度域で行うことができる。また、ＨＩＰ（熱間等方圧プレス）等の高圧焼結法を用いても良い。また、これらの高圧焼結法と常圧焼結や真空焼結を組み合わせても良い。

固体レーザーのレーザー媒質として用いるＮｄ：ＹＡＧ多結晶及び発振されたレーザーと交差するＹＡＧ多結晶は、次の特性の少なくともいずれかを有していることが望ましい（すべてを備えていることがより好ましい）。すなわち、(i)気孔密度は２００体積ｐｐｍ以下、特に２０体積ｐｐｍ以下であること、(ii)Ｘ線回折分析によりＹＡＧ単相が確認されること、(iii)焼結体内部の屈折率変動（Δｎ）が１×１０^-3以下、特に１×１０^-4以下であること（この値以下となる多結晶を適用すること）、(iv)偏光顕微鏡によるミクロ観察及び偏光板を用いた全体観察により複屈折が観察されないことである。

複合レーザーの交差タイプに配置される多結晶体の散乱量は１０％／ｃｍ以下（特に３％／ｃｍ以下）であれば、より効率的なレーザー発振が得られる。かかる見地より、製造条件は、焼結温度：１７５０〜１８５０℃、焼結雰囲気：１０^-4Ｔｏｒｒ以下の真空（但し、Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧの場合は純酸素雰囲気とすることが好ましい。）、焼結時間：５〜１００時間とすることが望ましい。

均一化のための十分な混合時間と焼結条件を設定することが望ましい。また、添加されたＳｉ⁴⁺イオンの大半はＮｄ：ＹＡＧ結晶格子中のＡｌ³⁺イオンと置換させておくことが好ましい。このために、焼結時間を２時間以上、特に５時間以上とすることが好ましい。できるだけ多くのＳｉＯ₂を結晶内部に取込ませるために、焼結後の冷却速度を１０００〜１００℃／ｈとすることが好ましい。特に、焼結温度〜１０００℃までの温度域での冷却速度制御が極めて有効である。

Ｓｉが置換されたか否かの判定は、例えば(i)透過偏光顕微鏡ににより、Ｓｉを含んだ粒界相、異相等の光学的等方体以外の物質を同定する方法、(ii)走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）又は透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）とエネルギー分散型Ｘ線（ＥＤＸ）又は波長分散型Ｘ線（ＷＤＸ）との組合わせにより粒界(結晶粒界)を検出する方法、(iii)二次イオン質量分析（ＳｌＭＳ）、イオンマイクロアナライザー（ＩＭＡ）及び核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）により検出する方法等により行うことができる。

使用する第二結晶体の熱膨張係数は、発振体の熱膨張係数と同じ又は接近していることが好ましい。例えば、第二結晶体が金属以外であれば、発振体（上記であればＮｄ：ＹＡＧ）の熱膨張係数の±３０％以内、特に±１５％以内であることが望ましい。第二結晶体が金属の場合は、素材そのものが金属結合特有の展延性を有するため、発振体（上記であればＮｄ：ＹＡＧ）の熱膨張係数の±５０％以内、特に±３０％以内であることが好ましい。接合させる材料が従来技術の単結晶−単結晶であれば、熱膨張係数の整合性と材料フレキシビリティーの関係から、同種又は僅かに組成の異なるものどうししか接合することができない。これに対し、本発明では、接合する材料の少なくとも一方を多結晶にしたり、あるいは単結晶どうしが接合しないように多結晶を介在させることにより、接合界面に発生する歪み(両者の膨張係数差に伴う歪み)を軽減させると同時に、より強固な接合界面を形成させることができる。

また、第二結晶体がＹＡＧ以外の素材であっても良い。特に、高出力動作等で熱放散性を必要とするときは、レーザー媒質以上の熱伝導率を有する材料（例えば、サファイア、金属等）で第二結晶体を形成することにより、レーザー媒質で発生した熱を効果的に除去することができる。

さらに、種々の機能を第二結晶体に付与する方法として、透明なＣｒ⁺³：ＹＡＧ多結晶又はＣｅ³⁺：ＹＡＧ多結晶を配置することにより、ランプ励起時の増感効果、紫外線によるカラーセンター抑制効果等が得られる。これらを組合わせることにより、複数の効果を得ることができる。

一般に、固体レーザーにおけるレーザー光へのエネルギー変換率は、ランプ励起では２〜３％、半導体レーザー励起では２０〜３５％(光−光の変換効率では４０〜７０％)程度であり、それ以外は熱エネルギーとなる。このため、高出力動作時における放熱技術は、高出力化、ビームの高性能化等の観点から極めて重要である。

