JP2005150043A - 有機ｅｌ発光素子 - Google Patents

Abstract

【課題】有機発光層から生じる光の直接光と反射光との干渉によって取り出し可能な光が減少することを改善し、発光効率を向上させることが可能なトップエミッション型有機ＥＬ発光素子を提供すること。
【解決手段】基板と、該基板の上に積層される反射面を有する陽極と、該陽極の上に積層される少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層と、該有機ＥＬ層の上に積層される透明陰極とを有する有機ＥＬ発光素子において、上記反射面から上記有機発光層における上記陽極側界面までの光学距離ｄと、上記有機発光層から発する光の最短波長λとが下式（１）の関係を満たすように正孔注入層および正孔輸送層を設定する。

【選択図】なし

Description

本発明は、カラーテレビ、パソコン、パチンコ台などの表示デバイスの発光源となる有機ＥＬ発光素子に関し、特に、発光効率を向上させたトップエミッション方式の有機ＥＬ発光素子に関する。

１９８７年にイーストマンコダック社のＣ，Ｗ，Ｔａｎｇによって有機化合物の薄膜積層構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ発光素子」と称する）が報告され（非特許文献１を参照）、今日に至るまでに様々な有機ＥＬ発光素子が報告されている。有機ＥＬ発光素子は、基板と下部電極と少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層と上部電極とから概略構成され、それらは自発光性であるため視認性に優れ、かつ完全な固体であるため衝撃耐性および取り扱い性に優れている。そのため、有機ＥＬ発光素子を適用させた高性能の表示デバイスが注目されている。より高性能の表示デバイスを提供するために、有機ＥＬ発光素子の発光効率を向上させることは極めて重要な課題である。

有機ＥＬ発光素子の構造は、基板側から光を取り出す「ボトムエミッション型」と、光を基板と反射側（上部電極側）から取り出す「トップエミッション型」とに大別される。ボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子の代表的な構成を図１に示す。ボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子は、基板１０と、下部電極（透明電極）２０ａと、正孔注入層３０と、正孔輸送層４０と、有機発光層５０と、電子輸送層６０と、電子注入層７０と、上部電極（金属電極）８０ａとから概略構成される。トップエミッション型有機ＥＬ発光素子の代表的な構成を図２に示す。トップエミッション型有機ＥＬ発光素子は、基板１０と、反射膜２０ｂと、下部電極（透明電極）２０ａと、正孔注入層３０と、正孔輸送層４０と、有機発光層５０と、電子輸送層６０と、電子注入層７０と、上部電極（透明電極）８０ｂとから概略構成される。

有機ＥＬ発光素子では、有機ＥＬ層の有機発光層から生じた光は、直に発光素子の外部に向かう直接光と、反射面で一度反射された後に外部に向かう反射光とに分けられ、発光素子の発光効率を向上させるためには反射光を効率的に利用する必要がある。そのため、例えば、ボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子では、上部電極をＡｌ膜などの金属膜から形成することにより反射面を形成している（図１を参照）。また、トップエミッション型有機ＥＬ発光素子では、下部電極側に平滑化したＡｌ、Ｎｉ、またはＣｒなどの金属膜を設けることにより反射面を形成している（図２を参照）。Ａｌ膜は、光に対して高い反射率を有するため、有機発光層から生じた光を基板側に効率良く反射させることが可能である。

一方、有機ＥＬ発光素子を適用する表示デバイスの分野では、近年、アクティブマトリックス駆動方式の発光素子を用いたディスプレイの開発が盛んに行われている。アクティブマトリックス駆動方式のディスプレイでは、スイッチング発光素子として薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）を設けた基板の上に複数個の有機ＥＬ発光素子を形成し、それらを光源として使用する。しかし、現状ではＴＦＴまたは有機ＥＬ発光素子の特性のバラツキが大きいため、特性のバラツキを補正するための様々な駆動回路が必要とされている。そのような駆動回路が基板上に追加されると回路が複雑になり、一画素を駆動するのに必要とされるＴＦＴの数が増加してしまう。そのため、アクティブマトリックス駆動方式のディスプレイにボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子を適用すると、ＴＦＴの数の増加に伴って下部電極の透明領域の面積が減少し、光の取り出しを可能とする面積が減少してしまう。したがって、このような状況下では、有機ＥＬ発光素子の構造をボトムエミッション型よりもトップエミッション型とする方が光の取り出しにおいて有利であると考えられている（特許文献１を参照）。しかしながら、いずれの発光素子を用いた場合であっても、直接光と反射光とが干渉によって互いに弱め合うと取り出し可能な光の量が減少し、発光効率が低下してしまうという解決すべき課題がある。そこで、直接光と反射光との干渉を制御することにより有機ＥＬ発光素子の発光効率を向上させる試みがなされている。

