JP2004146543A

JP2004146543A - 磁石用固形材料およびその製造方法

Info

Publication number: JP2004146543A
Application number: JP2002309049A
Authority: JP
Inventors: Etsuji Kakimoto; 柿本　悦二; Kiyotaka Doke; 道家　清孝; Ichiro Shibazaki; 柴崎　一郎; Nobuyoshi Imaoka; 今岡　伸嘉; Takashi Chiba; 千葉　昂
Original assignee: Asahi Kasei Chemicals Corp; Asahi Chemical Co Ltd
Current assignee: Asahi Kasei Chemicals Corp; Asahi Chemical Co Ltd
Priority date: 2002-10-23
Filing date: 2002-10-23
Publication date: 2004-05-20

Abstract

【課題】本発明の目的は、高密度で高磁気特性を有し、熱安定性、耐酸化性に優れた希土類−鉄−窒素系磁石用固形材料、及びその製造方法を提供することである。
【解決手段】希土類−鉄−窒素系磁性材料を含有する材料を、水中衝撃波により圧縮成形固化し、磁石用固形材料とする。
【選択図】　選択図なし

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高密度で高磁気特性を有し、熱安定性、耐酸化性に優れた希土類−鉄−窒素系磁石用固形材料に関する。また、本発明は、軽量でありながら磁気特性が高く、熱安定性に優れた希土類−鉄−窒素系磁石用固形材料に関する。
ここで言う固形材料とは、塊状の材料のことを指す。さらに、ここで言う磁石用固形材料とは、塊状の磁性材料のことを指し、磁石用固形材料を構成する磁性材料の粉末同士が直接、または金属相若しくは無機物相を介して、連続的に結合し、全体として塊状を成している状態の磁性材料である。着磁によって磁化し、残留磁束密度を発現している状態を特に磁石と呼ぶが、磁石も又ここで言う磁石用固形材料の範疇に属する。
【０００２】
ここでいう希土類元素とは、周期表第ＩＩＩ　ａ族のＹおよび原子番号５７から７１までのＬａ系列の１５元素、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕを指す。
ここで言う分解とは、希土類−鉄−窒素系磁性材料粉体の結晶構造が変化するのに伴ってα−Ｆｅ分解相が生じることであり、このα−Ｆｅ分解相の存在は磁気特性に悪影響を及ぼすので、上記のような分解は防止すべき現象である。
【０００３】
【従来の技術】
高性能の希土類磁石としては、例えばＳｍ−Ｃｏ系磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が知られている。前者は高い熱安定性と耐食性等により、また、後者は極めて高い磁気特性、低コスト、原料供給の安定性等によりそれぞれ広く用いられている。今日、更に高い熱安定性と高い磁気特性とを併せ持ち、原料コストの安価な希土類磁石が、電装用や各種ＦＡ用のアクチュエータ、あるいは回転機用の磁石として要望されている。
【０００４】
一方、菱面体晶又は六方晶の結晶構造を有する希土類−鉄化合物を、窒素と比較的低温にて反応させる時、窒素原子が上記結晶、例えばＴｈ_２Ｚｎ_１７型化合物の格子間位置に侵入して、キュリー温度や磁気異方性の顕著な増加を招来することが報告されている。
そして、近年、かかる希土類−鉄−窒素系磁性材料が前記要望に沿う新磁石材料として、その実用化への期待が高まっている。
【０００５】
窒素を金属間化合物の格子間に含有し、前記菱面体晶又は六方晶の結晶構造を有する希土類−鉄−窒素系磁性材料（以下Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料という）は、一般に粉体状態にて得られるが、常圧下約６００℃以上の温度ではα−Ｆｅ分解相と希土類窒化物相とに分解し易いため、自己焼結により固化して磁石用固形材料とすることは、通常の工業的方法では非常に困難である。
そこで、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を用いた磁石としては、樹脂をバインダとしたボンド磁石が生産され使用されている。しかし、当該材料を用いて作られた磁石は、多くは４００℃以上のキュリー温度を有し、本来２００℃以上の温度でも磁化を失わない磁性粉体を使用しているにもかかわらず、１２−ナイロン樹脂などのバインダの耐熱温度が低いことが主な原因となって不可逆減磁率が大きくなり、概ね１００℃未満の温度でしか使用されていない。すなわち、最近の高負荷の要求に対して、１５０℃以上の高温の環境下で使用される動力源としてのブラシレスモータ等を作る場合、このボンド磁石は使用することができないという問題があった。
【０００６】
また、樹脂をバインダとした圧縮成形ボンド磁石を製造する場合、充填率を向上させて高性能化するには、工業的に難しい１ＧＰａ以上の成形圧力が必要であり、金型寿命等を考慮すると、磁性材料の混合比率は体積分率で８０％未満にせざるを得ない場合が多く、圧縮成形ボンド磁石によってはＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の優れた基本磁気特性が十分に発揮できないという問題があった。
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を原料とするボンド磁石の中で、極めて高い磁気特性を有する圧縮成形ボンド磁石が報告されているが、従来のＳｍ−Ｃｏ系、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石等と比較して、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の高い基本磁気特性を十分に発揮しきれていない。
【０００７】
以上の問題点を解決するために、樹脂バインダを用いないＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を用いた永久磁石の製造方法が特許第３１０８２３２号公報に提案されている。　しかしながら、当該方法によると、衝撃圧縮後の残留温度をＴｈ_２Ｚｎ_１７型Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の分解温度以下に抑制するためには、衝撃圧縮の際の圧力を一定の狭い範囲に限定しなければならないという欠点があった。これは、従来の衝撃波を用いた場合には、衝撃波自体の持続時間が短いにもかかわらず、磁性材料の温度が高く且つ長い時間にわたって保持される結果、磁性材料が非常に分解され易いからである。
以上のように、高密度で分解がなく高磁気特性で、しかも熱安定性が良い磁石用固形材料が強く求められている。
【０００８】