本発明の複合レーザー素子では、多結晶を単結晶又は多結晶と接合することによって、優れた接合状態を達成することができる。これによって、第二結晶体を発振体に良好に接合することができる。このような第二結晶体の形成によって、例えばレーザー発生時の熱を効果的に除去できるほか、ランプ励起時の紫外線除去、Ｃｒ³⁺の添加によるＮｄ³⁺の増感効果、さらにはＣｒ⁴⁺の可飽和吸収によるＮｄ³⁺：ＹＡＧのＱスイッチ形成等の作用も得ることができる。

以下、実施例及び比較例を示し、本発明の特徴をより明確に示す。ただし、本発明の範囲は、実施例に限定されない。

実施例１〜９
図５に示すような構造を有する複合レーザー素子を作製した。具体的な構成は、表１に示す。

クラッドコア構造は、コア部とクラッド部を加工するに際し、コア部の内周面とクラッド部の外周面とを鏡面仕上げするとともに、そのクリアランスを５０μｍ程度まで接近するようにした。ただし、クラッド部がＰｔの場合、コアの外周面を鏡面仕上げせずに、＃２００程度に粗加工にとどめた。

クラッド内にコアを入れた状態でＰｔ又はＭｏカプセル中に入れ、温度４００〜１６００℃、圧力１００〜２０００ｋｇ／ｃｍ²の条件下でＨＩＰ処理することにより接合を行った。ＨＩＰ処理したサンプルは、必要に応じて熱処理を施して接合強度を増大させた。得られた複合レーザー素子の両端面を光学研摩した上で、１）レーザー発振させたときの出力特性（しきい値Ｗ-スロープ効率％）及び２）シングルモード発振及びマルチモード発振における最大出力値を測定した。その結果を表１に示す。

上記１）の試験は、連続発振で行った。サンプル(コア部：レーザー発振可能な透明性結晶体)は、平均表面粗度（Ｒａ）＝０．１〜０．５ｎｍ、平坦度＝λ／１０（λ＝６３３ｎｍ）、平行度＝１０ｓｅｃに光学研摩した。サンプル表面は、誘電体多層膜による反射防止処理を施し、励起光源として波長８０８ｎｍの半導体レーザーで端面励起を行った。サンプルの片側に全反射ミラー、他方にハーフミラー（透過率２％）を設置し、出力鏡から放出された１０６４ｎｍのレーザーを光パワーメーターで計測した。表中には、ｃｗレーザー発振のしきい値（閾値）とレーザー発振後のスロープ効率を示す。

上記２）におけるレーザー発振の最大出力の欄については、上段は励起パワーを増大させたとき、シングルモードからマルチモードに移る値、下段は熱レンズ効果による出力低下を起こすに至るまでの最大出力値をそれぞれ示す。これらの値は、出力鏡から放出された１０６４ｎｍのレーザーを光パワーメーターにより発振したレーザーをビームプロファイラーで測定し、シングルモード又はマルチモードの判定により行った。

比較例１〜３
表２に示す構成の複合レーザー素子を作製した。比較例１及び２は、通常の単結晶ブール（材質はＮｄ：ＹＡＧ単結晶）よりボーリングして得られた円柱状の単結晶をレーザー媒質として用いた。また、比較例３は、１．０ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶を角柱状に切り出し、その側面（４方向面）をＹＡＧ単結晶のクラッドを形成させたものを用いた。

接合に際しては、接合面をλ／２に光学研摩を施し、１５００℃で２００ｋｇ／ｃｍ²にて１時間ホットプレス処理を行った。レーザー評価サンプルは、実施例１と同様の研摩及び表面処理を行い、レーザー発振実験に供した。これらの結果を表２に示す。

試験例１
レーザー損傷テストを実施した。励起エネルギーに対する抵抗性を評価するため、本発明品と比較品で同一形状の複合レーザー素子を作製した。レーザー発振媒質は、１ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶（直径８ｍｍ×長さ１５ｍｍ）であり、その両端にＹＡＧ多結晶又はＹＡＧ単結晶（いずれも直径８ｍｍ×長さ３ｍｍ）を接合した。接合に際しては、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＹＡＧ多結晶又はＹＡＧ単結晶との接合面を光学研摩（平坦度λ／１０、Ｒａ＝０．２ｎｍ）した。比較品は１５００℃で１００ｋｇ／ｃｍ²にてホットプレス処理した後、さらに１６００℃で５時間熱処理、本発明品は１７５０℃で１ｋｇ／ｃｍ²にて１時間加熱することにより、図７及び図８に示すような構成をもつ複合レーザー素子をそれぞれ作製した。図７は本発明品（実施例１０）、図８は比較品（比較例４）を示す。

作製された複合レーザー素子は、両端面を光学研摩した後、誘電体多層膜を形成した。これらの素子を連続出力４０Ｗ、波長８０９ｎｍの半導体レーザーにて励起して接合状態の評価を行った。図９（Ａ）及び図１０（Ａ）は、実施例１０及び比較例４における接合直後のフィゾー干渉計による透過波面の状態をそれぞれ計測したものである。両者ともに、ほとんどストレートに近い波面を形成している。