例えば、第１透明電極、発光層および第２透明電極を有する有機ＥＬ発光素子と、該発光素子を制御するスイッチング素子を有する駆動層と、該駆動層の外部に配置される反射膜とを備える有機発光表示装置において、駆動層の膜厚を最適化することが開示されている（特許文献２を参照）。この開示では、発光部から直に素子外部へ向かう直接光と、反射膜で一度反射された後に素子外部へ向かう反射光とが互いに強め合う（同相的に干渉し合う）条件となるように駆動層の膜厚を規定している。

また、基板上に、発光取り出し可能な透明な第１電極と、第２電極との間に挟持された、正孔輸送層および少なくとも有機化合物からなる発光層を含む薄膜層が形成された有機電界発光装置において、薄膜層の正孔輸送層／発光層界面から第２電極までの光路長を最適化することが開示されている（特許文献３を参照）。この開示もまた、直接光と反射光とが互いに強め合う条件となるように各層の膜厚を規定している。

さらに、基板上に、第１透明電極、有機正孔注入層、有機正孔輸送層、有機発光層、有機電子輸送層、有機電子注入層と透明電極とを有する第２透明電極、および保護層を順次有する有機発光素子において、全反射が起こらないようにするために、発光中心波長から保護層の全膜厚を規定することが開示されている（特許文献４を参照）。

特開２００１−１７６６６０号公報 特開２００２−２５２０８７号公報 特開２００２−２９９０６２号公報 特開２００３−６８４７２号公報 Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ，Ｓ．Ａ．ＶａｎＳｌｙｋｅ，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，５１，９１３（１９８７）

上述のように、有機ＥＬ発光素子における直接光および反射光を同相的に干渉させることで発光効率を向上させることは可能であるが、干渉を効率良く強め合わせるには発光中心波長をできるだけシャープに（できるだけ単一光に近い状態に）する必要がある。すなわち、先に示した技術は、同相的な干渉条件を満たす特定波長の光に関しては効果的であるが、その他、広い波長領域の発光を対象とした場合には効果的ではない。広い波長領域の発光において、直接光と反射光とが同相的な干渉を起こすと、波長によって強めあう場合と弱めあう場合とが生じる。その結果、発光効率が低下するだけでなく、発光スペクトルが変化することにより、発光層から発した光の本来の色味が変化することになる。そのため、広い波長領域の発光における干渉を制御し、発光効率を高める技術が望まれている。一方、色変換方式またはカラーフィルタ方式の発光素子では、発光層から発した光を色変換素子またはカラーフィルタを介して所望の色に調整した後に素子の外部に出光させる。そのため、色変換方式またはカラーフィルタ方式を適用する発光素子において、発光層から発した光は、特定の波長を有するものではなく、広い波長領域にわたるものであることが望ましい。

以上のような状況に鑑み、本発明は、高性能なアクティブマトリックス型ディスプレイの実現化に向けて、広い波長領域において、高効率な発光を達成することが可能なトップエミッション型有機ＥＬ発光素子を提供することを課題とする。

トップエミッション型有機ＥＬ発光素子において、有機ＥＬ層から発した光は上部の透明電極を通過し素子外部へ向かって発光する。この場合、光は各層において光学的干渉を受けるが、最も大きな干渉は直接素子の上部透明電極側へ向かう直接光と、いったん基板側に向かい反射面で反射された後に上部透明電極側に向かう反射光との干渉である。本発明者らはトップエミッション型有機ＥＬ発光素子における光の取り出し効率について鋭意検討した結果、反射光と直接光とが互いに干渉しない条件となるように有機ＥＬ層の有機発光層界面から反射面までの光学距離を規定することよって、素子の発光効率を向上させることが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。