これらの高性能磁石向けとは別に、一方で、家電・ＯＡ機器や電気自動車への用途において、軽量高性能化の方向も求められている。Ｓｍ−Ｃｏ系磁石の密度が８．４ｇ／ｃｍ^３程度、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の密度が７．５ｇ／ｃｍ^３程度とこれらの磁石を搭載すると機器・ロータなどの重量が大きくなりがちであり、エネルギー効率の劣るものとなる場合があった。また、用途によっては磁気特性に余裕があるため磁石の小型化による軽量化が可能であっても、加工による歩留まりを考慮するとコスト的に必ずしも有利とは言えないものであった。例えば、切削屑は切削面積に比例するので体積が小さくなるほど製品の単位体積当たりの歩留まりは悪くなってしまう。
【０００９】
その欠点を補う各種ボンド磁石は上述のように熱安定性に劣るものなので、軽量でありながら高磁気特性であり、熱安定性に優れ、コストパフォーマンスの高い磁石はまだ開発されていない。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、高密度で高磁気特性を有し、熱安定性、耐酸化性に優れたＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料、及びその製造方法を提供することである。本発明は、着磁などによって磁化した状態である磁石も含んだ磁石用固形材料を提供する。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、上記課題について、鋭意検討した結果、菱面体晶又は六方晶の結晶構造を有するＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料粉体を、磁場中若しくは無磁場で圧粉成形体にした後、水中衝撃波を用いて衝撃圧縮固化し、衝撃圧縮の持つ超高圧剪断性、活性化作用、短時間現象などの特徴を活かして、衝撃圧縮後の残留温度をＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の分解温度（常圧で約６００℃）以下に抑制して分解を防ぐことにより、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を主として含有する磁石用固形材料を得ることができることを見出し、本発明を完成した。
【００１２】
また、本発明者らは、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料を再現性良く得るために、原料粉体の組成とその製造方法について鋭意検討したところ、磁性材料粉体を、磁場中で圧粉成形体にした後，前記圧粉体を一定の衝撃波圧力を有する水中衝撃波で衝撃圧縮し、分解及び脱窒を防ぎながら、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料からなり、金属結合により固化した、磁石用固形材料を容易に得られることを知見し、本発明を完成した。
【００１３】
また、本発明者等は、上記水中衝撃波を用いた場合、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料と硬磁性及び／又は軟磁性の粉体や固体、或いは非磁性材料の粉体又は固形材料を容易に一体化できることも見出し、本発明を完成した。
また、本発明者らは、更に、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を含有し、軽量で磁気特性とその安定性が高い磁石用固形材料を得るために、原料粉体の組成と含有率、その製造方法について鋭意検討したところ、磁性材料粉体の体積分率を８０〜９７体積％として、磁場中で圧粉成形体にした後、前記圧粉体を一定の衝撃波圧力を有する水中衝撃波で衝撃圧縮し、密度６．１５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３で１００℃以上でも使用可能な、金属結合により固化したＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料を容易に得ることができるという知見を得て、本発明を完成した。
【００１４】
すなわち、本発明は以下のとおりである。
（１）希土類−鉄−窒素系磁性材料を５０〜１００体積％含有した磁石用固形材料。
（２）希土類−鉄−窒素系磁性材料を含有した密度６．１５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３である磁石用固形材料。
（３）菱面体晶または六方晶の結晶構造を有する希土類−鉄−窒素磁性材料を含むことを特徴とする上記（１）又は（２）の磁石用固形材料。
（４）希土類−鉄−窒素系磁性材料が一般式Ｒ_αＦｅ_１００− _α ₋ _βＮ_βで表され、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも一種の元素であり、又、α、βは原子百分率で、３≦α≦２０、５≦β≦３０である上記（１）〜（３）の磁石用固形材料。
【００１５】
（５）希土類−鉄−窒素系磁性材料が一般式Ｒ_αＦｅ_１００− _α ₋ _β ₋ _δＮ_βＭ_δで表され、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも一種の元素であり、ＭはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｐｄ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ及びＢｉからなる群から選ばれる少なくとも一種の元素及び／またはＲの酸化物、フッ化物、炭化物、窒化物、水素化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、塩化物、及び硝酸塩からなる群から選ばれる少なくとも一種であり、又、α、β、δはモル百分率で、３≦α≦２０、５≦β≦３０、０．１≦δ≦４０である希土類−鉄−窒素系磁性材料を含有する上記（１）〜（３）の磁石用固形材料。
【００１６】
（６）希土類の５０原子％以上がＳｍである（１）〜（５）いずれかに記載の磁石用固形材料。
（７）鉄の０．０１〜５０原子％をＣｏで置換した（１）〜（６）のいずれかに記載の磁石用固形材料。
（８）Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉから選ばれる少なくとも一種の元素を含む軟磁性材料が均一に分散され、一体化していることを特徴とする上記（１）〜（７）の磁石用固形材料。
（９）希土類−鉄−ほう素系磁性材料、希土類−コバルト系磁性材料、及びフェライト系磁性材料から選ばれる少なくとも一種の磁性材料が均一に添加混合され、一体化していることを特徴とす上記（１）〜（８）の磁石用固形材料。
（１０）磁性材料の粒界に非磁性相が存在する上記（１）〜（９）の磁石用固形材料。
【００１７】
（１１）上記（１）〜（１０）の磁石用固形材料と軟磁性の固形金属材料とを接合して一体化した磁石用固形材料。
（１２）軟磁性材料層を有し、上記（１）〜（１１）の磁石用固形材料と軟磁性材料とが交互に積層されて一体化したことを特徴とする磁石用固形材料。
（１３）上記（１）〜（１２）の磁石用固形材料部の少なくとも一部が、非磁性の固形材料で覆われたことを特徴とする磁石用固形材料。
（１４）希土類−鉄−窒素系磁性材料以外の成分が密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下の元素、化合物またはそれらの混合物である上記（１）〜（１３）の磁石用固形材料。
