JP2004259789A - リードフレーム固定用接着基材 - Google Patents
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Abstract
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、樹脂封止型半導体パッケージにおけるリードフレームのリードピン間を固定するためのリードフレーム固定用接着基材に関する。詳しくは、特定のエポキシ化合物とポリイミド樹脂とを主たる成分として含有してなる接着剤層と金属箔からなるリードフレーム固定用接着基材に関する。
【0002】
【従来の技術】
樹脂封止型半導体パッケージの実装工程において、リードフレームのリードピン間の固定を目的に、リードフレーム固定用接着基材が使用されている。従来、このようなリードフレーム固定用接着基材としては、例えば、ポリイミド等の耐熱性フィルムからなる支持体フィルム上にアクリル系樹脂を塗布して接着剤層を形成したものが使用されてきた。
【0003】
しかし、一般に、アクリル系樹脂は耐熱性が低いため、ワイヤーボンディング時の加熱で分解し、アウトガスが発生する。そのため、アクリル系樹脂を接着剤層として用いたリードフレーム固定用接着基材による固定の場合、ワイヤーボンディング時の接合部分であるリードピンの先端部分を固定することは、ワイヤーボンディング信頼性の観点からできなかった。
【0004】
これに対し、アウトガスの発生を防止するために、耐熱性の低いアクリル系樹脂の代わりに耐熱性の高いポリイミド系樹脂を使用する方法がある。ポリイミド系樹脂の場合、アウトガスがほとんどでないため、従来のリードフレームの外枠のみを固定するという方法ではなく、リードピン先端部分を含んだリードフレーム全体を固定することができる。
【0005】
また、一方、近年、半導体素子の高集積化でその発熱量は増加の傾向にある。それに伴い、素子の発熱による回路の誤動作や信頼性低下が問題となっている。これらを防止する方法として、熱伝導率の良い金属等を放熱板としてダイパッド及びインナーリードの裏面に接着して素子で発生する熱を外部に放熱させる放熱板付きパッケージが開発されてきた。
【0006】
従来、この放熱板をリードフレームに取り付けるために両面接着テープを使用していたが、コストダウンの目的で、例えば、放熱板に予め接着剤が塗布された、いわゆる放熱板付きリードフレーム固定用接着基材が開発された(特許文献1参照)。
このような背景の中、例えば、ポリイミド系樹脂の接着剤層と金属箔とからなるリードフレーム固定用接着基材が提案されている(特許文献2参照)。
【0007】
しかし、一般に、ポリイミド系樹脂は高い耐熱性を有する反面、接着には250℃以上の高温を要するという問題があった。例えば、前述の特許文献2記載の実施例では350℃という高温で試験片が作製されている。また、リードフレームの接着温度が高いと、リードフレーム材の酸化、反りといった問題を引き起こすため、低温で十分な接着力を発現するリードフレーム固定用接着基材が求められていた。
【0008】
さらに、近年、環境問題が深刻視される中で、半導体パッケージと基板との接合に用いられるはんだの鉛フリー化が進みつつある。鉛フリーはんだの有力候補としてSn−Ag−Cu系はんだが挙げられており、その融点は約220℃であり、現行のSn−Pb系はんだの融点約180℃に比べて約40℃も高く、鉛フリーはんだを用いた実装時の半導体パッケージの表面温度は250〜260℃に達すると言われている。そのため、260℃においても十分な膨れや剥離等の問題を発生しない耐熱性に優れたリードフレーム固定用接着基材が求められていた。
【0009】
【特許文献1】
特開平5−218284号公報
【特許文献2】
特開平10−34819号公報
【0010】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、優れた低温接着性と優れた耐熱性を併せ持つ樹脂組成物からなる接着剤層と金属箔とからなるリードフレーム固定用接着基材を提供することである。
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、特定エポキシ化合物を含有するポリイミド樹脂組成物からなる接着剤層と金属箔とからなるリードフレーム固定用接着基材が、上記課題を解決できることを見出し本発明を完成した。
【0012】
すなわち、本発明は、
(1)金属箔と接着剤層とからなるリードフレーム固定用接着基材において、接着剤層が、ポリイミド樹脂100重量部に、式(1)
【化4】
【0013】
で表されるエポキシ化合物1〜100重量部を含有する樹脂組成物からなることを特徴とするリードフレーム固定用接着基材。
(2)ポリイミド樹脂が、一般式(2)
【化5】
(Yは4価の有機基を表し、Zは
【0014】
【化6】
よりなる2価の基を表し、nは0〜4の整数を表す。)で表される繰り返し構造単位を含有することを特徴とする(1)記載のリードフレーム固定用接着基材。
【0015】
(3)接着剤層の厚みが5〜100μmである(1)又は(2)記載のリードフレーム固定用接着基材。
(4)金属箔が銅、ニッケル、アルミニウム及びステンレス鋼、並びにそれらの合金からなる群から選ばれた(1)乃至(3)記載のリードフレーム固定用接着基材。
(5)金属箔の厚みが3〜250μmである(1)乃至(4)記載のリードフレーム固定用接着基材。
【0016】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着剤層に使用される樹脂組成物は、式(1)で表されるエポキシ化合物とポリイミド樹脂からなる樹脂組成物であり、用いられる式(1)で表されるエポキシ化合物のポリイミド樹脂への混合割合は、ポリイミド樹脂100重量部に対して、1〜100重量部、好ましくは5〜50重量部である。エポキシ化合物の配合量が1重量部以上の場合、本発明の目的とする耐熱性の向上に効果があり、また、100重量部以下の場合、硬化後のフィルム形成能、応力緩和特性、耐熱性等が低下せず好ましい。
【0017】
本発明に使用する式(1)で表されるエポキシ化合物は、商品名がVG3101である、三井化学株式会社製のものを使用できる。
【0018】
本発明に使用するポリイミド樹脂は特に限定されないが、好ましくは熱可塑性ポリイミドであり、より好ましくは、一般式(2)
【化7】
(Yは4価の有機基を表し、Zは
【0019】
【化8】
【0020】
よりなる2価の基を表し、nは0〜4の整数を表す。)で表される繰り返し構造単位を含有することを特徴とする熱可塑性ポリイミドである。nは、好ましくは1〜4、更に好ましくは2である。
【0021】
上記繰り返し単位は、全ポリイミド中の10%以上であるのが好ましい。10%以上の場合十分な接着力が得られる。
【0022】