一般に、光学距離（光路長）ｄとは、屈折率ｎの媒質中を距離ｌだけ光線が通過した場合においてｎｌとして定義されている。したがって、トップエミッション型有機ＥＬ発光素子において、反射光の干渉を有機ＥＬ層の有機発光層界面から反射面までの光学距離ｄは、有機発光層界面と反射面との間に介在する層の屈折率および膜厚によって変化する。介在する層が複数存在する場合には、各層における光学距離の総和が全体の光学距離となる。より具体的には、有機発光層界面と反射面との間に正孔輸送層、正孔注入層および透明陰極が順に介在する場合、それらの屈折率および膜厚をそれぞれｄ１、ｎ１、ｄ２、ｎ２、ｄ３、ｎ３とすると、光学距離ｄはｄ１＊ｎ１＋ｄ２＊ｎ２＋ｄ３＊ｎ３となる。

ここで、直接光と反射光とが互いに強め合う干渉条件は、光学距離ｄと波長λとが、以下に示す式（Ａ）の関係を満たすときである。

上式において、光学距離ｄが最も短い場合となるｍ＝１の場合について検討すると、光学距離ｄがλ／４となる条件を満たしたときに同相的な干渉が起こることになる。
一方、直接光と反射光とが互いに弱めあう干渉条件は、光学距離ｄと波長λとが、以下に示す式（Ｂ）の関係を満たすときである。
２ｄ＝λＬ （Ｌ＝１，２，３…） （Ｂ）

上式において、光学距離ｄが最も短い場合となるＬ＝１の場合について検討すると、光学距離ｄがλ／２となる条件を満たしたときに逆相的な干渉が起こることになる。

したがって、同相的干渉および逆相的干渉のいずれの干渉も起こらないようにするためには、光学距離ｄがλ／４よりも小さくなるようにすれば良い。

一般に、広い波長領域の発光における干渉について考えると、発光スペクトルにおいて最も短い波長（以後、最短波長「λ」と称す）が先の条件を満たせば、かかる最短波長λよりも長波長側に現れる波長の発光についても自ずと上記の条件を満たすことになる。そのため、本発明の有機ＥＬ発光素子は、基板と、該基板の上に積層される反射面を有する陽極と、該陽極の上に積層される少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層と、該有機ＥＬ層の上に積層される透明陰極とを有するものであって、上記反射面から上記有機発光層における上記陽極側界面までの光学距離ｄと、上記有機発光層から発する光の最短波長λとが下式（１）の関係を満たすことを特徴とする。

ここで、陽極は、有機発光層から発する光に対して５０％以上の反射率を有し、かつ４ｅＶ以上の仕事関数を有する金属膜から形成されることが好ましい。また、陽極と有機発光層との間に正孔輸送層を有し、有機発光層と透明陰極との間に電子注入層を有することが好ましい。

なお、本発明において使用される用語「広い波長領域の発光」とは、有機発光層から発した光の波長領域幅が５０ｎｍを超えることを意味し、好ましくは可視光領域全体となる４００〜８００ｎｍの波長領域にわたる発光を示すものとする。また、本明細書において使用される用語「最短波長」とは、広範囲の波長領域において、最も短波長側に現れる波長を意味する。より具体的には、発光スペクトルにおける最大強度の１％の強度に相当する、最も短波長側に現れる地点の波長を意味するものとする。１％の強度であれば、その波長が干渉によって強めあったとしても２倍以下にしかならず、発光スペクトル自体には影響を与えないと考えられる。

本発明によれば、広い波長領域の発光において、直接光と反射光との干渉によって取り出し可能な光の損失を改善することが可能となる。また、発光層から発する光の本来の色を変化させることなく取り出すことも可能となり、優れた発光効率を有し、高品質のトップエミッション型有機ＥＬ発光素子を提供することが可能となる。

以下、本発明の有機ＥＬについて詳細に説明する。本発明の有機ＥＬ発光素子はトップエミッション型の素子として構成され、基板と、該基板の上に積層される反射面を有する陽極と、該陽極の上に積層される少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層と、該有機ＥＬ層の上に積層される透明陰極とを有し、上記反射面から上記有機発光層における上記陽極側界面までの光学距離ｄと、上記有機発光層から発する光の最短波長λとが以下に示す式（１）の関係を満たすことを特徴とする。

