JP4571774B2 - 固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電力を駆動源とする自動車、小規模の発電システムなどに用いられる固体高分子型燃料電池に用いられるセパレータの製造装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
環境保全に対する意識の高まりから、化石燃料を利用した現行の内燃機関から水素を利用した固体高分子型燃料電池による電気駆動型の自動車や、分散型コジェネシステムへの移行が世界的に検討されている。これらの新技術を広く一般に利用できるようにするためには、低コスト化と高信頼化に関わる技術開発を燃料供給システムも含めて推進する必要がある。
近年、固体高分子材料の開発成功を契機に電気自動車用燃料電池の開発が急速に進展し始めている。
固体高分子型燃料電池とは、従来のアルカリ型燃料電池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体電解質型燃料電池などと異なり、水素イオン選択透過型の有機物膜を電解質として用いることを特徴とする燃料電池であり、燃料には純水素のほか、アルコール類の改質によって得た水素ガスなどを用い、空気中の酸素との反応を電気化学的に制御することによって電力を取り出すシステムである。固体高分子膜は薄くても十分に機能し、電解質が膜中に固定されていることから、電池内の露点を制御すれば電解質として機能するため、水溶液系電解質や溶融塩系電解質など流動性のある媒体を使う必要がなく、電池自体をコンパクトに単純化して設計できることも特徴である。
【０００３】
固体高分子型燃料電池は、水素の流路を持つセパレータ、燃料極、固体高分子膜、空気（酸素）極、空気（酸素）の流路を持つセパレータよりなるサンドイッチ構造を単セルとして、実際にはこの単セルを積層したスタックが用いられる。したがって、セパレータの両面は独立した流路を持ち、片面が水素、もう一方の片面が空気および生成した水の流路となる。
冷却用水溶液の沸点以下の領域で稼働する固体高分子型燃料電池の構成材料としては、温度がさほど高くないこと、その環境下で耐食性・耐久性を十分に発揮させることが可能であること、さらに、任意の流路形状を形成するため炭素系の材料を切削加工などにより加工して使用されてきているが、より低コスト化や小型化、すなわちセパレータの薄肉化を目指してステンレス鋼やチタンの適用に関する技術開発が進んでいる。
【０００４】
従来、燃料電池用ステンレス鋼としては、特許文献１（特開平４−２４７８５２号公報）、特許文献２（特開平４−３５８０４４号公報）、特許文献３（特開平７−１８８８７０号公報）、特許文献４（特開平８−１６５５４６号公報）、特許文献５（特開平８−２２５８９２号公報）、特許文献６（特開平８−３１１６２０号公報）などに開示されているように、高い耐食性が要求される溶融炭酸塩環境で稼働する燃料電池用ステンレス鋼がある。
また、特許文献７（特開平６−２６４１９３号公報）、特許文献８（特開平６−２９３９４１号公報）、特許文献９（特開平９−６７６７２号公報）などに開示されているように、数百度の高温で稼働する固体電解質型燃料電池材料の発明がなされてきた。
【０００５】
さらに、特許文献１０（特開平１０−２２８９１４号公報）には、単位電池の電極との接触抵抗の小さい燃料電池用セパレータを得ることを目的に、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）を張出し成形（プレス成形ともいう）することにより、内周部に多数個の凹凸からなる膨出成形部を形成し、膨出成形部の膨出先端側端面に０．０１〜０．０２μｍの厚さの金メッキ層を形成したことを特徴とする燃料電池用セパレータが開示され、その使用法として燃料電池を形成する際に燃料電池用セパレータを積層された単位電池の間に介在させ、単位電池の電極と膨出成形部の膨出先端側端面に形成された金メッキ層とが当接するように配設し、燃料電池用セパレータと電極との間に反応ガス通路を画成する技術が開示されている。また、特許文献１１（特開平５−２９００９号公報）では、安価に加工するため、プレス加工した波形状の穴明きバイポーラ板が開示されている。ロールを用いた成形に関しては、特許文献１２（特開２０００−２０２５３２号公報）で、平板を金型に挟み込み、圧延ロールで金型を圧縮する製造方法が開示されている。これらの技術をもとに実際に固体高分子型燃料電池を試作すると、凹凸からなる膨出成形部において延性割れを生じたり、微細な凹凸の繰り返し形状を成形するためプレス荷重が増大し、精度よく成形することが困難であった。そこで、本発明者らは、特許文献１３（特願２００１−１１２９３７号）において、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を表面に施した上下一対の圧下ロールを有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置を開示した。