JP2004349423A - 多層型圧電／電歪素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内において圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有する多層型圧電／電歪素子を提供する。
【解決手段】基体１と、複数の圧電／電歪部２，３と、複数の電極４，５，６とを備え、圧電／電歪部２，３と電極４，５，６とが基体１上に交互に積層され、かつ、最下層に位置する圧電／電歪部１２が、基体１上に直接又は電極４を介して固着されてなる多層型圧電／電歪素子である。圧電／電歪部２，３の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、圧電／電歪部２，３を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、圧電／電歪部２，３のいずれにおいても所定の関係を満たす。
【選択図】 図１
【解決手段】基体１と、複数の圧電／電歪部２，３と、複数の電極４，５，６とを備え、圧電／電歪部２，３と電極４，５，６とが基体１上に交互に積層され、かつ、最下層に位置する圧電／電歪部１２が、基体１上に直接又は電極４を介して固着されてなる多層型圧電／電歪素子である。圧電／電歪部２，３の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、圧電／電歪部２，３を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、圧電／電歪部２，３のいずれにおいても所定の関係を満たす。
【選択図】 図１
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、多層型圧電／電歪素子に関し、更に詳しくは、極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、同一の圧電／電歪部内においても圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有する多層型圧電／電歪素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、サブミクロンのオーダーで微小変位を制御できる素子として、圧電／電歪素子が知られている。特に、セラミックスからなる基体上に、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪部と、電圧が印加される電極部とを積層した圧電／電歪素子が一般的であるが、最近では、低電圧で高出力化が可能なことから、基体上に、圧電／電歪部と電極とを交互に多数積層した多層型圧電／電歪素子も用いられている。このような多層型圧電／電歪素子は、微小変位の制御に好適である他、高電気／機械変換効率、高速応答性、高耐久性、及び少消費電力等の優れた特性を有するものであるため、圧電型圧力センサ、走査型トンネル顕微鏡のプローブ移動機構、超精密加工装置における直進案内機構、油圧制御用サーボ弁、ＶＴＲ装置のヘッド、フラットパネル型の画像表示装置を構成する画素、又はインクジェットプリンタのヘッド等、様々な用途に用いられている。
【０００３】また、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物についても、種々検討がなされており、例えば、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−ＰｂＴｉＯ３−ＰｂＺｒＯ３三成分固溶系組成物、又はこれらの組成物中のＰｂの一部をＳｒ、Ｌａ等で置換した圧電／電歪磁器組成物が開示されており（例えば、特許文献１，２参照）、圧電／電歪素子の圧電／電歪特性を決定する最も重要な要素である圧電／電歪部自体について、優れた圧電／電歪特性（例えば、圧電ｄ定数）を有する圧電／電歪素子が得られるものと期待されている。
【０００４】しかし、従来の圧電／電歪素子では、これら圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器を基体上に形成した後に熱処理して圧電／電歪素子を製造していたことから、圧電／電歪磁器組成物が熱処理により収縮し緻密化しようとしても、基体が収縮し難いために、圧電／電歪部の緻密性が低くなってしまい、屈曲変位が低い、又は電圧を印加した際に緻密性が低い部分で絶縁破壊を起こしてしまうという問題があった。特に、多層型圧電／電歪素子の場合には、この問題は顕著であり、その改良が強く要望されていた。
【０００５】このような状況下、従来の圧電／電歪素子としては、上述した圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器を予め熱処理した圧電／電歪部を基体に貼り付けて、圧電／電歪部の緻密化を図ったものが開示されている（例えば、特許文献３参照）。しかし、この圧電／電歪素子では、圧電／電歪部を基体に貼り付ける際に無機・有機系の接着剤を用いる必要があるため、この接着剤が、基体と圧電／電歪部間の振動伝達を阻害したり、又は接着剤成分が圧電／電歪部や基体の特性を劣化させてしまうといった問題があった。
【０００６】また、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内の各部分（例えば、中心部と端部）において圧電／電歪特性にバラツキを有する場合には、このような圧電／電歪部を備えた圧電／電歪素子を発信体やセンサー等の電子機器に搭載すると、良好な発信や正確なセンシングが困難になる場合がある。更に、このような同一の圧電／電歪部内の各部分において圧電／電歪特性にバラツキを有する圧電／電歪素子は、特に屈曲変位のバラツキに起因した応力集中のため、耐久性の面において問題を生ずる場合もあった。
【０００７】上述してきた種々の問題を解消すべく、組成中のＭｇの一部をＮｉに置換してなる、所定のＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電磁器組成物からなる圧電部を備えた圧電素子が開示されている（例えば、特許文献４参照）。しかし、特許文献４において開示された圧電素子であっても、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内の各部分（例えば、中心部と端部）において生ずる圧電／電歪特性のバラツキを十分に解消するには至らず、また、更なる耐久性の向上が強く要望されている。
【０００８】
【特許文献１】
特公昭４４−１７１０３号公報
【特許文献２】
特公昭４５−８１４５号公報
【特許文献３】
特開平１１−２９３５７号公報
【特許文献４】
特開２００２−３８８３１５号公報
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内において圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有する多層型圧電／電歪素子を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】即ち、本発明によれば、セラミックスからなる基体と、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された複数の圧電／電歪部と、前記圧電／電歪部に電気的に接続される複数の電極とを備え、前記圧電／電歪部と前記電極とが前記基体上に交互に積層され、かつ、前記圧電／電歪部のうち、最下層に位置する最下圧電／電歪部が、前記基体上に直接又は前記電極のうち、最下層に位置する最下電極を介して固着されてなる多層型圧電／電歪素子であって、前記圧電／電歪部の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、前記圧電／電歪部のいずれにおいても０．０２≦α≦０．６の関係を満たすことを特徴とする多層型圧電／電歪素子が提供される。
【００１１】本発明においては、圧電／電歪部のいずれにおいても、前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器の最大粒子径（μｍ）が、前記圧電／電歪部の厚み（μｍ）よりも小さいことが好ましい。
【００１２】本発明においては、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合が、０．０６〜０．８４質量％（ＮｉＯ換算）であり、かつ、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部のいずれにおいても、それを構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上であることが好ましい。
【００１３】本発明においては、一の圧電／電歪部の厚みが、１〜５０μｍであることが好ましい。
【００１４】本発明においては、圧電／電歪磁器組成物が、下記式（４）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであることが好ましい。
【００１５】
【化４】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（４）
「式（４）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００１６】また、本発明においては、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（５）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであり、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（６）に示すＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とし、ＮｉＯを含有してなるものであることも同様に好ましい。
【００１７】
【化５】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（５）
「式（５）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００１８】
【化６】
Ｐｂｘ（Ｍｇｙ／３Ｎｂ２／３）ａＴｉｂＺｒｃＯ３ …（６）
「式（６）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．９５≦ｙ≦１．０５であり、かつａ，ｂ，ｃが、該ａ，ｂ，ｃを座標軸とする座標中、（ａ，ｂ，ｃ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、ａ＋ｂ＋ｃ＝１．０００である。）。」
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、適宜、設計の変更、改良等が加えられることが理解されるべきである。以下、主として２層の圧電／電歪部を備える多層型圧電／電歪素子を例に挙げて説明するが、３層以上の圧電／電歪部を備える場合であっても本発明の特徴の範囲内において同様である。
【００２０】本発明の実施形態である多層型圧電／電歪素子は、図１に示すように、セラミックスからなる基体１上に、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された圧電／電歪部２（第１圧電／電歪部１２），３（第２圧電／電歪部１３）と、これらの圧電／電歪部２，３に電気的に接続される電極４，５とを備えている。また、図１においては、圧電／電歪部２，３と電極４，５とは基体１上に交互に積層されており、圧電／電歪部２，３のうちの最下層に位置する最下圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２）が、電極４，５のうちの最下層に位置する最下電極（電極４）を介して基体１上に固着されている状態が示されている。
