JP2021197325A

JP2021197325A - パターニング発光可能な有機ｅｌ素子、有機ｅｌ照明装置、およびパターニング発光可能な有機ｅｌ素子の製造方法

Info

Publication number: JP2021197325A
Application number: JP2020104971A
Authority: JP
Inventors: 和浩長尾; Kazuhiro Nagao
Original assignee: Hotalux Ltd
Current assignee: Hotalux Ltd
Priority date: 2020-06-18
Filing date: 2020-06-18
Publication date: 2021-12-27

Abstract

【課題】有機ＥＬ素子の非発光時に、パターニング発光の発光部と非発光部との境界が見えにくい、パターニング発光可能な有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】本発明のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子（１）は、基板（１０）、第１の電極（１１）、有機ＥＬ層（１２）、および第２の電極（１３）を含み、基板（１０）、第１の電極（１１）、有機ＥＬ層（１２）、および第２の電極（１３）が、この順序で積層されており、第１の電極（１１）および第２の電極（１３）は、一方が陽極であり、他方が陰極であり、第１の電極（１１）および第２の電極（１３）の少なくとも一方は、透明電極であり、有機ＥＬ層（１２）は、発光層（１２２）、および注入層（１２１）を含み、注入層（１２１）は、正孔注入層および電子注入層の少なくとも一方であり、有機ＥＬ層（１２）内において、注入層（１２１）が、パターニング形成されている。【選択図】図１

Description

本発明は、パターニング発光可能な有機ＥＬ素子、有機ＥＬ照明装置、およびパターニング発光可能な有機ＥＬ素子の製造方法に関する。

従来、有機ＥＬ素子のパターニング発光を実現する方法として、例えば、図１０に示すような、電極上に、絶縁体である絶縁層をフォトリソグラフィー等の手法を用いてパターニング形成する技術が知られている。これにより、絶縁層の形成されていない箇所は電流が流れ、絶縁層の形成された箇所は電気が流れないことから、パターニング発光を実現させることができる。

しかし、このような絶縁層によるパターニング手法では、有機ＥＬ素子の非発光時に、絶縁層の形成されていない箇所（発光部）と、500〜1000ｎｍ程度の厚さを有する絶縁層の形成された箇所（非発光部）との境界が見えてしまい、非点灯時の見栄えが悪くなるという課題があった。

そこで、本発明は、有機ＥＬ素子の非発光時に、パターニング発光の発光部と非発光部との境界が見えにくい、パターニング発光可能な有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子は、
基板、第１の電極、有機ＥＬ層、および第２の電極を含み、
前記基板、前記第１の電極、前記有機ＥＬ層、および前記第２の電極が、この順序で積層されており、
前記第１の電極および前記第２の電極は、一方が陽極であり、他方が陰極であり、
前記第１の電極および前記第２の電極の少なくとも一方は、透明電極であり、
前記有機ＥＬ層は、発光層、ならびに、注入層および輸送層の少なくとも一方を含み、
前記注入層は、正孔注入層および電子注入層の少なくとも一方であり、
前記輸送層は、正孔輸送層および電子輸送層の少なくとも一方であり、
前記有機ＥＬ層内において、前記注入層および前記輸送層の少なくとも一方が、パターニング形成されている。

本発明の有機ＥＬ照明装置は、前記本発明のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子を含む。

本発明のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子の製造方法は、
第１の電極形成工程、有機ＥＬ層形成工程、および第２の電極形成工程を含み、
前記第１の電極形成工程は、基板上に、第１の電極を形成し、
前記有機ＥＬ層形成工程は、前記第１の電極上に、有機ＥＬ層を形成し、
前記第２の電極形成工程は、前記有機ＥＬ層上に、第２の電極を形成し、
前記第１の電極および前記第２の電極は、一方が陽極であり、他方が陰極であり、
前記第１の電極および前記第２の電極の少なくとも一方は、透明電極であり、
前記有機ＥＬ層形成工程は、発光層形成工程、ならびに、注入層形成工程および輸送層形成工程の少なくとも一方を含み、
前記発光層形成工程は、発光層を形成し、
前記注入層形成工程は、注入層をパターニング形成し、
前記輸送層形成工程は、輸送層をパターニング形成し、
前記注入層は、正孔注入層および電子注入層の少なくとも一方であり、
前記輸送層は、正孔輸送層および電子輸送層の少なくとも一方である。

