JP2004327248A - 有機ｅｌ発光素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】駆動電圧の上昇を伴うことなしに、白色発光が可能な有機ＥＬ発光素子の提供。
【解決手段】基板と、反射電極と、該反射電極の上に積層される有機ＥＬ層および透明電極からなる複数の層とを有し、ここで、反射電極は有機ＥＬ層の１つと接触しており、それぞれの有機ＥＬ層は異なる色の光を発し、反射電極および反射電極側から数えて偶数番目の透明電極が同一極性であり、反射電極側から数えて奇数番目の透明電極が反対極性であることを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
【選択図】 図１
【解決手段】基板と、反射電極と、該反射電極の上に積層される有機ＥＬ層および透明電極からなる複数の層とを有し、ここで、反射電極は有機ＥＬ層の１つと接触しており、それぞれの有機ＥＬ層は異なる色の光を発し、反射電極および反射電極側から数えて偶数番目の透明電極が同一極性であり、反射電極側から数えて奇数番目の透明電極が反対極性であることを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
【選択図】 図１
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機ＥＬ発光素子に関するものであり、より詳細には多数の有機ＥＬ発光層を有する有機ＥＬ発光層に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
複数の有機ＥＬ素子をマトリクス状に配列した有機ＥＬディスプレイ、特に多色表示可能な有機ＥＬディスプレイは、次世代のフラットパネルディスプレイとして期待されている。フルカラー化の方法には、異なる色を発光する複数種の有機ＥＬ発光素子を基板上に配列する方法、バックライトの発光を波長分布変換することによる色変換法、バックライトの発光をカラーフィルタを通して放射するカラーフィルタ法などが検討されてきている。この内、色変換法およびカラーフィルタ法は、大面積化および高精細化に関して有利であると言われている。また、色変換法において、波長分布変換を行う色変換フィルタに対して、広幅の発光スペクトル（たとえば白色光）を有するバックライトを用いることで、色変換の効率が格段に上昇することが分かっている。また、カラーフィルタ法を用いてフルカラー化を実現するためには、バックライトが白色光を発光することが必要である。したがって、フルカラー有機ＥＬディスプレイパネルを実現するためには、白色ないし広幅スペクトルで発光する有機ＥＬ発光素子が求められている。
【０００３】
白色発光する有機ＥＬ発光素子については、多くの提案がなされてきている。たとえば、陽極と陰極との間に２色の発光層を作製することにより白色化を達成したことが報告されている（特許文献１参照）。また、陽極と陰極との間に、等電位面を介して複数の有機ＥＬ発光部を直列に配列することにより白色化が達成できることが報告されている（特許文献２参照）。
【０００４】
また、同一色の光を発する有機ＥＬ発光素子を並列に接続して積層することにより、発光素子を流れる電流密度の低減および素子の長寿命化について報告されている（特許文献３参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特許第３３６６４０１号公報
【０００６】
【特許文献２】
特開２００３−４５６７６号公報
【０００７】
【特許文献３】
特許第３１８９４３８号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、前記のいずれの方法においても、白色化に際して、発光層ないし発光部を直列に接続するために駆動電圧の上昇を招いてしまう。発光素子駆動電圧の上昇は、場合によっては駆動ＩＣを破壊してしまうために、実用上好ましくない。そのため、白色発光可能であり、かつ低電圧駆動可能な有機ＥＬ発光素子の開発が望まれている。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明の有機ＥＬ発光素子は、基板と、反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色と異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層および第２透明電極をこの順に含む積層体とを具え、反射電極および第２透明電極が同一極性の電極であり、および第１透明電極が反対極性の電極であることを特徴とする。本発明の有機ＥＬ発光素子は、白色光を発光することができる。また、前記基板は、前記反射電極または前記第２透明電極のいずれと接触していてもよい。前記基板が前記第２透明電極と接触する場合には、前記基板は透明基板であることが望ましい。好ましくは、前記第１有機ＥＬ層または前記第２有機ＥＬ層のいずれか一方が青緑色光を発光し、他方が黄色光を発光する。また、前記第１透明電極と前記第２有機ＥＬ層との間に、遮光層あるいは透明絶縁層をさらに設けてもよい。
【００１０】
さらに、本発明の有機ＥＬ発光素子は、前記第２透明電極と接触する第３有機ＥＬ層と、第３有機ＥＬ層と接触する第３透明電極とをさらに含んでもよく、ここで前記第３有機ＥＬ層は、第１の光とも第２の光とも異なる色の光を発する。また、前記第１〜第３有機ＥＬ層のいずれか１つが青色光を発光し、いずれか１つが緑色光を発光し、いずれか１つが赤色光を発光してもよい。
【００１１】
本発明の有機ＥＬ発光素子はさらに多数の有機ＥＬ層を有してもよく、該素子は、基板と、反射電極と、該反射電極の上に積層される有機ＥＬ層および透明電極からなる複数の層とを有し、ここで、反射電極は有機ＥＬ層の１つと接触しており、それぞれの有機ＥＬ層は異なる色の光を発し、反射電極および反射電極側から数えて偶数番目の透明電極が同一極性であり、反射電極側から数えて奇数番目の透明電極が反対極性であることを特徴とする。また、前記基板は、前記反射電極、または前記反射電極から最も遠い透明電極のいずれと接触していてもよい。前記基板が前記反射電極から最も遠い前記透明電極と接触する場合には、前記基板は透明基板であることが望ましい。また、前記透明電極の１つとそれに接触している有機ＥＬ層との間に、遮光層あるいは透明絶縁層をさらに設けてもよい。
【００１２】
【発明の実施の形態】
本発明にかかる有機ＥＬ発光素子の一例を図１に示す。図１の素子は、基板（不図示）上に２つの発光部を有し、反射電極１の上に、第１有機ＥＬ層２ａ、第１透明電極３ａ、第２有機ＥＬ層２ｂおよび第２透明電極３ｂが積層されている。
【００１３】
反射電極１は、高反射率の金属、アモルファス合金、微結晶性合金を用いて形成されることが好ましい。高反射率の金属は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒなどを含む。高反射率のアモルファス合金は、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰおよびＣｒＢなどを含む。高反射率の微結晶性合金は、ＮｉＡｌなどを含む。光の取り出し側である陽極側へと送ることが可能となるからである。反射電極１は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００１４】
透明電極３は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ：Ａｌなどの導電性金属酸化物を含む公知の材料から形成することができる。透明電極３は、波長４００〜８００ｎｍの光に対して好ましくは５０％以上、より好ましくは８５％以上の透過率を有することが好ましい。また、発光効率を向上させるために、透明陽極３は充分に低い抵抗率を与えるような厚さ、好ましくは３０ｎｍ以上、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。
