JP2004265855A - 固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法及び製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ、破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、成形加工後のセパレータに湾曲やうねりが存在しない燃料電池用セパレータの製造方法及び製造装置を提供すること。
【解決手段】 周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する方法において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールを用いて、上ロールまたは下ロールに板を巻き付けて曲げ加工を施しながら、前記セパレータを成形加工することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法および製造装置。
【選択図】 図４

Description

本発明は、電力を駆動源とする自動車、小規模の発電システムなどに用いられる固体高分子型燃料電池に用いられるセパレータの製造方法及び製造装置に関する。

環境保全に対する意識の高まりにより、化石燃料を利用した現行の内燃機関から水素を利用した固体高分子型燃料電池による電気駆動型の自動車や、分散型コジェネシステムへの移行が世界的に検討されている。これらの新技術を広く一般に利用できるようにするためには、低コスト化と高信頼化に関わる技術開発を燃料供給システムも含めて推進する必要がある。

近年、固体高分子材料の開発成功を契機に電気自動車用燃料電池の開発が急速に進展し始めている。
固体高分子型燃料電池とは、従来のアルカリ型燃料電池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体電解質型燃料電池などと異なり、水素イオン選択透過型の有機物膜を電解質として用いることを特徴とする燃料電池であり、燃料には純水素のほか、アルコール類の改質によって得た水素ガスなどを用い、空気中の酸素との反応を電気化学的に制御することによって電力を取り出すシステムである。固体高分子膜は薄くても十分に機能し、電解質が膜中に固定されていることから、電池内の露点を制御すれば電解質として機能するため、水溶液系電解質や溶融塩系電解質など流動性のある媒体を使う必要がなく、電池自体をコンパクトに単純化して設計できることも特徴である。

固体高分子型燃料電池は、水素の流路を持つセパレータ、燃料極、固体高分子膜、空気（酸素）極、空気（酸素）の流路を持つセパレータよりなるサンドイッチ構造を単セルとして、実際にはこの単セルを積層したスタックが用いられる。したがって、セパレータの両面は独立した流路を持ち、片面が水素、もう一方の片面が空気および生成した水の流路となる。
冷却用水溶液の沸点以下の領域で稼働する固体高分子型燃料電池の構成材料としては、温度がさほど高くないこと、その環境下で耐食性・耐久性を十分に発揮させることが可能であること、さらに、任意の流路形状を形成するため炭素系の材料を切削加工などにより加工して使用されてきているが、より低コスト化や小型化、すなわちセパレータの薄肉化を目指してステンレス鋼やチタンの適用に関する技術開発が進んでいる。

従来、燃料電池用ステンレス鋼としては、例えば特許文献１に開示されているように、高い耐食性が要求される溶融炭酸塩環境で稼働する燃料電池用ステンレス鋼がある。
また、特許文献２などに開示されているように、数百度の高温で稼働する固体電解質型燃料電池材料の発明がなされてきた。
さらに、特許文献３には、単位電池の電極との接触抵抗の小さい燃料電池用セパレータを得ることを目的に、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）を張出し成形（プレス成形ともいう）することにより、内周部に多数個の凹凸からなる膨出成形部を形成し、膨出成形部の膨出先端側端面に０．０１〜０．０２μｍの厚さの金メッキ層を形成したことを特徴とする燃料電池用セパレータが開示され、その使用法として燃料電池を形成する際に燃料電池用セパレータを積層された単位電池の間に介在させ、単位電池の電極と膨出成形部の膨出先端側端面に形成された金メッキ層とが当接するように配設し、燃料電池用セパレータと電極との間に反応ガス通路を画成する技術が開示されている。

また、特許文献４では、安価に加工するため、プレス加工した波形状の穴明きバイポーラ板が開示されている。
ロールを用いた成形に関しては、特許文献５に、平板を金型に挟み込み、圧延ロールで金型を圧縮する製造方法が開示されている。これらの技術をもとに実際に固体高分子型燃料電池を試作すると、凹凸からなる膨出成形部において延性割れを生じたり、微細な凹凸の繰り返し形状を成形するためプレス荷重が増大し、精度よく成形することが困難であった。