図１０（Ｂ）は、比較例４について、前記の半導体レーザーにて２時間繰り返し励起を行った結果であるが、透過干渉縞の形成が観察されなくなる。また、レーザー出力に関しても、１時間以内では出力２２Ｗのレーザー発振を確認したが、その後に徐々に出力低下し、１時間５０分後にはレーザー発振が不能状態になった。

図９（Ｂ）は、実施例１０について、比較例４と同じ条件で１０００時間の繰り返し励起を行った結果を示す。１０００時間経過しても、レーザー素子の透過波面における変化が確認されなかった。出力変化に関しても、初期２６．１Ｗに対し、１０００時間経過後のそれは２６．０Ｗであることから、ほとんど出力変動量が検出できないことことがわかる。

さらに、両者の別サンプルにおいて、最大出力５００Ｗ、波長８０８ｎｍの半導体レーザー（レーザービームの集光によって励起密度を変動させること）による破壊試験を行ったが、比較例４は励起密度４ＭＷ／ｃｍ²でわずか１時間で接合面が破壊された。これに対し、本発明の複合レーザー素子は、励起密度１２ＭＷ／ｃｍ²で試験時間２５時間でも変化を生じないので、さらに５０ＭＷ／ｃｍ²まで励起密度を上昇させてようやくわずかな亀裂を確認した。亀裂の発生状態は、従来技術では接合面に平行な亀裂（接合面そのものが剥離)が進展しているのに対し、本発明では亀裂が接合面に直角方向であるので、接合状態が著しく改善されていることが判明した。

さらに、実施例４と同じ素子構造であって、単結晶と多結晶との接合界面に１重量％のコロイダルシリカを塗布して接合し、単結晶側から多結晶体側に向けて５℃／ｃｍの負の温度勾配をかけながら無荷重(自重)下において真空中１７５０℃で１０時間の熱処理を施すことにより、単結晶側から多結晶側に約５００μｍ界面移動、すなわち単結晶化が起こっていることが確認された。この材料を同一方法でレーザー損傷テストを行った結果、５０ＭＷ／ｃｍ²も何ら異常は認められなかった。さらに励起密度を１５０ＭＷ／ｃｍ²に向上させたとき、元々のＮｄ：ＹＡＧ−ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ多結晶の接合界面でなく、５００μｍ界面移動させた付近から単結晶側に深く、多結晶体側に浅い亀裂の発生を検出したが、接合界面を多結晶体側に移動させる、すなわち本来の接合界面を消滅させることで飛躍的に強固な接合を実現することができた。

次に、実施例４と基本構造は同じであるが、中心部にＮｄ：ＹＡＧ多結晶体を用い、結晶方位＜１１０＞のＹＡＧ単結晶を両端に接合した。この試験体の両端に配置されるＹＡＧ単結晶側から同じく５℃／ｃｍの負の温度勾配をかけながら１７８０℃で１０時間熱処理することでほぼ全体を単結晶化(少なくとも発振したレーザー光が通過する領域だけは単結晶化)させた。このＮｄ：ＹＡＧ−ＹＡＧ単結晶素子のレーザー通過領域には従来技術のような接合界面は存在していない理想的レーザー素子を提供することができる。この素子を前述の半導体レーザーで励起すると、１５０ＭＷ／ｃｍ²に至っても何ら損傷はなく、集光限界の２５０ＭＷ／ｃｍ²でも問題なく、長時間連続発振していた。本発明は従来技術に比べ励起光に対して飛躍的なダメージ向上をもたらすが、接合状態はレーザー発振器の設計に応じて適宜選択すれば良い。

試験例２
Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶と、Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧ単結晶とを接合して複合レーザー素子を作製した。従来技術で短パルス発振可能なＣｒ⁴⁺：ＹＡＧを動作させるためには８０８ｎｍの半導体レーザーでＮｄ：ＹＡＧを励起し、Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧの可飽和吸収特性をＱスイッチとして利用するのが一般的であるが、この構成では高いビーム品質を有する単一モードパルス発振は不可能である。本発明では、このような技術課題を克服するため、実施例１１として２．７ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶（高濃度Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶）と０．１ａｔ％Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧ単結晶（いずれも直径８ｍｍ×高さ２ｍｍ）との複合レーザー素子を作製した。まず、両者の接合面をＲａ＝０．３ｎｍ、λ／４以内に光学研摩した。研摩面を接触させた状態でＰｔカプセルを形成し、１３００℃で１０００ｋｇ／ｃｍ²にて３時間ＨＩＰ処理を施した。ＨＩＰ処理した後、さらに１７００℃で１時間熱処理して接合状態を強化した。図１１（ａ）に示すように、試料表面に誘電体多層膜による反射防止処理を施し、励起光源には波長８０８ｎｍ、出力２０Ｗの半導体レーザーで励起した。この発振器からパルス幅２０ｎｓｅｃ、出力１ｍＪの単一縦モードの高品質パルスレーザーを発振していることを確認した。出力はパワーメーター、パルス幅はオシロスコープ、単一縦モードはスキャニングファブリーペロー干渉計にて発振スペクトルを測定した。