【００１５】
有機ＥＬ層２は、有機発光層２３を少なくとも含み、必要に応じて電子注入層２１、電子輸送層２２、正孔輸送層２４および／または正孔注入層２５を含む。具体的には、下記のような層構成からなるものが採用される。
（１）有機発光層
（２）正孔注入層／有機発光層
（３）有機発光層／電子注入層
（４）正孔注入層／有機発光層／電子注入層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
（上記において、陽極として機能する電極が有機発光層または正孔注入層に接続され、陰極として機能する電極が有機発光層または電子注入層に接続される）
【００１６】
有機発光層２３の材料としては、任意の公知の材料を用いることができる。たとえば、青色から青緑色の発光を得るためには、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などの材料が好ましく使用される。あるいはまた、ホスト化合物にドーパントを添加することによって、種々の波長域の光を発する有機発光層２３を形成してもよい。ホスト化合物としては、ジスチリルアリーレン系化合物（たとえば出光興産製ＩＤＥ−１２０など）、Ｎ，Ｎ’−ジトリル−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（ＴＰＤ）、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ）等を用いることができる。ドーパントとしては、ペリレン（青紫色）、クマリン６（青色）、キナクリドン系化合物（青緑色〜緑色）、ルブレン（黄色）、４−ジシアノメチレン−２−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−６−メチル−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ、赤色）、白金オクタエチルポルフィリン錯体（ＰｔＯＥＰ、赤色）などを用いることができる。
【００１７】
電子注入層２１の材料としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属またはそれらを含む合金、アルカリ金属フッ化物などの電子注入性材料の薄膜（膜厚１０ｎｍ以下）としてもよい。あるいはまた、アルカリ金属ないしアルカリ土類金属をドープしたアルミニウムのキノリノール錯体を用いてもよい。本発明においては、透明電極が陽極として機能する場合、透明電極３と有機発光層２３との間に電子注入層を設けて、電子注入性を向上させることが望ましい。電子輸送層２２の材料としては、２−（４−ビフェニル）−５−（ｐ−ｔブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）のようなオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルキノキサリン類、アルミニウムのキノリノール錯体（たとえばＡｌｑ）などを用いることができる。
【００１８】
正孔輸送層２４の材料としては、ＴＰＤ、Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（α−ＮＰＤ）、４，４’，４”−トリス（Ｎ−３−トリル−Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）などのトリアリールアミン系材料を含む公知の材料を用いることができる。正孔注入層２５の材料としては、フタロシアニン類（銅フタロシアニンなど）またはインダンスレン系化合物などを用いることができる。
【００１９】
有機ＥＬ層２を構成するそれぞれの層は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００２０】
図１の有機ＥＬ発光素子においては、反射電極１が第１有機ＥＬ層２ａの陰極であり、第１透明電極３ａが第１有機ＥＬ層２ａおよび第２有機ＥＬ層２ｂの陽極であり、第２透明電極２ｂの陰極である。有機発光層２３ａおよび２３ｂの材料は、有機発光層２３ａの発する光１０１と有機発光層２３ｂの発する光１０２とが異なる色の光を発するように選択される。たとえば、光１０１が黄色光であり、光１０２が青緑色光であるようにして、素子全体として白色光を発するようにすることができる。なお、本発明における「白色光」とは、肉眼で白色に見える光すなわち心理的に白色に感じる光を意味し、可視光領域の全ての成分を含む光を必ずしも意味するものではない。有機発光層の材料の選択は、白色光をもたらすことに限定されるものではなく、所望される色相の光を得ることが可能である。
【００２１】
本発明の有機ＥＬ発光素子において、有機ＥＬ層２の数は２に限定されるものではなく、所望される数の有機ＥＬ層２を用いて、所望の色相を有する光を得ることができる。図２に３つの有機ＥＬ層２を有する本発明の有機ＥＬ発光素子の例を示した。図２の素子においては、反射電極１の上に、第１有機ＥＬ層２ａ、第１透明電極３ａ、第２有機ＥＬ層２ｂ、第２透明電極３ｂ、第３有機ＥＬ層２ｃおよび第３透明電極３ｃが積層され、反射電極１および第２透明電極２ｂを陰極として用い、第１および第３透明電極３ａおよび３ｃを陽極として用いている。その順序は任意選択的なものであるが、たとえば、第１有機ＥＬ層２ａが赤色の光１０１を放射し、第２有機ＥＬ層２ｂを緑色の光１０２を放射し、第３有機ＥＬ層２ｃが青色の光１０３を放射することによって、白色光を得ることができる。この場合にも各有機発光層の材料の選択は、白色光をもたらすことに限定されるものではなく、所望される色相の光を得ることが可能である。
【００２２】
３つ以上の有機ＥＬ層を用いる有機ＥＬ発光素子も、各有機ＥＬ層２が反射電極１または透明電極３に挟持されるように、反射電極１上に有機ＥＬ層２と透明電極３とを交互に積層することにより形成することができる。該素子において、反射電極と反射電極側から数えて奇数番目の透明電極（第１、第３……）を同一極性とし、反射電極側から数えて偶数番目の透明電極（第２、第４……）を反対極性とすることにより、それぞれの有機ＥＬ層において発光を起こすことが可能となる。３つ以上の有機ＥＬ層を用いる有機ＥＬ発光素子においても、基板は、反射電極と接触していてもよいし、あるいは反射電極から最も遠い位置にある透明電極と接触していてもよい。基板が透明電極と接触する場合には、該基板は透明基板であることが望ましい。
【００２３】
本発明の有機ＥＬ発光素子において、複数の有機ＥＬ層は、それぞれ異なる色の光を発する。本発明において、「異なる色」とは光のスペクトルの極大波長が異なることを意味し、スペクトルの一部が重なることを排除するものではない。異なる色の光を発する有機ＥＬ層の積層順序は任意に選択される。より望ましくは、反射電極の側から、発光波長の長い順で有機ＥＬ層を積層することが好ましい。たとえば、図２に示す有機ＥＬ発光素子においては、第２有機ＥＬ層２ｂの発光波長は、第２有機ＥＬ発光層２ｂのものより短波長であり、第３有機ＥＬ発光層２ｃのものより長波長であるように選択されることが好ましい。
【００２４】
本発明の有機ＥＬ発光素子は、適切な基板上に、真空を破ることなく各構成層を順次積層することにより作製される。本発明においては、基板と反射電極とを接触させてトップエミッション型有機ＥＬ発光素子を形成してもよいし、あるいは基板と第２透明電極とを接触させてボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子を形成してもよい。別個の基板上に有機ＥＬ発光素子を作製してそれらを貼り合わせて白色発光素子を得る場合に比較して、貼り合わせ工程などの追加の工程を必要としないので、作製コストの低減という点でも有利である。