【００１８】
（１５）希土類−鉄−窒素系磁性材料以外の成分が大気又は不活性ガスのうち少なくとも１種を含有することを特徴とする、上記（１４）の磁石用固形材料。
（１６）希土類−鉄−窒素系磁性材料以外の成分が、酸化物、フッ化物、炭化物、窒化物、水素化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、塩化物、及び硝酸塩からなる群から選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする、上記（１４）又は（１５）記載の磁石用固形材料。
（１７）希土類−鉄−窒素系磁性材料以外の成分が、有機物であることを特徴とする、上記（１４）〜（１６）記載の磁石用固形材料。
【００１９】
（１８）常温の残留磁束密度Ｂ_ｒ、常温の保磁力Ｈ_ｃＪ、磁石として使用するときのパーミアンス係数Ｐ_ｃ及び最高使用温度Ｔ_ｍａｘの関係が、μ_０を真空の透磁率とするとき、
Ｂ_ｒ≦μ_０Ｈ_ｃＪ（Ｐ_ｃ＋１）（１１０００−５０Ｔ_ｍａｘ）／（１００００−６Ｔ_ｍａｘ）
である上記（１）〜（１７）の磁石用固形材料。
（１９）磁気異方性を付与したことを特徴とする上記（１）〜（１８）の磁石用固形材料。
（２０）角柱状又は円筒状又はリング状又は円板状又は平板状に成形した上記（１）〜（１９）の磁石用固形材料。
【００２０】
（２１）希土類−鉄−窒素系磁性材料の原料粉体を水中衝撃波を用いて衝撃圧縮固化することを特徴とする磁石用固形材料の製造方法。
（２２）衝撃波圧力が３〜４０ＧＰａである上記（２１）の方法。
（２３）原料粉体の圧粉成形を磁場中で行う上記（２１）又は（２２）の方法。、
（２４）材料を少なくとも一度１００℃以上且つ分解温度より低い温度で熱処理をする工程を含む上記（２１）〜（２３）の方法。
（２５）上記（１）〜（２０）の磁石用固形材料を用いた磁石の静磁場を利用する装置に使用するための部品。
（２６）磁石の静磁場を利用する最高使用温度Ｔ_ｍａｘが１００℃以上の装置であって、その部品として（２５）の部品を使用する装置。
【００２１】
ここで言う固形材料とは、塊状の材料のことを指す。さらに、ここで言う磁石用固形材料とは、塊状の磁性材料のことを指し、磁石用固形材料を構成する磁性材料の粉末同士が直接、または金属相若しくは無機物相を介して、連続的に結合し、全体として塊状を成している状態の磁性材料である。着磁によって磁化し、残留磁束密度を発現している状態を特に磁石と呼ぶが、磁石も又ここで言う磁石用固形材料の範疇に属する。
【００２２】
ここでいう希土類元素とは、周期表第ＩＩＩａ族のＹおよび原子番号５７から７１までのＬａ系列の１５元素、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕを指す。
ここで言う分解とは、希土類−鉄−窒素系磁性材料粉体の結晶構造が変化するのに伴ってα−Ｆｅ分解相が生じることであり、このα−Ｆｅ分解相の存在は磁気特性に悪影響を及ぼすので、上記のような分解は防止すべき現象である。
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明について、特に好ましい態様を中心に詳細を説明する。
本発明の磁石用固形材料に用いられるＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は、公知の方法により調製される。
例えば、希土類−鉄合金を高周波法、超急冷法、Ｒ／Ｄ法、ＨＤＤＲ法、メカニカルアロイング法、メカニカルグラインディング法などで調製し、数十〜数百μｍ程度に粗粉砕した後、窒素ガスの高圧雰囲気下で窒化処理を行って微粉砕を行い、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を調製する。磁性材料の組成、合金の処理法や窒化法によっては粗粉砕や微粉砕を行わない場合もある。
【００２４】
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の結晶構造としては、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型結晶構造等又はそれと同様な結晶構造を有する菱面体晶、又はＴｈ_２Ｎｉ_１７、ＴｂＣｕ_７、ＣａＺｎ_５型結晶構造等又はそれと同様な結晶構造を有する六方晶、さらにＲ_２Ｆｅ_１４ＢＮ_ｘ型、Ｒ_２Ｆｅ_１４ＣＮ_ｘ型やＲ（Ｆｅ_１−ｙＭ_ｙ）_１２Ｎ_ｘ型等又はそれと同様な結晶構造を有する正方晶などが挙げられ、そのうち少なくとも一種を含むことが必要である。この中でＴｈ_２Ｚｎ_１７型結晶構造等又はそれと同様な結晶構造を有する菱面体晶、又はＴｈ_２Ｎｉ_１７、ＴｂＣｕ_７、ＣａＺｎ_５型結晶構造等又はそれと同様な結晶構造を有する六方晶が全体のＲ−Ｆｅ−Ｎ系材料のうち５０体積％以上含まれることが好ましく、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型結晶構造等又はそれと同様な結晶構造を有する菱面体晶が全体のＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料のうち５０体積％以上含まれることが最も好ましい。
【００２５】
本発明における全体の磁石用固形材料に対するＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率は５０〜１００体積％とすることが必要である。但し、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料のみで磁石用固形材料が構成されている場合、或いは、ガス又は有機物との複合材料である場合は、全体の磁石用固形材料に対するＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率は８０〜１００体積％であることが好ましい。８０体積％未満であると磁性粉同士の連続的な結合が不十分であり、磁石用固形材料を成すことができない。但し、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料以外に、希土類−鉄−ほう素系磁性材料などの硬磁性材料、Ｃｏなどの軟磁性材料、金属や無機物である非磁性相などが含まれるときは、それらの体積分率とＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率を併せた値である固形材料体積分率が８０〜１００体積％の範囲にあれば良い。ここでいう体積分率とは、磁石用固形材料の空隙を含めた全体の体積に対して磁性材料が占有する体積の割合のことである。
【００２６】
以上のＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は、好ましくは０．１〜１００μｍの平均粒径を有する粉体状として得られ、磁石用固形材料の原料として供給される。平均粒径が０．１μｍ未満であると、磁場配向性が不十分となりやすく、残留磁束密度が低くなる傾向がある。逆に平均粒径が１００μｍを超えると保磁力が低くなり、実用性に乏しくなる傾向にある。優れた磁場配向性を付与させるために、更に好ましい平均粒径の範囲は１〜１００μｍである。