一般式(2)で表されるポリイミドは、一般式(3)、
【化9】
(Yは4価の有機基を表す。)で表される酸二無水物と一般式(4)、
【0023】
【化10】
(Zは
【0024】
【化11】
よりなる2価の基を表し、nは0〜4の整数を表す。)で表されるジアミン化合物を必須成分として反応させ、得られるポリアミド酸を熱的、あるいは化学的にイミド化することにより得られる。なお、nは、好ましくは、1〜4、更に好ましくは2である。
【0025】
一般式(3)で表されるテトラカルボン酸二無水物は特に制限はなく、従来公知のテトラカルボン酸二無水物を用いることにより、様々なガラス転移温度を有するポリイミドを得ることができる。
【0026】
一般式(3)の式中、Yは4価の有機基を表し、具体的には、炭素数2〜27の、脂肪族基、脂環族基、単環式芳香族基、縮合多環式芳香族基、さらに芳香族基が直接または架橋員によって相互に連結された非縮合環式芳香族基を挙げることができる。
【0027】
ここで使用されるテトラカルボン酸二無水物の具体例としては、例えば、ピロメリット酸二無水物、3,3’,4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、オキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物、エチレングリコールビストリメリート二無水物、2,2−ビス(4−(3,4−ジカルボキシフェノキシ)フェニル)プロパン二無水物、α,ω−ポリジメチルシロキサンテトラカルボン酸二無水物、α,ω−ビス(3,4−ジカルボキシフェニル)ポリジメチルシロキサン二無水物等が挙げられ、これらは単独あるいは2種以上混合して用いられる。好ましくは、オキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物、α,ω−ポリジメチルシロキサンテトラカルボン酸二無水物である。
【0028】
また、一般式(4)の具体的な例としては、1,3−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン、ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェニル)エーテル、1,3−ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)ベンゼン、ビス(3−(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)フェニル)エーテル、1,3−ビス(3−(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)フェノキシ)ベンゼン、4,4’−ビス(3−アミノフェノキシ)ビフェニル等が挙げられる。好ましくは、1,3−ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)ベンゼン、4,4’−ビス(3−アミノフェノキシ)ビフェニルである。
【0029】
また、一般式(4)のジアミン化合物の他に、低温接着性を付与するためにジアミノシロキサン化合物を好適に用いることができる。ジアミノシロキサン化合物の具体的な種類としては、α,ω−ビス(2−アミノエチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(3−アミノプロピル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(4−アミノブチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(4−アミノフェニル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(3−アミノプロピル)ポリジフェニルシロキサン等が挙げられる。好ましくは、α,ω−ビス(3−アミノプロピル)ポリジメチルシロキサンである。
【0030】
ジアミノシロキサン化合物の使用量は、全ジアミン成分の0〜80モル%が好ましい。80モル%を超えるとガラス転移温度が室温以下になり、リードフレーム固定用接着基材とした場合、タック性がでてしまい取り扱いが困難になる場合がある。
【0031】
本発明に係るポリイミドの製造方法としては、ポリイミドを製造可能な方法が公知方法を含め全て適用できる。中でも、有機溶媒中で反応を行うことが好ましい。このような反応において用いられる溶媒として、例えば、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチル−2−ピロリドン、1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキサン、1,4−ジオキサン、ジメチルスルホキシド、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、フェノール、クレゾール等が挙げられる。これらは単独あるいは2種以上混合して用いられる。
【0032】
この反応における反応原料の濃度は、通常、2〜50重量%、好ましくは5〜40重量%であり、テトラカルボン酸二無水物とジアミン化合物との反応モル比は0.8〜1.2の範囲であることが好ましい。0.8未満でも1.2を超えても耐熱性が低下する。
【0033】
ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸の合成の反応温度は、通常、60℃以下、好ましくは50℃以下である。反応圧力は特に限定されず、常圧で十分実施できる。また、反応時間は反応原料の種類、溶媒の種類および反応温度によって異なるが、通常0.5〜24時間で十分である。本発明に係るポリイミドは、このポリアミド酸を100〜400℃に加熱してイミド化するか、または無水酢酸等のイミド化剤を用いて化学イミド化することにより、ポリアミド酸に対応する繰り返し単位構造を有するポリイミドが得られる。
【0034】
また、130℃〜250℃で反応を行うことにより、ポリアミド酸の生成と熱イミド化反応が同時に進行し、本発明に係るポリイミドを得ることができる。すなわち、ジアミン成分、酸二無水物成分とを有機溶媒中に懸濁または溶解させ、130〜250℃の加熱下に反応を行い、ポリアミド酸の生成と脱水イミド化とを同時に行わせることにより、本発明に係るポリイミドを得ることができる。
【0035】
本発明において、ポリイミド樹脂という表現は、100%イミド化したポリイミド樹脂以外に、その前駆体であるポリアミド酸が一部共存した樹脂も含んでいる。
【0036】
また、本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物は、必要に応じて上記エポキシ化合物及びポリイミド樹脂の他に、硬化促進の目的で硬化剤を配合することもできる。