反射面から有機ＥＬ層の有機発光層の陽極側界面までの光学距離ｄを式（１）の条件を満たすように規定することによって、有機発光層からの直接素子外部へ出光する直接光と、反射面で反射された後に素子外部へ出光する反射光との間で干渉が起こらないことになる。その結果、有機発光層から発する光の損失が減少し、発光効率を向上させることが可能となる。上述のように本発明の有機ＥＬ発光素子では、反射面と有機発光層の陽極側界面との光学距離ｄが式（１）の条件を満たす範囲であれば、素子の構造は必ずしも重要ではない。しかしながら、有機発光層において、より効率良く発光させるためには、陽極側の正孔注入効率および陰極側の電子注入効率を高めるために追加の層を設けることが望ましい。より具体的には、陽極側には、正孔注入層および正孔輸送層などを追加してもよい。また、陰極側には、電子輸送層、電子注入層およびバッファ層などを追加してもよい。本発明にもとづく有機ＥＬ発光素子の一例を図３に示す。図３に示す有機ＥＬ発光素子は、基板１０の上に、金属膜からなる陽極２０ｂ、正孔注入層３０、正孔輸送層４０、有機発光層５０、電子輸送層６０、電子注入層７０と、透明電極からなる陰極８０ｂとが順次積層された構造を有する。

以下、有機ＥＬ発光素子の各構成エレメントについて説明する。
基板は、ガラス基板、シリコン基板、金属基板、またはポリエチレン、ポリメタクリレート、ポリカーボネート、ポリプロピレン等のプラスチック基板などの慣用のものを適宜用いることができる。また、駆動用素子としてＴＦＴが既に形成されているＴＦＴ基板であってもよい。

陽極は、有機発光層から生じた光を陰極側に効率良く反射させるための反射面を有する。より具体的には、陽極は、有機ＥＬ層から生じた光の波長領域（好ましくは４００〜８００ｎｍ）において５０％以上、好ましくは８０％以上の反射率を有する単層膜または積層膜から形成されることが好ましい。代表的なトップエミッション型有機ＥＬ発光素子における陽極は、基板上に設けられる反射性の金属膜と、該金属膜の上に設けられる透明電極とから構成される。透明電極には、多くの場合、ＩＺＯ（インジウムスズ酸化物）またはＩＴＯ（インジウム亜鉛酸化物）などの透明導電性酸化物が使用される。陽極を金属膜と透明電極とから構成する場合、透明電極は光学距離ｄを決定する要因の一つとなる。この場合、透明電極を構成する透明導電性酸化物の屈折率は概ね２〜２．４であり、光学距離ｄに大きな影響を及ぼすことになる。したがって、有機発光層の屈折率を約１．８、膜厚を５０ｎｍとする場合、上式（１）の条件下において、透明電極として許容される膜厚は実質的にはないに等しい。そのため、本発明では反射性の金属膜自体を陽極として構成することが好ましい。陽極として好ましい金属膜は、有機ＥＬ層から生じた光の波長領域（好ましくは４００〜８００ｎｍ）において５０％以上、より好ましくは８０％以上の反射率を有するものである。また、陽極は正孔の注入効率を高めるために、仕事関数が４ｅＶ以上、より好ましくは４．７５ｅＶ以上となるものが好ましい。特に限定されるものではないが、好適な金属膜として、Ａｇ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、ＭｏまたはＷなどの金属からなる金属膜、およびそれら金属を含む化合物からなる金属膜が挙げられる。なお、陽極として使用する金属膜の仕事関数は、金属材料を適宜選択するだけでなく、金属膜表面に、紫外線、オゾン、または酸素プラズマ照射、あるいはエッチングなどの各種表面処理を施すことによって制御することも可能である。陽極の形成は、スパッタ法、イオンプレーティング法または蒸着法などの任意の成膜法を用いて実施することが可能である。

有機ＥＬ層は、陽極および陰極に電圧が印加されることによって生じる正孔および電子が再結合することで発光する有機発光層を少なくとも含み、必要に応じて、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および／または電子注入層を介在させた構造を有する。トップエミッション型有機ＥＬ発光素子ではＩＺＯまたはＩＴＯなどの透明電極を陰極として使用することに起因して陰極からの電子の注入効率が低下するため、電子注入層を設けて注入効率の低下を改善することが好ましい。

特に限定されるものではないが、有機ＥＬ層の構成例を以下に示す。
（１）有機発光層／正孔注入層
（２）電子注入層／有機発光層／正孔注入層
（３）電子注入層／有機発光層／正孔輸送層／正孔注入層
（４）電子注入層／電子輸送層／発光層／正孔輸送層／正孔注入層