本発明によれば、有機ＥＬ素子の非発光時に、パターニング発光の発光部と非発光部との境界が見えにくい、パターニング発光可能な有機ＥＬ素子を提供することができる。

実施形態１に係る有機ＥＬ素子の模式図（断面図）である。図１に示す有機ＥＬ素子を基板側から見た場合の模式図である。実施形態１に係る有機ＥＬ素子の製造方法の一例を示すフローチャートである。変形例の有機ＥＬ素子の模式図（断面図）である。実施形態２に係る有機ＥＬ素子の模式図（断面図）である。作製した有機ＥＬ素子を基板側から見た場合の模式図である。実施形態２に係る有機ＥＬ素子の製造方法の一例を示すフローチャートである。実施形態３に係る有機ＥＬ素子の模式図（断面図）である。実施形態３に係る有機ＥＬ素子の模式図（断面図）、および有機ＥＬ素子を基板側から見た場合の模式図である。従来例の有機ＥＬ素子の模式図（断面図）である。

つぎに、本発明の実施形態について、図を用いて説明する。本発明は、下記の実施形態によって何ら限定および制限されない。なお、以下の図面において、同一部分には、同一符号を付している。各実施形態における説明は、それぞれ、互いを援用できる。さらに、各実施形態の構成は、特に言及がない限り、組合せ可能である。また、図面においては、説明の便宜上、各部の構造は適宜簡略化して示す部分があり、各部の寸法比等は、実際とは異なり、模式的に示す場合がある。

以下の説明において、前記有機ＥＬ層に含まれる、前記注入層および前記輸送層の少なくとも一方が、前記注入層である場合を例にあげて、説明を行う。ただし、本発明は、これには制限されない。前記注入層のパターニング形成についての以下の説明は、前記輸送層のパターニング形成にも援用することができる。

［実施形態１］
図１は、本実施形態における有機ＥＬ素子１を横から見た模式図（断面図）である。本実施形態において、有機ＥＬ素子１は、ボトムエミッションタイプの有機ＥＬ素子である。前記ボトムエミッションタイプの有機ＥＬ素子としては、例えば、逆構造ＯＬＥＤ（Organic Light Emitting Diode）等があげられる。有機ＥＬ素子１は、後述するように、トップエミッションタイプの有機ＥＬ素子でもよいし、両面発光の有機ＥＬ素子でもよい。

本実施形態の有機ＥＬ素子１は、基板である透明基板１０と、第１の電極である陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、第２の電極である陰極１３とを含む。有機ＥＬ素子１は、透明基板１０上に、陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、陰極１３とが、前記順序で積層されている。有機ＥＬ層１２は、正孔注入層１２１、および、発光層１２２を含む。

図１に示すように、有機ＥＬ層１２内において、正孔注入層１２１が、パターニング形成されている。本実施形態において、正孔注入層１２１を「パターニング形成する」とは、正孔注入層１２１が形成されている領域と形成されていない領域とを設けることをいう。ただし、これには制限されず、後述する変形例において示すように、例えば、正孔注入層１２１が、それぞれ膜厚の異なる複数の領域（例えば、膜厚の大きい正孔注入層１２１ａ、および膜厚の小さい正孔注入層１２１ｂ）を含むように設けられることにより、「パターニング形成」してもよい。

正孔注入層１２１が、パターニング形成されていることにより、正孔注入層１２１の形成された箇所と正孔注入層１２１の形成されていない箇所とに電圧差が生じるため、例えば、正孔注入層１２１の形成された箇所のみを、選択的に発光させることができる。また、例えば、正孔注入層１２１の形成の有無や膜厚の違いにより、異なる発光量とすることもできる。

なお、本実施形態において、正孔注入層１２１が、パターニング形成されているが、これには制限されず、後述するように、電子注入層１２３がパターニング形成されていてもよく、また、正孔輸送層、および電子輸送層が、パターニング形成されていてもよい。前記注入層をパターニングする場合、例えば、電圧の差が生じやすく、選択的な発光を実現しやすいと考えられる。ただし、これには制限されない。

図１において、透明基板１０、陽極１１、有機ＥＬ層１２（発光層１２２）、および陰極１３の各層が形成された領域を、領域Ａとして示す。透明基板１０、陽極１１、有機ＥＬ層１２（正孔注入層１２１および発光層１２２）、ならびに陰極１３の各層が形成された領域を、領域Ｐとして示す。有機ＥＬ素子１は、図中、矢印で示すように、領域Ｐにおいて、パターニング発光可能である。

有機ＥＬ素子１において、透明基板１０、陽極１１、正孔注入層１２１、発光層１２２、および陰極１３の材料は、特に制限されず、公知の材料を用いることができる。

透明基板１０は、有機ＥＬ素子１における発光層１２２の発光を透過させる透過率の高いものであることが好ましい。透明基板１０の形成材料としては、例えば、無アルカリガラス、ソーダガラス、ソーダライムガラス、硼珪酸ガラス、アルミノ珪酸ガラス、石英ガラス等のガラス；ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル；ポリイミド；ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリル酸エチル、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル等のアクリル系樹脂；ポリエーテルサルフォン；ポリ炭酸エステル；等があげられる。透明基板１０の大きさ（長さおよび幅）は、特に制限されず、例えば、所望の有機ＥＬ素子１の大きさに応じて、適宜設定すればよい。透明基板１０の厚さも、特に制限されず、その形成材料、使用環境等に応じて、適宜設定でき、例えば、１ｍｍ以下である。なお、例えば、有機ＥＬ素子１がトップエミッションタイプの有機ＥＬ素子である場合等において、前記基板は、透明基板以外の基板でもよい。