【0037】
硬化剤としては、エポキシ化合物と反応性を有し、エポキシ化合物を硬化させることができるものであれば特に限定されるものではない。例えば、イミダゾール系硬化剤、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤等が挙げられる。樹脂組成物の保存安定性という観点から、好ましくは、熱潜在性及び長い可使時間を有するものが良い。
【0038】
硬化剤の配合量は、エポキシ化合物100重量部に対して、0〜20重量部の範囲内であることが好ましい。20重量部を超えると樹脂溶液状態でゲルが生じやすくなり可能性があり、樹脂溶液の保存安定性が著しく低下する可能性がある。
【0039】
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物には、更に必要に応じて、公知の有機フィラーあるいは無機フィラーを配合しても良い。
有機フィラーとしては、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、フェノール樹脂等の樹脂溶解溶剤に不溶になるまで高分子化あるいは架橋した微粒子タイプのフィラーが具体例として挙げられ、無機フィラーとしては、アルミナ、酸化アンチモン、フェライト等の金属酸化物の微粒子、あるいはタルク、シリカ、マイカ、カオリン、ゼオライト等のケイ酸塩類、硫酸バリウム、炭酸カルシウム等の微粒子が具体例として挙げられる。上記フィラーは単独または2種以上混合して使用することができる。
【0040】
上記フィラーの配合量はポリイミド樹脂100重量部に対して好ましくは0〜200重量部の範囲内であることがより好ましい。200重量部を超えると、樹脂組成物の接着性が低下する可能性がある。
【0041】
また、本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂には、必要に応じて、カップリング剤を添加しても良い。カップリング剤は、本発明の目的を損なわないものであれば特に限定されるものではないが、樹脂溶解溶剤への溶解性が良好なものが好ましい。例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤等が具体例として挙げられる。
【0042】
カップリング剤の配合量はポリイミド樹脂100重量部に対して好ましくは0〜50重量部、更に好ましくは0〜30重量部の範囲内である。50重量部を超えると、樹脂組成物の耐熱性を損なう可能性がある。
【0043】
さらに、本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で他の樹脂、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリアミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニルスルフィド、変性ポリフェニレンオキシド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等を適当量配合することも可能である。
【0044】
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物は、上記ポリイミド樹脂、エポキシ化合物、硬化剤等を溶剤に溶解させて用いることができる。ここで用いられる溶剤としては、例えば、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチル−2−ピロリドン、1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキサン、1,4−ジオキサン、ジメチルスルホキシド、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、フェノール、クレゾール等が挙げられる。これらは単独あるいは2種以上混合して用いられる。
【0045】
次いで、必要に応じてフィラー及びカップリング剤を加えて混合する。この場合、通常の攪拌機、三本ロール、スパイクミル等の分散機を適宜組み合わせて、混練を行う。
【0046】
本発明のリードフレーム固定用接着基材は、上述した樹脂組成物からなる接着剤層と金属箔とを必須成分とするが、接着剤層と金属箔との間に、他の樹脂組成物からなる中間層が存在していても良い。また、本接着剤層の上下に、1層以上の他の樹脂組成物からなる接着剤層あるいは非接着剤層が存在していても良い。
【0047】
本発明のリードフレーム固定用接着基材を製造する方法は特に制限されるものではなく、例えば、樹脂溶液を金属箔上に塗布した後、加熱して溶剤を揮発させる方法が挙げられる。その際、塗布後の接着剤層の厚みは、1〜100μmの範囲が好ましい。1μm以上の場合では十分な接着力が得られ、100μmを超えても接着性は大きく向上しない傾向にある。
なお、樹脂溶液は金属箔の片面あるいは両面に積層することが可能である。
【0048】
ここで、金属箔としては、銅、ニッケル、アルミニウム及びステンレス鋼、並びにそれらの合金等が挙げられ、中でも、コスト面、熱伝導性、剛性等の観点から銅、ステンレス鋼が好適である。金属箔厚みの範囲は3μm〜250μmが好ましく、最終的には放熱板として充分な放熱効果を得るよう機能させるのであれば、その厚みは50μm以上がより好ましい。金属箔厚みの上限は、樹脂溶液を連続的に塗布することを考えると、250μmが限界である。
【0049】
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着剤層の上に剥離性の保護フィルムがあっても良い。保護フィルムとしては、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、シリコーン処理あるいはフッ素樹脂処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム等が挙げられ、厚みは、1〜200μm、好ましくは、10〜100μmである。
【0050】
【実施例】
以下、本発明を、実施例によりさら詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0051】
(合成例1)