【００２５】
本方法に用いられる基板は、積層される層の形成に用いられる条件（溶媒、温度等）に耐えるものであるべきであり、および寸法安定性に優れていることが好ましい。好ましい材料は、金属、セラミック、ガラス、ならびにポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート等の樹脂を含む。あるいはまた、ポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂またはポリイミド樹脂などから形成される可撓性フィルムを、基板として用いてもよい。基板は、反射電極１と接触していてもよいし、あるいは第２透明電極３ｂと接触していてもよい。第２透明電極３ｂと接触する場合には、有機ＥＬ層の発光が基板を通して外部に放射されるので、基板が透明性を有することが好ましい。この場合、ホウケイ酸ガラスまたは青板ガラス等が特に好ましい。
【００２６】
本発明の有機ＥＬ発光素子は、種々の方法で色相の調整を行うことができる。色相を調整する方法の一例を図３に示す。図３の素子は、２つの有機ＥＬ層２ａおよび２ｂを含む。該素子においては、第１透明電極３ａと第２有機ＥＬ層２ｂとの間に遮光層４を設けて光１０１の一部を遮断して色相を変化させている。遮光層４は、その下にある有機ＥＬ層２ａの発光波長域において不透明であることが望ましい。また、有機ＥＬ層２ｂの発光を妨げないために、遮光層４は導電性を有することが望ましい。遮光層４は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒ、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰ、ＣｒＢ、ＮｉＡｌなどの金属または合金から形成することができる。これらの材料は同様に反射性を有するので、第２有機ＥＬ発光層２ｂの発光を反射して外部へと放射することを可能にする。これは、第２有機ＥＬ発光層２ｂの発光効率向上という点において有効である。
【００２７】
なお、図面の明瞭性を保つために図２においては２つの部分からなる遮光層４を示したが、遮光層４をより多くの部分に分割して、第１透明電極３ａの全面にわたって分布させることにより、有機ＥＬ発光素子の全発光面にわたって均一な色相を得ることができる。遮光層４の総面積と第１透明電極３ａの総面積との比率を変化させることにより、所望される色相を得ることが可能となる。
【００２８】
あるいはまた、図２の遮光層４に代えて絶縁層を配置することによって、有機ＥＬ発光素子の色相を変化させることも可能である。絶縁層の材料は透明または半透明であってもよく、透明であることが好ましい。透明な絶縁層を設けることは、第１透明電極３ａの表面積を減少させることに相当し、それによって第２有機ＥＬ層２ｂを流れる電流量を減少させる。したがって、遮光層４を用いる場合とは対照的に、第２有機ＥＬ層２ｂの発光１０２を減少させて、有機ＥＬ発光素子の色相を調整することが可能となる。絶縁層を形成するのに用いることができる透明な材料は、ＳｉＯｘ、ＳｉＮｘ、ＳｉＮｘＯｙ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘ等の無機酸化物、無機窒化物等を含む。絶縁層の形成方法としては特に制約はなく、スパッタ法、ＣＶＤ法、真空蒸着法、ディップ法、ゾル−ゲル法等の慣用の手法により形成できる。なお、遮光層の場合と同様に、絶縁層をより多くの部分に分割して、第１透明電極３ａの全面にわたって分布させることが望ましい。
【００２９】
別の方法として、第１有機ＥＬ層２ａおよび第２有機ＥＬ層２ｂの膜厚を変化させることにより、色相の調整を行うことも可能である。すなわち、第１有機ＥＬ層２ａを通過する際の電気抵抗と、第２有機ＥＬ層２ｂを通過する際の電気抵抗との比率を制御することにより、第１有機ＥＬ層２ａおよび第２有機ＥＬ層２ｂのそれぞれを流れる電流量の比率を変化させて、所望される色相を得ることが可能である。
【００３０】
さらに別の方法としては、反射電極１、透明電極３に対して抵抗を接続することも可能である。抵抗５を用いて発光色相が調整される有機ＥＬ発光素子の一例を図４に示した。図４の素子においては、反射電極１に抵抗５ａが接続され、第３透明電極３ｃに抵抗５ｂが接続されている。そして、経路５ａ／１／２ａ／３ａの抵抗値、経路３ａ／２ｂ／３ｂの抵抗値、および経路３ｂ／２ｃ／３ｃ／５ｂの抵抗値を相対的に調整することによって、有機ＥＬ層２ａ〜２ｃのそれぞれを流れる電流量を所望の値に設定することができる。なお、抵抗５に接続される電極は、図示したものに限定されるものではなく、所望の電流量を達成するのに必要な位置に接続できることはもちろんである。また、上記の調整方法のそれぞれは、２つまたは３つの有機ＥＬ層を用いた場合を例として説明したが、３つまたは４つ以上の有機ＥＬ層を用いる場合にも適用可能である。
【００３１】
【実施例】
（実施例１）
蒸着装置内にガラス基板を配置し、厚さ１００ｎｍのＡｌを蒸着し、続いて研磨を行って反射電極１を形成した。引き続いて、電子注入層２１として厚さ５ｎｍのＬｉドープＡｌｑ（モル比Ｌｉ：Ａｌｑ＝１：１）、黄色発光層２３ａとして厚さ４０ｎｍのルブレン（１質量％）をドープしたＡｌｑ、正孔輸送層２４として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、そして正孔注入層２５として厚さ６０ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を蒸着して、第１有機ＥＬ層２ａを形成した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させた。第１透明電極３ａとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００３２】
再度、積層体を蒸着装置へと移動させ、正孔注入層２５として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃ、正孔輸送層２４として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、青緑色発光層２３ｂとして厚さ４０ｎｍのスチリルアミン系ドーパント（ＤＳＡアミン、出光興産製ＩＤＥ−１０２、５質量％）をドープしたジスチリルアリーレン系化合物（出光興産製ＩＤＥ−１２０）、電子輸送層２２として厚さ２０ｎｍのＡｌｑ、そして電子注入層２１として厚さ５ｎｍのＭｇＡｇ合金（モル比Ａｇ：Ｍｇ＝１：９）を蒸着して、第２有機ＥＬ層２ｂを形成した。再び、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、第２透明電極３ｂとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００３３】
上記の積層体を対向式スパッタ装置から取り出し、水分濃度１ｐｐｍ、酸素濃度１ｐｐｍに管理されたグローブボックス内に搬入した。そして、ガラス基板および外周封止剤として直径２０μｍのスペーサーを分散させた紫外線硬化型接着剤（スリーボンド社製、商品名３０Ｙ−４３７）を用いて封止して、有機ＥＬ発光素子を得た。
【００３４】
（実施例２）