一方、比較例５として、実施例１１と同じサイズの１．０ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶とＣｒ⁴⁺：ＹＡＧ単結晶を用いた複合レーザー素子を作製したが、発振できなかった。

また、図１１（ｂ）に示すように、１．０ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶のロッド（直径８ｍｍ×長さ３５ｍｍ）を作製し、これと可飽和吸収体としての上記Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧ単結晶とを複合化せずに個別適用したところ、レーザー発振は確認できるものの、単一縦モードでないのでモードセレクタとしてのエタロンを発振器内に挿入することにより、ようやく単一発振が可能となった。比較品では、本発明に比べて発振器容積が３０倍、発振効率が１／２となるばかりでなく、非常に高価なエタロンが必要となり、技術面でも本発明の優位性が確認できる。

実施例１２
実施例１１で得られた複合レーザー素子を用いた超高出力パルスレーザー発振器を作製した。

図１２に示すように、実施例１１で示したＮｄ：ＹＡＧ多結晶−Ｃｒ⁴⁺：ＹＡＧ単結晶複合レーザー素子を適用した小型のスイッチレーザー発振器を市販の再生増幅器で増幅すると、パルス幅２０ｎｓｅｃ、出力５００ｍＪまで増幅することができた。

さらに、図１２に示すように、直径３０ｍｍ×厚さ５ｍｍの１．５ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶又は直径３０ｍｍ×厚さ４ｍｍのＮｄ：ＹＡＧ単結晶（又はＮｄ：ＹＡＧ多結晶）の両面に厚さ１ｍｍのＹＡＧ多結晶（発振媒質が多結晶の場合は、単結晶でも良い。）を配置した複合ディスクレーザー素子をブリュースター角にセットアップした増幅器（励起は半導体レーザー）を加えることにより、その出力は６Ｊまで増大した。従来技術に比べて非常にコンパクトな発振器構成で単一縦モードを有する超高出力（６Ｊ）が得られた。これにより、レーザー加工技術へのさらなる応用が期待できる。

実施例１３
長さ２２０ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚さ４．５ｍｍの１．０ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶スラブの全反射面に厚さ２．０ｍｍの１ａｔ％Ｃｒ³⁺：ＹＡＧ多結晶を接合して複合レーザー素子を製造した。複合レーザー素子の構成を図１３に示す。Ｒａ＝１ｎｍ，平坦度λに研摩を施した接合面どうしを密着させた状態で１０００℃で５ｋｇ／ｃｍ²の荷重をかけた状態で熱処理を１時間実施した。その後、素子全体にＴａカプセルをかぶせ、１５００℃で５００ｋｇ／ｃｍ²でＨＩＰ処理を１時間行った。処理後、カプセルを剥がし、複合レーザー素子をさらに１７００℃で３時間熱処理し、接合状態を強化した。次いで、スラブ両端面をブリュースター角にカットし、このブリュースター面と全反射面を平行平坦に光学研摩した。その結果、Ｃｒ³⁺：ＹＡＧ多結晶層は厚さ１．５ｍｍとなった。

この複合レーザー素子を従来のキセノンランプ励起方式のレーザー発振器中にセットアップし、ｃｗレーザー発振実験を行ったところ、入力２０ｋＷに対して１．１ｋＷのレーザー発振を確認した。（発振効率５．５％）長さ２１５ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚さ６．５ｍｍのほぼ同一形状の１．０ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶スラブを同一発振器で評価したところ、入力２０ｋＷに対して５２０Ｗ（発振効率２．６％）しか得られなかった。また、この複合レーザー素子を用い、ｃｗ出力９００Ｗの耐久テストを行ったところ、５００時間経過（ランプは１００時間ごとに交換）しても出力低下は認められなかった。