攪拌機、窒素導入管、温度計、メシチレンを満たしたディーンスターク管を備えた300mlの五つ口のセパラブルフラスコに、1,3−ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)ベンゼン15.00g、ジアミノシロキサン化合物(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、BY16−853U、平均分子量920)43.44g、N−メチル−2−ピロリドン110.61g、メシチレン47.40gを計り取り、窒素雰囲気下で50℃に加熱し溶解させ、そこにオキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物18.49g、エチレングリコールビストリメリート二無水物8.15gを少量ずつ添加した。その後、窒素導入管を溶液内に挿入し(バブリング状態にし)、系内の温度を170℃〜180℃に加熱し、突沸に注意しながら30時間保持し、水を共沸除去することでポリイミド樹脂を得た。このポリイミド樹脂の対数粘度を、N−メチル−2−ピロリドンに0.5g/dlの濃度で溶解した後、35℃において測定した結果、0.49dl/gであった。
【0052】
(合成例2)
攪拌機、窒素導入管、温度計、メシチレンを満たしたディーンスターク管を備えた300mlの五つ口のセパラブルフラスコに、4,4’−ビス(3−アミノフェノキシ)ビフェニル12.00g、ジアミノシロキサン化合物(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、BY16−853U、平均分子量920)44.95g、N−メチル−2−ピロリドン109.87g、メシチレン47.09gを計り取り、窒素雰囲気下で50℃に加熱し溶解させ、そこにオキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物19.13g、エチレングリコールビストリメリート二無水物8.44gを少量ずつ添加した。その後、窒素導入管を溶液内に挿入し(バブリング状態にし)、系内の温度を170℃〜180℃に加熱し、突沸に注意しながら30時間保持し、水を共沸除去することでポリイミド樹脂を得た。このポリイミド樹脂の対数粘度を、N−メチル−2−ピロリドンに0.5g/dlの濃度で溶解した後、35℃において測定した結果、0.52dl/gであった。
【0053】
(合成例3)
攪拌機、窒素導入管、温度計、メシチレンを満たしたディーンスターク管を備えた300mlの五つ口のセパラブルフラスコに、1,3−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン10.00g、ジアミノシロキサン化合物(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、BY16−853U、平均分子量920)47.21g、N−メチル−2−ピロリドン112.02g、メシチレン48.01gを計り取り、窒素雰囲気下で50℃に加熱し溶解させ、そこにオキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物20.10g、エチレングリコールビストリメリート二無水物8.86gを少量ずつ添加した。その後、窒素導入管を溶液内に挿入し(バブリング状態にし)、系内の温度を170℃〜180℃に加熱し、突沸に注意しながら30時間保持し、水を共沸除去することでポリイミド樹脂を得た。このポリイミド樹脂の対数粘度を、N−メチル−2−ピロリドンに0.5g/dlの濃度で溶解した後、35℃において測定した結果、0.48dl/gであった。
【0054】
(実施例1)
合成例1で得られたポリイミド樹脂100重量部に対して、式(1)で表されるエポキシ化合物(三井化学株式会社製、VG3101)20重量部、イミダゾール系硬化剤(四国化成工業株式会社、2MAOK−PW)1重量部を配合し、攪拌機にて十分に混合し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を銅箔(日本電解株式会社製、SLP−105WB、105μm厚)上に塗布し、90℃で20分間加熱後、接着剤層厚20μmのリードフレーム固定用接着基材を得た。
この基材の接着性を評価するために、基材を銅箔(日本電解株式会社製、SLP−35、厚さ35μm)に、パルスボンダー(ケル株式会社製、TC−1320UD)を用いて、100℃、4MPa、5秒で加熱圧着した。得られた試験片を用い、IPC−TM−650method、2,4,9に従って90°剥離試験を行った結果、1.96kN/mであった。
さらに、基材の耐熱性を評価するために、基材の接着剤層上に、25mm角、厚さ1mmにモールド樹脂(日立化成工業株式会社製、CEL9200−ME1)をプレス成形(成形条件:160℃、75kg/cm2、5分)、アニール(アニール条件:空気下、175℃、5時間)し、試験片を10個作製した。この試験片を85℃/85%RHの雰囲気下で48時間放置した後、260℃のはんだ槽に30秒間浸漬し、その後、銅箔部分をエッチングした。10個の試験片につき、接着剤/モールド樹脂界面での剥離が発生したか否かを目視観察した結果、10個の試験片全てにおいて剥離は全く発生しなかった。
【0055】
(実施例2)
合成例2で得られたポリイミド樹脂を使用した以外は実施例1と同様に樹脂配合、接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表1に記載する。
【0056】
(実施例3)
合成例3で得られたポリイミド樹脂を使用した以外は実施例1と同様に樹脂配合、接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表1に記載する。
【0057】
(比較例1)
実施例1におけるエポキシ化合物(三井化学株式会社製、VG3101)を市販されている脂肪族系エポキシ化合物(大日本インキ化学工業株式会社製、HP7200)に代えた以外は実施例1と同様に樹脂配合、接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表2に記載する。
【0058】
(比較例2)
合成例1で得られたポリイミド樹脂をそのまま用いた(エポキシ化合物、硬化剤の配合なし)以外は実施例1と同様に耐熱性評価を行った。結果を表2に示す。
【0059】
(比較例3)
合成例2で得られたポリイミド樹脂をそのまま用いた(エポキシ化合物、硬化剤の配合なし)以外は実施例1と同様に接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表2に記載する。
【0060】
(比較例4)
合成例3で得られたポリイミド樹脂をそのまま用いた(エポキシ化合物、硬化剤の配合なし)以外は実施例1と同様に接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表2に記載する。
以上より、式(1)のエポキシ化合物(三井化学株式会社製、VG3101)とポリイミド樹脂からなる樹脂組成物からなるリードフレーム固定用接着基材は、低温接着性に優れ、かつ耐熱性に優れていることがわかる。
【0061】
【表1】
【0062】
【表2】
【0063】
【発明の効果】