なお、上述の（１）〜（４）のように構成される有機ＥＬ層において、有機発光層または正孔注入層に陽極が接続され、有機発光層、電子輸送層または電子注入層に陰極が接続される。

以下、有機ＥＬ層を構成する各層の材料について簡単に説明する。しかし、各層の材料は以下の記載に限定されるものではなく、当技術分野において公知のものを使用することが可能である。

正孔注入層は、陽極から有機発光層への正孔の注入を容易にするための層である。正孔注入層は、フタロシアニン類（銅フタロシアニンなど）またはインダンスレン系化合物などを用いて形成することができる。正孔注入層は、蒸着などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。

正孔輸送層は、陽極から注入される正孔を有機発光層へと輸送し、その一方で陰極から注入される電子の移動を阻止するための層である。正孔輸送層の材料としては、ＴＰＤ、Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（α−ＮＰＤ）、４，４’，４”−トリス（Ｎ−３−トリル−Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラビフェニル−４，４’−ビフェニレンジアミン（ＴＢＰＢ）などのトリアリールアミン系材料を含む公知の材料を用いることができる。正孔輸送層は、蒸着などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。

有機発光層の材料は、所望の色調に応じて選択することが可能である。例えば青色から青緑色の発光を得るためには、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などを使用することが可能である。また、種々の波長域の発光を得るためには、ホスト化合物（ジスチリルアリーレン化合物、ＴＰＤ、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ_３）など）にドーパント（ペリレン、キナクリドン類、ルブレンなど）を添加したものを使用することが可能である。なお、有機発光層の材料としてＡｌｑ_３を使用した場合には、有機発光層と電子輸送層との機能を兼ねることも可能である。有機発光層は、蒸着などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。

電子輸送層は、陰極から注入される電子を有機発光層へと輸送し、その一方で陽極から注入される正孔の移動を阻止するための層である。電子輸送層の材料としては、２−（４−ビフェニル）−５−（ｐ−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）のようなオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルキノキサリン類、アルミニウムのキノリノール錯体類（たとえばＡｌｑ_３）などを用いることができる。電子輸送層は、蒸着などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。

電子注入層は、陽極から有機発光層への電子の注入を容易にするための層である。電子注入層として一つには仕事関数の小さなＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓなどのアルカリ金属、Ｂａ、Ｓｒなどのアルカリ土類金属や希土類金属、もう一つには化合物（フッ化物）の薄い下層と薄いＡｌ層を用いる。電子注入層は、蒸着などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。

トップエミッション型有機ＥＬ発光素子では、光を陰極側から取り出すため、陰極は透明電極として構成する必要がある。したがって、陰極は、波長領域４００〜８００ｎｍの発光に対して好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上の透過率を有することが好ましい。特に限定されるものではないが、ＩＺＯまたはＩＴＯなどの透明導電性酸化物からなる膜を陰極として好適に使用することが可能である。透明陰極の形成は、スパッタ法、イオンプレーティング法または蒸着法などの任意の成膜法を用いて実施することが可能である。しかし、有機ＥＬ層へのダメージができるだけ小さくなるように成膜条件を適宜調整することが望ましい。

以上、説明したように、本発明によれば、有機発光層から生じる広い波長領域（概ね４００〜８００ｎｍの範囲）の発光に対して、最短波長λ、および反射面から有機発光層の陽極側界面までの光学距離ｄを式（１）の関係を満たすように規定することによって、有機発光層から生じる発光の直接光と反射光との干渉が起こらないようにすることが可能である。すなわち、正孔注入層、正孔輸送層の膜厚、屈折率を設定することにより、特定の波長のみではなく広い波長領域の発光において光の取り出し効率を向上させることが可能となる。代表的な材料を使用して構成される正孔注入層および正孔輸送層の屈折率は、それぞれ１．５〜１．９程度である（エリプソメータを用い、波長５００ｎｍにおいて測定した場合）。したがって、例えば、最短波長λが５２５ｎｍの場合、光学距離ｄを１３１ｎｍ未満とすることにより発光効率を向上させることが可能となる。正孔注入層および正孔輸送層の膜厚は、それぞれ上式（１）の関係を満たす範囲であれば、特に限定されるものではない。したがって、上式（１）の関係を満たす範囲であれば、正孔注入層または正孔輸送層のいずれかを省略することも可能である。なお、陰極の膜厚は特に限定されるものではないが、干渉による光の取り出し効率の低下が起こらないように、干渉条件によって、または実験によって最適化することが好ましい。