本実施形態において、前記第１の電極である陽極１１は、透明電極である。前記透明電極を形成する材料としては、例えば、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等があげられる。なお、例えば、有機ＥＬ素子１がトップエミッションタイプの有機ＥＬ素子である場合等において、前記第１の電極は、透明電極以外の電極でもよい。

発光層１２２は、電極から注入された電子と正孔とを再結合させ、蛍光、燐光等を発光させる層である。発光層１２２の厚みは、適宜設定でき、特に制限されず、例えば、数nm〜数10nmである。

発光層１２２は、発光材料を含む。前記発光材料は、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム錯体（Ａｌｑ_３）、ビスジフェニルビニルビフェニル（ＢＤＰＶＢｉ）、１，３−ビス（ｐ−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ−７）、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＢＰＰＣ）、１，４ビス（Ｎ−ｐ−トリル−Ｎ−４−（４−メチルスチリル）フェニルアミノ）ナフタレン等の低分子化合物、または、ポリフェニレンビニレン系ポリマー等の高分子化合物等があげられる。

また、前記発光材料は、例えば、ホストとドーパントとの二成分系からなり、ホスト分子で生成した励起状態のエネルギーがドーパント分子へ移動してドーパント分子が発光する材料でもよい。このような発光材料は、具体的には、例えば、ホストのＡｌｑ_３等のキノリノール金属錯体に、ドーパントの４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）、２，３−キナクリドン等のキナクリドン誘導体、もしくは、３−（２’−ベンゾチアゾール）−７−ジエチルアミノクマリン等のクマリン誘導体をドープしたもの、ホストの電子輸送性材料であるビス（２−メチル−８−ヒドロキシキノリン）−４−フェニルフェノール−アルミニウム錯体に、ドーパントのペリレン等の縮合多環芳香族をドープしたもの、または、ホストの正孔輸送層材料である４，４’−ビス（ｍ−トリルフェニルアミノ）ビフェニル（ＴＰＤ）に、ドーパントのルブレン等をドープしたもの、ホストの４，４’−ビスカルバゾリルビフェニル（ＣＢＰ）、４，４’−ビス（９−カルバゾリル）−２，２’−ジメチルビフェニル（ＣＤＢＰ）等のカルバゾール化合物に、ドーパントの白金錯体、トリス−（２フェリニルピリジン）イリジウム錯体（Ｉｒ（ｐｐｙ）_３）、（ビス（４，６−ジ−フルオロフェニル）−ピリジネート−Ｎ，Ｃ２’）ピコリネートイリジウム錯体（ＦＩｒ（ｐｉｃ））、（ビス（２−（２’−ベンゾ（４，５−α）チエニル）ピリジネート−Ｎ，Ｃ２’）（アセチルアセトネート）イリジウム錯体（Ｂｔｐ_２Ｉｒ（ａｃａｃ））、Ｉｒ（ｐｉｃ）_３、Ｂｔ_２Ｉｒ（ａｃａｃ）等のイリジウム錯体をドープしたもの等があげられる。前記発光材料は、例えば、有機ＥＬ素子１の目的とする発光色に応じて、適宜選択できる。

本実施形態において、例えば、さらに、発光層１２２が、パターン形成されていてもよい。発光層１２２のパターン形成により、例えば、パターン形成された各領域が、それぞれ異なる発光色となるように塗り分けをすることができる。

正孔注入層１２１を形成する材料としては、例えば、銅フタロシアニン（Ｃｕ−Ｐｃ）、ｍ−ＭＴＤＡＴＡ、２−ＴＮＡＴＡ、およびＴＣＴＡ等のスターバースト型芳香族アミン等のアリールアミン誘導体、スピロ−ＴＡＤ、２，３，６，７，１０，１１−ヘキサシアノ−１，４，５，８，９，１２−ヘキサアザトリフェニレン（ＨＡＴ−ＣＮ）、ならびに、正孔注入性有機材料に五酸化バナジウムや三酸化モリブデン等を化学ドーピングしたもの等があげられる。

正孔注入層１２１の厚みは、適宜設定でき、特に制限されず、例えば、数nm〜数10nmである。正孔注入層１２１の厚みは、例えば、正孔注入層１２１の機能を発揮する範囲で、より薄いことが好ましい。正孔注入層１２１の厚みが、より薄いことで、例えば、後述するように、正孔注入層１２１の有無により、有機ＥＬ素子１の厚みの変化（段差）が生じにくくすることができる。