そこで、本発明者らは、特許文献６において、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置を開示した。本加工法を用いることにより、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ、破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、プレス荷重を軽減し、凹凸部を均一に成形し、周囲平坦部の変形,波打ちの比較的少ないセパレータを製造することができる。しかしながら、本成形法は、板コイル巻き癖起因の長手方向の湾曲や、成形加工起因による長手方向の湾曲、加工不均一によるうねりが発生する問題がある。燃料電池に用いられるセパレータは数百枚積み重ねて使用するため、他の用途では問題にならないような微小な湾曲やうねりが弊害となり、それらをほぼ皆無にすることが要求される。

特許文献７では、ロール成形品の形状を向上することと、ロール成形ロール数を低減することを目的としてロール成形工程前段に反り修正用ロールを具備し、板原板の幅方向に板反りを発生させ、反った原板をロール成形する方法が開示されている。本発明で対象とする前記のセパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の金型圧下ロールで成形する方法は、板に圧縮応力を付与しながら張り出し成形を行う強加工であり、前段で多少の幅方向の板反りを付与しても、後段の金型圧下ロールによる強加工でその板反りは除去され、ほとんど形状矯正効果は期待できない。

また、特許文献８では、圧延工程の後段に、上下に金属板の曲げと押え用のロールを有し、上下ロールで金属板を締め付ける装置を具備する反り修正装置で板の長手方向のみの板反り矯正する装置が開示されている。板面にセパレータを成形した後に、前記の反り修正装置により成形パターンを破壊せずに矯正するのは不可能であり、また、成形工程の前段に具備したとしても本発明で対象とする前記のセパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の金型圧下ロールで成形する方法は、板に圧縮応力を付与しながら張り出し成形を行う強加工であり、前段で多少の長手方向の板反りを付与しても、後段の金型圧下ロールによる強加工でその板反りは除去され、ほとんど形状矯正効果は期待できない。
特開平４−２４７８５２号公報 特開平６−２６４１９３号公報 特開平１０−２２８９１４号公報 特開平５−２９００９号公報 特開２０００−２０２５３２号公報 特願２００１−１１２９３７号公報 特開昭５３−５８４６５公報 特開昭６３−７６７１７公報

本発明は、前記の問題点に鑑み、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ、破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、成形加工後のセパレータに湾曲やうねりが存在しない燃料電池用セパレータの製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。

上述の課題を解決するため、金型ロールによる成形加工原理、種々の金型ロールの試作を通じて詳細に検討した結果、本発明を完成させたもので、その要旨とするところは以下の通りである。
（１）周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する方法において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールを用いて、上ロールまたは下ロールに被成形材を巻き付けて曲げ加工を施しながら、前記セパレータを成形加工することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
（２）圧下ロールで曲げ加工する前と後の少なくとも一方において、ディフレクターロールにより被成形材の入射角または反射角を変えることを特徴とする（１）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
（３）周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する装置において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールと、前記上下一対のロールの上下流側の少なくとも一方に、上下自在のディフレクターロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
（４）上下圧下ロールが同一接点上で被成形材に接触し、且つ、上ロールの中心点と下ロールの中心点を結んだ直線が水平軸に対して斜めとなるように上下圧下ロールを配置させながら成形加工することを特徴とする（１）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
（５）周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する装置において、上下圧下ロールが同一接点上で被成形材に接触し、且つ、上ロールの中心点と下ロールの中心点を結んだ直線が水平軸に対して斜めとなるように上下圧下ロールが配置され、前記上下圧下ロールは、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工が表面に施されていることを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。

本発明により、固体高分子型燃料電池用ステンレスセパレータの高精度な成形加工を容易に且つ確実に行うことができるものであり、低コスト固体高分子型燃料電池を実現する技術として極めて有効なものである。

以下に、本発明の詳細について説明する。
前記のごとく、凹凸部の繰り返し断面形状を有するセパレータの成形過程において、板コイルの巻き癖起因による長手方向の湾曲や、成形加工起因による板の長手方向の湾曲、加工不均一によるうねりが若干発生する問題がある。
本発明者らは、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールにより成形加工する製造方法において、上ロールまたは、下ロールに板を巻き付けて曲げ加工を施しながら、前記セパレータを成形加工することを着想し、種々の形状について金型ロールを試作し、成形加工試験を行った結果、成形材の長手方向の湾曲、うねりを回避できる仕組みを見出した。