本発明のリードフレーム固定用接着基材は、優れた低温接着性と優れた耐熱性を併せ持ち、半導体パッケージ用途に好適に用いることができる。
【発明の属する技術分野】
本発明は、樹脂封止型半導体パッケージにおけるリードフレームのリードピン間を固定するためのリードフレーム固定用接着基材に関する。詳しくは、特定のエポキシ化合物とポリイミド樹脂とを主たる成分として含有してなる接着剤層と金属箔からなるリードフレーム固定用接着基材に関する。
【0002】
【従来の技術】
樹脂封止型半導体パッケージの実装工程において、リードフレームのリードピン間の固定を目的に、リードフレーム固定用接着基材が使用されている。従来、このようなリードフレーム固定用接着基材としては、例えば、ポリイミド等の耐熱性フィルムからなる支持体フィルム上にアクリル系樹脂を塗布して接着剤層を形成したものが使用されてきた。
【0003】
しかし、一般に、アクリル系樹脂は耐熱性が低いため、ワイヤーボンディング時の加熱で分解し、アウトガスが発生する。そのため、アクリル系樹脂を接着剤層として用いたリードフレーム固定用接着基材による固定の場合、ワイヤーボンディング時の接合部分であるリードピンの先端部分を固定することは、ワイヤーボンディング信頼性の観点からできなかった。
【0004】
これに対し、アウトガスの発生を防止するために、耐熱性の低いアクリル系樹脂の代わりに耐熱性の高いポリイミド系樹脂を使用する方法がある。ポリイミド系樹脂の場合、アウトガスがほとんどでないため、従来のリードフレームの外枠のみを固定するという方法ではなく、リードピン先端部分を含んだリードフレーム全体を固定することができる。
【0005】
また、一方、近年、半導体素子の高集積化でその発熱量は増加の傾向にある。それに伴い、素子の発熱による回路の誤動作や信頼性低下が問題となっている。これらを防止する方法として、熱伝導率の良い金属等を放熱板としてダイパッド及びインナーリードの裏面に接着して素子で発生する熱を外部に放熱させる放熱板付きパッケージが開発されてきた。
【0006】
従来、この放熱板をリードフレームに取り付けるために両面接着テープを使用していたが、コストダウンの目的で、例えば、放熱板に予め接着剤が塗布された、いわゆる放熱板付きリードフレーム固定用接着基材が開発された(特許文献1参照)。
このような背景の中、例えば、ポリイミド系樹脂の接着剤層と金属箔とからなるリードフレーム固定用接着基材が提案されている(特許文献2参照)。
【0007】
しかし、一般に、ポリイミド系樹脂は高い耐熱性を有する反面、接着には250℃以上の高温を要するという問題があった。例えば、前述の特許文献2記載の実施例では350℃という高温で試験片が作製されている。また、リードフレームの接着温度が高いと、リードフレーム材の酸化、反りといった問題を引き起こすため、低温で十分な接着力を発現するリードフレーム固定用接着基材が求められていた。
【0008】
さらに、近年、環境問題が深刻視される中で、半導体パッケージと基板との接合に用いられるはんだの鉛フリー化が進みつつある。鉛フリーはんだの有力候補としてSn−Ag−Cu系はんだが挙げられており、その融点は約220℃であり、現行のSn−Pb系はんだの融点約180℃に比べて約40℃も高く、鉛フリーはんだを用いた実装時の半導体パッケージの表面温度は250〜260℃に達すると言われている。そのため、260℃においても十分な膨れや剥離等の問題を発生しない耐熱性に優れたリードフレーム固定用接着基材が求められていた。
【0009】
【特許文献1】
特開平5−218284号公報
【特許文献2】
特開平10−34819号公報
【0010】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、優れた低温接着性と優れた耐熱性を併せ持つ樹脂組成物からなる接着剤層と金属箔とからなるリードフレーム固定用接着基材を提供することである。
【0011】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、特定エポキシ化合物を含有するポリイミド樹脂組成物からなる接着剤層と金属箔とからなるリードフレーム固定用接着基材が、上記課題を解決できることを見出し本発明を完成した。
【0012】
すなわち、本発明は、
(1)金属箔と接着剤層とからなるリードフレーム固定用接着基材において、接着剤層が、ポリイミド樹脂100重量部に、式(1)
【化4】
【0013】
で表されるエポキシ化合物1〜100重量部を含有する樹脂組成物からなることを特徴とするリードフレーム固定用接着基材。
(2)ポリイミド樹脂が、一般式(2)
【化5】
(Yは4価の有機基を表し、Zは
【0014】
【化6】
よりなる2価の基を表し、nは0〜4の整数を表す。)で表される繰り返し構造単位を含有することを特徴とする(1)記載のリードフレーム固定用接着基材。
【0015】
(3)接着剤層の厚みが5〜100μmである(1)又は(2)記載のリードフレーム固定用接着基材。
(4)金属箔が銅、ニッケル、アルミニウム及びステンレス鋼、並びにそれらの合金からなる群から選ばれた(1)乃至(3)記載のリードフレーム固定用接着基材。
(5)金属箔の厚みが3〜250μmである(1)乃至(4)記載のリードフレーム固定用接着基材。
【0016】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着剤層に使用される樹脂組成物は、式(1)で表されるエポキシ化合物とポリイミド樹脂からなる樹脂組成物であり、用いられる式(1)で表されるエポキシ化合物のポリイミド樹脂への混合割合は、ポリイミド樹脂100重量部に対して、1〜100重量部、好ましくは5〜50重量部である。エポキシ化合物の配合量が1重量部以上の場合、本発明の目的とする耐熱性の向上に効果があり、また、100重量部以下の場合、硬化後のフィルム形成能、応力緩和特性、耐熱性等が低下せず好ましい。
【0017】
本発明に使用する式(1)で表されるエポキシ化合物は、商品名がVG3101である、三井化学株式会社製のものを使用できる。
【0018】
本発明に使用するポリイミド樹脂は特に限定されないが、好ましくは熱可塑性ポリイミドであり、より好ましくは、一般式(2)
【化7】
(Yは4価の有機基を表し、Zは
【0019】
【化8】
【0020】
よりなる2価の基を表し、nは0〜4の整数を表す。)で表される繰り返し構造単位を含有することを特徴とする熱可塑性ポリイミドである。nは、好ましくは1〜4、更に好ましくは2である。
【0021】
上記繰り返し単位は、全ポリイミド中の10%以上であるのが好ましい。10%以上の場合十分な接着力が得られる。
【0022】
一般式(2)で表されるポリイミドは、一般式(3)、
【化9】
(Yは4価の有機基を表す。)で表される酸二無水物と一般式(4)、
【0023】
【化10】
(Zは
【0024】
【化11】
