JP2005082656A - ポリエステルペレット、及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 ポリエステルペレットの製法として、重縮合反応により生成したポリエステルを反応器からストランド状に取り出す工程と、得られたストランド状物を切断、及び、添加剤を付着させる工程とを有するものとする。ペレットに添加剤を付着させることで、融着しにくいペレットを得ることができ、その後の保管、輸送時の気温の上昇等によってもペレット同士の融着を防止する。
【選択図】 なし
Description
ところが、ガラス転移温度(Tg)が低いタイプや、結晶性の低いタイプ、または軟質なポリエステルでは、ストランドからの切断後にペレット同士が融着し、製造及び取扱いが困難になるという問題があった。
この問題を解決する為、従来は(i)ストランドの冷却時間を延長したり、(ii)樹脂の取り出し速度を遅くしたり、(iii)ペレットの表面を粗面化させる等の対策を講じていた(例えば、特許文献1、2、3参照。)。
しかし、(i)の方法では設備費が高くなることに加え、大きなスペースが必要となる。(ii)の方法では生産性に問題があり、さらに、ポリエステルの重縮合では、重合反応終了後に反応器内での滞在時間が長くなるほど熱分解が進み、品質を悪化させる原因となる。(iii)の方法では、通常の吐出工程に加え、粗面化させる工程が必要で、生産性にも問題があった。さらに、これらの手段でペレットに取り出しても、依然として、保管及び輸送の際にペレット同士の融着が発生し、成形機等へ安定に供給できない、気泡を巻き込む等の支障をきたしていた。
適用するポリエステルはガラス転移温度が30℃以下であることが望ましい。
また、ポリエステルはポリアルキレングリコールを5〜50wt%含むものが望ましい。また、ポリエステルは、テレフタル酸成分とエチレングリコール成分を含み、全酸成分を100モル%として、テレフタル酸以外の酸成分(Aモル%)、エチレングリコール及びポリアルキレングリコール以外のグリコール成分(Bモル%)が、5≦A+B≦60(モル%)の範囲で含まれるものが望ましい。また、ポリエステルは、全酸成分を100モル%として、3価以上の多価カルボン酸成分及び又は3価以上の多価アルコール成分を0.05〜2モル%含むものが望ましい。
適用する添加剤は、実質的に60℃で溶融しない粉末であることが望ましい。
添加剤としては、平均粒子径が0.3〜100μmの粉末が望ましい。
添加剤としては、無機粒子、脂肪酸金属塩、ポリオレフィン樹脂及びその誘導体、(メタ)アクリル樹脂及びその誘導体の少なくとも1種から選択される粉末であることが望ましい。
そして、公知の方法により、反応器から溶融状態のポリエステルをストランド状に取り出し、水等により冷却し、ペレット状に切断し、添加剤をその表面に付着させる。ここで添加剤は、ストランド状物をペレット状に切断した後に、添加剤をその表面に付着させてもよいし、ストランド状物に添加剤を付着させた後に、切断してペレットとしてもよい。中でも、ペレット表面にまんべんなく添加剤を付着させることが可能になることから、ペレット状に切断した後に、添加剤をその表面に付着させることが好ましい。
添加剤をペレット表面に付着させる方法は、種々のブレンド装置や、攪拌機、ハンドミキシング等を用いて行えばよい。
本発明によれば、この添加剤を表面に付着させることによって、融着し難いペレットとすることができる。
また、軟質ポリエステルとしては、ポリアルキレングリコール含有量が5〜50wt%であることが好ましく、より好ましくは10〜50wt%であり、ポリアルキレングリコールの数平均分子量は500〜3000であることが好ましい。この範囲でポリアルキレングリコールを使用することにより、ポリエステルのガラス転移温度(Tg)を30℃以下として柔軟性を付与でき、重合性も損なわれない。
さらに、適用するポリエステルとしては、酸成分としてテレフタル酸、グリコール成分としてエチレングリコールを主成分とし、全酸成分を100モル%として、テレフタル酸以外の酸成分(Aモル%)、エチレングリコール及びポリアルキレングリコール以外のグリコール成分(Bモル%)が、5≦A+B≦60モル%の範囲で含まれることにより、色調、透明性等の良好な軟質ポリエステルが得られる。
テレフタル酸以外の酸成分としては、例えば、イソフタル酸、1,4−ナフタレンジカルボン酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸、アントラセンジカルボン酸、4,4′−ジフェニルジカルボン酸、4,4′−ジフェニルエーテルジカルボン酸、5−スルホイソフタル酸、3−スルホイソフタル酸ナトリウム、シュウ酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジカルボン酸、ダイマー酸、1,3−シクロヘキサンジカルボン酸、1,4−シクロヘキサンジカルボン酸、シクロペンタンジカルボン酸、4,4′−ジシクロヘキシルジカルボン酸等が挙げられる。
エチレングリコール以外のグリコール成分としては、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、1,4−ブタンジオール、1,6−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ダイマージオール、1,4−シクロヘキサンジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、1,4−ビス(2−ヒドロキシエトキシ)ベンゼン、及び下記一般式(1)、(2)及び(3)で表されるグリコール成分等が挙げられる。
また、添加剤の平均粒子径は0.3〜100μmのものが好ましく、0.5〜60μmのものがより好ましい。平均粒子径が0.3μm未満では、凝集性が強く、フィルム等にした場合にブツが生じる可能性があり、ブロッキング防止効果も小さい。また、平均粒子径が100μmを越えると、フィルム等にした場合に表面に添加剤がでてきたり、ブロッキング防止効果も小さい。