本発明に係る製造装置により製造したセパレータの断面図の例を図１に示す。また、図２は、本発明により製造したセパレータを用いて固体高分子型燃料電池スタックを構築する一例を示した模式図である。図３には、表面に凹凸の加工を施してある一対の成形用金型ロールである上ロール１０、下ロール１１で、被整形材を圧下して表面の凹凸部の模様を板材料に転写させながら回転することにより、セパレータ１を連続的に成形する圧下ロールの例を示す。上ロール１０及び下ロール１１は、同期駆動されており、上ロール１０及び下ロール１１の直前には、板材料の蛇行を防ぐために、縦ロールの中央部に板厚程度の溝が切られたサイドガイド１２が設けられている。

図４は、本発明に係る製造装置の例である。金型上ロール１０および金型下ロールからなる成形加工部の上流側と下流側に各々、入側ディフレクターロール２１および出側ディフレクターロール２２を配設し、ディフレクターロール２１、２２には、昇降装置２３、２４が具備されている。入側ディフレクターロール２１を上下に昇降させることにより、入射角βを調節することができ、同様に出側ディフレクターロール２２を上下に昇降させることにより反射角γを調節することができると共に金型下ロール１１に被加工材料４１が巻きつく巻き付け角度αを調節することができる。平坦度が良好なセパレータ形状を得るため、巻き付け角度αは、板コイル巻き癖起因の長手方向の湾曲や、成形加工起因による長手方向の湾曲、加工不均一によるうねりの大きさに従って、適正な値を設定する必要がある。例えば、成形加工後、図５に示すように上方に湾曲する形状が生じ、図６に示す湾曲量ωが存在する時は、図４に示す如く、金型下ロール１１に巻き付け角度αで巻き付けて、湾曲方向と反対側に湾曲量ωを相殺しうる曲げ加工を施しながら成形する。その巻き付け角度の設定値は、成形加工後発生する湾曲量、成形加工時に生ずる被成形材４１の歪み量、金型上ロール１０、金型下ロール１１と被成形材４１間の摩擦係数、被成形材４１に付与する板張力、成形加工部での潤滑状態等のさまざまな因子に影響され、通常、試行錯誤により種々のケースに対して最適値を探索する必要がある。

図７には、成形加工後、下方に湾曲した形状が生じた場合に対応するため、入側ディフレクターロール２１、出側ディフレクターロール２２を上昇させ、被成形材４１の通板パターンを変更して、金型上ロール１０に被成形材４１を巻き付けた状態を表している。また、入射角βと反射角γの値を異なる値で設定し、巻き付け角αを設定することもある。例えば、金型下ロール１１がパンチ型（凸型）の金型で、被成形材４１を金型上ロール１０及び金型下ロール１１でかみこむ際、パンチ型に被成形材４１が馴染むように、反射角を大きくとる場合もある。

図９には、上方および下方両方向に湾曲した波打ち状の形状が生じた場合の被成形材の矯正に対応する上下ロール配置を示す。上下ロール１０、１１の回転中心点を結んだ直線が、水平軸に対して斜めとなるように上下ロール１０、１１の回転中心軸を移動させ、尚且つ、被成形材４１が所定の形状に成形できる上下ロール１０、１１のクリアランスを保持しつつ、上ロール１０、下ロール１１、被成形材４１が同一接点で接触している。当該ロール配置において、板材料を成形すれば、曲げ、曲げ戻し変形を受けて残留応力が低減され、平坦なセパレータを得られる。上ロール１０は被成形材４１の入側に配置させて、斜めに配置してもよい。また、図１０に示すように、前述の入側ディフレクターロール２１、出側ディフレクターロールと組み合わせ、上下ロール１０、１１の回転中心軸を移動させて、巻付け角α１、β１を設定することも出来る。