【００２７】
また、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は、高い飽和磁化、高いキュリー点とともに、大きな磁気異方性を有することが特徴である。従って、単結晶粉体とすることができるＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料においては、外部磁場により容易に磁場配向することができ、高い磁気特性を持つ異方性磁石用固形材料とすることができる。
なお、下記のような酸素を含むＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料であっても、本発明の磁石用固形材料として同様に用いられる。
【００２８】
（１）一般式Ｒ_αＦｅ_１００ _―α ₋ _β ₋ _δＮ_βＯ_γで表される磁性材料であり、ＲはＹを含む希土類元素から選ばれた少なくとも一種の元素であり、又、α、β、δは原子百分率で、５≦α≦２０、１０≦β≦２５、１≦γ≦１０であることを特徴とする磁性材料。
（２）上記（１）の磁性材料が、菱面体晶又は六方晶の結晶構造を有することを特徴とする磁性材料。
（３）Ｒ及び又はＦｅの２０原子％以下をＮｉ、Ｔｉ、Ｖ、　Ｃｒ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｈｆ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｂから選ばれた少なくとも一種の元素と置換した上記（１）又は（２）の磁性材料。
（４）Ｎの１０原子％以下をＣ、Ｐ、Ｓｉ、Ｓ、Ａｌから選ばれる少なくとも一種の元素と置換した上記（１）〜（３）の磁性材料。
（５）上記（１）〜（４）のいずれかの磁性材料の成分のうち、Ｒの５０原子％以上がＳｍであることを特徴とする磁性材料。
（６）上記（１）〜（５）のいずれかの磁性材料の成分のうち、Ｆｅの０．０１〜５０原子％をＣｏで置換したことを特徴とする磁性材料。
（７）上記（１）〜（６）のいずれかの磁性材料の粒界又は表面にＺｎを反応させた磁性材料。
【００２９】
酸素がＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料に含有されると、磁化は若干劣るが、保磁力の向上と磁気特性の安定性に寄与する。
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の大きな特徴の一つは、耐酸化性が比較的高く、錆が発生しにくい点である。
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、磁気特性が極めて高く、ＶＣＭなどのアクチュエータや各種モータに多用されているが、表面が常温の大気中でも容易に酸化してしまうため、錆落ち防止の目的でニッケルメッキやエポキシ樹脂コーティングなどにより表面処理することが必須となる。
【００３０】
これに対して、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を用いた磁石の場合、上記の表面処理を必要としないか、或いは簡便なものとすることができる。即ち、コスト的に有利であるだけでなく、アクチュエータやモータとして使用する場合、ステータとロータ間のギャップが磁性の低い表面層分だけ狭く取れるので、回転や反復運動のトルクを大きく取れる利点があり、磁石の磁力を最大限活かすことができる。このため、例えば常温の（ＢＨ）_ｍａｘ値がＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石より劣る場合であっても、同様なパフォーマンスを発揮することができる。
【００３１】
磁化及び磁束密度は充填率に比例するため、密度が小さくなるほど残留磁束密度が低くなり、最大エネルギー積が低下するので、一般に充填率が高い磁石用固形材料ほど高性能磁石用として好適に用いられる。また、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁石材料は多くの場合微粉体であるため、連続孔であるボイド等の酸素の通り道が多く存在すると、微粉体の表面が酸化劣化して保磁力が低下する傾向がある。従って、材料組成・用途によっては、十分に密度を上昇させ、表面からの酸素の進入を防ぐことが好ましい。
製造方法や条件によっては、磁石用固形材料の体積が大きくなるほど、内部における充填率が下がる場合があるが、その場合であっても、表面層の充填率が充分上がっていてその厚みが充分大きければ、実用磁石として供することができる。
【００３２】
しかし、磁石用固形材料がＲ−Ｆｅ−Ｎ系材料のみで構成され、残部が大気である場合の密度が６．１５ｇ／ｃｍ^３以下であると、いかなる形態、体積の磁石を形成する場合においても磁石内にボイドを多く含み、しばしば衝撃や負荷による欠けや崩壊へと発展するヒビ、割れの原因となったり、上記のような保磁力低下をきたすことが多く好ましくない。
【００３３】
本発明で用いるＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は、ニュークリエーション型、ピンニング型、エクスチェンジスプリング型、交換結合型など磁化反転のメカニズムが異なる各種磁性材料を磁石用固形材料とすることができる。これら全ての磁性材料は、いずれも６００℃を超える温度で分解反応が生じるため、高温で高密度化する焼結法によっては磁石用固形材料とすることができないものであり、本発明の衝撃圧縮法を用いて成形することが非常に有効な材料群である。
【００３４】
また、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料が分解して、約１００ｎｍを超える粒径の大きなα−Ｆｅ分解相と希土類窒化物相とが生じた場合、高価な希土類が多く含まれているのにも関わらず、α−Ｆｅ分解相が逆磁区の芽となり、保磁力が大きく低下して好ましくない。
そこで、予めＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の副相として、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｆｅ−Ｃｏ、パーマロイなどのＦｅ−Ｎｉ、Ｆｅ−Ｃｏ−Ｎｉ及びそれらの窒化物、さらに以上の成分と前記したＭ成分との合金、化合物などの軟磁性相を含有する場合、かかる軟磁性相の粒径または厚さが５〜１００ｎｍ程度となるように調製することによって、実用的な保磁力を維持できる上に、高価な希土類の量を節約することができ、コストパフォーマンスの高い磁石が得られる。
【００３５】
これらの軟磁性副相は、特にＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の残留磁束密度を向上させる効果を有する。しかし、軟磁性相の粒径または厚さが５ｎｍ未満であると飽和磁化が小さくなってしまい、又、１００ｎｍを超えると軟磁性相と硬磁性相並びに軟磁性相同士の交換結合による異方性を保持できなくなり、逆磁区の芽となって保磁力が低くなるので、好ましくない。
【００３６】
このような微構造を達成するために、Ｒ−Ｆｅ原料の作製法として、Ｍ成分を加え、超急冷法によりＲ−Ｆｅ−Ｍ原料とする公知の方法や、メカニカルアロイング法又はメカニカルグラインディング法などの公知の方法、又はそれに準じた粉砕法でＲ−Ｆｅ又はＲ−Ｆｅ−Ｍ原料を作製するなどの方法を採用できる。