実施例１と同様にして、ガラス基板上に、反射電極１、第１有機ＥＬ層２ａおよび第１透明電極３ａを積層した。続いて、蒸着装置内で厚さ１０ｎｍのＡｌを蒸着して遮光層４を形成した。１５０μｍ×５０μｍの寸法を有する複数の部分からなる遮光層４を、市松模様を形成するように配列して第１透明電極３ａの総面積の５０％を覆うように形成した。
【００３５】
引き続いて、実施例１と同様の方法により第２有機ＥＬ層２ｂおよび第２透明電極３ｂを積層し、そして封止を行って有機ＥＬ発光素子を得た。
【００３６】
（参考例１）
蒸着装置内にガラス基板を配置し、厚さ１００ｎｍのＡｌを蒸着した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成し、２層からなる反射電極を形成した。引き続いて、正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、青緑色発光層として厚さ４０ｎｍのスチリルアミン系ドーパント（ＤＳＡアミン、出光興産製ＩＤＥ−１０２、５質量％）をドープしたジスチリルアリーレン系化合物（出光興産製ＩＤＥ−１２０）、電子輸送層として厚さ２０ｎｍのＡｌｑ、そして電子注入層として厚さ５ｎｍのＭｇＡｇ合金（Ａｇ：Ｍｇ＝１：９）を蒸着して、有機ＥＬ層を形成した。再び、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、透明電極として厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。最後に実施例１と同様に封止を行って、単一の青緑色発光有機ＥＬ層を有する有機ＥＬ発光素子を得た。
【００３７】
（評価）
実施例１および２の有機ＥＬ発光素子の反射電極１および第２透明電極３ｂを電源の負極に接続し、第１透明電極３ａを電源の正極に接続した。参考例１の有機ＥＬ発光素子については、反射電極を電源の正極に接続し、透明電極を電源の負極に接続した。それぞれの有機ＥＬ発光素子を発光させ、波長４７０ｎｍの光に関する輝度が１６００ｃｄ／ｍ２となる駆動電圧を測定した。実施例１および２、ならびに参考例１の素子の駆動電圧は、いずれも７Ｖであった。このことから、本発明の有機ＥＬ素子は、駆動電圧を上昇させることなく複数の有機ＥＬ層を発光させて、白色光を与えることが明らかとなった。
【００３８】
また、図５に実施例１および実施例２の有機ＥＬ発光素子の発光スペクトルを示した。実施例２の素子において５６０〜６１０ｎｍにかけての黄色光成分が減少しており、遮光層４によって有機ＥＬ発光素子の発光色相を調整できることが明らかとなった。
【００３９】
（実施例３）
蒸着装置内にガラス基板を配置し、厚さ１００ｎｍのＡｌを蒸着して反射電極１を形成した。引き続いて、電子注入層として厚さ５ｎｍのＬｉドープＡｌｑ（モル比Ｌｉ：Ａｌｑ＝１：１）、発光層として厚さ４０ｎｍのＩＤＥ−１０６（出光興産製アミン誘導体、１．２質量％）をドープしたＡｌｑ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、そして正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃを蒸着して、赤色発光する第１有機ＥＬ層２ａを形成した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させた。第１透明電極として厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００４０】
再度、積層体を蒸着装置へと移動させ、正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、緑色発光層として厚さ４０ｎｍのＮ，Ｎ−ジエチルキナクリドン（０．８４質量％）をドープしたＡｌｑ、電子輸送層として厚さ２０ｎｍのＡｌｑ、そして電子注入層として厚さ５ｎｍのＭｇＡｇ合金（モル比Ａｇ：Ｍｇ＝１：９）を蒸着して、緑色発光する第２有機ＥＬ層２ｂを形成した。再び、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、第２透明電極３ｂとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００４１】
そして、積層体を蒸着装置へと移動させ、電子注入層として厚さ５ｎｍのＬｉドープＡｌｑ（モル比Ｌｉ：Ａｌｑ＝１：１）、発光層として厚さ４０ｎｍのＩＤＥ−１０５（出光興産製、１質量％）をドープしたＩＤＥ−１２０（出光興産製）、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、そして正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃを蒸着して、青色発光する第３有機ＥＬ層２ｃを形成した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させた。第３透明電極３ｃとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。上記の積層体を対向式スパッタ装置から取り出し、実施例１と同様にして封止を行い有機ＥＬ発光素子を得た。
【００４２】
得られた有機ＥＬ発光素子の反射電極１および第２透明電極３ｂを電源の負極に接続し、第１透明電極３ａおよび第３透明電極３ｃを電源の正極に接続して電圧を印加したところ、白色光が得られた。
【００４３】
【発明の効果】
本発明にしたがって、並列接続される複数の有機ＥＬ層を積層することにより、駆動電圧の上昇を伴うことなく白色ないし多色発光する有機ＥＬ発光素子を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機ＥＬ発光素子の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の有機ＥＬ発光素子の別の例を示す断面図である。
【図３】遮光層を有する本発明の有機ＥＬ発光素子の別の例を示す断面図である。
【図４】電極に接続される抵抗を有する本発明の有機ＥＬ発光素子の別の例を示す断面図である。
【図５】実施例１および実施例２の有機ＥＬ発光素子の発光スペクトルを示すグラフである。
【符号の説明】
１ 反射電極
２（ａ，ｂ，ｃ） 有機ＥＬ層
３（ａ，ｂ，ｃ） 透明電極
４ 遮光層
５（ａ，ｂ） 抵抗
２１ 電子注入層
２２ 電子輸送層
２３（ａ，ｂ） 有機発光層
２４ 正孔輸送層
２５ 正孔注入層
１０１、１０２、１０３ 光
【発明の属する技術分野】
本発明は、有機ＥＬ発光素子に関するものであり、より詳細には多数の有機ＥＬ発光層を有する有機ＥＬ発光層に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
複数の有機ＥＬ素子をマトリクス状に配列した有機ＥＬディスプレイ、特に多色表示可能な有機ＥＬディスプレイは、次世代のフラットパネルディスプレイとして期待されている。フルカラー化の方法には、異なる色を発光する複数種の有機ＥＬ発光素子を基板上に配列する方法、バックライトの発光を波長分布変換することによる色変換法、バックライトの発光をカラーフィルタを通して放射するカラーフィルタ法などが検討されてきている。この内、色変換法およびカラーフィルタ法は、大面積化および高精細化に関して有利であると言われている。また、色変換法において、波長分布変換を行う色変換フィルタに対して、広幅の発光スペクトル（たとえば白色光）を有するバックライトを用いることで、色変換の効率が格段に上昇することが分かっている。また、カラーフィルタ法を用いてフルカラー化を実現するためには、バックライトが白色光を発光することが必要である。したがって、フルカラー有機ＥＬディスプレイパネルを実現するためには、白色ないし広幅スペクトルで発光する有機ＥＬ発光素子が求められている。