有機ＥＬ層１２は、例えば、さらに、電子注入層を含んでもよい。前記電子注入層を形成する材料としては、例えば、リチウムおよびセシウム等のアルカリ金属、カルシウム等のアルカリ土類金属のフッ化物や酸化物、ならびに、マグネシウム銀、リチウムアルミニウム合金等があげられる。前記電子注入層の厚みは、適宜設定でき、特に制限されず、例えば、数nm〜数10nm、0.5〜3nmである。

有機ＥＬ層１２は、例えば、さらに、正孔輸送層、および電子輸送層を含んでもよい。前記正孔輸送層を形成する材料としては、例えば、ビス（ジ（ｐ−トリル）アミノフェニル）−１，１−シクロヘキサン、Ｎ,Ｎ’−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１,１’−ビフェニル）−４,４’−ジアミン（α−ＮＰＤ）、４，４'−ビス（ｍ−トリルフェニルアミノ）ビフェニル（ＴＰＤ）、ＴＡＰＣ等のトリフェニルジアミン類、トリフェニルアミンをさらに多量化したＴＰＴＲ、ＴＰＴＥ、ＮＴＰＡ、スターバースト型芳香族アミン等があげられる。前記電子輸送層を形成する材料としては、例えば、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（Ｂｕ−ＰＢＤ）、２，９‐ジメチル‐４，７‐ジフェニル‐１，１０‐フェナントロリン（ＢＣＰ）、１，３−ビス（ｐ−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ−７）等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール系の金属錯体、トリフェニルジアミン誘導体等があげられる。前記正孔輸送層、および前記電子輸送層の厚みは、適宜設定でき、特に制限されず、例えば、それぞれ、数nm〜数10nmである。

有機ＥＬ層１２が、さらに、電子注入層、正孔輸送層、電子輸送層を含む場合においては、有機ＥＬ層１２は、例えば、正孔注入層１２１、正孔輸送層、発光層１２２、電子輸送層、電子注入層が、順次積層された積層構造とすることができる。

前記第２の電極である陰極１３は、例えば、金属（例えば、アルミニウム等）等の対向電極である。なお、例えば、有機ＥＬ素子１がトップエミッションタイプの有機ＥＬ素子である場合等において、前記第２の電極を形成する材料として、透明な材料、光が透過する材料、および半透過材料（例えば、マイクロキャビティ構造の場合等）を用いてもよい。

有機ＥＬ素子１は、例えば、さらに、封止基板、および、中間層（例えば、保護層、充填層、および接着層等）等を含んでもよい。

次に、正孔注入層１２１のパターニング形成について、図１および図２を参照して、説明する。図２は、図１に示す有機ＥＬ素子１を透明基板１０側から見た場合の模式図である。

前述のように、有機ＥＬ素子１は、有機ＥＬ層１２（領域Ａ）内の領域Ｐにおいて、正孔注入層１２１が、パターニング形成されている。

有機ＥＬ層１２（領域Ａ）の大きさ（面積）は、特に制限されない。本実施形態の有機ＥＬ素子１は、例えば、照明装置として用いられることから、有機ＥＬ層１２（領域Ａ）の大きさは、例えば、１×１０^−４〜１０ｍ^２、２．５×１０^−３〜１．０ｍ^２、１×１０^−２〜５×１０^−１ｍ^２である。

前記パターニング形成における、正孔注入層１２１の大きさ、形状、数、および領域Ａに対する面積比等は、特に制限されず、所望の発光パターンに応じて、様々なデザインにすることができる。図２の場合、例えば、３×１０^−２ｍ^２の領域Ａにおいて、領域Ｐとして、正孔注入層１２１を、それぞれ、２×１０^−５ｍ^２の円形形状となるように、等間隔に形成している。

本発明によれば、図１０に示すような従来の絶縁層によるパターニング手法と比較して、例えば、有機ＥＬ素子１における正孔注入層１２１の厚みが薄いことから、正孔注入層１２１の有無により、有機ＥＬ素子１の厚みの変化（段差）が生じにくい。このため、有機ＥＬ素子１の非発光時に、発光部（領域Ｐ）と非発光部（領域Ａにおける領域Ｐ以外の部分）との境界を見えにくくすることができる。

図１において、有機ＥＬ素子１は、透明基板１０側に、前記第１の電極である陽極１１が配置され、透明基板１０とは反対側に、前記第２の電極である陰極１３が配置されている。本実施形態の有機ＥＬ素子１は、これには制限されず、例えば、陽極１１と陰極１３とが、前記順序とは逆に積層されている形態であってもよい。この形態において、有機ＥＬ素子１は、例えば、透明基板１０と、前記第１の電極である陰極１３と、有機ＥＬ層１２と、前記第２の電極である陽極１１とを含む。この場合、有機ＥＬ素子１は、透明基板１０上に、陰極１３と、有機ＥＬ層１２と、陽極１１とが、前記順序で積層されており、有機ＥＬ層１２において、発光層１２２と、正孔注入層１２１とが、前記順序で積層されている。陰極１３は、例えば、ＭｇＡｇ合金等の透明性を有する電極を用いることができる。この場合、有機ＥＬ素子１は、トップエミッションタイプの有機ＥＬ素子でもよいし、両面発光タイプの有機ＥＬ素子でもよい。

