JP2005071985A - 亜鉛合金粉及びこれを用いたアルカリ電池 - Google Patents
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Abstract
【課題】 耐食性に優れ、電池放電特性、特にハイレート放電性能が向上したアルカリ電池の負極活物質に用いるアルカリ電池用亜鉛合金粉を提供する。
【解決手段】 Biを0.001〜0.2重量%、Inを0.001〜0.2重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉とする。
【選択図】 なし
【解決手段】 Biを0.001〜0.2重量%、Inを0.001〜0.2重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉とする。
【選択図】 なし
Description
本発明は、負極活物質に用い、耐食性に優れ、ハイレート特性が向上するアルカリ電池用亜鉛合金粉および、この亜鉛合金粉を用いたアルカリ電池に関する。
従来、アルカリ電池用亜鉛合金粉は、亜鉛合金溶湯をアトマイズ法(エアーアトマイズ)により製造している。こうして得られた亜鉛合金粉をアルカリ電池の負極として電池に充填し、亜鉛合金粉の微粒粉の比率が高いものを負極材として使用することで放電性能は向上する。しかし、水素ガスの発生量が増え、電池からの電解液漏れ等の問題が想定されていた。
なお、特許文献1には、−200mesh(75μm以下)の微粒亜鉛粉を25重量%以上含有する電池用亜鉛粉の記載がある。しかし、このように微粒粉の比率の高いものは、亜鉛ゲルの粘度が高くなったり、亜鉛ゲルの電池注入が困難となったりする問題、あるいは電解液の枯渇の問題などが生じていた。
本発明者は、微量金属添加亜鉛合金粉の水素ガス発生量及び電池性能を粒度別に調べた結果、75μm以下の微粉を25重量%以上に高めなくとも、75〜850μmの比率を高め、106μm未満の重量を1にした場合、106〜150μmの重量割合の比率が1.3以下となるようにすることで、水素ガス発生量が現行品と同等もしくは低減でき、内部抵抗及びハイレート特性が改善できることを確認した。
本発明は、ハイレート特性を従来と同等もしくはそれ以上にでき、かつ耐食性を向上することのできるアルカリ電池の負極活物質に用いるアルカリ電池用亜鉛合金粉および、この亜鉛合金粉を用いたアルカリ電池を提供する。
[請求項1]の発明は、Biを0.001〜0.2重量%、Inを0.001〜0.2重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉である。
[請求項2]の発明は、Biを0.001〜0.2重量%、Inを0.001〜0.2重量%、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Ga、Ba、Srから選ばれる1種以上を0.001〜0.1重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉である。
[請求項3]の発明は、上記請求項1または2に記載のアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度75〜425μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉である。
[請求項4]の発明は、上記請求項1〜3のいずれかのアルカリ電池用亜鉛合金粉を負極活物質に用いてなることを特徴とするアルカリ電池である。
耐食性に優れ、電池放電特性、特にハイレート放電性能が向上したアルカリ電池の負極活物質に用いるアルカリ電池用亜鉛合金粉および、この亜鉛合金粉を用いたアルカリ電池を提供できる。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明はBi及びInを含有する亜鉛合金粉である。
Bi、Inの添加量は0.001重量%〜0.2重量%とする。0.001重量%より小では、添加金属の効果が充分でなくなり、0.2重量%より大では、放電容量の低下につながる。
粒度範囲は850μm以下とし、粒度が75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上、好ましくは粒度が75〜425μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下である。また、粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率を1.3以下とする。この範囲を外れると本発明の効果を奏しない。
上記亜鉛合金粉に、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Ba、Srから選ばれる1種以上を含有してもよい。これらの添加量は、0.001重量%〜0.1重量%とする。
本発明はBi及びInを含有する亜鉛合金粉である。
Bi、Inの添加量は0.001重量%〜0.2重量%とする。0.001重量%より小では、添加金属の効果が充分でなくなり、0.2重量%より大では、放電容量の低下につながる。
粒度範囲は850μm以下とし、粒度が75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上、好ましくは粒度が75〜425μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下である。また、粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率を1.3以下とする。この範囲を外れると本発明の効果を奏しない。
上記亜鉛合金粉に、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Ba、Srから選ばれる1種以上を含有してもよい。これらの添加量は、0.001重量%〜0.1重量%とする。
純度99.9%以上の亜鉛を溶解した亜鉛合金溶融物に、Bi及びIn或いはAl、Ca、Mg、Pb、Snから選ばれる1種以上の元素を所定量添加してアトマイズ法によりアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。その際、直接高圧空気法によるガスアトマイズ法を用いたが、不活性ガスによるガスアトマイズ法や回転衝突板法など、他のアトマイズ法も適用可能であり、特に限定するものではない。