【０００３】
白色発光する有機ＥＬ発光素子については、多くの提案がなされてきている。たとえば、陽極と陰極との間に２色の発光層を作製することにより白色化を達成したことが報告されている（特許文献１参照）。また、陽極と陰極との間に、等電位面を介して複数の有機ＥＬ発光部を直列に配列することにより白色化が達成できることが報告されている（特許文献２参照）。
【０００４】
また、同一色の光を発する有機ＥＬ発光素子を並列に接続して積層することにより、発光素子を流れる電流密度の低減および素子の長寿命化について報告されている（特許文献３参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特許第３３６６４０１号公報
【０００６】
【特許文献２】
特開２００３−４５６７６号公報
【０００７】
【特許文献３】
特許第３１８９４３８号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、前記のいずれの方法においても、白色化に際して、発光層ないし発光部を直列に接続するために駆動電圧の上昇を招いてしまう。発光素子駆動電圧の上昇は、場合によっては駆動ＩＣを破壊してしまうために、実用上好ましくない。そのため、白色発光可能であり、かつ低電圧駆動可能な有機ＥＬ発光素子の開発が望まれている。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明の有機ＥＬ発光素子は、基板と、反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色と異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層および第２透明電極をこの順に含む積層体とを具え、反射電極および第２透明電極が同一極性の電極であり、および第１透明電極が反対極性の電極であることを特徴とする。本発明の有機ＥＬ発光素子は、白色光を発光することができる。また、前記基板は、前記反射電極または前記第２透明電極のいずれと接触していてもよい。前記基板が前記第２透明電極と接触する場合には、前記基板は透明基板であることが望ましい。好ましくは、前記第１有機ＥＬ層または前記第２有機ＥＬ層のいずれか一方が青緑色光を発光し、他方が黄色光を発光する。また、前記第１透明電極と前記第２有機ＥＬ層との間に、遮光層あるいは透明絶縁層をさらに設けてもよい。
【００１０】
さらに、本発明の有機ＥＬ発光素子は、前記第２透明電極と接触する第３有機ＥＬ層と、第３有機ＥＬ層と接触する第３透明電極とをさらに含んでもよく、ここで前記第３有機ＥＬ層は、第１の光とも第２の光とも異なる色の光を発する。また、前記第１〜第３有機ＥＬ層のいずれか１つが青色光を発光し、いずれか１つが緑色光を発光し、いずれか１つが赤色光を発光してもよい。
【００１１】
本発明の有機ＥＬ発光素子はさらに多数の有機ＥＬ層を有してもよく、該素子は、基板と、反射電極と、該反射電極の上に積層される有機ＥＬ層および透明電極からなる複数の層とを有し、ここで、反射電極は有機ＥＬ層の１つと接触しており、それぞれの有機ＥＬ層は異なる色の光を発し、反射電極および反射電極側から数えて偶数番目の透明電極が同一極性であり、反射電極側から数えて奇数番目の透明電極が反対極性であることを特徴とする。また、前記基板は、前記反射電極、または前記反射電極から最も遠い透明電極のいずれと接触していてもよい。前記基板が前記反射電極から最も遠い前記透明電極と接触する場合には、前記基板は透明基板であることが望ましい。また、前記透明電極の１つとそれに接触している有機ＥＬ層との間に、遮光層あるいは透明絶縁層をさらに設けてもよい。
【００１２】
【発明の実施の形態】
本発明にかかる有機ＥＬ発光素子の一例を図１に示す。図１の素子は、基板（不図示）上に２つの発光部を有し、反射電極１の上に、第１有機ＥＬ層２ａ、第１透明電極３ａ、第２有機ＥＬ層２ｂおよび第２透明電極３ｂが積層されている。
【００１３】
反射電極１は、高反射率の金属、アモルファス合金、微結晶性合金を用いて形成されることが好ましい。高反射率の金属は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒなどを含む。高反射率のアモルファス合金は、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰおよびＣｒＢなどを含む。高反射率の微結晶性合金は、ＮｉＡｌなどを含む。光の取り出し側である陽極側へと送ることが可能となるからである。反射電極１は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００１４】
透明電極３は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）、スパッタ、イオンプレーティング、レーザーアブレーションなどの当該技術において知られている任意の手段を用いて、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ：Ａｌなどの導電性金属酸化物を含む公知の材料から形成することができる。透明電極３は、波長４００〜８００ｎｍの光に対して好ましくは５０％以上、より好ましくは８５％以上の透過率を有することが好ましい。また、発光効率を向上させるために、透明陽極３は充分に低い抵抗率を与えるような厚さ、好ましくは３０ｎｍ以上、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。
【００１５】
有機ＥＬ層２は、有機発光層２３を少なくとも含み、必要に応じて電子注入層２１、電子輸送層２２、正孔輸送層２４および／または正孔注入層２５を含む。具体的には、下記のような層構成からなるものが採用される。
（１）有機発光層
（２）正孔注入層／有機発光層
（３）有機発光層／電子注入層
（４）正孔注入層／有機発光層／電子注入層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
（上記において、陽極として機能する電極が有機発光層または正孔注入層に接続され、陰極として機能する電極が有機発光層または電子注入層に接続される）
【００１６】
有機発光層２３の材料としては、任意の公知の材料を用いることができる。たとえば、青色から青緑色の発光を得るためには、例えばベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などの材料が好ましく使用される。あるいはまた、ホスト化合物にドーパントを添加することによって、種々の波長域の光を発する有機発光層２３を形成してもよい。ホスト化合物としては、ジスチリルアリーレン系化合物（たとえば出光興産製ＩＤＥ−１２０など）、Ｎ，Ｎ’−ジトリル−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（ＴＰＤ）、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ）等を用いることができる。ドーパントとしては、ペリレン（青紫色）、クマリン６（青色）、キナクリドン系化合物（青緑色〜緑色）、ルブレン（黄色）、４−ジシアノメチレン−２−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−６−メチル−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ、赤色）、白金オクタエチルポルフィリン錯体（ＰｔＯＥＰ、赤色）などを用いることができる。
【００１７】