また、このとき、軟磁性副相の量は５〜５０体積％であることが好ましい。５体積％未満であると、保磁力は比較的高くなるが、残留磁束密度がＲ−Ｆｅ−Ｎ系材料単独の場合よりさほど高くならず、５０体積％を超えると逆に残留磁束密度は高くなるが保磁力が低下し、何れも高い（ＢＨ）_ｍａｘが得られない傾向がある。より好ましい軟磁性相量の範囲は１０〜４０体積％である。
【００３７】
更に、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系などの希土類−鉄−ほう素系磁性材料、ＳｍＣｏ_５系やＳｍ_２Ｃｏ_１７系のような希土類−コバルト系磁性材料、フェライト系磁性材料などの硬磁性粉体のうち一種又は二種以上を、５０体積％以下の範囲内で、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料と混合することにより、用途に応じて磁気特性、熱安定性、コストなどの各種実用化要件が最適化された磁石用固形材料を得ることができる。
【００３８】
一般に、希土類−鉄−ほう素系材料を多く含む程、磁気特性全般が高くなるが、耐食性が低下する上にコスト高となり、希土類−コバルト系磁性材料を多く含む程、熱安定性が向上するが、磁気特性が低下し、コストが高くなり、フェライト系磁性材料を多く含む程、コストが安くなり、温度特性は向上するが磁気特性が大きく低下する。Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料と極端に粒径の異なる他の磁性材料を混合すると、充填率を上げる条件がより広くなる利点がある。
【００３９】
本発明の磁石用固形材料で、特に保磁力が高く角形比の高い磁石とすることを目的として、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の粒界に非磁相を存在させることができる。
その方法としては、特許第２７０５９８５号公報を初めとする公知の方法、例えば、磁性粉体と非磁性成分を混合して熱処理する方法、磁性粉体表面をメッキ処理する方法、磁性粉体表面に各種蒸着法により非磁性成分をコーティングする方法、磁性粉体を有機金属で処理し該有機金属を光分解させることにより金属成分として粉体表面をコーティングする方法等が挙げられる。さらに、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料と非磁性成分を混合し圧縮成形した後、衝撃波により圧縮する方法も可能である。
【００４０】
非磁性成分としては、無機成分、有機成分のいずれも可能であるが、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｇａ等の融点が１０００℃以下、好ましくは５００℃以下の各低融点金属が好ましく、中でもＺｎを用いると飛躍的に保磁力が上昇し、熱安定性も向上する。高い磁気特性を実現するためには、予めＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料に含まれている量も含めて非磁性相の体積分率は、１０体積％以下が好ましく、更に５体積％以下が好ましく、３体積％以下であると最も好ましい。又、０．０１体積％未満であると保磁力に与える非磁性相の効果がほとんど見られなくなる。
【００４１】
本発明の磁石用固形材料は、軟磁性の固形金属材料と接合して一体化することにより、より高いコストパフォーマンスを実現することができる。Ｆｅ材、Ｆｅ−Ｃｏ材、珪素鋼板などをＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料と組み合わせることにより、磁束密度を増強することができ、更に、表面にそれらの材料やＮｉ若しくはＮｉを含有する材料を張り合わせることで、加工性や耐食性をさらに増すこともできる。
【００４２】
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料と軟磁性材を接合一体化した例を図１、図２に示す。
図１は、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料（硬磁性層）と軟磁性の固形状金属（軟磁性層）とを接合して一体化して得られた磁石用固形材料の断面の一例を示す。
図２は、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料層（硬磁性層）と軟磁性層が交互に積層され一体化された磁石用固形材料の断面の一例を示す。図２のような構成にすると、磁石の表面磁束密度を損なうことなく、低コスト化が図れる。
本発明の特徴として、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料粉体と軟磁性バルク材又は粉体とを混合することなく、同時に仕込んで衝撃波圧縮した場合、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の固化と軟磁性材との一体化を同時に行うことが出来、後工程で一体化の為の、切り出し、溶接、接着剤などによる接着を行う必要がないため、コストメリットが大きい。
【００４３】
本発明の磁石用固形材料は、図３に示すように、その表面の一部又は全部を非磁性の固形材料で覆うことができる。
図３は、非磁性体で覆われた磁石用固形材料の断面を例示する。表面全てを非磁性体で覆うような磁石用固形材料は、耐食性を増す効果もあって、高温高湿の過酷な環境での用途では磁気特性を若干犠牲にしてでも非磁性体の被覆をした方が好適な場合もある。非磁性体としては、分解温度や融点の高い有機物、高分子、無機物、非磁性金属などが挙げられるが、熱安定性が特に要求される用途では非磁性金属や無機物による被覆が好ましい。この場合も又、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料粉体と非磁性固形材料又は粉体とを混合することなく同時に仕込んで、衝撃波圧縮した場合、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の固化と非磁性材との一体化を同時に行うことができる。
【００４４】
磁石用固形材料を異方性化し、磁石とするために、通常着磁を行うが、この際に磁石用固形材料に大きな衝撃が加わり、緻密に固化したＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料をもってしても、割れ欠けの原因となる場合がある。そのため、着磁場や着磁方法によっては、磁石表面の一部又は全部を非磁性の固形材料で覆うことにより耐衝撃性の高い磁石用固形材料とすることが好ましい。
【００４５】
図４は、本発明の他の磁石用固形材料の断面の一例を示すものである。即ち、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料と軟磁性体及び非磁性体を組み合わせることにより、図４に示すような磁石用固形材料を形成することもできる。