実施例１４
図１４に示す構造を有する複合レーザー素子を作製した。まず、直径３．５ｍｍ×長さ５０ｍｍの１．１ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶ロッドの周辺第一層に厚さ１ｍｍのＹＡＧ多結晶（不透明体）、さらにその周りに厚さ２ｍｍのＰｔを接合した。Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶の周辺、ＹＡＧ多結晶の内面を鏡面研摩し、双方のクリアランスを１５μｍとした。ＹＡＧ多結晶の外周は鏡面研摩せずにＲａ＝１５０μｍの粗加工とした上で、さらに幅及び深さ０．３ｍｍの溝を形成（表面の凹凸形成による接合強度と放熱性の向上が目的）する。このとき、ＹＡＧ多結晶とチューブ間のクリアランスは５０μｍとし、図１４のようにセットアップした状態でＰｔカプセル中に封入した。１４００℃で２０００ｋｇ／ｃｍ²のＨＩＰ処理を１時間行った。処理後に、カプセルを剥がし、両端面を光学研摩することにより三重構造の複合レーザー素子を作製した。この複合レーザー素子を水冷し、波長８０８ｎｍの半導体レーザーで端面励起してレーザー発振実験を行った。レーザー交換効率は２５％であるが、放熱構造の効果により１００Ｗの高出力領域までシングルモードを実現した。一方、直径７ｍｍ×長さ６０ｍｍの１．１ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶を同一条件で発振させたが、シングルモードはわずか１０Ｗまでであり、マルチモードでも３５Ｗまでしか発振できなかった。

実施例１５
図１５に示す構成をもつ複合レーザー素子を作製した。直径４．０ｍｍ×長さ４０ｍｍの１．１ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶ロッドの両端面の第一層として厚さ１ｍｍのＹＡＧ多結晶（透明体）、さらにその周りに厚さ３ｍｍのサファイア単結晶を配置した構造を有する。Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶の両端面、ＹＡＧ多結晶の両面、さらにサファイア単結晶の片面をＲａ０．２ｎｍ、平坦度λ/６に光学研摩して接合面を接触させた状態で熱処理を施した。１２００℃で２ｋｇ／ｃｍ²の荷重をかけて１時間実施した。さらに、電気炉中、無荷重下で１５５０℃で３時間熱処理して接合状態を強化した。比較のため、すべて単結晶から構成される同一形状の素子（Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ単結晶−サファイア単結晶の素子）を同一条件で作製したが、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶−ＹＡＧ単結晶間の接合は、接合界面の存在が肉眼で確認できるほど不完全であった。また、ＹＡＧ単結晶−サファイア単結晶間の接合は、両者の熱膨張係数の差を緩和できないために接合界面に微細な亀裂が生じた。本発明の複合レーザー素子は、端面のサファイア単結晶部を光学研摩して、レーザー発振実験に供した。この複合レーザー素子を水冷しながら、波長８０８ｎｍの半導体レーザーで端面励起してレーザー発振実験を行った。レーザー変換効率は２７％であったが、放熱構造により５０Ｗの高出力領域まで横モードはガウス分布を有する高品質ビームを実現した。

実施例１６
図１６に示すような複合レーザー素子を作製した。直径６ｍｍ×厚さ１．２ｍｍの３．９ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶チップの両端面にヒートシンクとして厚さ１ｍｍのサファイア単結晶を配置した。Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶の両端面と両端面に配置したサファイア単結晶の片面をＲ＝０．３ｎｍ、平坦度λ／１０に光学研摩し、接合面を接触させた状態で重さ０．５ｋｇの多結晶アルミナの自重(１．７７ｋｇ／ｃｍ²)をかけ、１２００℃で１時間保持し、さらに、無荷重下で１５００℃で３時間の熱処理を行った。熱処理したＮｄ：ＹＡＧ多結晶−サファイア単結晶複合レーザー素子は、両端面のサファイア単結晶部を光学研摩し、レーザー発振実験に供した。

レーザー発振に際しては、銅板に複合レーザー素子を固定し、波長８０８ｎｍの半導体レーザーで端面励起して実験を行った。レーザー変換効率は、約１９％であった。共振器内部にエタロンを挿入しない単純な発振器構造でレーザー発振効率１９％、出力５Ｗの高出力領域まで単一縦モードを実現した。一方、光学研摩した直径８ｍｍ×厚さ１．８ｍｍの１．０ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶を同一共振器でレーザー発振を試みたが、発振できなかった。さらに、光学研摩した直径７ｍｍ×厚さ８ｍｍの１．１ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶を用い、共振器内部にエタロンを入れて単一縦モード発振を試みた。モードセレクタのエタロンにより単一縦モード発振することは可能であったが、発振効率６．２％、最大出力１．５Ｗであり、共振器長も１０倍以上となった。このことから、本発明の複合レーザー素子は、小型で高出力の発振器を提供できることがわかる。

実施例１７〜１８
Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶及びＮｄ：ＹＡＧ単結晶を発振媒質とし、両端面に複合構造素子を接合させたものである。実施例１７では、まずコアにサファイア単結晶、クラッドにＡｌ₂Ｏ₃多結晶を配置させた。実施例１８においてもコアにＹＡＧ多結晶、クラッドにＡｌ₂Ｏ₃多結晶を配置させた。次いで、実施例１４と同様にして同心円状の素子構造を形成させるために、双方ともカプセルで覆い、１６００℃-１０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力でＨＩＰ処理した。作製したこのようなクラッド−コア構造素子を円周方向(輪切り)に切断し、光学研摩を施した後、同じ研摩を施した発振媒体と接触させ、１ｋｇ／ｃｍ²の加圧、１２００℃の熱処理によって図１７及び図１８のような複合レーザー素子がそれぞれ得られた。