亜鉛合金粉を、篩網を用いて篩い分け、粒度調整を行なった。篩網の網目サイズが20メッシュ(850μm)、35メッシュ(425μm)、100メッシュ(150μm)、150メッシュ(106μm)、200メッシュ(75μm)のものを用いた。
本発明では、106〜150μmの重量割合と106μm未満の重量割合との比率を1.3以下となるように粒度範囲を調整し、格段にガス・電池特性にすぐれたアルカリ電池用亜鉛合金粉とすることができる。即ち、75〜850μm、75〜425μmで篩い分けを行い、さらにそれぞれを150μm以上、106〜150μmと106μm未満に篩い分けを行い、106〜150μmと106μm未満が所定の粒度分布になるように調整を行った。
本発明では、106〜150μmの重量割合と106μm未満の重量割合との比率を1.3以下となるように粒度範囲を調整し、格段にガス・電池特性にすぐれたアルカリ電池用亜鉛合金粉とすることができる。即ち、75〜850μm、75〜425μmで篩い分けを行い、さらにそれぞれを150μm以上、106〜150μmと106μm未満に篩い分けを行い、106〜150μmと106μm未満が所定の粒度分布になるように調整を行った。
(実施例1)
亜鉛合金溶融物にBiを150ppm、Inを500ppm、Alを50ppm添加してアトマイズ法によりアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。これを篩い分けして粒度75〜850μmの粒子の重量割合が95重量%、粒度75μm未満の粒子の重量割合が5重量%とし、このうち粒度106〜150μmの粒子の重量割合を23重量%、粒度75μm未満の粒子を含む粒度106μm未満の粒子の重量割合を19重量%となるように調整した。この亜鉛合金粉を用いてガス特性、電池特性を評価した。
ガス特性としては、電解液として濃度40重量%の水酸化カリウム水溶液に酸化亜鉛を飽和させたものを5ml用い、これに亜鉛合金粉を10g浸漬し、45℃で3日間のガス発生速度(μl/g・day)を測定することによって行った。この結果を表1にガス発生量として示す。また、亜鉛合金粉を負極としたアルカリマンガン電池(図1に示すJIS規格LR6形式)を構成し、放電抵抗1Ωで連続放電を行い、終止電圧0.2Vとし、放電後のアルカリマンガン電池を60℃で3日間保存した後、ガス発生量の測定を行った。この結果を1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量として表1に示す。また、電池特性としては、JIS規格LR6形式としたアルカリ電池を温度20℃で、7日間保存した後に、内部抵抗測定後、放電抵抗1Ωで連続放電を行い、電圧0.9Vに至るまでの放電持続時間の測定を行った。この結果を1Ω定抵抗放電結果として表1に示す。
亜鉛合金溶融物にBiを150ppm、Inを500ppm、Alを50ppm添加してアトマイズ法によりアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。これを篩い分けして粒度75〜850μmの粒子の重量割合が95重量%、粒度75μm未満の粒子の重量割合が5重量%とし、このうち粒度106〜150μmの粒子の重量割合を23重量%、粒度75μm未満の粒子を含む粒度106μm未満の粒子の重量割合を19重量%となるように調整した。この亜鉛合金粉を用いてガス特性、電池特性を評価した。
ガス特性としては、電解液として濃度40重量%の水酸化カリウム水溶液に酸化亜鉛を飽和させたものを5ml用い、これに亜鉛合金粉を10g浸漬し、45℃で3日間のガス発生速度(μl/g・day)を測定することによって行った。この結果を表1にガス発生量として示す。また、亜鉛合金粉を負極としたアルカリマンガン電池(図1に示すJIS規格LR6形式)を構成し、放電抵抗1Ωで連続放電を行い、終止電圧0.2Vとし、放電後のアルカリマンガン電池を60℃で3日間保存した後、ガス発生量の測定を行った。この結果を1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量として表1に示す。また、電池特性としては、JIS規格LR6形式としたアルカリ電池を温度20℃で、7日間保存した後に、内部抵抗測定後、放電抵抗1Ωで連続放電を行い、電圧0.9Vに至るまでの放電持続時間の測定を行った。この結果を1Ω定抵抗放電結果として表1に示す。
(実施例2〜18)
実施例1と同様に、亜鉛合金溶融物に、Bi及びInと、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Ga、Ba、Srから選ばれる1種以上とを、表1に示す量を含むように調整した後、アトマイズ法によりアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。これを篩い分けして粒度が75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合に比率が1.3以下となるように調整した。
実施例1と同様に、亜鉛合金溶融物に、Bi及びInと、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Ga、Ba、Srから選ばれる1種以上とを、表1に示す量を含むように調整した後、アトマイズ法によりアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。これを篩い分けして粒度が75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合に比率が1.3以下となるように調整した。
また、実施例3〜18は、粒度75〜425μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であるように調整した。
これらの亜鉛合金粉を用いて上記と同様にガス特性、電池特性を評価した。ガス特性の結果をガス発生量、1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量として表1に示す。また、電池特性の結果を1Ω定抵抗放電持続時間として表1に示す。