図１には、透明基板１０の一方の表面に１つの有機ＥＬ素子部（有機ＥＬ層１２、領域Ａ）が配置された例を示したが、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、この例に限定されず、例えば、透明基板１０の一方の表面に複数（２以上）の有機ＥＬ素子部が配置されてもよい。この場合、例えば、１色の発光を有する有機ＥＬ素子部が複数個配置されてもよいし、複数色の発光を有する有機ＥＬ素子部が、それぞれ１つずつ配置されてもよい。

つぎに、本実施形態の有機ＥＬ素子１の製造方法について、図３を用いて説明する。図３は、有機ＥＬ素子１の製造方法の一例を示すフローチャートである。ただし、この製造方法は例示に過ぎず、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、いかなる方法で製造してもよい。

まず、第１の電極形成工程として、透明基板１０上に、前記第１の電極である陽極１１を形成する（Ｓ１０１）。陽極１１は、例えば、シャドーマスクを介して、前述の形成材料を、スパッタ法、化学気相蒸着（ＣＶＤ）法等の従来公知の方法で成膜することで形成可能である。また、陽極１１は、前述の形成材料を、透明基板１０上に一様に成膜し、フォトリソグラフィーにより所望の形状にパターニングすることでも形成可能である。

つぎに、有機ＥＬ層形成工程として、陽極１１上に、有機ＥＬ層１２を形成する（Ｓ１０２）。前記有機ＥＬ層形成工程（Ｓ１０２）は、注入層形成工程（Ｓ１０２Ａ）、および発光層形成工程（Ｓ１０２Ｂ）を含む。なお、前記有機ＥＬ層形成工程（Ｓ１０２）において、前記注入層形成工程（Ｓ１０２Ａ）、および前記発光層形成工程（Ｓ１０２Ｂ）を実施する順番は、製造する有機ＥＬ素子１の層構造に応じて、適宜設定できる。また、有機ＥＬ素子１が、例えば、前述のように、さらに、正孔注入層１２１および発光層１２２以外の層を含む場合、前記有機ＥＬ層形成工程（Ｓ１０２）は、さらに、前記層を形成する工程を含んでもよい。

有機ＥＬ層１２を構成する各層は、例えば、従来公知の材料を用いて、抵抗加熱による真空蒸着法、ＭＢＥ（分子線エピタキシー）法、レーザーアブレーション法等の従来公知の方法でシャドーマスクを介して形成可能である。また、各層の形成に高分子材料を用いる場合、前記高分子材料を液状にしてインクジェット等の印刷により各層を形成することも可能であり、また、感光性塗布液にして、スピンコートまたはスリットコートし、フォトリソグラフィーにより各層を形成することも可能である。

前記注入層形成工程（Ｓ１０２Ａ）は、正孔注入層１２１をパターニング形成する。本実施形態において、前記注入層形成工程（Ｓ１０２Ａ）は、陽極１１上に、正孔注入層１２１をパターニング形成することができる。前記パターニング形成は、例えば、蒸着材料の場合は、メタルマスク、塗布材料の場合は、インクジェット等の方法により行うことできる。

前記発光層形成工程（Ｓ１０２Ｂ）は、発光層１２２を形成する。本実施形態において、前記発光層形成工程（Ｓ１０２Ｂ）は、前記パターニング形成された正孔注入層１２１を覆うようにして、発光層１２２を形成する。

そして、第２の電極形成工程として、有機ＥＬ層１２上に、前記第２の電極である陰極１３を形成し（Ｓ１０３）、終了する（ＥＮＤ）。本実施形態において、前記第２の電極形成工程（Ｓ１０３）は、発光層１２２上に、陰極１３を形成する。陰極１３が金属材料（例えば、アルミニウム等）により形成される場合、陰極１３は、例えば、前述の有機ＥＬ層１２と同様にして、シャドーマスクを介した真空蒸着法等により、形成することができる。また、陰極１３が透明電極である場合、陰極１３は、例えば、前述の陽極１１と同様にして、形成することができる。

なお、前記第２の電極形成工程（Ｓ１０３）後、例えば、さらに、陰極１３上に、封止基板を形成する工程を含んでもよい。

（変形例）
つぎに、実施形態１の変形例について説明する。図４に示すように、本変形例の有機ＥＬ素子１は、正孔注入層１２１が、それぞれ膜厚の異なる複数の領域（膜厚の大きい正孔注入層１２１ａ、および膜厚の小さい正孔注入層１２１ｂ）を含むように設けられることにより、パターニング形成されている。この点以外は、前記実施形態と同様である。有機ＥＬ素子１は、図中、矢印（大きい矢印および小さい矢印）で示すように、パターニング発光（強い光および弱い光）可能である。