よりなる2価の基を表し、nは0〜4の整数を表す。)で表されるジアミン化合物を必須成分として反応させ、得られるポリアミド酸を熱的、あるいは化学的にイミド化することにより得られる。なお、nは、好ましくは、1〜4、更に好ましくは2である。
【0025】
一般式(3)で表されるテトラカルボン酸二無水物は特に制限はなく、従来公知のテトラカルボン酸二無水物を用いることにより、様々なガラス転移温度を有するポリイミドを得ることができる。
【0026】
一般式(3)の式中、Yは4価の有機基を表し、具体的には、炭素数2〜27の、脂肪族基、脂環族基、単環式芳香族基、縮合多環式芳香族基、さらに芳香族基が直接または架橋員によって相互に連結された非縮合環式芳香族基を挙げることができる。
【0027】
ここで使用されるテトラカルボン酸二無水物の具体例としては、例えば、ピロメリット酸二無水物、3,3’,4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、オキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物、エチレングリコールビストリメリート二無水物、2,2−ビス(4−(3,4−ジカルボキシフェノキシ)フェニル)プロパン二無水物、α,ω−ポリジメチルシロキサンテトラカルボン酸二無水物、α,ω−ビス(3,4−ジカルボキシフェニル)ポリジメチルシロキサン二無水物等が挙げられ、これらは単独あるいは2種以上混合して用いられる。好ましくは、オキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物、α,ω−ポリジメチルシロキサンテトラカルボン酸二無水物である。
【0028】
また、一般式(4)の具体的な例としては、1,3−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン、ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェニル)エーテル、1,3−ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)ベンゼン、ビス(3−(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)フェニル)エーテル、1,3−ビス(3−(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)フェノキシ)ベンゼン、4,4’−ビス(3−アミノフェノキシ)ビフェニル等が挙げられる。好ましくは、1,3−ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)ベンゼン、4,4’−ビス(3−アミノフェノキシ)ビフェニルである。
【0029】
また、一般式(4)のジアミン化合物の他に、低温接着性を付与するためにジアミノシロキサン化合物を好適に用いることができる。ジアミノシロキサン化合物の具体的な種類としては、α,ω−ビス(2−アミノエチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(3−アミノプロピル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(4−アミノブチル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(4−アミノフェニル)ポリジメチルシロキサン、α,ω−ビス(3−アミノプロピル)ポリジフェニルシロキサン等が挙げられる。好ましくは、α,ω−ビス(3−アミノプロピル)ポリジメチルシロキサンである。
【0030】
ジアミノシロキサン化合物の使用量は、全ジアミン成分の0〜80モル%が好ましい。80モル%を超えるとガラス転移温度が室温以下になり、リードフレーム固定用接着基材とした場合、タック性がでてしまい取り扱いが困難になる場合がある。
【0031】
本発明に係るポリイミドの製造方法としては、ポリイミドを製造可能な方法が公知方法を含め全て適用できる。中でも、有機溶媒中で反応を行うことが好ましい。このような反応において用いられる溶媒として、例えば、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチル−2−ピロリドン、1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキサン、1,4−ジオキサン、ジメチルスルホキシド、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、フェノール、クレゾール等が挙げられる。これらは単独あるいは2種以上混合して用いられる。
【0032】
この反応における反応原料の濃度は、通常、2〜50重量%、好ましくは5〜40重量%であり、テトラカルボン酸二無水物とジアミン化合物との反応モル比は0.8〜1.2の範囲であることが好ましい。0.8未満でも1.2を超えても耐熱性が低下する。
【0033】
ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸の合成の反応温度は、通常、60℃以下、好ましくは50℃以下である。反応圧力は特に限定されず、常圧で十分実施できる。また、反応時間は反応原料の種類、溶媒の種類および反応温度によって異なるが、通常0.5〜24時間で十分である。本発明に係るポリイミドは、このポリアミド酸を100〜400℃に加熱してイミド化するか、または無水酢酸等のイミド化剤を用いて化学イミド化することにより、ポリアミド酸に対応する繰り返し単位構造を有するポリイミドが得られる。
【0034】
また、130℃〜250℃で反応を行うことにより、ポリアミド酸の生成と熱イミド化反応が同時に進行し、本発明に係るポリイミドを得ることができる。すなわち、ジアミン成分、酸二無水物成分とを有機溶媒中に懸濁または溶解させ、130〜250℃の加熱下に反応を行い、ポリアミド酸の生成と脱水イミド化とを同時に行わせることにより、本発明に係るポリイミドを得ることができる。
【0035】
本発明において、ポリイミド樹脂という表現は、100%イミド化したポリイミド樹脂以外に、その前駆体であるポリアミド酸が一部共存した樹脂も含んでいる。
【0036】
また、本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物は、必要に応じて上記エポキシ化合物及びポリイミド樹脂の他に、硬化促進の目的で硬化剤を配合することもできる。
【0037】
硬化剤としては、エポキシ化合物と反応性を有し、エポキシ化合物を硬化させることができるものであれば特に限定されるものではない。例えば、イミダゾール系硬化剤、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、酸無水物系硬化剤等が挙げられる。樹脂組成物の保存安定性という観点から、好ましくは、熱潜在性及び長い可使時間を有するものが良い。