【００２１】なお、本発明においては、最下圧電／電歪部である第１圧電／電歪部が、電極を介さずに基体に直接固着されていてもよい。いずれの固着状態であっても、接着剤等の介在による基体と圧電／電歪部間との振動伝達性の低下、及び接着剤成分等の影響による圧電／電歪部又は基体の特性劣化が回避され得る。なお、「固着」とは、有機系、無機系の一切の接着剤を用いることなく、圧電／電歪部と基体又は電極との固相反応により両者が緊密一体化した状態を意味する。
【００２２】本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪部２，３の厚みをＢ（μｍ）、圧電／電歪部２，３を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径をＡ（μｍ）とした場合に、Ｂに対するＡの比の値により示されるα（Ａ／Ｂ）の値が、圧電／電歪部２，３のいずれにおいても０．０２≦α≦０．６の関係を満たすものである。即ち、同一の圧電／電歪部内における圧電／電歪磁器の粒子径が、それぞれの圧電／電歪部の厚みとの関係において所定の範囲内に規定されているものである。従って、本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、それぞれの圧電／電歪部２，３内における圧電／電歪特性のバラツキが小さいものであるため、特に良好な発信や正確なセンシングが要求される発信体やセンサー等の電子機器に搭載される圧電／電歪素子として好適である。また、それぞれの圧電／電歪部２，３内における圧電／電歪特性のバラツキが小さいため、屈曲変位のバラツキに起因した応力集中を回避することができる。従って、長期間に渡る使用に際しても著しい圧電／電歪特性の低下や応力破壊等の不具合を生じ難く、優れた耐久性を有するものである。
【００２３】なお、α（Ａ／Ｂ）の値が０．６超であると、素子内における圧電／電歪特性のバラツキがかえって大きくなるために好ましくない。一方、α（Ａ／Ｂ）の値が０．０２未満であると、圧電／電歪特性が徐々に低下し、十分な変位を確保することが困難となる場合があるために好ましくない。また、本発明の多層型圧電／電歪素子において、それぞれの圧電／電歪部内における圧電／電歪特性のバラツキをより小さくするとともに更に優れた耐久性を付与するといった観点からは、圧電／電歪部の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、圧電／電歪部のいずれにおいても０．２≦α≦０．４の関係を満たすことが好ましい。
【００２４】また、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、圧電／電歪部２，３のいずれにおいても、圧電／電歪部２，３を構成する圧電／電歪磁器の最大粒子径（μｍ）が、圧電／電歪部の厚み（μｍ）よりも小さいことが好ましい。最大粒子径（μｍ）が圧電／電歪部の厚み（μｍ）以上であると、上述したα（Ａ／Ｂ）の値により表される、圧電／電歪部の厚み（Ｂ）と圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）とが所定の関係を満たしても、突出して大きな粒子径を有する圧電／電歪磁器が圧電／電歪部に含まれることとなり、結果として圧電／電歪特性にバラツキを生ずるためである。
【００２５】また、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、最下圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２）を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合が、０．０６〜０．８４質量％（ＮｉＯ換算）であり、かつ、第１圧電／電歪部１２よりも上層側に位置する圧電／電歪部（図１においては、第２圧電／電歪部１３）のいずれにおいても、それを構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上であることが好ましい。前記所定割合のＮｉを含有することにより、第１圧電／電歪部１２においては異相の形成が抑制され、屈曲変位に寄与するペロブスカイト相の占める割合が大きくなるため、組成物自体の特性から圧電／電歪特性を向上させることができる。しかも、第１圧電／電歪部１２よりも上層側に位置する、Ｎｉをより多く含有する圧電／電歪部（第２圧電／電歪部１３）は、焼結収縮に関する基体１の拘束が小さく、Ｎｉを含有させた効果が顕著に現れる。従って、第１圧電／電歪部１２よりも上層側に位置する圧電／電歪部（第２圧電／電歪部１３）は、製造工程の熱処理により非常に緻密化されており、その影響により、隣接する第１圧電／電歪部１２も緻密化されている。従って、本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪磁器組成物自体の特性と相俟って、より高い圧電／電歪特性を有するものである。
【００２６】なお、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、第１圧電／電歪部１２をより緻密化させ、かつ、異相の形成をより抑制する観点からは、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合は、０．１５〜０．８質量％（ＮｉＯ換算量）であることが更に好ましく、０．１８〜０．２５質量％（ＮｉＯ換算量）であることが特に好ましい。
【００２７】また、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））と、第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））の比により表されるＮｉ含有割合比（第１／第２）が、０．２〜１．０であることが好ましく、０．３〜１．０であることが更に好ましく、０．５〜１．０であることが特に好ましい。Ｎｉ含有割合比（第１／第２）が、０．２未満であると、第１圧電／電歪部及び第２圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の粒子径が大きくなり、全体の圧電／電歪特性が低下、即ち、圧電／電歪素子内における屈曲変位のバラツキが大きくなる。一方、１．０を超えると、第１圧電／電歪部及び第２圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の粒子径が小さくなり、全体の圧電／電歪特性が低下、即ち、屈曲変位が小さくなり易い。
【００２８】本発明の多層型圧電／電歪膜型素子においては、一の圧電／電歪部（図１における、第１圧電／電歪部１２又は第２圧電／電歪部１３）の厚みが１〜５０μｍであることが好ましく、２〜４０μｍであることが更に好ましく、３〜３０μｍであることが特に好ましい。圧電／電歪部の厚みが１μｍ未満であると、前述した所定割合のＮｉを含有する圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された圧電／電歪部であっても緻密化が不十分となり易い。一方、圧電／電歪部の厚みが５０μｍを超えると、基体破壊を防止するために基体自体をより厚くする必要があり、小型化への対応が困難になる。
【００２９】本発明の多層型圧電／電歪素子の圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物は、下記式（７）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであることが好ましい。この三成分固溶系組成物は、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−ＰｂＴｉＯ３−ＰｂＺｒＯ３三成分固溶系組成物中のＭｇの一部をＮｉで置換したものであるため、圧電／電歪部における異相の形成が抑制されており、屈曲変位に寄与するペロブスカイト相の占める割合が大きく、組成物自体の特性に起因する圧電／電歪特性の向上がなされている。
【００３０】
【化７】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（７）
「式（７）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００３１】一方、本発明の多層型圧電／電歪素子の最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（８）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであり、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（９）に示すＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とし、ＮｉＯを含有してなるものであることも同様に好ましい。
【００３２】
【化８】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（８）
「式（８）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００３３】
【化９】
Ｐｂｘ（Ｍｇｙ／３Ｎｂ２／３）ａＴｉｂＺｒｃＯ３ …（９）
「式（９）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．９５≦ｙ≦１．０５であり、かつａ，ｂ，ｃが、該ａ，ｂ，ｃを座標軸とする座標中、（ａ，ｂ，ｃ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、ａ＋ｂ＋ｃ＝１．０００である。）。」
【００３４】即ち、最下圧電／電歪部においては異相の形成が抑制され、屈曲変位に寄与するペロブスカイト相の占める割合が大きく、組成物自体の特性に起因する圧電／電歪特性の向上がなされている。また、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部においては、ペロブスカイト構造からのＰｂの減少が抑制されるため、上層側に位置する圧電／電歪部の屈曲変位が極めて大きいため、多層型圧電／電歪素子全体として圧電／電歪特性の向上がなされている。
【００３５】本発明の多層型圧電／電歪素子を構成する基体はセラミックスからなるものであり、このセラミックスの種類に特に制限はない。もっとも、耐熱性、化学的安定性、及び絶縁性の点から、安定化された酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、ムライト、窒化アルミニウム、窒化珪素、及びガラスからなる群より選択される少なくとも一種を含むセラミックスからなることが好ましく、中でも、機械的強度が大きく、靭性に優れる点から安定化された酸化ジルコニウムからなることが更に好ましい。なお、本発明にいう「安定化された酸化ジルコニウム」とは、安定化剤の添加により結晶の相転移を抑制した酸化ジルコニウムをいい、安定化酸化ジルコニウムの他、部分安定化酸化ジルコニウムを包含する。