添加剤の付着量は、ポリエステルの性質を損なわない範囲であればよく、ポリエステルに対して0.01〜15wt%が好ましく、更には0.05〜10wt%が好ましい。
本発明では、ブロッキング防止目的で添加剤を付着させるのみならず、他の目的、例えば、補強剤、顔料、蛍光増白剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、離型剤、帯電防止剤、難燃剤、耐光剤等を適用することができ、これらの機能を有する添加剤をペレットに付着しておくことにより、その後の成形直前にこれらを添加する工程を省略することができ、成形工程における簡略化を図ることもできる。
実施例中の物性の評価は以下に示す方法で行った。
(1)樹脂組成
熱分解クロマトグラフィ、及びアルカリ分解物についての高速液体クロマトグラフィにより、樹脂組成について分析した。
(2)固有粘度[η]
フェノ−ル/1,1,2,2−テトラクロロエタン等重量混合溶媒にポリエステル樹脂の粉砕物を溶解させ、ウベローデ粘度計を用いて25℃で測定した。
(3)ガラス転移温度(Tg)
DSC測定用パンに10mgのサンプルを入れ、280℃加熱ステージ上で5分間加熱溶融後、すばやくサンプルをドライアイスの上に敷いたアルミ箔上で急冷固化した後、セイコー電子工業社製熱流速示差走査熱量計DSC220を用い、昇温速度10℃/分で−50℃から280℃まで昇温し、Tgを求めた。
(4)ブロッキング防止性
ポリエステルペレット250gを容器に取り、40g/cm2の荷重がかかるように重しを載せ、60℃で5日間、加熱、加圧を行い、目視でブロッキング防止性を観察した。
◎:全くブロッキングしていない
○:多少のブロッキングがあるが、手で簡単にほぐれる
×:完全にブロッキングしている
テレフタル酸を2.21kgと、エチレングリコールを1.65kgと、イソフタル酸を945gと、トリメチロールプロパンを13gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.25kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを93.8gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、三酸化アンチモンを3g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂1)の固有粘度、及び組成を表1に示す。
この得られたポリエステルを反応器の底部に設けた吐出口よりストランド状に取り出し、水中に導入して冷却後、長径3〜4mm、短径1.5〜2.5mm、高さ3〜4mmの大きさに切断してペレット化した直後に、電動式のブレンド装置を用いて、表1に示すように添加剤としてシリカ(富士シリシア化学社製サイリシア430 平均粒径4.1μm)をポリエステルに対して0.1wt%となるようにブレンドして、シリカが付着しているポリエステルペレットを得た。
実施例1と同様にしてポリエステルの重合反応を行った。この得られたポリエステル(ポリエステル樹脂1)を反応器の底部に設けた吐出口よりストランド状に取り出し、水中に導入して冷却後、長径3〜4mm、短径1.5〜2.5mm、高さ3〜4mmの大きさに切断してペレット化し、添加剤を付着させていないペレットを製造した。
テレフタル酸を2.81kgと、エチレングリコールを1.26kgと、1,4−シクロヘキサンジメタノールを731gと、トリメチロールプロパンを12gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.25kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを93.8gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、二酸化ゲルマニウムを2g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂2)の固有粘度、及び組成を表1に示す。
上記実施例1と同様に、表1に示した量の添加剤とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
[実施例3]
テレフタル酸を2.81kgと、エチレングリコールを1.26kgと、1,4−シクロヘキサンジメタノールを731gと、トリメチロールプロパンを12gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.25kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを93.8gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、三酸化アンチモンを3g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂3)の固有粘度、及び組成を表1に示す。
上記実施例1と同様に、表1に示した量の添加剤とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
[実施例4]
テレフタル酸を2.71kgと、エチレングリコールを1.22kgと、1,4−シクロヘキサンジメタノールを942gと、トリメチロールプロパンを11gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.25kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを93.8gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、三酸化アンチモンを4g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂4)の固有粘度、及び組成を表1に示す。
上記実施例1と同様に、表1に示した量の添加剤とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