本加工法を用いることにより、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ，破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、プレス荷重を軽減し、凹凸部を均一に成形し、周囲平坦部の変形,波打ちの少ないセパレータを製造することができる。しかしながら、本加工法は上下ロールの位相およびロール軸方向のピッチを正確に合致させる必要があり、量産工程においては、時折作業ミスが生じ、位相やピッチがずれる場合があり、ずれが生じた場合、上下凹凸部の不一致から、型かじりが生じ、型を破壊してしまう問題がある。金型ロールは、非常に高価なものであり、型の破壊が生じると生産能率およびコスト面で大きな弊害が生じる。
【０００６】
特許文献１４（特開昭５５−６１３２４公報）では、長手方向に移動させる鋼帯を冷間ロール機により成形し、そのロール段階において押し出し模様をロールにより同時成形することを特徴とする製造方法が開示されているが、押し出し模様を成形するロールがロールスタンドに設けられ、その上面ロールに押し出し模様に対応した凸部、下面ロールに凹部が設けられた構造となっている。本構造では、ロールセット時の作業ミスによる位相やピッチずれが生じる可能性があり、ずれが生じた場合、上下凹凸部の不一致から、ロール面上の凹凸型を破壊してしまうこととなる。
【０００７】
また、特許文献１５（特開平５−２００３０７公報）では、平板と波板とを重ね合わせた状態で巻き回してなる排気ガス浄化用触媒担体において、平板表面と平板に接する波板頂部とに凹凸部を対向して形成し、両板の凹凸部を係合させつつ巻き回す製造方法が開示されている。成形用ロールには、円周方向に溝が施され、ロール軸方向（板幅方向）には位置合わせ可能な構造となっているが、上下の成形用ロールが円周方向又は軸方向にずれた場合には位置合わせできず、本発明での加工対象となる燃料電池用セパレータを加工する場合は、円周方向又は軸方向の位相ずれを回避することができず、機構的に不十分である。
【０００８】
【特許文献１】
特開平４−２４７８５２号公報
【特許文献２】
特開平４−３５８０４４号公報
【特許文献３】
特開平７−１８８８７０号公報
【特許文献４】
特開平８−１６５５４６号公報
【特許文献５】
特開平８−２２５８９２号公報
【特許文献６】
特開平８−３１１６２０号公報
【特許文献７】
特開平６−２６４１９３号公報
【特許文献８】
特開平６−２９３９４１号公報
【特許文献９】
特開平９−６７６７２号公報
【特許文献１０】
特開平１０−２２８９１４号公報
【特許文献１１】
特開平５−２９００９号公報
【特許文献１２】
特開２０００−２０２５３２号公報
【特許文献１３】
特願２００１−１１２９３７号
【特許文献１４】
特開昭５５−６１３２４公報
【特許文献１５】
特開平５−２００３０７公報
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、前記の問題点に鑑み、低コスト・高耐久型の固体高分子型燃料電池に適用できる、割れ，破断が生じない安定した成形加工が可能であると共に、作業ミス等が原因となる位相やピッチずれによる金型ロール（上下ロールともいう）の破損を回避できる燃料電池用セパレータの製造装置を提供することを目的とする。
【００１０】
上述の課題を解決するため、金型ロールによる成形加工原理、種々の金型ロールの試作を通じて詳細に検討した結果、本発明を完成させたもので、その要旨とするところは以下の通りである。
（１）周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を施した加工表面の前方であって対向する位置に凹凸加工を施した凹凸部を少なくとも１組有する上下一対の圧下ロールを有し、上下一対の圧下ロールの前記凹凸部が、被加工材料が通板される領域外に存在することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
（２）上下一対の圧下ロールにおいて、その凹部のロール円周方向の溝幅を凸部の幅の１．５〜３．０倍とした凹凸部と、凹部のロール軸方向の溝幅を凸部の幅の１．５〜３．０倍とした凹凸部をロール円周方向の対向する位置に少なくとも１組有することを特徴とする（１）記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の詳細について説明する。
前記のごとく、凹凸部の繰り返し断面形状を有するセパレータの成形過程において、作業ミス等が原因となる位相やピッチずれにより、上下凹凸部の不一致による型かじりで上下ロールの破損が生じる問題がある。