【００３６】安定化された酸化ジルコニウムとしては、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化スカンジウム、酸化イッテルビウム、酸化セリウム又は希土類金属の酸化物等の安定化剤を、１〜３０モル％含有するものを挙げることができる。中でも、振動部の機械的強度が特に高くなる点で、酸化イットリウムを安定化剤として含有させたものが好ましく、この際、酸化イットリウムは、１．５〜６モル％含有させることが好ましく、２〜４モル％含有させることが更に好ましい。また、更に酸化アルミニウムを０．１〜５モル％含有させたものが好ましい。安定化された酸化ジルコニウムの結晶相は、立方晶＋単斜晶の混合相、正方晶＋単斜晶の混合相、立方晶＋正方晶＋単斜晶の混合相などであってもよいが、主たる結晶相が、正方晶、又は正方晶＋立方晶の混合相であるものが、強度、靭性、及び耐久性の観点から好ましい。
【００３７】なお、基体の厚みは、１μｍ〜１ｍｍが好ましく、１．５〜５００μｍが更に好ましく、２〜２００μｍが特に好ましい。基体の厚みが１μｍ未満であると、多層型圧電／電歪素子の機械的強度が弱くなることがあり、１ｍｍを超えると、電圧を印加した際における、圧電／電歪部の収縮応力に対する基体の剛性が大きくなり、多層型圧電／電歪素子の屈曲変位が小さくなってしまうことがある。
【００３８】但し、図２に示すように、基体１は、圧電／電歪部２（図２においては電極４が基体１に固着した例を示す）又は電極４が固着する一以上の固着面１ａを有するとともに上記の所定厚み（基体の厚み）を有する薄肉部１ｃと、この薄肉部１ｃと連続する、薄肉部１ｃよりも肉厚である厚肉部１ｂとを備えてなる形状であってもよい。基体１の形状をこのようにすることにより、多層型圧電／電歪素子の屈曲変位を大きくし、かつ機械的強度を大きくすることができる。また、図３に示すように、このような構造単位の複数を共通基体２０上に設け、複数の圧電／電歪素子単位１０で共通基体２０を共用させることもできる。
【００３９】また、図５（ａ）〜図５（ｃ）に示す本発明の多層型圧電／電歪素子の実施形態においては、基体１の形状を、第１圧電／電歪部１２（又は電極４）が固着する一以上の固着面１ａを有するとともに前述の所定厚み（基体の厚み）を有する平板状の薄肉部１ｃと、この薄肉部１ｃの一方の端部と連続する支持部２５とを備えてなる形状とし、この固着面１ａ上に電極４，５，６、及び圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２、第２圧電／電歪部１３）を交互に積層した状態を示している。この場合、薄肉部１ｃにおける他方の端部は圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２、第２圧電／電歪部１３）の屈曲変位に基づいて所定方向（図５（ｂ）においては上下方向）に変位する作動部３０となる。本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪部内の各部分における圧電／電歪特性のバラツキが極めて少なく、正確な周波数特性を示すため、作動部３０において正確なセンシングが可能となる。従って、本実施形態の多層型圧電／電歪素子を発信体やセンサー等の電子機器に搭載した場合には良好な発信や正確なセンシングを容易に達成することができる。
【００４０】本発明における基体の表面形状（図１における、電極４が固着される面形状）について特に制限はなく、例えば、長方形、正方形、三角形、楕円形、真円形、Ｒ付正方形、Ｒ付長方形、又はこれらを組合わせた複合形等の表面形状を挙げることができる。また、基体自体の形状についても特に制限はなく、適当な内部空間を有するカプセル型等の形状であってもよい。
【００４１】また、基体の薄肉部の形状としては、電界に対する屈曲変位の直線性が高い点で、図７に示すように中央部が圧電／電歪部２，３を有する面と反対側に屈曲した形状、或いは図８に示すように厚さ方向における断面形状が３つの変曲点を有するＷ形状となるものが好ましい。なお、図９に示す屈曲形状は、各圧電／電歪部２，３の熱処理工程における収縮を利用して形成することができ、図８に示すＷ形状は、圧電／電歪部２と圧電／電歪部３との焼成収縮開始タイミングや焼成収縮量、さらには薄肉部１ｃの形状を調整することにより形成することができる。
【００４２】本発明において、電極は圧電／電歪部に電気的に接続されるものであり、各圧電／電歪部の間に配設される。このように配設されることにより、特に、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上である場合において、配設された電極がＮｉ移動障壁としても機能し、より低いＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）とした最下圧電／電歪部に、より高いＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）とした圧電／電歪部からＮｉが移行して異相を形成することが有効に防止される。
【００４３】従って、本発明においては、圧電／電歪部の実質上屈曲変位等に寄与する領域を含んだ状態で電極が配設されることが好ましく、例えば、図１に示すように第１圧電／電歪部１２と第２圧電／電歪部１３との形成面のうちの、その中央部分付近を含む８０面積％以上の領域において電極４，５，６が配設されていることが好ましい。
【００４４】また、図４（ａ）、図４（ｂ）に示すように、複数の圧電／電歪素子単位１０ａ〜１０ｃで共通基体２０を共用する場合には、各圧電／電歪素子単位１０ａ〜１０ｃにおける最下層の電極１４と最上層の電極１６は各圧電／電歪素子単位１０ａ〜１０ｃ間で共用され、各圧電／電歪部２ａ〜２ｃ，３ａ〜３ｃに対応する領域に配設される一体型の電極１４としてもよい。このような一体型の電極１４とすれば、個々の圧電／電歪部２ａ〜２ｃ，３ａ〜３ｃに対応した形状とする必要がなく、電極を形成する際の位置合わせが容易となる。
【００４５】本発明においては、電極の材質としては、白金、パラジウム、ロジウム、金、銀、及びこれらの合金からなる群より選択される少なくとも一種の金属を挙げることができる。中でも、圧電／電歪部を熱処理する際の耐熱性が高い点で、白金、又は白金を主成分とする合金が好ましい。また、電極の寸法について特に制限はないが、例えば、図６に示すように、各電極４，５，６を同寸法とし、各電極４，５，６が厚さ方向で同範囲で対応する位置に設けられているものでもよい。また、図９に示すように、各電極４，５，６が、最下層に位置する電極４から、順次、下層に位置する電極に対応する範囲を含んでより広い範囲で設けられているものも好ましい。このような構成とすることにより、上層に位置する圧電／電歪部を下層に位置する圧電／電歪部より大きく歪ませることができるため、曲げ効率を高め、屈曲変位をより有効に発現することができる。
【００４６】但し、本発明において多層型圧電／電歪素子の駆動電圧を高めることにより大きな屈曲変位を得る場合には、図１０に示すように、中間に位置する電極５が、その下層又は上層に位置する電極４，６より広い範囲で設けられているもの、或いは図１１に示すように、中間に位置する電極５が、電極４，６より狭い範囲で設けられているものが好ましい。このような構成とすることにより、圧電／電歪部２，３の厚みが薄くなり易い（短手方向）端部近傍で電界が殆ど加わらず、圧電／電歪部２，３の絶縁破壊を回避することができる。また、電極を設ける範囲に広狭の差を設ける場合におけるその広狭差は、電界分布を考慮して最適化することが好ましい。例えば、圧電／電歪部２（又は３）を挟んで隣接する電極４，５（又は５，６）間で、電極を設ける面積（形成面の面積）の比の値が０．５〜２であることが好ましく、０．６７〜１．５であることが更に好ましく、０．８３〜１．２であることが特に好ましい。なお、図９〜図１１中、符号Ｐは下部電極の幅、符号Ｑは中間電極の幅、符号Ｒは上部電極の幅を各々示す。
【００４７】次に、本発明の多層型圧電／電歪素子の製造方法について説明する。まず、セラミックスからなる基体上に、又は基体表面に形成された電極上に、圧電／電歪磁器組成物からなる層を形成する。電極を形成する方法としては、例えば、イオンビーム、スパッタリング、真空蒸着、ＰＶＤ、イオンプレーティング、ＣＶＤ、メッキ、スクリーン印刷、スプレー、又はディッピング等の方法を挙げることができる。中でも、基体及び圧電／電歪部との接合性の点でスパッタリング法、スクリーン印刷法が好ましい。形成された電極は、１０００〜１４００℃程度の熱処理により、基体及び／又は圧電／電歪部と一体化することができる。この熱処理は電極を形成する毎に行ってもよいが、圧電／電歪磁器組成物からなる層についてする熱処理と一括して行ってもよい。
【００４８】圧電／電歪磁器組成物はその組成に対応させて各種原料を混合してなる混合原料を仮焼、粉砕して調製するか、或いは混合原料を仮焼後、ＮｉＯを添加し、更に仮焼後、粉砕して調製することができる。以下、代表例としてＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電／電歪磁器組成物の調製方法について具体的に述べる。
【００４９】まず、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｚｒ、若しくはＴｉの各元素単体、これら各元素の酸化物（ＰｂＯ、Ｐｂ３Ｏ４、ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２、又はＺｒＯ２等）、炭酸塩（ＭｇＣＯ３等）、又はこれら各元素を複数種含有する化合物（ＭｇＮｂ２Ｏ等）等を、各元素の含有率が所望の圧電／電歪磁器組成物の組成割合になるように混合して、圧電／電歪磁器組成物の主成分となる混合原料を調製する。
【００５０】次に、この混合原料を７５０〜１３００℃で仮焼した後、ＮｉＯを所望量添加した後に混合し、再度７５０〜１３００℃で仮焼することにより、圧電／電歪磁器組成物を得ることができる。得られた圧電／電歪磁器組成物は、Ｘ線回折装置による回折強度において、パイロクロア相の最強回折線の強度と、ペロブスカイト相の最強回折線の強度との比が５％以下であることが好ましく、２％以下であることが更に好ましい。
【００５１】また、得られた圧電／電歪磁器組成物は、ボールミル、アトライタ、ビーズミルなどの一般的な粉砕装置を用いることにより粉砕して、所望の粒子径の粉末とする。粉砕して得られる圧電／電歪磁器組成物の平均粒子径は０．１〜１．０μｍであることが好ましく、０．３〜０．７μｍであることが更に好ましい。なお、粒子径の調整は、粉砕して得られた圧電／電歪磁器組成物の粉末を４００〜７５０℃で熱処理することにより行ってもよい。この際には、微細な粒子ほど他の粒子と一体化して粒子径の揃った粉末となり、粒子径が揃った圧電／電歪部とすることができるため好ましい。また、圧電／電歪磁器組成物は、例えば、アルコキシド法や共沈法等によって調製してもよい。
【００５２】一方、Ｐｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電／電歪磁器組成物は、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ｚｒ、若しくはＴｉの各元素単体、これら各元素の酸化物（ＰｂＯ、Ｐｂ３Ｏ４、ＭｇＯ、ＮｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２、又はＺｒＯ２等）、炭酸塩（ＭｇＣＯ３等）、又はこれら各元素を複数種含有する化合物（ＭｇＮｂ２Ｏ等）等を、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ｚｒ、及びＴｉの各元素の含有率が、所望の圧電／電歪磁器組成物の組成割合になるように混合してなる混合原料を一度で仮焼することの他は、前述したＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電／電歪磁器組成物の場合と同様である。