電子注入層２１の材料としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属またはそれらを含む合金、アルカリ金属フッ化物などの電子注入性材料の薄膜（膜厚１０ｎｍ以下）としてもよい。あるいはまた、アルカリ金属ないしアルカリ土類金属をドープしたアルミニウムのキノリノール錯体を用いてもよい。本発明においては、透明電極が陽極として機能する場合、透明電極３と有機発光層２３との間に電子注入層を設けて、電子注入性を向上させることが望ましい。電子輸送層２２の材料としては、２−（４−ビフェニル）−５−（ｐ−ｔブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）のようなオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、トリアジン誘導体、フェニルキノキサリン類、アルミニウムのキノリノール錯体（たとえばＡｌｑ）などを用いることができる。
【００１８】
正孔輸送層２４の材料としては、ＴＰＤ、Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（α−ＮＰＤ）、４，４’，４”−トリス（Ｎ−３−トリル−Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）などのトリアリールアミン系材料を含む公知の材料を用いることができる。正孔注入層２５の材料としては、フタロシアニン類（銅フタロシアニンなど）またはインダンスレン系化合物などを用いることができる。
【００１９】
有機ＥＬ層２を構成するそれぞれの層は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００２０】
図１の有機ＥＬ発光素子においては、反射電極１が第１有機ＥＬ層２ａの陰極であり、第１透明電極３ａが第１有機ＥＬ層２ａおよび第２有機ＥＬ層２ｂの陽極であり、第２透明電極２ｂの陰極である。有機発光層２３ａおよび２３ｂの材料は、有機発光層２３ａの発する光１０１と有機発光層２３ｂの発する光１０２とが異なる色の光を発するように選択される。たとえば、光１０１が黄色光であり、光１０２が青緑色光であるようにして、素子全体として白色光を発するようにすることができる。なお、本発明における「白色光」とは、肉眼で白色に見える光すなわち心理的に白色に感じる光を意味し、可視光領域の全ての成分を含む光を必ずしも意味するものではない。有機発光層の材料の選択は、白色光をもたらすことに限定されるものではなく、所望される色相の光を得ることが可能である。
【００２１】
本発明の有機ＥＬ発光素子において、有機ＥＬ層２の数は２に限定されるものではなく、所望される数の有機ＥＬ層２を用いて、所望の色相を有する光を得ることができる。図２に３つの有機ＥＬ層２を有する本発明の有機ＥＬ発光素子の例を示した。図２の素子においては、反射電極１の上に、第１有機ＥＬ層２ａ、第１透明電極３ａ、第２有機ＥＬ層２ｂ、第２透明電極３ｂ、第３有機ＥＬ層２ｃおよび第３透明電極３ｃが積層され、反射電極１および第２透明電極２ｂを陰極として用い、第１および第３透明電極３ａおよび３ｃを陽極として用いている。その順序は任意選択的なものであるが、たとえば、第１有機ＥＬ層２ａが赤色の光１０１を放射し、第２有機ＥＬ層２ｂを緑色の光１０２を放射し、第３有機ＥＬ層２ｃが青色の光１０３を放射することによって、白色光を得ることができる。この場合にも各有機発光層の材料の選択は、白色光をもたらすことに限定されるものではなく、所望される色相の光を得ることが可能である。
【００２２】
３つ以上の有機ＥＬ層を用いる有機ＥＬ発光素子も、各有機ＥＬ層２が反射電極１または透明電極３に挟持されるように、反射電極１上に有機ＥＬ層２と透明電極３とを交互に積層することにより形成することができる。該素子において、反射電極と反射電極側から数えて奇数番目の透明電極（第１、第３……）を同一極性とし、反射電極側から数えて偶数番目の透明電極（第２、第４……）を反対極性とすることにより、それぞれの有機ＥＬ層において発光を起こすことが可能となる。３つ以上の有機ＥＬ層を用いる有機ＥＬ発光素子においても、基板は、反射電極と接触していてもよいし、あるいは反射電極から最も遠い位置にある透明電極と接触していてもよい。基板が透明電極と接触する場合には、該基板は透明基板であることが望ましい。
【００２３】
本発明の有機ＥＬ発光素子において、複数の有機ＥＬ層は、それぞれ異なる色の光を発する。本発明において、「異なる色」とは光のスペクトルの極大波長が異なることを意味し、スペクトルの一部が重なることを排除するものではない。異なる色の光を発する有機ＥＬ層の積層順序は任意に選択される。より望ましくは、反射電極の側から、発光波長の長い順で有機ＥＬ層を積層することが好ましい。たとえば、図２に示す有機ＥＬ発光素子においては、第２有機ＥＬ層２ｂの発光波長は、第２有機ＥＬ発光層２ｂのものより短波長であり、第３有機ＥＬ発光層２ｃのものより長波長であるように選択されることが好ましい。
【００２４】
本発明の有機ＥＬ発光素子は、適切な基板上に、真空を破ることなく各構成層を順次積層することにより作製される。本発明においては、基板と反射電極とを接触させてトップエミッション型有機ＥＬ発光素子を形成してもよいし、あるいは基板と第２透明電極とを接触させてボトムエミッション型有機ＥＬ発光素子を形成してもよい。別個の基板上に有機ＥＬ発光素子を作製してそれらを貼り合わせて白色発光素子を得る場合に比較して、貼り合わせ工程などの追加の工程を必要としないので、作製コストの低減という点でも有利である。
【００２５】
本方法に用いられる基板は、積層される層の形成に用いられる条件（溶媒、温度等）に耐えるものであるべきであり、および寸法安定性に優れていることが好ましい。好ましい材料は、金属、セラミック、ガラス、ならびにポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート等の樹脂を含む。あるいはまた、ポリオレフィン、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂またはポリイミド樹脂などから形成される可撓性フィルムを、基板として用いてもよい。基板は、反射電極１と接触していてもよいし、あるいは第２透明電極３ｂと接触していてもよい。第２透明電極３ｂと接触する場合には、有機ＥＬ層の発光が基板を通して外部に放射されるので、基板が透明性を有することが好ましい。この場合、ホウケイ酸ガラスまたは青板ガラス等が特に好ましい。
【００２６】
本発明の有機ＥＬ発光素子は、種々の方法で色相の調整を行うことができる。色相を調整する方法の一例を図３に示す。図３の素子は、２つの有機ＥＬ層２ａおよび２ｂを含む。該素子においては、第１透明電極３ａと第２有機ＥＬ層２ｂとの間に遮光層４を設けて光１０１の一部を遮断して色相を変化させている。遮光層４は、その下にある有機ＥＬ層２ａの発光波長域において不透明であることが望ましい。また、有機ＥＬ層２ｂの発光を妨げないために、遮光層４は導電性を有することが望ましい。遮光層４は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒ、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰ、ＣｒＢ、ＮｉＡｌなどの金属または合金から形成することができる。これらの材料は同様に反射性を有するので、第２有機ＥＬ発光層２ｂの発光を反射して外部へと放射することを可能にする。これは、第２有機ＥＬ発光層２ｂの発光効率向上という点において有効である。
【００２７】