正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂの膜厚は、適宜設定でき、特に制限されず、例えば、正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂの一方（図４の場合、正孔注入層１２１ａ）の膜厚を、最も発光量が大きくなるような最適値とし、他方（図４の場合、正孔注入層１２１ｂ）の膜厚を、前記最適値とは異なる値に設定することができる。なお、この場合、前記他方の膜厚は、前記最適値よりも大きい値でも小さい値でもよく、適宜設定できる。

正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂを形成する方法は、前述の正孔注入層１２１の形成方法を参照できる。正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂを形成する方法は、例えば、まず、正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂの一方をパターン形成し、その後、他方をパターン形成してもよい。また、例えば、膜厚の小さい正孔注入層１２１ｂの膜厚で、正孔注入層１２１ａの一部および正孔注入層１２１ｂをパターン形成した後、膜厚の大きい正孔注入層１２１ａの残りの膜厚を追加で形成してもよい。

本変形例によっても、前記実施形態と同様に、図１０に示すような従来の絶縁層によるパターニング手法と比較して、例えば、有機ＥＬ素子１における正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂの厚みがいずれも薄いことから、正孔注入層１２１ａおよび正孔注入層１２１ｂの厚みの違いにより、有機ＥＬ素子１の厚みの変化（段差）が生じにくい。このため、有機ＥＬ素子１の非発光時に、正孔注入層１２１ａに対応する発光部と正孔注入層１２１ｂに対応する発光部との境界を見えにくくすることができる。

［実施形態２］
本実施形態の有機ＥＬ素子１は、電子注入層１２３がパターニング形成されている。この点以外は、前記実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。

図５は、本実施形態における有機ＥＬ素子１を横から見た模式図（断面図）である。本実施形態において、有機ＥＬ素子１は、ボトムエミッションタイプの有機ＥＬ素子である。有機ＥＬ素子１は、トップエミッションタイプの有機ＥＬ素子でもよいし、両面発光の有機ＥＬ素子でもよい。

本実施形態の有機ＥＬ素子１は、透明基板１０と、前記第１の電極である陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、前記第２の電極である陰極１３とを含む。有機ＥＬ素子１は、透明基板１０上に、陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、陰極１３とが、前記順序で積層されている。有機ＥＬ層１２は、発光層１２２、および、電子注入層１２３を含む。

図５に示すように、有機ＥＬ層１２内において、電子注入層１２３が、パターニング形成されている。このようにパターニング形成することにより、電子注入層１２３の形成された箇所と電子注入層１２３の形成されていない箇所とに電圧差が生じるため、電子注入層１２３の形成された箇所のみを、選択的に発光させることができる。前記パターニング形成については、前述の、正孔注入層１２１の前記パターニング形成と同様である。

図５において、透明基板１０、陽極１１、有機ＥＬ層１２（発光層１２２）、および陰極１３の各層が形成された領域を、領域Ａとして示し、透明基板１０、陽極１１、有機ＥＬ層１２（発光層１２２および電子注入層１２３）、ならびに陰極１３の各層が形成された領域を、領域Ｐとして示す。有機ＥＬ素子１は、図中、矢印で示すように、領域Ｐにおいて、パターニング発光可能である。

透明基板１０、陽極１１、有機ＥＬ層１２（発光層１２２および電子注入層１２３）、ならびに陰極１３の各層を形成する材料等は、前述の通りである。

本実施形態における有機ＥＬ素子１によっても、図１０に示すような従来の絶縁層によるパターニング手法と比較して、例えば、有機ＥＬ素子１における電子注入層１２３の厚みが薄いことから、電子注入層１２３の有無により、有機ＥＬ素子１の厚みの変化（段差）が生じにくい。このため、有機ＥＬ素子１の非発光時に、発光部（領域Ｐ）と非発光部（領域Ａにおける領域Ｐ以外の部分）との境界を見えにくくすることができる。

つぎに、有機ＥＬ素子１を作製し、有機ＥＬ素子１の非発光時に、パターニング発光の発光部と非発光部の境界が見えにくいことを確認した。

まず、デバイス構成を、ガラス基板／ＩＴＯ（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／発光層（白色）／正孔ブロック層／電子輸送層／電子注入層／ＡＬ（アルミニウム、陰極）として、有機ＥＬ素子を作製した。前記各層のうち、前記電子注入層を、図６（Ａ）〜（Ｄ）に示すパターンとなるようにパターニング形成した。図６（Ａ）〜（Ｄ）は、それぞれ、作製した前記有機ＥＬ素子を透明基板側から見た場合の模式図である。有機ＥＬ層（正孔注入層〜電子注入層）および陰極の形成は、全て、真空蒸着法による蒸着で行い、パターニング形成は、メタルマスクを利用して行った。ＩＴＯ（陽極）の形成は、スパッタ成膜により一様に形成した後、フォトリソグラフィーによるパターニング形成を行った。前記各層を形成後、堀込ガラスおよびＵＶ硬化樹脂を用いて封止した。