【００５３】圧電／電歪磁器組成物からなる層を基体上に形成する方法としては、例えば、スクリーン印刷、スプレー、又はディッピング等の方法を挙げることができる。中でも、簡単に精度の高い形状、厚さで連続して形成することができる点でスクリーン印刷法が好ましい。次に、基板表面上に形成した圧電／電歪磁器組成物からなる層の上に、前述の方法と同様に方法により電極を形成する。なお、この電極上に圧電／電歪磁器組成物からなる層及び電極を、所望とする多層となるまで交互に繰り返し形成する。
【００５４】その後、圧電／電歪磁器組成物からなる層及び電極を基板表面上に交互に積層することにより得られた積層体を一体的に熱処理する。この熱処理により、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された圧電／電歪部を、基体に直接又は電極を介して固着させることができる。なお、この熱処理は必ずしも一体的に実施する必要はなく、圧電／電歪磁器組成物からなる層を一層形成する毎に順次実施してもよいが、生産効率の観点からは電極も含めた状態で一体的に熱処理することが好ましい。
【００５５】このときの熱処理温度は１０００〜１４００℃が好ましく、１１００〜１３５０℃が更に好ましい。１０００℃未満では、基体又は電極と、圧電／電歪部との固着が不完全であったり、圧電／電歪部の緻密性が不十分となることがあり、１４００℃を超えると圧電／電歪磁器組成物中のＰｂ、Ｎｉの揮発量が多くなるため、所望の組成の圧電／電歪部を形成することが困難となる。また、熱処理時の最高温度保持時間は１０分以上１０時間以下が好ましく、２０分以上４時間以下が更に好ましい。最高温度保持時間が１０分未満では、圧電／電歪部の緻密化が不十分となり易く、所望の特性が得られない場合があり、最高温度保持時間が１０時間を超えると、たとえ雰囲気制御を行っていてもＰｂやＮｉの揮発総量が多くなり、圧電／電歪特性が低下したり、絶縁破壊が増えるという不具合が発生する場合もある。
【００５６】それを構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合を所望量に制御した状態の圧電／電歪部を形成するには、圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合と略同一であるＮｉ含有割合である雰囲気制御用材料を共存させて熱処理を行うことが好ましい。なお、雰囲気制御用材料は、更に、他の成分の揮発をも防止し、所望の組成の圧電／電歪部を確実に得るという点からは、他の成分の含有率についても用いた圧電／電歪磁器組成物と略同一とすることが好ましい。
【００５７】その後、適当な条件下で分極処理を実施する。その際には公知の手法通り、加熱することにより分極処理を実施することが好ましい。なお、加熱温度は、圧電／電歪磁器のキュリー点にもよるが、４０〜２００℃とすることが好適である。
【００５８】
【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００５９】
（実施例１〜５、比較例１〜４）
グリーンシート積層法により成形、及び焼成し、Ｙ２Ｏ３で安定化された図５（ａ）〜図５（ｃ）に示すような形状のＺｒＯ２からなる基体１（薄肉部１ｃの寸法：０．８×４ｍｍ×厚さ１００μｍ）上に、Ｐｔからなる電極４（寸法：０．４×３ｍｍ×厚さ５μｍ）をスクリーン印刷法により形成し、１３００℃、２時間の熱処理により基体１（薄肉部１ｃ）と一体化させた。
【００６０】基体１と一体化された電極４の上に、表１に示す組成式及びＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））である、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物を、スクリーン印刷法により寸法０．６×２．８ｍｍ×厚さ１５μｍで積層した。更に、その上に、Ｐｔからなる電極５（寸法：０．８×４ｍｍ×厚さ５μｍ）をスクリーン印刷法により積層し、その上に、表１に示す組成式及びＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））である、第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物を、スクリーン印刷法により寸法０．６×２．８ｍｍ×厚さ１５μｍで積層した。なお、表１における「Ｎｉ含有割合比（第１／第２）」は、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））と、第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））の比により表される値である。
【００６１】次いで、積層した第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物と同一組成の雰囲気制御用材料を、雰囲気単位体積当たりのＮｉＯ換算量で０．００２ｍｇ／ｃｍ３容器内に共存させて、１２７５℃、２時間熱処理し、その後、Ａｕからなる電極６（寸法：０．４×４ｍｍ×厚さ０．５μｍ）をスクリーン印刷法により積層するとともに熱処理して、図５（ａ）〜図５（ｃ）に示すような多層型圧電／電歪素子（実施例１〜５、比較例１〜４）を製造した。
【００６２】
【表１】
【００６３】各多層型圧電／電歪素子の、それぞれの第１圧電／電歪部１２、第２圧電／電歪部１３の厚み（μｍ）、これらを構成する圧電／電歪磁器の最大粒子径（μｍ）、及び平均粒子径（μｍ）を測定した。また、圧電／電歪部の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値であるα（Ａ／Ｂ）を算出した。また、各多層型圧電／電歪素子の屈曲変位（μｍ）を測定した。これらの結果を表２に示す。なお、圧電／電歪磁器の平均粒子径と最大粒子径、圧電／電歪部の厚み、及び屈曲変位の測定方法を以下に示す。
【００６４】
［平均粒子径、最大粒子径］：
圧電／電歪部の積層方向の断面を走査型電子顕微鏡で鏡検することにより、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径及び最大粒子径測定した。具体的には、任意の観察像（圧電／電歪部の断面）に直線を引き、その直線を横切った圧電／電歪磁器の粒子毎の粒界距離をその粒子の粒子径とし、圧電／電歪磁器の粒子１００個分の粒子径を測定して、平均粒子径と最大粒子径を求めた。
【００６５】
［圧電／電歪部の厚み］：
圧電／電歪部の積層方向の断面を走査型電子顕微鏡で鏡検することにより測定した。具体的には、多層型圧電／電歪素子の断面の中心部、及び両端部の三点において圧電／電歪部の厚みを測定し、これら三点における厚みの平均値を「圧電／電歪部の厚み（μｍ）」とした。なお、多層型圧電／電歪素子の断面の両端部の位置は、電極により挟持された各圧電／電歪部の特性が実効的に発揮される箇所の端部である。即ち、図５（ｂ）における右側端部は、中間電極５の端部付近、左側端部は、上部電極６及び下部電極４の端部付近である。
【００６６】
［屈曲変位］：
上下電極間に、電界が５０Ｖ／ｍｍとなるように電圧を印加した際に生じた屈曲変位（μｍ）をレーザー変位測定機により測定した。なお、表２中、「屈曲変位（μｍ）」の「平均」は、実施例及び比較例の多層型圧電／電歪素子を各々１０個ずつ製造し、これらの先端部分（作動部３０（図５（ｂ）参照））の屈曲変位を測定した場合における平均値であり、「バラツキ」は、測定した屈曲変位の最大値と最小値との差である。
【００６７】
【表２】
【００６８】表２に示す結果から、実施例１〜５の多層型圧電／電歪素子は、比較例１〜４の多層型圧電／電歪素子と比較して十分な屈曲変位を示すと同時に、そのバラツキも低いものであることが判明した。これは、実施例１〜５の多層型圧電／電歪素子の、それぞれの圧電／電歪部の厚みに対する、それらを構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径の比で表されるαの値が、いずれの圧電／電歪部においても所定の数値範囲内であるためであると考えられる。
【００６９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪部の厚みに対する、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物の平均粒子径の比の値が、圧電／電歪部のいずれにおいても所定の関係を満たすものであるため、極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内において圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有するものである。このような特性を生かし、本発明の多層型圧電／電歪素子は、発信体、センサー、アクチュエータ等を構成する圧電／電歪素子として好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の多層型圧電／電歪素子の一の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図２】本発明の多層型圧電／電歪素子の他の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図３】本発明の多層型圧電／電歪素子の、更に他の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図４】図４（ａ）、図４（ｂ）は、本発明の多層型圧電／電歪素子の、更に他の実施形態を模式的に示す図面であり、図４（ａ）は上面図、図４（ｂ）は断面図である。
【図５】本発明の多層型圧電／電歪素子の、更に他の実施形態を模式的に示す図面であり、図５（ａ）は上面図、図５（ｂ）は図５（ａ）のＡ−Ａ’断面図、図５（ｃ）は図５（ａ）のＢ−Ｂ’断面図である。
【図６】図２に示す実施形態のより具体的な一例を示す断面図である。
【図７】図２に示す実施形態のより具体的な他の例を示す断面図である。
【図８】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【図９】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【図１０】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【図１１】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【符号の説明】
１…基体、１ａ…固着面、１ｂ…厚肉部、１ｃ…薄肉部、２，２ａ，２ｂ，２ｃ，３，３ａ，３ｂ，３ｃ…圧電／電歪部、４，５，６，１４，１６…電極、１０，１０ａ，１０ｂ，１０ｃ…多層型圧電／電歪素子単位、１２…第１圧電／電歪部、１３…第２圧電／電歪部、２０…共通基体、２５…支持部、３０…作動部、Ｐ…下部電極の幅、Ｑ…中間電極の幅、Ｒ…上部電極の幅。