【0038】
硬化剤の配合量は、エポキシ化合物100重量部に対して、0〜20重量部の範囲内であることが好ましい。20重量部を超えると樹脂溶液状態でゲルが生じやすくなり可能性があり、樹脂溶液の保存安定性が著しく低下する可能性がある。
【0039】
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物には、更に必要に応じて、公知の有機フィラーあるいは無機フィラーを配合しても良い。
有機フィラーとしては、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、フェノール樹脂等の樹脂溶解溶剤に不溶になるまで高分子化あるいは架橋した微粒子タイプのフィラーが具体例として挙げられ、無機フィラーとしては、アルミナ、酸化アンチモン、フェライト等の金属酸化物の微粒子、あるいはタルク、シリカ、マイカ、カオリン、ゼオライト等のケイ酸塩類、硫酸バリウム、炭酸カルシウム等の微粒子が具体例として挙げられる。上記フィラーは単独または2種以上混合して使用することができる。
【0040】
上記フィラーの配合量はポリイミド樹脂100重量部に対して好ましくは0〜200重量部の範囲内であることがより好ましい。200重量部を超えると、樹脂組成物の接着性が低下する可能性がある。
【0041】
また、本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂には、必要に応じて、カップリング剤を添加しても良い。カップリング剤は、本発明の目的を損なわないものであれば特に限定されるものではないが、樹脂溶解溶剤への溶解性が良好なものが好ましい。例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤等が具体例として挙げられる。
【0042】
カップリング剤の配合量はポリイミド樹脂100重量部に対して好ましくは0〜50重量部、更に好ましくは0〜30重量部の範囲内である。50重量部を超えると、樹脂組成物の耐熱性を損なう可能性がある。
【0043】
さらに、本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で他の樹脂、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリアミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニルスルフィド、変性ポリフェニレンオキシド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等を適当量配合することも可能である。
【0044】
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着層となる樹脂組成物は、上記ポリイミド樹脂、エポキシ化合物、硬化剤等を溶剤に溶解させて用いることができる。ここで用いられる溶剤としては、例えば、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、N−メチル−2−ピロリドン、1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキサン、1,4−ジオキサン、ジメチルスルホキシド、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、フェノール、クレゾール等が挙げられる。これらは単独あるいは2種以上混合して用いられる。
【0045】
次いで、必要に応じてフィラー及びカップリング剤を加えて混合する。この場合、通常の攪拌機、三本ロール、スパイクミル等の分散機を適宜組み合わせて、混練を行う。
【0046】
本発明のリードフレーム固定用接着基材は、上述した樹脂組成物からなる接着剤層と金属箔とを必須成分とするが、接着剤層と金属箔との間に、他の樹脂組成物からなる中間層が存在していても良い。また、本接着剤層の上下に、1層以上の他の樹脂組成物からなる接着剤層あるいは非接着剤層が存在していても良い。
【0047】
本発明のリードフレーム固定用接着基材を製造する方法は特に制限されるものではなく、例えば、樹脂溶液を金属箔上に塗布した後、加熱して溶剤を揮発させる方法が挙げられる。その際、塗布後の接着剤層の厚みは、1〜100μmの範囲が好ましい。1μm以上の場合では十分な接着力が得られ、100μmを超えても接着性は大きく向上しない傾向にある。
なお、樹脂溶液は金属箔の片面あるいは両面に積層することが可能である。
【0048】
ここで、金属箔としては、銅、ニッケル、アルミニウム及びステンレス鋼、並びにそれらの合金等が挙げられ、中でも、コスト面、熱伝導性、剛性等の観点から銅、ステンレス鋼が好適である。金属箔厚みの範囲は3μm〜250μmが好ましく、最終的には放熱板として充分な放熱効果を得るよう機能させるのであれば、その厚みは50μm以上がより好ましい。金属箔厚みの上限は、樹脂溶液を連続的に塗布することを考えると、250μmが限界である。
【0049】
本発明のリードフレーム固定用接着基材の接着剤層の上に剥離性の保護フィルムがあっても良い。保護フィルムとしては、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、シリコーン処理あるいはフッ素樹脂処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム等が挙げられ、厚みは、1〜200μm、好ましくは、10〜100μmである。
【0050】
【実施例】
以下、本発明を、実施例によりさら詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0051】
(合成例1)
攪拌機、窒素導入管、温度計、メシチレンを満たしたディーンスターク管を備えた300mlの五つ口のセパラブルフラスコに、1,3−ビス(3−(3−アミノフェノキシ)フェノキシ)ベンゼン15.00g、ジアミノシロキサン化合物(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、BY16−853U、平均分子量920)43.44g、N−メチル−2−ピロリドン110.61g、メシチレン47.40gを計り取り、窒素雰囲気下で50℃に加熱し溶解させ、そこにオキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物18.49g、エチレングリコールビストリメリート二無水物8.15gを少量ずつ添加した。その後、窒素導入管を溶液内に挿入し(バブリング状態にし)、系内の温度を170℃〜180℃に加熱し、突沸に注意しながら30時間保持し、水を共沸除去することでポリイミド樹脂を得た。このポリイミド樹脂の対数粘度を、N−メチル−2−ピロリドンに0.5g/dlの濃度で溶解した後、35℃において測定した結果、0.49dl/gであった。