本発明の磁石用固形材料は、着磁後の磁気特性に優れることが特徴である。Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系材料が磁気異方性材料であった場合、圧縮成形時に８０ｋＡ／ｍ以上、好ましくは８００ｋＡ／ｍ以上の磁場で、磁性粉体を磁場配向することが望ましい。更にまた、衝撃波圧縮成形後に１．６ＭＡ／ｍ以上、より好ましくは２．４ＭＡ／ｍ以上の静磁場若しくはパルス磁場で着磁することにより、残留磁束密度及び保磁力を増加させることが望ましい。
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料が等方性材料である場合、圧縮成形時の磁場配向は不要であるが、上記のような着磁を行って、充分磁気的に異方化することが必須となる。
【００４６】
また、本磁石用固形材料を着磁し、磁石として使用する場合、その用途によっては多種多様な形状が要求される。本磁石用固形材料は、樹脂バインダを含まず、且つ密度が高く、切削加工及び／又は塑性加工により、任意の形状に、通常の加工機で容易に加工することができる。特に、工業的利用価値の高い角柱状、円筒状、リング状、円板状又は平板状の形状に、容易に加工できることが特徴である。一旦これらの形状に加工した後、さらにそれらに切削加工などを施し、瓦状や任意の底辺形状を有する四角柱などに加工することも可能である。即ち、任意の形状から、円筒面を含む曲面、平面により囲まれたあらゆる形態に、容易に切削加工及び／塑性加工を施すことにより成形することができるのである。ここで言う切削加工とは、一般的な金属材料の切削加工であり、鋸、旋盤、フライス盤、ボール盤、砥石などによる機械加工であり、塑性加工とは、プレスによる型抜きや成形、圧延、爆発成形などである。また、冷間加工後のひずみ除去の為に、当該磁性材料粉体の分解温度以下での焼き鈍し等の熱処理を行うことができる。
【００４７】
磁性材料粉体の組成によっては、塑性加工により、磁気異方性を付与したり強化したりすることができ、また熱処理と組み合わせることにより保磁力の調整を行うことも可能である。熱処理は、後述する衝撃波圧縮の後、生じた歪みを焼鈍したり、微細組織の調整を行い各種磁気特性を向上させるためにも用いることができる。更に、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料に低融点金属を含む場合などにおいて、圧粉成形と同時に或いはその前後に熱処理を行って磁性粉間の仮結合を強固なものとし、その後の取り扱いを容易にすること等にも利用できる。熱処理温度としては１００℃以上且つ分解温度未満の範囲で選ばれ、上述の例以外にも本発明の磁石用固形材料を製造する各工程前、中、後、さらに本発明の磁石用固形材料用に選択した原料作製工程等の任意の段階で熱処理を実施することができる。
【００４８】
本発明の磁石用固形材料における第２態様は、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を８０〜９７体積％含有した材料である。この態様は、軽量でありながら磁気特性とその安定性が優れる磁石用固形材料を提供しようというものでる。この態様においては、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系材料以外の３〜２０体積％の部分は、用途や材料組成によっては大気であっても良いが、真空、或いは密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下の元素、化合物、またはそれらの混合物であってもよい。
【００４９】
本発明の第２の態様である磁石用固形材料の密度は、その特徴を活かすために、６．１５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３とすることが好ましい。６．１５ｇ／ｃｍ^３未満であってもＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の成分が８０体積％以上となる場合が好ましい場合がある。また、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を９７体積％以下としても７．４５ｇ／ｃｍ^３を越える場合があり、既存の固形磁石に比べ軽量である本発明の磁石用固形材料の特徴が活かせなくなることもある。例えば、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３磁性材料の真密度は７．６６ｇ／ｃｍ^３であるが、磁性材料以外の部分が充分無視できるほど密度の低いガスなどであったとして、磁性材料の含有率が８０〜９７体積％のとき、密度は６．１５〜７．４５となる。
【００５０】
ここで言う真密度とは、Ｘ線から求められる、Ｒ−Ｆｅ−Ｎユニットセルの体積ｖと、そのユニットセルを構成する原子の原子量の総和ｗから求められる密度ｗ／ｖのことであり、一般にＸ線密度Ｄｘと呼ばれるものである。また、磁石用固形材料の密度Ｄｍは、アルキメデス法や体積法などのマクロな方法で求めることができる。なお、本発明の磁石用固形材料は、多結晶体であり、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ主相と異なった界面相を含む場合もあるため、ボイドが無い状態であってもＤｍは必ずしもＤｘに一致しない。従って、本発明においては、磁石用固形材料のパッキングの度合いを充填率Ｄｍ／Ｄｘで判断するより、Ｄｍ自体の値を目安とする方が適切である場合が多い。
【００５１】
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系材料の組成や磁性材料以外の部分の種類により、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系材料の体積分率と密度の関係は変わるが、熱安定性の良い磁石用固形材料とするために８０体積％以上の磁性材料含有率が求められ、軽量である磁石用固形材料とするために７．４５ｇ／ｃｍ^３以下の密度が求められるので、より好ましい磁石用固形材料は、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を８０〜９７体積％含有し、しかも密度が６．１５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３の範囲にあるものである。
さらに好ましいＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率または磁石用固形材料の密度の範囲を述べると、特に熱安定性が要求される用途には８３〜９７体積％であって密度６．３５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３の範囲が選ばれ、機械的強度、磁気特性、熱安定性に非常に優れる軽量な磁石とするためには、８５〜９６体積％であって密度６．５０〜７．４０ｇ／ｃｍ^３の範囲が選ばれる。
【００５２】
本発明の磁石用固形材料において、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料以外の成分は密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下の元素、化合物またはそれらの混合物であることが好ましい。密度が６．５ｇ／ｃｍ^３を越える元素などであると、磁性材料の体積分率を８０％に限定しても、磁石用固形材料全体の密度が７．４５ｇ／ｃｍ^３を越える場合が多く、軽量である本発明の特徴が活かせなくなるので好ましくない。