【発明の属する技術分野】本発明は、多層型圧電／電歪素子に関し、更に詳しくは、極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、同一の圧電／電歪部内においても圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有する多層型圧電／電歪素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、サブミクロンのオーダーで微小変位を制御できる素子として、圧電／電歪素子が知られている。特に、セラミックスからなる基体上に、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪部と、電圧が印加される電極部とを積層した圧電／電歪素子が一般的であるが、最近では、低電圧で高出力化が可能なことから、基体上に、圧電／電歪部と電極とを交互に多数積層した多層型圧電／電歪素子も用いられている。このような多層型圧電／電歪素子は、微小変位の制御に好適である他、高電気／機械変換効率、高速応答性、高耐久性、及び少消費電力等の優れた特性を有するものであるため、圧電型圧力センサ、走査型トンネル顕微鏡のプローブ移動機構、超精密加工装置における直進案内機構、油圧制御用サーボ弁、ＶＴＲ装置のヘッド、フラットパネル型の画像表示装置を構成する画素、又はインクジェットプリンタのヘッド等、様々な用途に用いられている。
【０００３】また、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物についても、種々検討がなされており、例えば、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−ＰｂＴｉＯ３−ＰｂＺｒＯ３三成分固溶系組成物、又はこれらの組成物中のＰｂの一部をＳｒ、Ｌａ等で置換した圧電／電歪磁器組成物が開示されており（例えば、特許文献１，２参照）、圧電／電歪素子の圧電／電歪特性を決定する最も重要な要素である圧電／電歪部自体について、優れた圧電／電歪特性（例えば、圧電ｄ定数）を有する圧電／電歪素子が得られるものと期待されている。
【０００４】しかし、従来の圧電／電歪素子では、これら圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器を基体上に形成した後に熱処理して圧電／電歪素子を製造していたことから、圧電／電歪磁器組成物が熱処理により収縮し緻密化しようとしても、基体が収縮し難いために、圧電／電歪部の緻密性が低くなってしまい、屈曲変位が低い、又は電圧を印加した際に緻密性が低い部分で絶縁破壊を起こしてしまうという問題があった。特に、多層型圧電／電歪素子の場合には、この問題は顕著であり、その改良が強く要望されていた。
【０００５】このような状況下、従来の圧電／電歪素子としては、上述した圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器を予め熱処理した圧電／電歪部を基体に貼り付けて、圧電／電歪部の緻密化を図ったものが開示されている（例えば、特許文献３参照）。しかし、この圧電／電歪素子では、圧電／電歪部を基体に貼り付ける際に無機・有機系の接着剤を用いる必要があるため、この接着剤が、基体と圧電／電歪部間の振動伝達を阻害したり、又は接着剤成分が圧電／電歪部や基体の特性を劣化させてしまうといった問題があった。
【０００６】また、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内の各部分（例えば、中心部と端部）において圧電／電歪特性にバラツキを有する場合には、このような圧電／電歪部を備えた圧電／電歪素子を発信体やセンサー等の電子機器に搭載すると、良好な発信や正確なセンシングが困難になる場合がある。更に、このような同一の圧電／電歪部内の各部分において圧電／電歪特性にバラツキを有する圧電／電歪素子は、特に屈曲変位のバラツキに起因した応力集中のため、耐久性の面において問題を生ずる場合もあった。
【０００７】上述してきた種々の問題を解消すべく、組成中のＭｇの一部をＮｉに置換してなる、所定のＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電磁器組成物からなる圧電部を備えた圧電素子が開示されている（例えば、特許文献４参照）。しかし、特許文献４において開示された圧電素子であっても、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内の各部分（例えば、中心部と端部）において生ずる圧電／電歪特性のバラツキを十分に解消するには至らず、また、更なる耐久性の向上が強く要望されている。
【０００８】
【特許文献１】
特公昭４４−１７１０３号公報
【特許文献２】
特公昭４５−８１４５号公報
【特許文献３】
特開平１１−２９３５７号公報
【特許文献４】
特開２００２−３８８３１５号公報
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内において圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有する多層型圧電／電歪素子を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】即ち、本発明によれば、セラミックスからなる基体と、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された複数の圧電／電歪部と、前記圧電／電歪部に電気的に接続される複数の電極とを備え、前記圧電／電歪部と前記電極とが前記基体上に交互に積層され、かつ、前記圧電／電歪部のうち、最下層に位置する最下圧電／電歪部が、前記基体上に直接又は前記電極のうち、最下層に位置する最下電極を介して固着されてなる多層型圧電／電歪素子であって、前記圧電／電歪部の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、前記圧電／電歪部のいずれにおいても０．０２≦α≦０．６の関係を満たすことを特徴とする多層型圧電／電歪素子が提供される。
【００１１】本発明においては、圧電／電歪部のいずれにおいても、前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器の最大粒子径（μｍ）が、前記圧電／電歪部の厚み（μｍ）よりも小さいことが好ましい。
【００１２】本発明においては、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合が、０．０６〜０．８４質量％（ＮｉＯ換算）であり、かつ、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部のいずれにおいても、それを構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上であることが好ましい。
【００１３】本発明においては、一の圧電／電歪部の厚みが、１〜５０μｍであることが好ましい。
【００１４】本発明においては、圧電／電歪磁器組成物が、下記式（４）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであることが好ましい。
【００１５】
【化４】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（４）
「式（４）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００１６】また、本発明においては、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（５）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであり、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（６）に示すＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とし、ＮｉＯを含有してなるものであることも同様に好ましい。
【００１７】
【化５】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（５）
「式（５）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００１８】
【化６】
Ｐｂｘ（Ｍｇｙ／３Ｎｂ２／３）ａＴｉｂＺｒｃＯ３ …（６）
「式（６）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．９５≦ｙ≦１．０５であり、かつａ，ｂ，ｃが、該ａ，ｂ，ｃを座標軸とする座標中、（ａ，ｂ，ｃ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、ａ＋ｂ＋ｃ＝１．０００である。）。」
【００１９】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、適宜、設計の変更、改良等が加えられることが理解されるべきである。以下、主として２層の圧電／電歪部を備える多層型圧電／電歪素子を例に挙げて説明するが、３層以上の圧電／電歪部を備える場合であっても本発明の特徴の範囲内において同様である。
【００２０】本発明の実施形態である多層型圧電／電歪素子は、図１に示すように、セラミックスからなる基体１上に、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された圧電／電歪部２（第１圧電／電歪部１２），３（第２圧電／電歪部１３）と、これらの圧電／電歪部２，３に電気的に接続される電極４，５とを備えている。また、図１においては、圧電／電歪部２，３と電極４，５とは基体１上に交互に積層されており、圧電／電歪部２，３のうちの最下層に位置する最下圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２）が、電極４，５のうちの最下層に位置する最下電極（電極４）を介して基体１上に固着されている状態が示されている。
【００２１】なお、本発明においては、最下圧電／電歪部である第１圧電／電歪部が、電極を介さずに基体に直接固着されていてもよい。いずれの固着状態であっても、接着剤等の介在による基体と圧電／電歪部間との振動伝達性の低下、及び接着剤成分等の影響による圧電／電歪部又は基体の特性劣化が回避され得る。なお、「固着」とは、有機系、無機系の一切の接着剤を用いることなく、圧電／電歪部と基体又は電極との固相反応により両者が緊密一体化した状態を意味する。
【００２２】本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪部２，３の厚みをＢ（μｍ）、圧電／電歪部２，３を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径をＡ（μｍ）とした場合に、Ｂに対するＡの比の値により示されるα（Ａ／Ｂ）の値が、圧電／電歪部２，３のいずれにおいても０．０２≦α≦０．６の関係を満たすものである。即ち、同一の圧電／電歪部内における圧電／電歪磁器の粒子径が、それぞれの圧電／電歪部の厚みとの関係において所定の範囲内に規定されているものである。従って、本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、それぞれの圧電／電歪部２，３内における圧電／電歪特性のバラツキが小さいものであるため、特に良好な発信や正確なセンシングが要求される発信体やセンサー等の電子機器に搭載される圧電／電歪素子として好適である。また、それぞれの圧電／電歪部２，３内における圧電／電歪特性のバラツキが小さいため、屈曲変位のバラツキに起因した応力集中を回避することができる。従って、長期間に渡る使用に際しても著しい圧電／電歪特性の低下や応力破壊等の不具合を生じ難く、優れた耐久性を有するものである。