直径２５０ｍｍ、長さ４００ｍｍの上下一対のロール表面に、図８に示すような凹凸パターンを機械加工により形成した。断面形状は図１に示すもので、凹凸部は幅２００ｍｍ、長さ（弧長）１５０ｍｍである。一方、上ロール及び下ロールの凸部は、曲率半径０．５ｍｍの凸形状であり、底部は幅０．５ｍｍの平滑面で、溝深さは０．５ｍｍである。下ロールに対する巻き付け角度αについては、ロール巻き付けを行わない場合における長手方向の湾曲形状の大きさを考慮し、巻き付け角度αを６０度とし、入射角βを３０度、反射角γを３０度に設定した。上下ロールの材質はＳＫＤ１１とし、被成形材は、板幅２５０ｍｍ、板厚０．１ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳ３１６のコイルを用い、連続的にステンレス鋼板をセパレータ製造装置に供給した。上下ロールの位相及び軸方向を位置合わせした後、運転中に上下ロールの相対変位が発生しないように、サーボモータによる上下ロール回転同期手段を設けると共に、ロールの軸受けに精度等級の高い玉軸受けを採用した。本発明を用いることにより、湾曲のない平坦度の良好なセパレータを成形加工することができた。その後、適当な表面処理等を施した後、燃料電池スタックを構成し性能試験を行ったところ、ガス漏れや水漏れも発生せず、本発明の製造方法によるセパレータを用いて燃料電池として良好に機能することが確認された。

直径２５０ｍｍ、長さ４００ｍｍの上下一対のロール表面に、図８に示すような凹凸パターンを機械加工により形成した。断面形状は図１に示すもので、凹凸部は幅２００ｍｍ、長さ（弧長）１５０ｍｍである。また、上ロール及び下ロールの凸部は、曲率半径０．５ｍｍの凸形状であり、底部は幅０．５ｍｍの平滑面で、溝深さを０．４ｍｍとした。本実施例では、図１０に示すロール配置とし、ロール巻き付けを行わない場合における長手方向の湾曲形状の大きさを考慮し、下ロール１１の巻き付け角度α１を６０度とし、上ロール１０の巻き付け角度β１を３０度に設定した。上下ロールの材質はＳ４５Ｃとし、被成形材は、板幅２５０ｍｍ、板厚０．１２ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳ３０４のコイルを用い、連続的にステンレス鋼板をセパレータ製造装置に供給した。その結果、実施例１と同様、本発明を用いることにより、湾曲のない平坦度の良好なセパレータを成形加工することができた。

本発明により製造したセパレータの断面図の例である。 本発明により製造したセパレータを用いて固体高分子型燃料電池スタックを構築する一例を示した模式図である。 上下ロールによるセパレータ製造装置の模式図である。 金型下ロールに板を巻き付けて成形加工する場合の製造装置の模式図である。 成形加工後のセパレータの斜視図である。 成形加工後のセパレータの湾曲量を示す図である。 金型下ロールに板を巻き付けて成形加工する場合の製造装置の模式図である。 金型ロール表面形状の例を示す模式図である。 金型上下ロールに板を巻き付けて成形加工する場合の製造装置の模式図である。 金型上下ロールに板を巻き付けて成形加工する場合の他の製造装置の模式図である。

符号の説明

１：セパレータ
２：シール板
３：電極（炭素繊維集電体）
４：固体高分子膜
１０：金型上ロール（上ロール）
１１：金型下ロール（下ロール）
１２：サイドガイド
２０：セパレータ成形加工面
２１：入側ディフレクターロール
２２：出側ディフレクターロール
２３：入側昇降装置
２４：出側昇降装置
４１：被成形材

Claims (5)

1. 周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する方法において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールを用いて、上ロールまたは下ロールに被成形材を巻き付けて曲げ加工を施しながら、前記セパレータを成形加工することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
2. 圧下ロールで曲げ加工する前と後の少なくとも一方において、ディフレクターロールにより被成形材の入射角または反射角を変えることを特徴とする請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
3. 周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する装置において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対のロールと、前記ロールの上下流側の少なくとも一方に、上下に移動自在のディフレクターロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
4. 上下圧下ロールが同一接点上で被成形材に接触し、且つ、上ロールの中心点と下ロールの中心点を結んだ直線が水平軸に対して斜めとなるように、上下圧下ロールを配置させながら成形加工することを特徴とする請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造方法。
5. 周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する装置において、上下圧下ロールが同一接点上で被成形材に接触し、且つ、上ロールの中心点と下ロールの中心点を結んだ直線が水平軸に対して斜めとなるように上下圧下ロールが配置され、前記上下圧下ロールは前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工が表面に施されていることを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。

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