実施例１９
図１９に示すような構造の複合レーザー素子を作製した。厚さ３ｍｍ×幅８ｍｍ×長さ１２ｍｍの１．８ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶体の５ｍｍ×１２ｍｍ両面をＲａ＝８０μｍに粗加工し、一方では厚さ２ｍｍ×幅８ｍｍ×長さ１２ｍｍのＡｌ₂Ｏ₃多結晶体(２枚)の片面をＲａ＝１ｎｍ、平坦度λ／２に光学研摩した。加工したＮｄ：ＹＡＧ多結晶体をＡｌ₂Ｏ₃多結晶で挟み込む状態で接触させながら、５ｋｇ／ｃｍ²の荷重をかけた状態で１５００℃で２時間熱処理した。熱膨張係数の異なるＹＡＧとＡｌ₂Ｏ₃多結晶体を比較的広い面積(本ケースでは約１ｃｍ²)に渡って完全に接合させると光学的な歪みを生じやすい。このような組み合わせの光学素子を作製するときは、材料の一方あるいは双方の面精度を比較的荒くし、部分的な接合を行うことでも素子機能の向上を図ることもできる。本例は非交差タイプのレーザー素子を作製するのが目的であり、レーザー発振素子に部分的にＡｌ₂Ｏ₃多結晶が接触したとしても、その高い熱伝導率は放熱特性を向上させることに相違ない。

実施例２０〜２２及び比較例２０〜２２
図２０に示す構造Ｘ、構造Ｙ及び構造Ｚをそれぞれ作製した。

構造Ｘは、中心部に厚さ１ｍｍのＮｄ：ＹＡＧ多結晶体、その両面を厚さ３ｍｍのＹＡＧ多結晶体を配置する積層構造となっている。接合面をＲａ＝０．５ｎｍ、λ／２の平坦度に仕上げたあと、実施例２０では約１ｋｇの重りを付加（０．４ｋｇ／ｃｍ²）したのみ、比較例２０では６００ｋｇ／ｃｍ²の荷重をホットプレスにより印加し、１７００℃で１時間加熱処理した。

その結果、実施例２０はＮｄ：ＹＡＧとＹＡＧが一体化したものが得られ、外観上の亀裂やチッピングは生じていなかった。一方、比較例２０はＹＡＧ多結晶体のコーナー部にチッピングが発生し、中心部のＮｄ：ＹＡＧ多結晶体には沢山の亀裂が発生し、レーザー素子としては全く利用できる状況ではなかった。

構造Ｙは、中心部に比較的厚いＮｄ：ＹＡＧ多結晶体、その両面を同じ厚さのＹＡＧ多結晶体を配置する構造となっている。構造Ｘと同様に接合面をＲａ＝０．５ｎｍ、λ／２の平坦度に仕上げた後、実施例２１では５ｋｇの重りを付加（２ｋｇ／ｃｍ²）したのみ、比較例２１では２００ｋｇ／ｃｍ²の荷重をホットプレスにより印加し、１５００℃で１時間処理した後、さらに両者を無荷重状態で１７５０℃で２時間熱処理した。

実施例２１は実施例２０と同様にＮｄ：ＹＡＧとＹＡＧが一体化した良好な接合体が得られた。これに対し、比較例２１は接合部でのチッピングと微亀裂の発生が確認された。

ここで得られた接合体のレーザー出射方向の両面を鏡面研摩し、歪み計で観察したところ、実施例２１ではＹＡＧと接合したＮｄ：ＹＡＧの境界部のみに微かな歪み(複屈折)が観察されるのみであったのに対し、比較例２１はＮｄ：ＹＡＧ多結晶の全体に歪みが観察された。この歪みはレーザー動作時にビーム品質や効率に極めて不利な状況となることが予測されるほか、歪みによる素子寿命の低下にもつながる。

構造Ｚは、φ１０ｍｍ×厚さ５ｍｍのＮｄ：ＹＡＧ多結晶体、その両端を同一径かつ厚さ１０ｍｍのＹＡＧ多結晶体を配置する構造となっている。接合方法は実施例２１及び比較例２１と同様にして実施した。

作製した接合体の両面を鏡面研摩し、歪み計による測定を行ったところ、実施例２２は計測限界下の極低歪み、比較例２２は面内に局所的な歪みが観察された。

また、構造Ｚ用の使用材料は予め干渉計による透過波面でストレートライン(すなわち屈折率変動がほとんど生じていない材料であること)を確認していた。実施例２２では接合後もほとんど同じ干渉パターンであるのに対し、比較例２２は波面屈曲(リング状波面)が観察されており、接合状態が極めて劣悪であることを確認した。