なお、図面の明瞭性を保つために図２においては２つの部分からなる遮光層４を示したが、遮光層４をより多くの部分に分割して、第１透明電極３ａの全面にわたって分布させることにより、有機ＥＬ発光素子の全発光面にわたって均一な色相を得ることができる。遮光層４の総面積と第１透明電極３ａの総面積との比率を変化させることにより、所望される色相を得ることが可能となる。
【００２８】
あるいはまた、図２の遮光層４に代えて絶縁層を配置することによって、有機ＥＬ発光素子の色相を変化させることも可能である。絶縁層の材料は透明または半透明であってもよく、透明であることが好ましい。透明な絶縁層を設けることは、第１透明電極３ａの表面積を減少させることに相当し、それによって第２有機ＥＬ層２ｂを流れる電流量を減少させる。したがって、遮光層４を用いる場合とは対照的に、第２有機ＥＬ層２ｂの発光１０２を減少させて、有機ＥＬ発光素子の色相を調整することが可能となる。絶縁層を形成するのに用いることができる透明な材料は、ＳｉＯｘ、ＳｉＮｘ、ＳｉＮｘＯｙ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘ等の無機酸化物、無機窒化物等を含む。絶縁層の形成方法としては特に制約はなく、スパッタ法、ＣＶＤ法、真空蒸着法、ディップ法、ゾル−ゲル法等の慣用の手法により形成できる。なお、遮光層の場合と同様に、絶縁層をより多くの部分に分割して、第１透明電極３ａの全面にわたって分布させることが望ましい。
【００２９】
別の方法として、第１有機ＥＬ層２ａおよび第２有機ＥＬ層２ｂの膜厚を変化させることにより、色相の調整を行うことも可能である。すなわち、第１有機ＥＬ層２ａを通過する際の電気抵抗と、第２有機ＥＬ層２ｂを通過する際の電気抵抗との比率を制御することにより、第１有機ＥＬ層２ａおよび第２有機ＥＬ層２ｂのそれぞれを流れる電流量の比率を変化させて、所望される色相を得ることが可能である。
【００３０】
さらに別の方法としては、反射電極１、透明電極３に対して抵抗を接続することも可能である。抵抗５を用いて発光色相が調整される有機ＥＬ発光素子の一例を図４に示した。図４の素子においては、反射電極１に抵抗５ａが接続され、第３透明電極３ｃに抵抗５ｂが接続されている。そして、経路５ａ／１／２ａ／３ａの抵抗値、経路３ａ／２ｂ／３ｂの抵抗値、および経路３ｂ／２ｃ／３ｃ／５ｂの抵抗値を相対的に調整することによって、有機ＥＬ層２ａ〜２ｃのそれぞれを流れる電流量を所望の値に設定することができる。なお、抵抗５に接続される電極は、図示したものに限定されるものではなく、所望の電流量を達成するのに必要な位置に接続できることはもちろんである。また、上記の調整方法のそれぞれは、２つまたは３つの有機ＥＬ層を用いた場合を例として説明したが、３つまたは４つ以上の有機ＥＬ層を用いる場合にも適用可能である。
【００３１】
【実施例】
（実施例１）
蒸着装置内にガラス基板を配置し、厚さ１００ｎｍのＡｌを蒸着し、続いて研磨を行って反射電極１を形成した。引き続いて、電子注入層２１として厚さ５ｎｍのＬｉドープＡｌｑ（モル比Ｌｉ：Ａｌｑ＝１：１）、黄色発光層２３ａとして厚さ４０ｎｍのルブレン（１質量％）をドープしたＡｌｑ、正孔輸送層２４として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、そして正孔注入層２５として厚さ６０ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を蒸着して、第１有機ＥＬ層２ａを形成した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させた。第１透明電極３ａとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００３２】
再度、積層体を蒸着装置へと移動させ、正孔注入層２５として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃ、正孔輸送層２４として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、青緑色発光層２３ｂとして厚さ４０ｎｍのスチリルアミン系ドーパント（ＤＳＡアミン、出光興産製ＩＤＥ−１０２、５質量％）をドープしたジスチリルアリーレン系化合物（出光興産製ＩＤＥ−１２０）、電子輸送層２２として厚さ２０ｎｍのＡｌｑ、そして電子注入層２１として厚さ５ｎｍのＭｇＡｇ合金（モル比Ａｇ：Ｍｇ＝１：９）を蒸着して、第２有機ＥＬ層２ｂを形成した。再び、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、第２透明電極３ｂとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００３３】
上記の積層体を対向式スパッタ装置から取り出し、水分濃度１ｐｐｍ、酸素濃度１ｐｐｍに管理されたグローブボックス内に搬入した。そして、ガラス基板および外周封止剤として直径２０μｍのスペーサーを分散させた紫外線硬化型接着剤（スリーボンド社製、商品名３０Ｙ−４３７）を用いて封止して、有機ＥＬ発光素子を得た。
【００３４】
（実施例２）
実施例１と同様にして、ガラス基板上に、反射電極１、第１有機ＥＬ層２ａおよび第１透明電極３ａを積層した。続いて、蒸着装置内で厚さ１０ｎｍのＡｌを蒸着して遮光層４を形成した。１５０μｍ×５０μｍの寸法を有する複数の部分からなる遮光層４を、市松模様を形成するように配列して第１透明電極３ａの総面積の５０％を覆うように形成した。
【００３５】
引き続いて、実施例１と同様の方法により第２有機ＥＬ層２ｂおよび第２透明電極３ｂを積層し、そして封止を行って有機ＥＬ発光素子を得た。
【００３６】
（参考例１）
蒸着装置内にガラス基板を配置し、厚さ１００ｎｍのＡｌを蒸着した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成し、２層からなる反射電極を形成した。引き続いて、正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、青緑色発光層として厚さ４０ｎｍのスチリルアミン系ドーパント（ＤＳＡアミン、出光興産製ＩＤＥ−１０２、５質量％）をドープしたジスチリルアリーレン系化合物（出光興産製ＩＤＥ−１２０）、電子輸送層として厚さ２０ｎｍのＡｌｑ、そして電子注入層として厚さ５ｎｍのＭｇＡｇ合金（Ａｇ：Ｍｇ＝１：９）を蒸着して、有機ＥＬ層を形成した。再び、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、透明電極として厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。最後に実施例１と同様に封止を行って、単一の青緑色発光有機ＥＬ層を有する有機ＥＬ発光素子を得た。
【００３７】
（評価）
実施例１および２の有機ＥＬ発光素子の反射電極１および第２透明電極３ｂを電源の負極に接続し、第１透明電極３ａを電源の正極に接続した。参考例１の有機ＥＬ発光素子については、反射電極を電源の正極に接続し、透明電極を電源の負極に接続した。それぞれの有機ＥＬ発光素子を発光させ、波長４７０ｎｍの光に関する輝度が１６００ｃｄ／ｍ２となる駆動電圧を測定した。実施例１および２、ならびに参考例１の素子の駆動電圧は、いずれも７Ｖであった。このことから、本発明の有機ＥＬ素子は、駆動電圧を上昇させることなく複数の有機ＥＬ層を発光させて、白色光を与えることが明らかとなった。
【００３８】
また、図５に実施例１および実施例２の有機ＥＬ発光素子の発光スペクトルを示した。実施例２の素子において５６０〜６１０ｎｍにかけての黄色光成分が減少しており、遮光層４によって有機ＥＬ発光素子の発光色相を調整できることが明らかとなった。
【００３９】
（実施例３）