本発明者らは、上下ロール表面のロール回転方向前方にダミーの凹凸部を設けることにより、セパレータ形状を転写成形するための凹凸部の繰り返し断面形状を有する上下ロールの型の部分を保護することを着想し、種々の形状について金型ロールを試作し、金型ロールの位相，ピッチがずれた場合の想定実験を行った結果、型かじりによる金型ロールの破壊を回避できる仕組みを見出した。
本発明に係る製造装置により製造したセパレータの断面図の例を図１に示す。また、図２は、本発明により製造したセパレータを用いて固体高分子型燃料電池スタックを構築する一例を示した模式図である。図３には、表面に凹凸の加工を施してある一対の成形用金型ロール１０，１１で、圧下して表面の凹凸部の模様を板材料に転写させながら回転することにより、セパレータを連続的に成形する製造装置のうち圧下ロールの例を示す。上下の成形用金型ロール１０，１１は、同期駆動されており、金型ロール１０，１１の直前には、板材料の蛇行を防ぐために、縦ロールの中央部に板厚程度の溝が切られたサイドガイド１２が設けられている。
【００１２】
図４は、本発明に係る圧下ロールの立面図であり、セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を施したセパレータ成形加工面２０の前方であって対向する位置に凹凸加工を施した凹部２１及び凸部２２を２組有する金型ロールの一例を示すものである。図４では凹部２１及び凸部２２は２組有するものが記載されているが、少なくとも１組あれば型かじりによる金型ロールの破壊を回避するのに有効であるが、２組以上設けることにより型合わせの精度が向上すると共に、型かじり検出時、圧下ロール支点に異常荷重を均等に負荷させ駆動軸受け部の保護になるので好ましい
図５に示すように、凸部２２は球頭状、凹部２１は球面状にし、そのクリアランス（（凹部の幅−凸部の幅）÷２）は被成形加工材料の板厚みの０．５〜１．５倍が望ましい。また、凹凸部の幅は、セパレータ形状を転写成形するための凹凸部の繰り返し断面形状を有する上下ロールの型の部分の最小幅寸法部と同等にすることが望ましい。
【００１３】
図６には、凹部２１、凸部２２を利用することにより、セパレータ成形加工面２０のかじりを回避する検知システムの例を示すものである。その検知システムは、荷重検出用のロードセル３０、金型ロールの回転位置を検出する近接センサー３１およびエンコーダ３２、異常荷重をモニターし、ロール駆動系に停止信号を送る制御モニター３３から構成されている。通常、金型ロールの上ロール１０と下ロール１１の位相やピッチのずれがなく、正常に位置合わせがなされている場合は、凹部２１、凸部２２がかみ合った時点で荷重はほぼゼロとなるが、金型ロールの上ロール１０と下ロール１１の位相やピッチのずれが生じた場合、凹部２１、凸部２２でかじりが生じ、異常荷重が発生する。予め、成形荷重のしきい値を設定しておき、その荷重値がしきい値を超えた場合は、位相やピッチずれによる上下ロールのかじりと判断し、金型ロール駆動部に停止信号を送り、セパレータ成形加工面２０がかじりを生じる前に金型ロールの回転を緊急停止させる。従って、セパレータ成形加工面２０が、上下面のかじりにより破壊されることを回避することができる。凹部２１、凸部２２の円周方向位置は、異常荷重を検知して金型ローラーが停止するまでの時間と、ローラーの回転速度により決定される。即ち、異常荷重を検知して金型ローラーが停止するまでの時間をｔ秒、ローラー回転速度Ｎ ｒｐｍとすれば、図７に示すセパレータ成形加工面２０の先端と凹部２１・凸部２２の角度αは、３６０×Ｎ×ｔ／６０ 度となる。
凹部２１、凸部２２のロール軸方向の位置は、凹凸部の圧痕マークが成形加工品にできないようにするため、図８に示すように被成形加工材料４１の外側に位置させることが好ましい。
【００１４】
図９に示すように凹形状を球面上でなく、金型ロールの円周方向に延長した凹部２１と、軸方向に延長した凹部２１の２種類を金型ロールの円周方向の対向する位置に少なくとも１組設ける場合がある。金型ロールの円周方向に延長した凹部２１と凸部２２は、上下金型ロールが軸方向にずれを生じていた場合、前記の異常荷重により検知することができ、金型ロールの軸方向に延長した凹部２１と凸部２２は、上下金型ロールが軸方向にずれを生じていた場合、検知することができる。図９では上下一対の圧下ロールにおいて、その凹部のロール円周方向の溝幅を延長した凹凸部と、凹部のロール軸方向の溝幅を延長した凹凸部を円周方向の対向する位置に２組有する例が記載されているが、２組以上とすることにより、作業者は、上下金型ロールが円周方向にずれているのか、軸方向にずれているのか、または、両方向にずれているのかをすばやくより精度良く認知することができ、容易にロールの位置合わせを行うことができる。凹部の軸方向の長さ及び円周方向の長さは、凸部幅寸法の１．５倍以上が望ましい。一方、通常上下金型ロールのずれは、１/２ピッチ以上（凸部幅以上）ずれることは少なく、凸部の前後または左右に凸部幅分の凹部寸法が確保されていればよいため、３．０倍以下とすることが好ましい。