実施例２３
図２１に示す構造を有する複合レーザー素子を作製した。

ＣＺ法では３〜６インチ径のＮｄ：ＹＡＧ単結晶を製造することはできるが、中心部にコアがあり、中心から周辺部に向かってファセットなどの光学的不均一部が存在するため、インゴットを輪切りにしてもレーザー素子として利用することができない。一般的に干渉計で比較的光学的に均一な部分を検出し、その部分を切り出すため、結晶成長方向(結晶の長手方向)に切り出すしかない。このため、比較的長い結晶は取り出すことはできても、大面積のレーザー素子を製造することはほとんど不可能に近い。

そこで、本発明を利用した大面積のレーザー素子を作製した。まず、Ｎｄ：ＹＡＧ単結晶インゴットの良質部を１０ｍｍ×１０ｍｍ×Ｌ１７０ｍｍサイズで取り出した。その結晶の長手方向の対面する２面をＲａ＝０．１ｎｍ、λ／１０に光学研摩した後、１０ｍｍ間隔に切断した。切断したサイコロ状のＮｄ：ＹＡＧ単結晶の研摩面どうしを接触させた状態にして１０個を一定方向に積んだ。さらに、単結晶と同一組成のＮｄ：ＹＡＧ多結晶体(１０ｍｍ×１０ｍｍ×０．３ｍｍ)の両面を前述の単結晶と同じ面精度に光学研摩して単結晶の間に挿入し、全体が直線上になるように配列した。

その後、接合方向に３ｋｇ／ｃｍ²の一軸圧力をかけた状態で１７５０℃で３時間保持した。１０個のＮｄ：ＹＡＧ単結晶とその間隙にある９個のＮｄ：ＹＡＧ多結晶から構成される長さ約１０３ｍｍの素子を合計１０個作製した。この１０個の素子の非接合面２面(１０ｍｍ×１０３ｍｍ面)をＲａ＝０．１ｎｍ、λ／１０に光学研摩した後、研摩面を接触した状態でこれらを１０個積み上げた。前述の同一組成のＮｄ：ＹＡＧ多結晶体（１０ｍｍ×１０３ｍｍ×０．３ｍｍ）をＲａ＝０．１ｎｍに光学研摩した後、先ほどと同様に１０個の研摩した素子間に挿入し、同じく全体が直線状になるように並べ、同一の加圧条件かつ同一条件で熱処理した。このとき、図２１に示すような１０ｍｍ角のＮｄ：ＹＡＧ単結晶が幅０．３ｍｍのＮｄ：ＹＡＧ多結晶体を挟み込むような構造の約１０３ｍｍ×１０３ｍｍ×１０ｍｍの巨大な素子を得ることができた。作製したＮｄ：ＹＡＧ単結晶＋多結晶体から構成される素子の両面を光学研摩して干渉計で透過波面を測定したところ、全体の屈折率変動（Δｎ）が１０^-5オーダーで一致する高品質素子であることが判明した。このことから、レーザー発振可能である大面積レーザー素子であると判断できる。

また、接合させる際に１０℃／ｃｍの温度勾配をかけた状態で１７９０℃で１０時間熱処理すると、Ｎｄ：ＹＡＧ多結晶部が単結晶体に変化し、全体が一体化した単結晶となった。上述と同一プロセスで熱処理条件を変えることにより全体を単結晶化も可能であることも確認した。この場合も、干渉計による透過波面は全面にわたってほぼストレートであり、Δｎ =１０^-5〜１０^-6のオーダーに達していたので、この素子もレーザー発振可能と判断できる。

実施例２４
図２２に示すように、単結晶育成では製造困難な長尺レーザー素子を作製した。単結晶は市販の１ａｔ％Ｎｄ：ＹＡＧであり、これを１５０ｍｍ間隔に切断して、接合面を実施例２３と同様に光学研摩した。また、(1)同一組成のＮｄ：ＹＡＧ、(2)単結晶よりＮｄ濃度の低いものあるいは(3)Ｎｄを含まないＹＡＧ多結晶体を準備し、直径７ｍｍ×０．２ｍｍとしたものを実施例２３と同じく光学研摩して、単結晶間に挟み込んだ。単結晶と多結晶体が直線上となるようにセットし、一軸圧力５ｋｇ／ｃｍ²、１７３０℃で３時間熱処理した。単結晶や多結晶体のセット位置がズレないようにするために、長さ５０ｍｍ×５０ｍｍ×４３０ｍｍのアルミナセラミックで本素子の長さ方向の両端を押さえ付けて、接合した長さ約４５０ｍｍのロッドの両面を光学研摩して干渉計による透過波面を測定したところ、(1)〜(3)のいずれの多結晶体を使っても面内のΔｎ ＝１０^-6台となっており、極めて均一性の高い長尺素子ができていることを確認した。従来の単結晶育成技術では困難な４５０ｍｍの超ロングレーザー素子であり、透過波面の状態からレーザー発振することは間違いないものと判断できる。