なお、これら特性の判定基準は、ガス特性が3μl/g/d以下、1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量が0.7ml以下、1Ω定抵抗放電持続時間が40分(min)以上である。
なお、これら特性の判定基準は、ガス特性が3μl/g/d以下、1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量が0.7ml以下、1Ω定抵抗放電持続時間が40分(min)以上である。
(比較例1〜17)
実施例1と同様に、亜鉛合金溶融物をアトマイズ法により、Bi及びInと、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Gaから選ばれる1種以上とを表2に示す量を含むようにアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。これを篩い分けして粒度分布を測定し、得た結果を表2に示す。また、この亜鉛合金粉を用いてガス特性、電池特性を評価した。ガス特性の結果をガス発生量、1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量として表2に示す。また、電池特性の結果を1Ω定抵抗放電結果として表2に示す。
実施例1と同様に、亜鉛合金溶融物をアトマイズ法により、Bi及びInと、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Gaから選ばれる1種以上とを表2に示す量を含むようにアルカリ電池用亜鉛合金粉を作製した。これを篩い分けして粒度分布を測定し、得た結果を表2に示す。また、この亜鉛合金粉を用いてガス特性、電池特性を評価した。ガス特性の結果をガス発生量、1Ω定抵抗放電後電池内包ガス量として表2に示す。また、電池特性の結果を1Ω定抵抗放電結果として表2に示す。
以上より、合金組成が同じでも、本願発明に係る粒度範囲を外れると、ガス特性、電池特性いずれも優れるという結果は得られなかった。一例として、Biを0.015重量%、Inを0.06重量%、Alを0.005重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下とした場合の、粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率と電池特性との関係を図2に示した。図2より、粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下で優れた結果が得られたが、粒度75〜425μmの粒子の重量割合を90重量%以上とした実施例3、4は、さらに優れた効果が得られることが分かる。
また、上記試験の結果より以下のことがわかった。
1)亜鉛合金粉に850μm以上の粗粉が入る場合、円筒型電池に負極活物質ゲルを注入する際、注入器のノズル詰まり、製造ができなくなる。
2)亜鉛合金粉に75μm未満の微粉が入る場合、電解液との接触面積が増えるため、特にハイレート性能は向上するが、ガス発生が多くなり、液漏れの原因となりやすい。
3)75〜425μmの粒子では、425〜850μmの粗粉を少なくすることで、さらにハイレート性能が向上する。
4)ガス発生を抑え、ハイレート性能を高めるには、微粉粒度側の75〜150μmの比率を高めることで改善できるが、さらに75〜106μmの比率を上げれば、さらにその効果が上がる。
5)従来、所定粒度範囲中(例えば75〜850μm)の特定の粒度範囲(例えば75μm未満)重量割合を規定することで、性能向上できると考えられていたが、本発明者は、特定の粒度分布の重量割合の比率(106〜150μmの重量割合と106μm未満の重量割合との比率)を規定することで、ガス発生を抑えつつ、ハイレート性能を改善できる。
1)亜鉛合金粉に850μm以上の粗粉が入る場合、円筒型電池に負極活物質ゲルを注入する際、注入器のノズル詰まり、製造ができなくなる。
2)亜鉛合金粉に75μm未満の微粉が入る場合、電解液との接触面積が増えるため、特にハイレート性能は向上するが、ガス発生が多くなり、液漏れの原因となりやすい。
3)75〜425μmの粒子では、425〜850μmの粗粉を少なくすることで、さらにハイレート性能が向上する。
4)ガス発生を抑え、ハイレート性能を高めるには、微粉粒度側の75〜150μmの比率を高めることで改善できるが、さらに75〜106μmの比率を上げれば、さらにその効果が上がる。
5)従来、所定粒度範囲中(例えば75〜850μm)の特定の粒度範囲(例えば75μm未満)重量割合を規定することで、性能向上できると考えられていたが、本発明者は、特定の粒度分布の重量割合の比率(106〜150μmの重量割合と106μm未満の重量割合との比率)を規定することで、ガス発生を抑えつつ、ハイレート性能を改善できる。
1正極缶 2正極 3セパレータ 4負極 5負極集電子 6封口キャップ 7ガスケット 8負極端子
Claims (4)
- Biを0.001〜0.2重量%、Inを0.001〜0.2重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉。
- Biを0.001〜0.2重量%、Inを0.001〜0.2重量%、Al、Ca、Mg、Pb、Sn、Ga、Ba、Srから選ばれる1種以上を0.001〜0.1重量%含むアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度範囲は850μm以下であり、粒度分布において、粒度75〜850μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉。
- 上記請求項1又は2に記載のアルカリ電池用亜鉛合金粉であって、粒度75〜425μmの粒子の重量割合が90重量%以上であり、粒度75μm未満の粒子の重量割合が10重量%以下であり、かつ粒度106μm未満の粒子に対する粒度106〜150μmの粒子の重量割合の比率が1.3以下であることを特徴とするアルカリ電池用亜鉛合金粉。
- 請求項1〜3のいずれかのアルカリ電池用亜鉛合金粉を負極活物質に用いてなることを特徴とするアルカリ電池。
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