テレフタル酸を2.81kgと、エチレングリコールを1.26kgと、1,4−シクロヘキサンジメタノールを731gと、トリメチロールプロパンを12gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.25kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを93.8gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、三酸化アンチモンを3g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂5)の固有粘度、及び組成を表2に示す。
上記実施例1と同様に、表2に示した量の添加剤(キシダ化学社製ステアリン酸カルシウム 50μm(300mesh))とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
[実施例6]
テレフタル酸を2.99kgと、エチレングリコールを1.34kgと、ネオペンチルグリコールを749gと、トリメチロールプロパンを12gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.25kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを93.8gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、三酸化アンチモンを4g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂6)の固有粘度、及び組成を表2に示す。
上記実施例1と同様に、表2に示した量の添加剤(キシダ化学社製ステアリン酸カルシウム 50μm(300mesh))とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
[実施例7]
テレフタル酸を2.39kgと、エチレングリコールを1.07kgと、ビスフェノールAエチレンオキサイド付加物を1.43kgと、トリメチロールプロパンを10gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを75gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、二酸化ゲルマニウムを2g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂7)の固有粘度、及び組成を表2に示す。
上記実施例1と同様に、表2に示した量の添加剤(キシダ化学社製ステアリン酸カルシウム 50μm(300mesh))とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
[実施例8]
テレフタル酸を2.81kgと、エチレングリコールを1.26kgと、1,4−ブタンジオールを609gと、トリメチロールプロパンを11gと、数平均分子量1000のポリテトラメチレングリコールを1.5kg、及びテトラキス[メチレン−3−(3’,5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタンを112.5gとを反応容器に入れ、エステル化を行った。ついでトリエチルフォスフェートを1.5gと、二酸化ゲルマニウムを2g添加して重合反応を進行させた。得られたポリエステル(ポリエステル樹脂8)の固有粘度、及び組成を表2に示す。
上記実施例1と同様に、表2に示した量の添加剤(キシダ化学社製ステアリン酸亜鉛 45μm(325mesh))とブレンドして、添加剤を付着させたペレットを製造した。
実施例2〜8において、比較例1と同様に添加剤を付着させることなしに、ペレットを製造した。
Claims (10)
- 重縮合反応により生成したポリエステルを反応器からストランド状に取り出す工程と、得られたストランド状物を切断、及び、添加剤を付着させる工程とを有することを特徴とするポリエステルペレットの製造方法。
- 前記ポリエステルのガラス転移温度が30℃以下である請求項1に記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 前記ポリエステルが、ポリアルキレングリコールを5〜50wt%含む請求項1または2に記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 前記ポリエステルが、テレフタル酸成分とエチレングリコール成分を含み、全酸成分を100モル%として、テレフタル酸以外の酸成分(Aモル%)、エチレングリコール及びポリアルキレングリコール以外のグリコール成分(Bモル%)が、5≦A+B≦60(モル%)の範囲で含まれる請求項1、2、3のいずれかに記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 前記ポリエステルが、全酸成分を100モル%として、3価以上の多価カルボン酸成分及び又は3価以上の多価アルコール成分を0.05〜2モル%含む請求項1〜4のいずれかに記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 前記添加剤が、実質的に60℃で溶融しない粉末である請求項1〜5のいずれかに記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 前記添加剤は、平均粒子径が0.3〜100μmの粉末である請求項1〜6のいずれかに記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 前記添加剤が、無機粒子、脂肪酸金属塩、ポリオレフィン樹脂、及び(メタ)アクリル樹脂から選択される少なくとも1種の粉末である請求項1〜7のいずれかに記載のポリエステルペレットの製造方法。
- 表面に添加剤が付着していることを特徴とするポリエステルペレット。
- 前記添加剤が、ポリエステルに対して0.01〜15wt%付着していることを特徴とする請求項9に記載のポリエステルペレット。
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