本発明の製造方法の一例を示す工程図である。 本発明の製造方法の一例を示す工程図である。 本発明の複合レーザー素子の構造を示す模式図（側面図及び断面図）である。 従来技術（（ａ）及び（ｂ）上図）及び本発明（（ｂ）下図）における接合状態を示す模式図である。 本発明の複合レーザー素子の構造を示す模式図（側面図及び断面図）である。 本発明の接合部分における界面移動の状態を示す模式図である。 実施例１０の複合レーザー素子の構造を示す模式図である。 比較例４の複合レーザー素子の構造を示す模式図である。 実施例１０における透過波面を示すイメージ図である。 比較例４における透過波面を示すイメージ図である。 実施例１１（図１１（ａ））及び比較例５（図１１（ｂ））のレーザー素子を用いた発振器の構成を示す概略図である。 実施例１２の複合レーザー素子を用いた発振器の構成を示す概略図である。 実施例１３の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例１４の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例１５の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例１６の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例１７の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例１８の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例１９の複合レーザー素子の構造を示す模式図（断面図及び側面図）である。 実施例２０〜２２の複合レーザー素子（構造Ｘ〜Ｚ）の構造を示す模式図（側面図及び断面図）である。 実施例２３の複合レーザー素子の構造を示す模式図である。 実施例２４の複合レーザー素子の構造を示す模式図である。 本発明の複合レーザー素子の接合状態（多結晶−単結晶の界面）を観察した結果を示すイメージ図である。 本発明の複合レーザー素子の接合状態（多結晶−単結晶の界面）を示す模式図である。

Claims (10)

1. ２つ以上の結晶体が接合されてなるレーザー素子であって、
   （１）上記結晶体のうち少なくとも１つが、レーザー発振可能な領域を含む透明性結晶体であり、
   （２）当該透明性結晶体及びそれに接合されている第二結晶体の少なくとも一方が多結晶である、
   ことを特徴とする複合レーザー素子。
2. 当該透明性結晶体及びそれに接合されている第二結晶体のいずれか一方が多結晶であり、他方が単結晶である請求項１記載の複合レーザー素子。
3. 多結晶と単結晶との接合面が、当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成している請求項２記載の複合レーザー素子。
4. 請求項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
   ａ）レーザー発振可能な透明性結晶体の平面部と、第二結晶体の平面部とを接触させる工程、
   ｂ）等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
   を有することを特徴とする製造方法。
5. 請求項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
   ａ）表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである平面部を一部又は全部に有するレーザー発振可能な透明性結晶体と、表面粗さＲａ＝０．１ｎｍ〜１５０μｍである平面部を一部又は全部に有する第二結晶体とを、それぞれの平面部どうしで接触させる工程、
   ｂ）等方圧下又は０〜１０ｋｇ／ｃｍ²の一軸加圧下において、両結晶体を２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度で加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
   を有することを特徴とする製造方法。
6. 請求項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
   ａ）実質的に同じ曲率の曲面を有するレーザー発振可能な透明性結晶体及び第二結晶体を用い、レーザー発振可能な透明性結晶体の曲面の外面と第二結晶体の曲面の内面とを０〜３００μｍの隙間を保持しながら、可撓性カプセル中に装填する工程、
   ｂ）両結晶体を可撓性カプセルごと２００℃以上かつ当該結晶体の融点未満の温度にて０．９８ＭＰａ以上の圧力で熱間等方圧プレスすることにより、結晶体の接合体を形成する工程、
   を有することを特徴とする製造方法。
7. 請求項１記載の複合レーザー素子を製造する方法であって、
   ａ）レーザー発振可能な透明性結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体と、第二結晶体を構成し得る粉末組成物の圧粉体とを接触させる工程、
   ｂ）両圧粉体の融点の７０〜９５％の温度で両圧粉体を加熱することにより、結晶体の接合体を形成する工程、
   を有することを特徴とする製造方法。
8. 請求項４〜６のいずれかに記載の製造方法であって、
   （１）結晶体として、一方に単結晶を用い、他方に多結晶を用い、
   （２）当該多結晶の一部又は全部を当該単結晶を通じて結晶成長させる、
   ことを特徴とする製造方法。
9. 請求項４〜６のいずれかに記載の製造方法であって、
   （１）結晶体として、一方に単結晶を用い、他方に多結晶を用い、
   （２）当該多結晶の結晶粒子を当該単結晶に吸収させることによって、多結晶と単結晶との接合面に、当該多結晶を構成する結晶粒子単位の凹凸を形成させる、
   ことを特徴とする製造方法。
10. 請求項１〜３のいずれかに記載の複合レーザー素子を含むレーザー発振器。