以上、本発明の有機ＥＬ発光素子について説明したが、素子は単一の発光部を有する構造に限定されるものではなく、ディスプレイなどの応用に向けて複数の発光部をマトリックス状に配列させた構造としてもよい。この場合、基板上に設けられる下部電極（陽極）の形状および駆動回路は特に限定されるものではなく、アクティブマトリックス駆動方式またはパッシブマトリックス駆動方式のどちらを選択してもよい。

さらに、本発明の有機ＥＬ発光素子は、カラーフィルタまたは色変換フィルタと組み合わせることも可能である。この場合、カラーフィルタまたは色変換フィルタとして、複数種の色透過部または色変換部（たとえば赤色、緑色、青色）を有するものを用いることにより、多色表示ディスプレイを形成することも可能となる。カラーフィルタまたは色変換フィルタは、特に限定されるものではないが、陰極の上に貼り合わせることによって容易に設置することが可能である。

以下、実施例によって本発明をより具体的に説明するが、それらは本発明を限定するものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変更可能であることは言うまでもない。なお、以下の実施例に記載される材料の略語は以下の通りである。
αＮＰＤ：４，４′−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル
Ａｌｑ_３：トリス（８−キノリノール）アルミニウム
ＩＺＯ：インジウム−亜鉛酸化物

（実施例１〜４）
ガラス基板上に、ＣｒをＤＣスパッタリング法より堆積させることによって、膜厚１００ｎｍの陽極を形成した。Ｃｒ膜の成膜は、室温下において、スパッタリングガスとしてＡｒを用い、３００Ｗのスパッタパワーを印加することにより実施した。

次に、陽極が形成された基板を有機蒸着装置内に移動させ、有機ＥＬ層を構成する各層の成膜を実施した。先ず、正孔輸送層として、予め規定されたそれぞれの膜厚（２０、４０、６０、８０ｎｍ）のαＮＰＤ層を成膜した。なお、αＮＰＤ層の成膜は、真空蒸着装置内で、１×１０^−５Ｐａの真空度、２〜４Å／ｓの蒸着レートで実施した。
次に、αＮＰＤ層の上に膜厚６０ｎｍのトリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ_３）層を積層した。このＡｌｑ_３層は有機発光層および電子輸送層として機能する。なお、Ａｌｑ_３層の成膜は、真空蒸着装置内で、１×１０^−５Ｐａの真空度、２〜４Å／ｓの蒸着レートで実施した。
さらに、Ａｌｑ_３層の上に、電子注入層としてＭｇ／Ａｇ合金膜を膜厚５ｎｍで成膜した。成膜は、２元同時蒸着法を用い、ＭｇおよびＡｇの蒸着レートにおける割合（Ｍｇ：Ａｇ）が９：１となるような条件下で実施した。

最後に、Ｍｇ／Ａｇの合金膜の上に、スパッタリングにより陰極としてＩＺＯを膜厚２２０ｎｍで形成した。ターゲットにはＩｎ／（Ｉｎ＋Ｚｎ）＝０．８３であるものを使用し、Ａｒ：Ｏ_２混合ガス雰囲気下で、真空度０．２Ｐａ、スパッタリング出力２Ｗ／ｃｍ^２の条件下で成膜を実施した。

以上のようにして、基板上に、金属電極（Ｃｒ：１００ｎｍ）、それぞれ膜厚の異なる正孔輸送層（αＮＰＤ層：２０、４０、６０、８０ｎｍ）、有機発光層（Ａｌｑ_３：６０ｎｍ）、電子注入層（Ｍｇ／Ａｇ：５ｎｍ）、透明陰極（ＩＺＯ：２２０ｎｍ）とから構成される有機ＥＬ発光素子を作製した。

得られた有機ＥＬ発光素子は、αＮＰＤとＡｌｑ_３との界面において、最短波長５２５ｎｍで発光した。なお、エリプソメーター（波長５２５ｎｍ）によって測定されたαＮＰＤの屈折率が１．６であったことを考慮して、最短波長とαＮＰＤの膜厚との関係から算出される各発光素子における光学距離ｄを表１に示す。また、各々の有機ＥＬ発光素子を１００ｃｄ／ｍ^２の輝度で点灯させ、その際の電流を測定し、電流効率を求めることにより、各素子の発光効率を評価した。その結果を図４のグラフに示す。