蒸着装置内にガラス基板を配置し、厚さ１００ｎｍのＡｌを蒸着して反射電極１を形成した。引き続いて、電子注入層として厚さ５ｎｍのＬｉドープＡｌｑ（モル比Ｌｉ：Ａｌｑ＝１：１）、発光層として厚さ４０ｎｍのＩＤＥ−１０６（出光興産製アミン誘導体、１．２質量％）をドープしたＡｌｑ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、そして正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃを蒸着して、赤色発光する第１有機ＥＬ層２ａを形成した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させた。第１透明電極として厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００４０】
再度、積層体を蒸着装置へと移動させ、正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃ、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、緑色発光層として厚さ４０ｎｍのＮ，Ｎ−ジエチルキナクリドン（０．８４質量％）をドープしたＡｌｑ、電子輸送層として厚さ２０ｎｍのＡｌｑ、そして電子注入層として厚さ５ｎｍのＭｇＡｇ合金（モル比Ａｇ：Ｍｇ＝１：９）を蒸着して、緑色発光する第２有機ＥＬ層２ｂを形成した。再び、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させて、第２透明電極３ｂとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。
【００４１】
そして、積層体を蒸着装置へと移動させ、電子注入層として厚さ５ｎｍのＬｉドープＡｌｑ（モル比Ｌｉ：Ａｌｑ＝１：１）、発光層として厚さ４０ｎｍのＩＤＥ−１０５（出光興産製、１質量％）をドープしたＩＤＥ−１２０（出光興産製）、正孔輸送層として厚さ２０ｎｍのα−ＮＰＤ、そして正孔注入層として厚さ６０ｎｍのＣｕＰｃを蒸着して、青色発光する第３有機ＥＬ層２ｃを形成した。続いて、真空を破ることなしに、積層体を対向式スパッタ装置内に移動させた。第３透明電極３ｃとして厚さ１００ｎｍのＩＺＯをスパッタ法により形成した。上記の積層体を対向式スパッタ装置から取り出し、実施例１と同様にして封止を行い有機ＥＬ発光素子を得た。
【００４２】
得られた有機ＥＬ発光素子の反射電極１および第２透明電極３ｂを電源の負極に接続し、第１透明電極３ａおよび第３透明電極３ｃを電源の正極に接続して電圧を印加したところ、白色光が得られた。
【００４３】
【発明の効果】
本発明にしたがって、並列接続される複数の有機ＥＬ層を積層することにより、駆動電圧の上昇を伴うことなく白色ないし多色発光する有機ＥＬ発光素子を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の有機ＥＬ発光素子の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の有機ＥＬ発光素子の別の例を示す断面図である。
【図３】遮光層を有する本発明の有機ＥＬ発光素子の別の例を示す断面図である。
【図４】電極に接続される抵抗を有する本発明の有機ＥＬ発光素子の別の例を示す断面図である。
【図５】実施例１および実施例２の有機ＥＬ発光素子の発光スペクトルを示すグラフである。
【符号の説明】
１ 反射電極
２（ａ，ｂ，ｃ） 有機ＥＬ層
３（ａ，ｂ，ｃ） 透明電極
４ 遮光層
５（ａ，ｂ） 抵抗
２１ 電子注入層
２２ 電子輸送層
２３（ａ，ｂ） 有機発光層
２４ 正孔輸送層
２５ 正孔注入層
１０１、１０２、１０３ 光
Claims (16)
- 基板と、反射電極、第１の色の光を発する第１有機ＥＬ層、第１透明電極、第１の色と異なる第２の色の光を発する第２有機ＥＬ層および第２透明電極をこの順に含む積層体とを具え、反射電極および第２透明電極が同一極性の電極であり、および第１透明電極が反対極性の電極であることを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
- 白色光を発光することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記基板と前記反射電極とが接触していることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記基板と前記第２透明電極とが接触しており、前記基板が透明基板であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記反射電極および前記第２透明電極が陽極であり、前記第１透明電極が陰極であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記反射電極および前記第２透明電極が陰極であり、前記第１透明電極が陽極であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記第１有機ＥＬ層または前記第２有機ＥＬ層のいずれか一方が青緑色光を発光し、他方が黄色光を発光することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記第１透明電極と前記第２有機ＥＬ層との間に、遮光層をさらに設けたことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記第１透明電極と前記第２有機ＥＬ層との間に、透明絶縁層をさらに設けたことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記第２透明電極と接触する第３有機ＥＬ層と、第３有機ＥＬ層と接触する第３透明電極とをさらに含み、前記第３有機ＥＬ層は、第１の光とも第２の光とも異なる色の光を発することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記第１〜第３有機ＥＬ層のいずれか１つが青色光を発光し、いずれか１つが緑色光を発光し、いずれか１つが赤色光を発光することを特徴とする請求項１０に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 基板と、反射電極と、該反射電極の上に積層される有機ＥＬ層および透明電極からなる複数の層とを有し、ここで、反射電極は有機ＥＬ層の１つと接触しており、それぞれの有機ＥＬ層は異なる色の光を発し、反射電極および反射電極側から数えて偶数番目の透明電極が同一極性であり、反射電極側から数えて奇数番目の透明電極が反対極性であることを特徴とする有機ＥＬ発光素子。
- 前記基板と前記反射電極とが接触していることを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記基板と、前記反射電極から最も遠い透明電極とが接触しており、前記基板が透明基板であることを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記透明電極の１つとそれに接触している有機ＥＬ層との間に、遮光層をさらに設けたことを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ発光素子。
- 前記透明電極の１つとそれに接触している有機ＥＬ層との間に、透明絶縁層をさらに設けたことを特徴とする請求項１２に記載の有機ＥＬ発光素子。
Priority Applications (3)
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