作製した前記有機ＥＬ素子において、有機ＥＬパネルの大きさは、約10cm×10cmとし、発光エリアの大きさは、図６（Ａ）〜（Ｄ）の各パターンにおいて、それぞれ、９．６０×１０^−４ｍ^２、１．９２×１０^−４ｍ^２、４．４８×１０^−４ｍ^２、および９．６０×１０^−４ｍ^２とし、有機ＥＬパネルの厚みは、約1.8mm（ガラス基板0.7mm＋堀込ガラス1.1mm）とした。

そして、作製した前記有機ＥＬ素子について、発光条件を、定電流駆動（10、25、75、および100Ａ／ｍ^２）として発光させた。この結果、図６（Ａ）〜（Ｄ）に示す各パターンのいずれの前記有機ＥＬ素子においても、前記パターニング形成した領域において、パターン発光可能であることを確認した。

さらに、非発光時に、前記各パターンにおける発光部と非発光部との境界が見えるか否かについて、確認した。前記境界の確認は、目視での確認、および光学顕微鏡下での確認をそれぞれ実施した。前記光学顕微鏡下での確認は、対物レンズを1.25倍、5倍、10倍、および20倍とし、それぞれにおいて、非発光時に発光部と非発光部の境界が見えるか否かを確認した。この結果、図６（Ａ）〜（Ｄ）に示す各パターンのいずれの前記有機ＥＬ素子においても、確認を行った上記全ての条件において、前記境界は確認されなかった。

さらに、デバイス構成を、ガラス基板／ＩＴＯ（陽極）／正孔注入層／正孔輸送層／電子ブロック層／発光層（赤色）／電子輸送層／電子注入層／CGL（charge generation layer）層（複数層）／ＩＴＯ（陰極）として、両面発光の透明タイプの有機ＥＬ素子とした以外は同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。

この結果、前記両面発光の有機ＥＬ素子においても、図６（Ａ）〜（Ｄ）に示す各パターンのいずれの前記有機ＥＬ素子において、パターン発光可能であること、および、発光部と非発光部との境界が確認されないこと、を確認することができた。

以上のように、有機ＥＬ素子１を作製し、有機ＥＬ素子１の非発光時に、パターニング発光の発光部と非発光部の境界が見えにくいことを確認することができた。

つぎに、本実施形態の有機ＥＬ素子１の製造方法について、図７を用いて説明する。図７は、有機ＥＬ素子１の製造方法の一例を示すフローチャートである。ただし、この製造方法は例示に過ぎず、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、いかなる方法で製造してもよい。

まず、実施形態１の有機ＥＬ素子１の製造方法における前記第１の電極形成工程と同様にして、透明基板１０上に、前記第１の電極である陽極１１を形成する（Ｓ１０１）。

つぎに、有機ＥＬ層形成工程として、陽極１１上に、有機ＥＬ層１２を形成する（Ｓ２０２）。前記有機ＥＬ層形成工程（Ｓ２０２）は、発光層形成工程（Ｓ２０２Ａ）および、注入層形成工程（Ｓ２０２Ｂ）を含む。

前記発光層形成工程（Ｓ２０２Ａ）は、発光層１２２を形成する。本実施形態において、前記発光層形成工程（Ｓ２０２Ａ）は、陽極１１上に、発光層１２２を形成する。発光層１２２の形成は、前述の通りである。

前記注入層形成工程（Ｓ２０２Ｂ）は、電子注入層１２３をパターニング形成する。本実施形態において、前記注入層形成工程（Ｓ２０２Ｂ）は、発光層１２２上に、電子注入層１２３をパターニング形成する。前記パターニング形成は、例えば、蒸着材料の場合は、メタルマスク、塗布材料の場合は、インクジェット等の方法により行うことができる。

そして、実施形態１の有機ＥＬ素子１の製造方法における前記第２の電極形成工程と同様にして、有機ＥＬ層１２上に、前記第２の電極である陰極１３を形成し（Ｓ１０３）、終了する（ＥＮＤ）。本実施形態において、前記第２の電極形成工程（Ｓ１０３）は、前記パターニング形成された電子注入層１２３を覆うようにして、陰極１３を形成する。

［実施形態３］
本実施形態の有機ＥＬ素子１は、正孔注入層１２１および電子注入層１２３が、それぞれ、パターニング形成されている。この点以外は、前記実施形態の有機ＥＬ素子１と同様である。