【００２３】なお、α（Ａ／Ｂ）の値が０．６超であると、素子内における圧電／電歪特性のバラツキがかえって大きくなるために好ましくない。一方、α（Ａ／Ｂ）の値が０．０２未満であると、圧電／電歪特性が徐々に低下し、十分な変位を確保することが困難となる場合があるために好ましくない。また、本発明の多層型圧電／電歪素子において、それぞれの圧電／電歪部内における圧電／電歪特性のバラツキをより小さくするとともに更に優れた耐久性を付与するといった観点からは、圧電／電歪部の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、圧電／電歪部のいずれにおいても０．２≦α≦０．４の関係を満たすことが好ましい。
【００２４】また、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、圧電／電歪部２，３のいずれにおいても、圧電／電歪部２，３を構成する圧電／電歪磁器の最大粒子径（μｍ）が、圧電／電歪部の厚み（μｍ）よりも小さいことが好ましい。最大粒子径（μｍ）が圧電／電歪部の厚み（μｍ）以上であると、上述したα（Ａ／Ｂ）の値により表される、圧電／電歪部の厚み（Ｂ）と圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）とが所定の関係を満たしても、突出して大きな粒子径を有する圧電／電歪磁器が圧電／電歪部に含まれることとなり、結果として圧電／電歪特性にバラツキを生ずるためである。
【００２５】また、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、最下圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２）を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合が、０．０６〜０．８４質量％（ＮｉＯ換算）であり、かつ、第１圧電／電歪部１２よりも上層側に位置する圧電／電歪部（図１においては、第２圧電／電歪部１３）のいずれにおいても、それを構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上であることが好ましい。前記所定割合のＮｉを含有することにより、第１圧電／電歪部１２においては異相の形成が抑制され、屈曲変位に寄与するペロブスカイト相の占める割合が大きくなるため、組成物自体の特性から圧電／電歪特性を向上させることができる。しかも、第１圧電／電歪部１２よりも上層側に位置する、Ｎｉをより多く含有する圧電／電歪部（第２圧電／電歪部１３）は、焼結収縮に関する基体１の拘束が小さく、Ｎｉを含有させた効果が顕著に現れる。従って、第１圧電／電歪部１２よりも上層側に位置する圧電／電歪部（第２圧電／電歪部１３）は、製造工程の熱処理により非常に緻密化されており、その影響により、隣接する第１圧電／電歪部１２も緻密化されている。従って、本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪磁器組成物自体の特性と相俟って、より高い圧電／電歪特性を有するものである。
【００２６】なお、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、第１圧電／電歪部１２をより緻密化させ、かつ、異相の形成をより抑制する観点からは、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合は、０．１５〜０．８質量％（ＮｉＯ換算量）であることが更に好ましく、０．１８〜０．２５質量％（ＮｉＯ換算量）であることが特に好ましい。
【００２７】また、本実施形態の多層型圧電／電歪素子においては、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））と、第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））の比により表されるＮｉ含有割合比（第１／第２）が、０．２〜１．０であることが好ましく、０．３〜１．０であることが更に好ましく、０．５〜１．０であることが特に好ましい。Ｎｉ含有割合比（第１／第２）が、０．２未満であると、第１圧電／電歪部及び第２圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の粒子径が大きくなり、全体の圧電／電歪特性が低下、即ち、圧電／電歪素子内における屈曲変位のバラツキが大きくなる。一方、１．０を超えると、第１圧電／電歪部及び第２圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の粒子径が小さくなり、全体の圧電／電歪特性が低下、即ち、屈曲変位が小さくなり易い。
【００２８】本発明の多層型圧電／電歪膜型素子においては、一の圧電／電歪部（図１における、第１圧電／電歪部１２又は第２圧電／電歪部１３）の厚みが１〜５０μｍであることが好ましく、２〜４０μｍであることが更に好ましく、３〜３０μｍであることが特に好ましい。圧電／電歪部の厚みが１μｍ未満であると、前述した所定割合のＮｉを含有する圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された圧電／電歪部であっても緻密化が不十分となり易い。一方、圧電／電歪部の厚みが５０μｍを超えると、基体破壊を防止するために基体自体をより厚くする必要があり、小型化への対応が困難になる。
【００２９】本発明の多層型圧電／電歪素子の圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物は、下記式（７）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであることが好ましい。この三成分固溶系組成物は、Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ３−ＰｂＴｉＯ３−ＰｂＺｒＯ３三成分固溶系組成物中のＭｇの一部をＮｉで置換したものであるため、圧電／電歪部における異相の形成が抑制されており、屈曲変位に寄与するペロブスカイト相の占める割合が大きく、組成物自体の特性に起因する圧電／電歪特性の向上がなされている。
【００３０】
【化７】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（７）
「式（７）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００３１】一方、本発明の多層型圧電／電歪素子の最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（８）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであり、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物が、下記式（９）に示すＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とし、ＮｉＯを含有してなるものであることも同様に好ましい。
【００３２】
【化８】
Ｐｂｘ｛（Ｍｇ１−ｙＮｉｙ）（１／３） × ａＮｂ２／３｝ｂＴｉｃＺｒｄＯ３ …（８）
「式（８）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．０５≦ｙ≦０．５０、０．９０≦ａ≦１．１０であり、かつｂ，ｃ，ｄが、該ｂ，ｃ，ｄを座標軸とする座標中、（ｂ，ｃ，ｄ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、（ｂ＋ｃ＋ｄ）＝１．０００である。）。」
【００３３】
【化９】
Ｐｂｘ（Ｍｇｙ／３Ｎｂ２／３）ａＴｉｂＺｒｃＯ３ …（９）
「式（９）中、０．９５≦ｘ≦１．０５、０．９５≦ｙ≦１．０５であり、かつａ，ｂ，ｃが、該ａ，ｂ，ｃを座標軸とする座標中、（ａ，ｂ，ｃ）＝（０．５５０，０．４２５，０．０２５）、（０．５５０，０．３２５，０．１２５）、（０．３７５，０．３２５，０．３００）、（０．１００，０．４２５，０．４７５）、（０．１００，０．４７５，０．４２５）、（０．３７５，０．４２５，０．２００）で囲まれる範囲の小数である（但し、ａ＋ｂ＋ｃ＝１．０００である。）。」
【００３４】即ち、最下圧電／電歪部においては異相の形成が抑制され、屈曲変位に寄与するペロブスカイト相の占める割合が大きく、組成物自体の特性に起因する圧電／電歪特性の向上がなされている。また、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部においては、ペロブスカイト構造からのＰｂの減少が抑制されるため、上層側に位置する圧電／電歪部の屈曲変位が極めて大きいため、多層型圧電／電歪素子全体として圧電／電歪特性の向上がなされている。
【００３５】本発明の多層型圧電／電歪素子を構成する基体はセラミックスからなるものであり、このセラミックスの種類に特に制限はない。もっとも、耐熱性、化学的安定性、及び絶縁性の点から、安定化された酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、ムライト、窒化アルミニウム、窒化珪素、及びガラスからなる群より選択される少なくとも一種を含むセラミックスからなることが好ましく、中でも、機械的強度が大きく、靭性に優れる点から安定化された酸化ジルコニウムからなることが更に好ましい。なお、本発明にいう「安定化された酸化ジルコニウム」とは、安定化剤の添加により結晶の相転移を抑制した酸化ジルコニウムをいい、安定化酸化ジルコニウムの他、部分安定化酸化ジルコニウムを包含する。
【００３６】安定化された酸化ジルコニウムとしては、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化スカンジウム、酸化イッテルビウム、酸化セリウム又は希土類金属の酸化物等の安定化剤を、１〜３０モル％含有するものを挙げることができる。中でも、振動部の機械的強度が特に高くなる点で、酸化イットリウムを安定化剤として含有させたものが好ましく、この際、酸化イットリウムは、１．５〜６モル％含有させることが好ましく、２〜４モル％含有させることが更に好ましい。また、更に酸化アルミニウムを０．１〜５モル％含有させたものが好ましい。安定化された酸化ジルコニウムの結晶相は、立方晶＋単斜晶の混合相、正方晶＋単斜晶の混合相、立方晶＋正方晶＋単斜晶の混合相などであってもよいが、主たる結晶相が、正方晶、又は正方晶＋立方晶の混合相であるものが、強度、靭性、及び耐久性の観点から好ましい。
【００３７】なお、基体の厚みは、１μｍ〜１ｍｍが好ましく、１．５〜５００μｍが更に好ましく、２〜２００μｍが特に好ましい。基体の厚みが１μｍ未満であると、多層型圧電／電歪素子の機械的強度が弱くなることがあり、１ｍｍを超えると、電圧を印加した際における、圧電／電歪部の収縮応力に対する基体の剛性が大きくなり、多層型圧電／電歪素子の屈曲変位が小さくなってしまうことがある。
【００３８】但し、図２に示すように、基体１は、圧電／電歪部２（図２においては電極４が基体１に固着した例を示す）又は電極４が固着する一以上の固着面１ａを有するとともに上記の所定厚み（基体の厚み）を有する薄肉部１ｃと、この薄肉部１ｃと連続する、薄肉部１ｃよりも肉厚である厚肉部１ｂとを備えてなる形状であってもよい。基体１の形状をこのようにすることにより、多層型圧電／電歪素子の屈曲変位を大きくし、かつ機械的強度を大きくすることができる。また、図３に示すように、このような構造単位の複数を共通基体２０上に設け、複数の圧電／電歪素子単位１０で共通基体２０を共用させることもできる。