（比較例１〜３）
正孔輸送層としてαＮＰＤ層をそれぞれ規定の膜厚（１００、１２０、１６０ｎｍ）で成膜することを除き、先に示した実施例１〜４の手順と同様にして有機ＥＬ発光素子を作製した。すなわち、基板上に、金属電極（Ｃｒ：１００ｎｍ）、それぞれ膜厚の異なる正孔輸送層（αＮＰＤ層：１００、１２０、１６０ｎｍ）、有機発光層（Ａｌｑ_３：６０ｎｍ）、電子注入層（Ｍｇ／Ａｇ：５ｎｍ）、透明陰極（ＩＺＯ：２２０ｎｍ）とから構成される有機ＥＬ発光素子を作製した。

得られた有機ＥＬ発光素子は、αＮＰＤとＡｌｑ_３との界面において、最短波長５２５ｎｍで発光する。なお、エリプソメーター（波長５２５ｎｍ）によって測定されたαＮＰＤの屈折率が１．６であったことを考慮して、最短波長とαＮＰＤの膜厚との関係から算出される各発光素子における光学距離ｄを表１に示す。また、各々の有機ＥＬ発光素子を１００ｃｄ／ｍ^２の輝度で点灯させ、その際の電流を測定し、電流効率を求めることにより各素子の発光効率を評価した。その結果を図４のグラフに示す。

図４のグラフから明らかなように、実施例１〜４の有機ＥＬ発光素子は、比較例１〜３の発光素子と比較して高い発光効率を示している。これは光学距離ｄが干渉を起こさない範囲内にあることに起因して光学的干渉による出射光の低減が効果的に改善されたことを意味している。

すなわち、αＮＰＤの屈折率をｎ_ＮＰＤとし、αＮＰＤの膜厚をｄ_ＮＰＤと示すと、発光面から直にＡｌｑ_３およびＩＺＯを透過して素子外部へ出射する直接光と、αＮＰＤを透過し陽極（反射面）で反射した後にαＮＰＤ、Ａｌｑ_３およびＩＺＯを透過して素子外部へ出射する反射光との光路差は２ｎ_ＮＰＤｄ_ＮＰＤであり、光学距離ｄはｎ_ＮＰＤｄ_ＮＰＤとなる。その際、実施例１〜４の発光素子におけるαＮＰＤの各膜厚は、式（１）で示される光学距離ｄの条件を満たすものである（ｄがλ／４よりも小さくなる）。一方、比較例１〜３の発光素子におけるαＮＰＤの各膜厚は、式（１）で示される光学距離ｄの条件を満たさないものである。特に、比較例３については、弱め合いの干渉が起こる条件となる（式（Ｂ）を満たす）ため、発光効率が著しく低下している。

従来のボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子の構成例を示す模式的断面図である。 従来のトップエミッション型有機ＥＬ発光素子の構成例を示す模式的断面図である。 本発明の有機ＥＬ発光素子の構成例を示す模式的断面図である。 実施例１〜４および比較例１〜３の有機ＥＬ発光素子における正孔輸送層の膜厚と電流効率との関係を示すグラフである。

符号の説明

１０ 基板
２０ａ 陽極（透明電極）
２０ｂ 陽極（金属膜）
３０ 正孔注入層
４０ 正孔輸送層
５０ 有機発光層
６０ 電子輸送層
７０ 電子注入層
８０ａ 陰極（金属膜）
８０ｂ 陰極（透明電極）

Claims (4)

1. 基板と、該基板の上に積層される反射面を有する陽極と、該陽極の上に積層される少なくとも有機発光層を含む有機ＥＬ層と、該有機ＥＬ層の上に積層される透明陰極とを有する有機ＥＬ発光素子であって、
   前記反射面から前記有機発光層における前記陽極側界面までの光学距離ｄと、前記有機発光層から発する光の最短波長λとが下式（１）
   

   

   の関係を満たすことを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
2. 前記陽極は、前記有機発光層から発する光に対して５０％以上の反射率を有し、かつ４ｅＶ以上の仕事関数を有する金属膜から形成されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
3. 前記陽極と前記有機発光層との間に正孔輸送層を有し、前記有機発光層と前記透明陰極との間に電子注入層を有することを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ発光素子。
4. 前記光の発光波長領域幅が５０ｎｍを超えることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の有機ＥＬ発光素子。
   

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