図８は、本実施形態における有機ＥＬ素子１を横から見た模式図（断面図）である。図８に示すように、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、透明基板１０と、前記第１の電極である陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、前記第２の電極である陰極１３とを含む。有機ＥＬ素子１は、透明基板１０上に、陽極１１と、有機ＥＬ層１２と、陰極１３とが、前記順序で積層されている。有機ＥＬ層１２は、正孔注入層１２１、発光層１２２、および、電子注入層１２３を含む。そして、有機ＥＬ層１２内において、正孔注入層１２１および電子注入層１２３が、それぞれ、パターニング形成されている。

なお、図８では、有機ＥＬ層１２内において、正孔注入層１２１および電子注入層１２３が、それぞれ、同じ形状および面積となるようにパターニング形成されている。ただし、これには制限されず、図９に示すように、正孔注入層１２１および電子注入層１２３が、異なる形状および異なる面積となるようにパターニング形成されてもよい。これにより、例えば、より多様な発光パターンのデザインを可能にすることができる。

なお、本実施形態において、パターニング形成するのは、正孔注入層１２１および電子注入層１２３の２つの層には限定されず、前記注入層および前記輸送層の各層のいずれの組み合わせとしてもよいし、２つ以上の層を組み合わせてもよい。

本実施形態における有機ＥＬ素子１によっても、図１０に示すような従来の絶縁層によるパターニング手法と比較して、例えば、有機ＥＬ素子１における正孔注入層１２１および電子注入層１２３の厚みが薄いことから、正孔注入層１２１および電子注入層１２３の有無により、有機ＥＬ素子１の厚みの変化（段差）が生じにくい。このため、有機ＥＬ素子１の非発光時に、発光部（領域Ｐ）と非発光部（領域Ａにおける領域Ｐ以外の部分）との境界を見えにくくすることができる。

［実施形態４］
本実施形態の有機ＥＬ照明装置は、前記実施形態の有機ＥＬ素子１を含むことを特徴とする。前記有機ＥＬ照明装置は、例えば、１つまたは複数の有機ＥＬ素子１を、照明基板上に配置することにより、作製できる。本実施形態の有機ＥＬ照明装置は、パターニング発光可能である。

以上、実施形態を参照して本発明を説明したが、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。本発明の構成や詳細には、本発明のスコープ内で当業者が理解しうる様々な変更をすることができる。

１有機ＥＬ素子
１０基板
１１陽極
１２有機ＥＬ層
１２１正孔注入層
１２２発光層
１３陰極

Claims

基板、第１の電極、有機ＥＬ層、および第２の電極を含み、
前記基板、前記第１の電極、前記有機ＥＬ層、および前記第２の電極が、この順序で積層されており、
前記第１の電極および前記第２の電極は、一方が陽極であり、他方が陰極であり、
前記第１の電極および前記第２の電極の少なくとも一方は、透明電極であり、
前記有機ＥＬ層は、発光層、ならびに、注入層および輸送層の少なくとも一方を含み、
前記注入層は、正孔注入層および電子注入層の少なくとも一方であり、
前記輸送層は、正孔輸送層および電子輸送層の少なくとも一方であり、
前記有機ＥＬ層内において、前記注入層および前記輸送層の少なくとも一方が、パターニング形成されている、
パターニング発光可能な有機ＥＬ素子。
前記注入層および前記輸送層の少なくとも一方が、前記注入層である、請求項１記載のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子。
請求項１または２記載のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子を含む、有機ＥＬ照明装置。
第１の電極形成工程、有機ＥＬ層形成工程、および第２の電極形成工程を含み、
前記第１の電極形成工程は、基板上に、第１の電極を形成し、
前記有機ＥＬ層形成工程は、前記第１の電極上に、有機ＥＬ層を形成し、
前記第２の電極形成工程は、前記有機ＥＬ層上に、第２の電極を形成し、
前記第１の電極および前記第２の電極は、一方が陽極であり、他方が陰極であり、
前記第１の電極および前記第２の電極の少なくとも一方は、透明電極であり、
前記有機ＥＬ層形成工程は、発光層形成工程、ならびに、注入層形成工程および輸送層形成工程の少なくとも一方を含み、
前記発光層形成工程は、発光層を形成し、
前記注入層形成工程は、注入層をパターニング形成し、
前記輸送層形成工程は、輸送層をパターニング形成し、
前記注入層は、正孔注入層および電子注入層の少なくとも一方であり、
前記輸送層は、正孔輸送層および電子輸送層の少なくとも一方である、
パターニング発光可能な有機ＥＬ素子の製造方法。
前記注入層形成工程および前記輸送層形成工程の少なくとも一方が、前記注入層形成工程である、請求項４記載のパターニング発光可能な有機ＥＬ素子の製造方法。