【００３９】また、図５（ａ）〜図５（ｃ）に示す本発明の多層型圧電／電歪素子の実施形態においては、基体１の形状を、第１圧電／電歪部１２（又は電極４）が固着する一以上の固着面１ａを有するとともに前述の所定厚み（基体の厚み）を有する平板状の薄肉部１ｃと、この薄肉部１ｃの一方の端部と連続する支持部２５とを備えてなる形状とし、この固着面１ａ上に電極４，５，６、及び圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２、第２圧電／電歪部１３）を交互に積層した状態を示している。この場合、薄肉部１ｃにおける他方の端部は圧電／電歪部（第１圧電／電歪部１２、第２圧電／電歪部１３）の屈曲変位に基づいて所定方向（図５（ｂ）においては上下方向）に変位する作動部３０となる。本実施形態の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪部内の各部分における圧電／電歪特性のバラツキが極めて少なく、正確な周波数特性を示すため、作動部３０において正確なセンシングが可能となる。従って、本実施形態の多層型圧電／電歪素子を発信体やセンサー等の電子機器に搭載した場合には良好な発信や正確なセンシングを容易に達成することができる。
【００４０】本発明における基体の表面形状（図１における、電極４が固着される面形状）について特に制限はなく、例えば、長方形、正方形、三角形、楕円形、真円形、Ｒ付正方形、Ｒ付長方形、又はこれらを組合わせた複合形等の表面形状を挙げることができる。また、基体自体の形状についても特に制限はなく、適当な内部空間を有するカプセル型等の形状であってもよい。
【００４１】また、基体の薄肉部の形状としては、電界に対する屈曲変位の直線性が高い点で、図７に示すように中央部が圧電／電歪部２，３を有する面と反対側に屈曲した形状、或いは図８に示すように厚さ方向における断面形状が３つの変曲点を有するＷ形状となるものが好ましい。なお、図９に示す屈曲形状は、各圧電／電歪部２，３の熱処理工程における収縮を利用して形成することができ、図８に示すＷ形状は、圧電／電歪部２と圧電／電歪部３との焼成収縮開始タイミングや焼成収縮量、さらには薄肉部１ｃの形状を調整することにより形成することができる。
【００４２】本発明において、電極は圧電／電歪部に電気的に接続されるものであり、各圧電／電歪部の間に配設される。このように配設されることにより、特に、最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、最下圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上である場合において、配設された電極がＮｉ移動障壁としても機能し、より低いＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）とした最下圧電／電歪部に、より高いＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）とした圧電／電歪部からＮｉが移行して異相を形成することが有効に防止される。
【００４３】従って、本発明においては、圧電／電歪部の実質上屈曲変位等に寄与する領域を含んだ状態で電極が配設されることが好ましく、例えば、図１に示すように第１圧電／電歪部１２と第２圧電／電歪部１３との形成面のうちの、その中央部分付近を含む８０面積％以上の領域において電極４，５，６が配設されていることが好ましい。
【００４４】また、図４（ａ）、図４（ｂ）に示すように、複数の圧電／電歪素子単位１０ａ〜１０ｃで共通基体２０を共用する場合には、各圧電／電歪素子単位１０ａ〜１０ｃにおける最下層の電極１４と最上層の電極１６は各圧電／電歪素子単位１０ａ〜１０ｃ間で共用され、各圧電／電歪部２ａ〜２ｃ，３ａ〜３ｃに対応する領域に配設される一体型の電極１４としてもよい。このような一体型の電極１４とすれば、個々の圧電／電歪部２ａ〜２ｃ，３ａ〜３ｃに対応した形状とする必要がなく、電極を形成する際の位置合わせが容易となる。
【００４５】本発明においては、電極の材質としては、白金、パラジウム、ロジウム、金、銀、及びこれらの合金からなる群より選択される少なくとも一種の金属を挙げることができる。中でも、圧電／電歪部を熱処理する際の耐熱性が高い点で、白金、又は白金を主成分とする合金が好ましい。また、電極の寸法について特に制限はないが、例えば、図６に示すように、各電極４，５，６を同寸法とし、各電極４，５，６が厚さ方向で同範囲で対応する位置に設けられているものでもよい。また、図９に示すように、各電極４，５，６が、最下層に位置する電極４から、順次、下層に位置する電極に対応する範囲を含んでより広い範囲で設けられているものも好ましい。このような構成とすることにより、上層に位置する圧電／電歪部を下層に位置する圧電／電歪部より大きく歪ませることができるため、曲げ効率を高め、屈曲変位をより有効に発現することができる。
【００４６】但し、本発明において多層型圧電／電歪素子の駆動電圧を高めることにより大きな屈曲変位を得る場合には、図１０に示すように、中間に位置する電極５が、その下層又は上層に位置する電極４，６より広い範囲で設けられているもの、或いは図１１に示すように、中間に位置する電極５が、電極４，６より狭い範囲で設けられているものが好ましい。このような構成とすることにより、圧電／電歪部２，３の厚みが薄くなり易い（短手方向）端部近傍で電界が殆ど加わらず、圧電／電歪部２，３の絶縁破壊を回避することができる。また、電極を設ける範囲に広狭の差を設ける場合におけるその広狭差は、電界分布を考慮して最適化することが好ましい。例えば、圧電／電歪部２（又は３）を挟んで隣接する電極４，５（又は５，６）間で、電極を設ける面積（形成面の面積）の比の値が０．５〜２であることが好ましく、０．６７〜１．５であることが更に好ましく、０．８３〜１．２であることが特に好ましい。なお、図９〜図１１中、符号Ｐは下部電極の幅、符号Ｑは中間電極の幅、符号Ｒは上部電極の幅を各々示す。
【００４７】次に、本発明の多層型圧電／電歪素子の製造方法について説明する。まず、セラミックスからなる基体上に、又は基体表面に形成された電極上に、圧電／電歪磁器組成物からなる層を形成する。電極を形成する方法としては、例えば、イオンビーム、スパッタリング、真空蒸着、ＰＶＤ、イオンプレーティング、ＣＶＤ、メッキ、スクリーン印刷、スプレー、又はディッピング等の方法を挙げることができる。中でも、基体及び圧電／電歪部との接合性の点でスパッタリング法、スクリーン印刷法が好ましい。形成された電極は、１０００〜１４００℃程度の熱処理により、基体及び／又は圧電／電歪部と一体化することができる。この熱処理は電極を形成する毎に行ってもよいが、圧電／電歪磁器組成物からなる層についてする熱処理と一括して行ってもよい。
【００４８】圧電／電歪磁器組成物はその組成に対応させて各種原料を混合してなる混合原料を仮焼、粉砕して調製するか、或いは混合原料を仮焼後、ＮｉＯを添加し、更に仮焼後、粉砕して調製することができる。以下、代表例としてＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電／電歪磁器組成物の調製方法について具体的に述べる。
【００４９】まず、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｂ、Ｚｒ、若しくはＴｉの各元素単体、これら各元素の酸化物（ＰｂＯ、Ｐｂ３Ｏ４、ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２、又はＺｒＯ２等）、炭酸塩（ＭｇＣＯ３等）、又はこれら各元素を複数種含有する化合物（ＭｇＮｂ２Ｏ等）等を、各元素の含有率が所望の圧電／電歪磁器組成物の組成割合になるように混合して、圧電／電歪磁器組成物の主成分となる混合原料を調製する。
【００５０】次に、この混合原料を７５０〜１３００℃で仮焼した後、ＮｉＯを所望量添加した後に混合し、再度７５０〜１３００℃で仮焼することにより、圧電／電歪磁器組成物を得ることができる。得られた圧電／電歪磁器組成物は、Ｘ線回折装置による回折強度において、パイロクロア相の最強回折線の強度と、ペロブスカイト相の最強回折線の強度との比が５％以下であることが好ましく、２％以下であることが更に好ましい。
【００５１】また、得られた圧電／電歪磁器組成物は、ボールミル、アトライタ、ビーズミルなどの一般的な粉砕装置を用いることにより粉砕して、所望の粒子径の粉末とする。粉砕して得られる圧電／電歪磁器組成物の平均粒子径は０．１〜１．０μｍであることが好ましく、０．３〜０．７μｍであることが更に好ましい。なお、粒子径の調整は、粉砕して得られた圧電／電歪磁器組成物の粉末を４００〜７５０℃で熱処理することにより行ってもよい。この際には、微細な粒子ほど他の粒子と一体化して粒子径の揃った粉末となり、粒子径が揃った圧電／電歪部とすることができるため好ましい。また、圧電／電歪磁器組成物は、例えば、アルコキシド法や共沈法等によって調製してもよい。
【００５２】一方、Ｐｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電／電歪磁器組成物は、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ｚｒ、若しくはＴｉの各元素単体、これら各元素の酸化物（ＰｂＯ、Ｐｂ３Ｏ４、ＭｇＯ、ＮｉＯ、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２、又はＺｒＯ２等）、炭酸塩（ＭｇＣＯ３等）、又はこれら各元素を複数種含有する化合物（ＭｇＮｂ２Ｏ等）等を、Ｐｂ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｎｂ、Ｚｒ、及びＴｉの各元素の含有率が、所望の圧電／電歪磁器組成物の組成割合になるように混合してなる混合原料を一度で仮焼することの他は、前述したＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とする圧電／電歪磁器組成物の場合と同様である。
【００５３】圧電／電歪磁器組成物からなる層を基体上に形成する方法としては、例えば、スクリーン印刷、スプレー、又はディッピング等の方法を挙げることができる。中でも、簡単に精度の高い形状、厚さで連続して形成することができる点でスクリーン印刷法が好ましい。次に、基板表面上に形成した圧電／電歪磁器組成物からなる層の上に、前述の方法と同様に方法により電極を形成する。なお、この電極上に圧電／電歪磁器組成物からなる層及び電極を、所望とする多層となるまで交互に繰り返し形成する。
【００５４】その後、圧電／電歪磁器組成物からなる層及び電極を基板表面上に交互に積層することにより得られた積層体を一体的に熱処理する。この熱処理により、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された圧電／電歪部を、基体に直接又は電極を介して固着させることができる。なお、この熱処理は必ずしも一体的に実施する必要はなく、圧電／電歪磁器組成物からなる層を一層形成する毎に順次実施してもよいが、生産効率の観点からは電極も含めた状態で一体的に熱処理することが好ましい。