【００１５】
【実施例】
直径２５０ｍｍ、長さ４００ｍｍの一対の成形用圧下ロール表面に、図１０に示すような凹凸パターンを機械加工により形成した。断面形状は図１に示すもので、凹凸部は幅２００ｍｍ、長さ（弧長）１５０ｍｍである。一方、成形用圧下ロールの凸部は、曲率半径０．５ｍｍの凸形状であり、底部は幅０．５ｍｍの平滑面で、溝深さは０．５ｍｍである。凸部２２の形状は球頭面とし、球面の半径を０．３ｍｍ、凹部２１は球面状とし、球面の半径は０．３５ｍｍとした。凸部２２及び凹部２１は、ロール端面から５０ｍｍの位置に設け、セパレータ成形加工面２０の先端と凹部２１、凸部２２の角度αは、６０度とした。ロール回転速度は、９ｒｐｍで、過大荷重を検知して金型ローラーが停止するまでの時間は約１秒であった。金型ロールの材質はＳＫＤ１１とし、被加工物は、板幅２５０ｍｍ、板厚０．１ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼ＳＵＳ３１６のコイルを用い、連続的にステンレス鋼板をセパレータ製造装置に供給した。上下金型ロールの位相及び軸方向を位置合わせした後、運転中に上下金型ロールの相対変位が発生しないように、サーボモータによる上下金型ロール回転同期手段を設けると共に、ロールの軸受けに精度等級の高い玉軸受けを採用した。前述の凹部２１、凸部２２を利用することにより、セパレータ成形加工面２０のかじりを回避する検知システムを用い、異常荷重を監視しながら、上下金型ロールの位置合わせを行い、セパレータ成形加工面の破壊を発生させることなく、セパレータの成形を行うことができた。尚、異常荷重のしきい値は２ｋＮとした。その後、適当な表面処理等を施した後、燃料電池スタックを構成し性能試験を行ったところ、ガス漏れや水漏れも発生せず、本発明の製造方法によるセパレータを用いて燃料電池として良好に機能することが確認された。
【００１６】
【発明の効果】
以上の発明により、固体高分子型燃料電池用ステンレスセパレータの高精度な成形加工を容易に且つ確実に行うことができるものであり、低コスト固体高分子型燃料電池を実現する技術として極めて有効なものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明により製造したセパレータの断面図の例である。
【図２】本発明により製造したセパレータを用いて固体高分子型燃料電池スタックを構築する一例を示した模式図である。
【図３】金型ロールによるセパレータ製造装置の模式図である。
【図４】セパレータ加工面の前方に凹凸面を施した金型ロールの立面図である。
【図５】セパレータ加工面の円周方向前方に設けた凹凸部の断面図である。
【図６】金型ロールのかじりを回避する検知システムの模式図である。
【図７】セパレータ成形加工面と凹凸部の位置関係を示す側面図である。
【図８】セパレータ加工面の前方に凹凸面を施した金型ロールの立面図である。
【図９】セパレータ加工面の前方に凹凸面を施した金型ロールの立面図である。
【図１０】本発明のうち、別の金型ロール表面形状の例を示す模式図である。
【符号の説明】
１：セパレータ
２：シール板
３：電極（炭素繊維集電体）
４：固体高分子膜
１０：上金型ロール（上ロール）
１１：下金型ロール（下ロール）
１２：サイドガイド
２０：セパレータ成形加工面
２１：凹部
２２：凸部
３０：ロードセル
３１：近接センサー
３２：エンコーダ
３３：制御モニター
３４：駆動モーター
４１：被加工材料

Claims (2)

1. 周辺に平坦部を有し、周辺を除く部分はガス流路となる凸部及び凹部を有する固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置において、前記セパレータの凸部及び凹部の形状と相似形の凹凸加工を施した加工表面の前方であって対向する位置に凹凸部を少なくとも１組有する上下一対の圧下ロールを有し、上下一対の圧下ロールの前記凹凸部が、被加工材料が通板される領域外に存在することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。
2. 上下一対の圧下ロールにおいて、その凹部のロール円周方向の溝幅を凸部の幅の１．５〜３．０倍とした凹凸部と、凹部のロール軸方向の溝幅を凸部の幅の１．５〜３．０倍とした凹凸部を円周方向の対向する位置に少なくとも１組有することを特徴とする請求項１記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ製造装置。

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