【0052】
(合成例2)
攪拌機、窒素導入管、温度計、メシチレンを満たしたディーンスターク管を備えた300mlの五つ口のセパラブルフラスコに、4,4’−ビス(3−アミノフェノキシ)ビフェニル12.00g、ジアミノシロキサン化合物(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、BY16−853U、平均分子量920)44.95g、N−メチル−2−ピロリドン109.87g、メシチレン47.09gを計り取り、窒素雰囲気下で50℃に加熱し溶解させ、そこにオキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物19.13g、エチレングリコールビストリメリート二無水物8.44gを少量ずつ添加した。その後、窒素導入管を溶液内に挿入し(バブリング状態にし)、系内の温度を170℃〜180℃に加熱し、突沸に注意しながら30時間保持し、水を共沸除去することでポリイミド樹脂を得た。このポリイミド樹脂の対数粘度を、N−メチル−2−ピロリドンに0.5g/dlの濃度で溶解した後、35℃において測定した結果、0.52dl/gであった。
【0053】
(合成例3)
攪拌機、窒素導入管、温度計、メシチレンを満たしたディーンスターク管を備えた300mlの五つ口のセパラブルフラスコに、1,3−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン10.00g、ジアミノシロキサン化合物(東レ・ダウコーニング・シリコーン株式会社製、BY16−853U、平均分子量920)47.21g、N−メチル−2−ピロリドン112.02g、メシチレン48.01gを計り取り、窒素雰囲気下で50℃に加熱し溶解させ、そこにオキシ−4,4’−ジフタル酸二無水物20.10g、エチレングリコールビストリメリート二無水物8.86gを少量ずつ添加した。その後、窒素導入管を溶液内に挿入し(バブリング状態にし)、系内の温度を170℃〜180℃に加熱し、突沸に注意しながら30時間保持し、水を共沸除去することでポリイミド樹脂を得た。このポリイミド樹脂の対数粘度を、N−メチル−2−ピロリドンに0.5g/dlの濃度で溶解した後、35℃において測定した結果、0.48dl/gであった。
【0054】
(実施例1)
合成例1で得られたポリイミド樹脂100重量部に対して、式(1)で表されるエポキシ化合物(三井化学株式会社製、VG3101)20重量部、イミダゾール系硬化剤(四国化成工業株式会社、2MAOK−PW)1重量部を配合し、攪拌機にて十分に混合し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を銅箔(日本電解株式会社製、SLP−105WB、105μm厚)上に塗布し、90℃で20分間加熱後、接着剤層厚20μmのリードフレーム固定用接着基材を得た。
この基材の接着性を評価するために、基材を銅箔(日本電解株式会社製、SLP−35、厚さ35μm)に、パルスボンダー(ケル株式会社製、TC−1320UD)を用いて、100℃、4MPa、5秒で加熱圧着した。得られた試験片を用い、IPC−TM−650method、2,4,9に従って90°剥離試験を行った結果、1.96kN/mであった。
さらに、基材の耐熱性を評価するために、基材の接着剤層上に、25mm角、厚さ1mmにモールド樹脂(日立化成工業株式会社製、CEL9200−ME1)をプレス成形(成形条件:160℃、75kg/cm2、5分)、アニール(アニール条件:空気下、175℃、5時間)し、試験片を10個作製した。この試験片を85℃/85%RHの雰囲気下で48時間放置した後、260℃のはんだ槽に30秒間浸漬し、その後、銅箔部分をエッチングした。10個の試験片につき、接着剤/モールド樹脂界面での剥離が発生したか否かを目視観察した結果、10個の試験片全てにおいて剥離は全く発生しなかった。
【0055】
(実施例2)
合成例2で得られたポリイミド樹脂を使用した以外は実施例1と同様に樹脂配合、接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表1に記載する。
【0056】
(実施例3)
合成例3で得られたポリイミド樹脂を使用した以外は実施例1と同様に樹脂配合、接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表1に記載する。
【0057】
(比較例1)
実施例1におけるエポキシ化合物(三井化学株式会社製、VG3101)を市販されている脂肪族系エポキシ化合物(大日本インキ化学工業株式会社製、HP7200)に代えた以外は実施例1と同様に樹脂配合、接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表2に記載する。
【0058】
(比較例2)
合成例1で得られたポリイミド樹脂をそのまま用いた(エポキシ化合物、硬化剤の配合なし)以外は実施例1と同様に耐熱性評価を行った。結果を表2に示す。
【0059】
(比較例3)
合成例2で得られたポリイミド樹脂をそのまま用いた(エポキシ化合物、硬化剤の配合なし)以外は実施例1と同様に接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表2に記載する。
【0060】
(比較例4)
合成例3で得られたポリイミド樹脂をそのまま用いた(エポキシ化合物、硬化剤の配合なし)以外は実施例1と同様に接着性評価及び耐熱性評価を行った。結果を表2に記載する。
以上より、式(1)のエポキシ化合物(三井化学株式会社製、VG3101)とポリイミド樹脂からなる樹脂組成物からなるリードフレーム固定用接着基材は、低温接着性に優れ、かつ耐熱性に優れていることがわかる。
【0061】
【表1】
【0062】
【表2】
【0063】
【発明の効果】
本発明のリードフレーム固定用接着基材は、優れた低温接着性と優れた耐熱性を併せ持ち、半導体パッケージ用途に好適に用いることができる。
Claims (5)
- 接着剤層の厚みが1〜100μmである請求項1又は2記載のリードフレーム固定用接着基材。
- 金属箔が銅、ニッケル、アルミニウム及びステンレス鋼、並びにそれらの合金からなる群から選ばれた請求項1乃至3記載のリードフレーム固定用接着基材。
- 金属箔の厚みが3〜250μmである請求項1乃至4記載のリードフレーム固定用接着基材。
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