【００５５】このときの熱処理温度は１０００〜１４００℃が好ましく、１１００〜１３５０℃が更に好ましい。１０００℃未満では、基体又は電極と、圧電／電歪部との固着が不完全であったり、圧電／電歪部の緻密性が不十分となることがあり、１４００℃を超えると圧電／電歪磁器組成物中のＰｂ、Ｎｉの揮発量が多くなるため、所望の組成の圧電／電歪部を形成することが困難となる。また、熱処理時の最高温度保持時間は１０分以上１０時間以下が好ましく、２０分以上４時間以下が更に好ましい。最高温度保持時間が１０分未満では、圧電／電歪部の緻密化が不十分となり易く、所望の特性が得られない場合があり、最高温度保持時間が１０時間を超えると、たとえ雰囲気制御を行っていてもＰｂやＮｉの揮発総量が多くなり、圧電／電歪特性が低下したり、絶縁破壊が増えるという不具合が発生する場合もある。
【００５６】それを構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合を所望量に制御した状態の圧電／電歪部を形成するには、圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合と略同一であるＮｉ含有割合である雰囲気制御用材料を共存させて熱処理を行うことが好ましい。なお、雰囲気制御用材料は、更に、他の成分の揮発をも防止し、所望の組成の圧電／電歪部を確実に得るという点からは、他の成分の含有率についても用いた圧電／電歪磁器組成物と略同一とすることが好ましい。
【００５７】その後、適当な条件下で分極処理を実施する。その際には公知の手法通り、加熱することにより分極処理を実施することが好ましい。なお、加熱温度は、圧電／電歪磁器のキュリー点にもよるが、４０〜２００℃とすることが好適である。
【００５８】
【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００５９】
（実施例１〜５、比較例１〜４）
グリーンシート積層法により成形、及び焼成し、Ｙ２Ｏ３で安定化された図５（ａ）〜図５（ｃ）に示すような形状のＺｒＯ２からなる基体１（薄肉部１ｃの寸法：０．８×４ｍｍ×厚さ１００μｍ）上に、Ｐｔからなる電極４（寸法：０．４×３ｍｍ×厚さ５μｍ）をスクリーン印刷法により形成し、１３００℃、２時間の熱処理により基体１（薄肉部１ｃ）と一体化させた。
【００６０】基体１と一体化された電極４の上に、表１に示す組成式及びＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））である、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物を、スクリーン印刷法により寸法０．６×２．８ｍｍ×厚さ１５μｍで積層した。更に、その上に、Ｐｔからなる電極５（寸法：０．８×４ｍｍ×厚さ５μｍ）をスクリーン印刷法により積層し、その上に、表１に示す組成式及びＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））である、第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物を、スクリーン印刷法により寸法０．６×２．８ｍｍ×厚さ１５μｍで積層した。なお、表１における「Ｎｉ含有割合比（第１／第２）」は、第１圧電／電歪部１２を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））と、第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（質量％（ＮｉＯ換算））の比により表される値である。
【００６１】次いで、積層した第２圧電／電歪部１３を構成する圧電／電歪磁器組成物と同一組成の雰囲気制御用材料を、雰囲気単位体積当たりのＮｉＯ換算量で０．００２ｍｇ／ｃｍ３容器内に共存させて、１２７５℃、２時間熱処理し、その後、Ａｕからなる電極６（寸法：０．４×４ｍｍ×厚さ０．５μｍ）をスクリーン印刷法により積層するとともに熱処理して、図５（ａ）〜図５（ｃ）に示すような多層型圧電／電歪素子（実施例１〜５、比較例１〜４）を製造した。
【００６２】
【表１】
【００６４】
［平均粒子径、最大粒子径］：
圧電／電歪部の積層方向の断面を走査型電子顕微鏡で鏡検することにより、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器の平均粒子径及び最大粒子径測定した。具体的には、任意の観察像（圧電／電歪部の断面）に直線を引き、その直線を横切った圧電／電歪磁器の粒子毎の粒界距離をその粒子の粒子径とし、圧電／電歪磁器の粒子１００個分の粒子径を測定して、平均粒子径と最大粒子径を求めた。
【００６５】
［圧電／電歪部の厚み］：
圧電／電歪部の積層方向の断面を走査型電子顕微鏡で鏡検することにより測定した。具体的には、多層型圧電／電歪素子の断面の中心部、及び両端部の三点において圧電／電歪部の厚みを測定し、これら三点における厚みの平均値を「圧電／電歪部の厚み（μｍ）」とした。なお、多層型圧電／電歪素子の断面の両端部の位置は、電極により挟持された各圧電／電歪部の特性が実効的に発揮される箇所の端部である。即ち、図５（ｂ）における右側端部は、中間電極５の端部付近、左側端部は、上部電極６及び下部電極４の端部付近である。
【００６６】
［屈曲変位］：
上下電極間に、電界が５０Ｖ／ｍｍとなるように電圧を印加した際に生じた屈曲変位（μｍ）をレーザー変位測定機により測定した。なお、表２中、「屈曲変位（μｍ）」の「平均」は、実施例及び比較例の多層型圧電／電歪素子を各々１０個ずつ製造し、これらの先端部分（作動部３０（図５（ｂ）参照））の屈曲変位を測定した場合における平均値であり、「バラツキ」は、測定した屈曲変位の最大値と最小値との差である。
【００６７】
【表２】
【００６９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の多層型圧電／電歪素子は、圧電／電歪部の厚みに対する、圧電／電歪部を構成する圧電／電歪磁器組成物の平均粒子径の比の値が、圧電／電歪部のいずれにおいても所定の関係を満たすものであるため、極めて高い圧電／電歪特性を有する圧電／電歪部を備えるとともに、基体と圧電／電歪部間の振動伝達性に優れ、かつ、異なる圧電／電歪部どうしで、或いは同一の圧電／電歪部内において圧電／電歪特性のバラツキが小さく、優れた耐久性を有するものである。このような特性を生かし、本発明の多層型圧電／電歪素子は、発信体、センサー、アクチュエータ等を構成する圧電／電歪素子として好適である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の多層型圧電／電歪素子の一の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図２】本発明の多層型圧電／電歪素子の他の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図３】本発明の多層型圧電／電歪素子の、更に他の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図４】図４（ａ）、図４（ｂ）は、本発明の多層型圧電／電歪素子の、更に他の実施形態を模式的に示す図面であり、図４（ａ）は上面図、図４（ｂ）は断面図である。
【図５】本発明の多層型圧電／電歪素子の、更に他の実施形態を模式的に示す図面であり、図５（ａ）は上面図、図５（ｂ）は図５（ａ）のＡ−Ａ’断面図、図５（ｃ）は図５（ａ）のＢ−Ｂ’断面図である。
【図６】図２に示す実施形態のより具体的な一例を示す断面図である。
【図７】図２に示す実施形態のより具体的な他の例を示す断面図である。
【図８】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【図９】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【図１０】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【図１１】図２に示す実施形態のより具体的な更に他の例を示す断面図である。
【符号の説明】
１…基体、１ａ…固着面、１ｂ…厚肉部、１ｃ…薄肉部、２，２ａ，２ｂ，２ｃ，３，３ａ，３ｂ，３ｃ…圧電／電歪部、４，５，６，１４，１６…電極、１０，１０ａ，１０ｂ，１０ｃ…多層型圧電／電歪素子単位、１２…第１圧電／電歪部、１３…第２圧電／電歪部、２０…共通基体、２５…支持部、３０…作動部、Ｐ…下部電極の幅、Ｑ…中間電極の幅、Ｒ…上部電極の幅。
Claims (6)
- セラミックスからなる基体と、圧電／電歪磁器組成物からなる圧電／電歪磁器により構成された複数の圧電／電歪部と、前記圧電／電歪部に電気的に接続される複数の電極とを備え、前記圧電／電歪部と前記電極とが前記基体上に交互に積層され、かつ、前記圧電／電歪部のうち、最下層に位置する最下圧電／電歪部が、前記基体上に直接又は前記電極のうち、最下層に位置する最下電極を介して固着されてなる多層型圧電／電歪素子であって、
前記圧電／電歪部の厚み（Ｂ）（μｍ）に対する、前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器の平均粒子径（Ａ）（μｍ）の比の値（α＝Ａ／Ｂ）が、前記圧電／電歪部のいずれにおいても０．０２≦α≦０．６の関係を満たすことを特徴とする多層型圧電／電歪素子。 - 前記圧電／電歪部のいずれにおいても、前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器の最大粒子径（μｍ）が、前記圧電／電歪部の厚み（μｍ）よりも小さい請求項１に記載の多層型圧電／電歪素子。
- 前記最下圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合が、０．０６〜０．８４質量％（ＮｉＯ換算）であり、かつ、
前記最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する前記圧電／電歪部のいずれにおいても、それを構成する前記圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）が、前記最下圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器組成物のＮｉ含有割合（ＮｉＯ換算）以上である請求項１又は２に記載の多層型圧電／電歪素子。 - 一の前記圧電／電歪部の厚みが、１〜５０μｍである請求項１〜３のいずれか一項に記載の多層型圧電／電歪素子。
- 前記圧電／電歪磁器組成物が、下記式（１）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものである請求項１〜４のいずれか一項に記載の多層型圧電／電歪素子。
- 前記最下圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器組成物が、下記式（２）に示すＰｂ（Ｍｇ、Ｎｉ）１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分としてなるものであり、
前記最下圧電／電歪部よりも上層側に位置する前記圧電／電歪部を構成する前記圧電／電歪磁器組成物が、下記式（３）に示すＰｂＭｇ１／３Ｎｂ２／３Ｏ３−ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３三成分固溶系組成物を主成分とし、ＮｉＯを含有してなるものである請求項１〜４のいずれか一項に記載の多層型圧電／電歪素子。
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