【００５３】
密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下の元素としては、Ａｌ、Ａｒ、Ｂ、Ｂｅ、Ｂｒ、Ｃ、Ｃａ、Ｃｌ、Ｆ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｈ、Ｈｅ、Ｋｒ、Ｍｇ、Ｎ、Ｎｅ、Ｏ、Ｐ、Ｓ、Ｓｅ、Ｓｉ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｖ、Ｙ、Ｚｒなどが挙げられる。また、これらの化合物、合金や、密度６．５ｇ／ｃｍ^３以上の元素が含まれている場合においても、Ｍｎ−Ａｌ−ＣやＡｌ−Ｃｕ−Ｍｇ合金などのように化合物や合金において密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下となるもの、或いは体積比で１：１のＢｉ−Ａｌなどの混合物において密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下となるものなどを選択することが好ましい。
【００５４】
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料以外の部分が密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下であるガス、例えば、窒素ガス、Ｈｅ、Ａｒ、Ｎｅなどの不活性ガスのうち少なくとも１種や水素ガス、アンモニアガスのような還元性ガスであっても良い。これらの磁性材−ガス複合磁石用固形材料は軽量であることが特徴である。
また、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料以外の部分が密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下のＭｇＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＺｒＯ_２、ＳｉＯ_２、フェライトなどの酸化物、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３などのフッ化物、ＴｉＣ、ＳｉＣ、ＺｒＣなどの炭化物、Ｓｉ_３Ｎ_４、ＺｎＮ、ＡｌＮなどの窒化物などであっても好ましく、その他、水素化物、炭酸化物、硫酸塩、ケイ酸塩、塩化物、硝酸塩またはそれらの混合物であっても良い。
【００５５】
この中で、特にＢａＯ・６Ｆｅ_２Ｏ_３系、ＳｒＯ・６Ｆｅ_２Ｏ_３系、Ｌａ添加フェライト系などの硬磁性フェライト、場合によってはＭｎ−Ｚｎ系、Ｎｉ−Ｚｎ系軟磁性フェライトなどを含有させることにより、磁気特性やその安定性を向上させることができる。これらの磁性材−無機物複合磁石用固形材料は機械的強度が高く、熱安定性や磁気特性に優れる。
さらに、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料以外の部分が密度６．５ｇ／ｃｍ^３以下の有機物であっても良い。例えば、ポリアミド、ポリイミド、ポリフェニレンオキシド、全芳香族ポリエステルなどエンジニアリング樹脂と呼称される樹脂や液晶ポリマー、エポキシ樹脂、フェノール変性エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、弗素樹脂など、耐熱性の熱可塑性或いは熱硬化性樹脂を初め、シリコーンゴムなどの有機ケイ素化合物、カップリング剤や滑剤などの有機金属化合物など、ガラス転移点、軟化点、融点、分解点が１００℃以上の有機物であるならば本発明の磁石用固形材料の成分として用いることができる。
【００５６】
但し、その体積分率は２０％以下、好ましくは１７％以下、さらに好ましくは１０％以下、最も好ましくは５％以下であって、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の金属結合による固化を妨げるものであってはならない。この磁性材−有機物複合磁石用固形材料は、軽量なわりに耐衝撃性に優れる。但し、高温高湿度の過酷な環境においては、磁性材−有機物複合磁石用固形材料を用いない方が良い場合がある。
【００５７】
本発明の磁石用固形材料のＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料以外の部分に、上記のガス、無機物、有機物のうち２種以上を同時に含有することができる。例えば、大気である空隙を有し、シリカを分散したシリコーンゴムを含有したＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材−無機物−有機物複合磁石用固形材料、空隙に不活性ガスである窒素ガスを充填し、シリカを分散したシリコーンゴムを含有したＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材−ガス−無機物−有機物複合磁石用固形材料などであり、それぞれの成分の特徴を活かして、用途により使い分けることが望ましい。
【００５８】
本発明の磁石用固形材料は、常温の残留磁束密度Ｂ_ｒ、常温の保磁力Ｈ_ｃＪ、磁石として使用するときのパーミアンス係数Ｐ_ｃ及び最高使用温度Ｔ_ｍａｘの関係が、μ_０を真空の透磁率とするとき、
Ｂ_ｒ≦μ_０Ｈ_ｃＪ（Ｐ_ｃ＋１）（１１０００−５０Ｔ_ｍａｘ）／（１００００−６Ｔ_ｍａｘ）
であれば更に望ましい。
上記の関係式は、磁石が顕著な減磁をしない条件を定める式であるが、その意味について以下に補足する。ここに顕著な減磁とは、不可逆でかつ大きな減磁のことを指し、例えば１０００時間以内に不可逆減磁率で−２０％を越えるような減磁を言う。
【００５９】
磁石の逆磁場に対する磁化の変化を表すＢ−Ｈ曲線上における屈曲点のＨ座標は、角形比がほぼ１００％であるとき、ほぼＨ_ｃＪの値となる。磁石の動作点が、屈曲点より高磁場側に来ると急激に減磁して、磁石の有する性能を有効に発揮させることができないので、動作点は屈曲点よりも低磁場側にあるべきである。従って、磁石の形状によって決まる反磁場に対する磁束密度の比を内部パーミアンス係数Ｐ_ｃ０、磁石として磁気回路や装置に組み込んだ後、運転中磁石に掛かる逆磁場の大きさによって定まる各動作点でのパーミアンス係数の中で最小のパーミアンス係数をＰ_ｃとするとき、Ｐ_ｃ０とＰ_ｃのうち小さい方の値をＰ_ｃｍｉｎとすれば、少なくとも下記式（１）の範囲内でなければ、顕著な減磁が生じてしまう。
【００６０】
【数１】

【００６１】
（１）式は室温における条件式であり、温度Ｔ℃においては、残留磁束密度の温度係数［α（Ｂ_ｒ）］、保磁力の温度係数［α（Ｈ_ｃＪ）］を用いて、下記式（２）と書き改めることにより、大幅な減磁が生じない条件が決定される。
【００６２】
【数２】

【００６３】
ここでＰ_ｃ０がＰ_ｃより小さく、着磁しても磁場を取り去るとすぐに減磁してしまう場合は、予めヨークなどに磁石を組み込んでから着磁することによって顕著な減磁を回避することができるが、少なくとも（２）式によって定める条件を満たしていなくては磁石の使用による顕著な減磁を免れることはできない。
【００６４】
Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系材料の組成や温度領域によってα（Ｂ_ｒ）、α（Ｈ_ｃＪ）の値は変わるが、ほぼα（Ｂ_ｒ）は−０．０６％／℃、α（Ｈ_ｃＪ）は−０．５％／℃である。α（Ｂ_ｒ）の値に比べてα（Ｈ_ｃＪ）の値の方が絶対値が大きく、両者とも負の値なので、Ｔが高いほど（２）式を満たす正の値の組み合わせ（Ｂ_ｒ、Ｈ_ｃＪ）の領域は小さくなる。従って、本発明の磁石用固形材料を用いて成る磁石が、パーミアンス係数Ｐ_ｃの条件で使用される場合、動作中最も高くなる温度Ｔ_ｍａｘ℃により決定される（２）式の範囲にＢ_ｒ及びＨ_ｃＪを制御することにより、磁石の減磁を緩和することができることになる。
【００６５】
（２）式にＴ＝Ｔ_ｍａｘ、α（Ｂ_ｒ）＝−０．０６、α（Ｈ_ｃＪ）＝−０．５を代入し、整理すると下記式（３）のようになる。
【００６６】
【数３】

【００６７】
即ち、磁石としたとき、Ｂ_ｒ、Ｈ_ｃＪ、Ｐ_ｃ、Ｔ_ｍａｘ　が（３）式を満たせば、顕著な減磁が起こらない磁石であるということができる。また、（３）式によれば、Ｈ_ｃＪが大きいほど、Ｂ_ｒの取りうる値は大きくなる。熱安定性が高く、高磁気特性の磁石とするためには、Ｈ_ｃＪが０．６２ＭＡ／ｍを越える磁石用固形材料とする方が好ましい。
ところで、磁性材料の体積分率を上げることにより、Ｂ_ｒを大きくして常温の最大エネルギー積（ＢＨ）_ｍａｘが高い磁石用固形材料としたとしても、Ｔ_ｍａｘが例えば１００℃以上であるような高い温度であって（３）式の範囲を逸脱すれば、減磁が顕著となり、磁性材料の体積分率が低くＢ_ｒの小さい磁石用固形材料とパフォーマンスが変わらなくなってしまう場合がある。つまり、Ｐ_ｃとＴ_ｍａｘの組み合わせと磁石用固形材料のＨ_ｃＪによっては、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率を上げてＢ_ｒを大きく取る意味がない。むしろ、磁性材料の体積分率を下げた方が軽量でコストパフォーマンスの高い磁石用固形材料となるのである。
【００６８】
上記は、磁石の形状または磁気回路、動作によって決まる最小のパーミアンス係数、及びＢ_ｒ、Ｈ_ｃＪ、α（Ｂ_ｒ）、α（Ｈ_ｃＪ）といった磁性材料の磁気的な特性によって決まる熱安定性について述べたものであり、一般に磁石の温度特性とも言われる性質である。
この他に、熱安定性が低下する大きな原因としては、磁性粉体同士が、充分金属結合により接合して固化していないことが挙げられる。本来、永久磁石は外界に静磁ポテンシャルを作るために、結晶の容易磁化方向を揃えているが、磁気的に非平衡な状態であるため、磁性粉体同士が充分結合され固定されていない状態であると、各磁性粉がマトリックスの中で回転するなどして容易磁化方向の向きを変え、蓄えられた静磁エネルギーが徐々に小さくなっていく。
【００６９】
磁性粉充填率が８０％未満の材料、例えばボンド磁石などは、１００℃以上の高温で樹脂が軟化あるいは劣化すると比較的容易に上記のような緩和が起こり、顕著な減磁が生じることになる。ボンド磁石は、その名のとおり、バインダによりボンディングされている磁石であって、金属結合やイオン結合により固化された磁石ではない。熱安定性の不足はそのことに起因する問題点であるといえる。一方、本発明の材料のうち、磁性粉体積分率が８０％以上、好ましくは８３％以上、更に好ましくは９０％以上、最も好ましくは９５％以上であれば、磁性粉同士が金属結合で固化しており、このような緩和は起こらない。以上のように、１００℃以上で満足する熱安定性を達成するためには、その材料の磁気特性と用途に応じて、磁性材料の体積分率の下限と上限を特定の範囲に設定する必要がある。
【００７０】
また、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は、磁気特性の最適化を図ろうとした場合の窒素量はＲ_２Ｆｅ_１７当たり３個が最適である。しかしながら、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は、前記窒素量が３個より少なくなり、熱力学的に不安定なＲ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３− _Δ相が生じる。この相は、熱的、機械的なエネルギーにより容易にα−Ｆｅ分解相と希土類窒化物分解相とへ分解する結果、従来の衝撃波圧縮法によっては高性能な磁石用固形材料とはなり得ない。
【００７１】
しかしながら、本発明においては、水中衝撃波を用いることにより、従来の衝撃波圧縮法によっては高性能な磁石用固形材料とはなり得なかったＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を分解させること無く固化させることができる。このことは、密度が高く、高磁気特性で、熱安定性、耐酸化性の優れたＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料を得るための重要な知見に他ならない。
次に、本発明の磁石用固形材料の製造法、特にその中で本発明の磁石用固形材料の実現を可能とした衝撃波圧縮について述べる。但し、本発明の製造法は、これに限定されるわけではない。
【００７２】
水中衝撃波による衝撃圧縮方法としては、二重管の最内部に当該原料粉体を圧粉成形し、中間部に水を入れ、外周部に爆薬を配置し、爆薬を爆轟させることで、前記中間部の水中に衝撃波を導入し、最内部の当該粉体を圧縮する方法や、当該原料粉体を密閉容器中へ圧粉成形し、水中へ投入し、爆薬を水中にて爆轟させ、その衝撃波により当該原料粉体を圧縮する方法や、特許第２９５１３４９号公報又は、特許３２２０２１２号公報による方法が選択できる。いずれの方法においても、以下に示す水中衝撃波による衝撃圧縮の利点を得ることができる。
【００７３】
水中衝撃波を用いた本発明の衝撃圧縮法による圧縮固化工程では、衝撃波の持つ超高圧剪断性、活性化作用は、粉体の金属的結合による固化作用と組織の微細化作用を誘起し、バルク固化と共に高保磁力化することも可能である。
このとき、衝撃圧力自体の持続時間は、従来の衝撃波を用いた場合よりも長いが、体積圧縮と衝撃波の非線形現象に基づくエントロピーの増加による温度上昇は極めて短時間（数μｓ以下）に消失し、分解や脱窒は殆ど起こらない。
水中衝撃波を用いて圧縮した後も残留温度は存在する。この残留温度が分解温度（常圧で約６００℃）以上になると、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料等も分解が開始され、磁気特性を劣化するので好ましくない。
しかし、水中衝撃波による場合は、従来の衝撃波による場合よりも、残留温度を低く保つことが非常に容易である。
【００７４】
即ち、水中衝撃波は以下のような特徴を有する。
（１）水中衝撃波の圧力は、爆薬と水のユゴニオ関係によって決まり、圧力Ｐは概略次式で示される。
Ｐ＝２８８（ＭＰａ）｛（ρ／ρ_０）^７．２５−１｝
上式より、水中衝撃波を用いた場合には、水の密度ρの基準値ρ_０に対する変化に関する圧力Ｐの増加量が非常に大きいため、爆薬量の調節により容易に超高圧が得られ、その際の磁性材料の温度は従来の衝撃波を用いた場合に比べて容易に低温度に保持される。
（２）衝撃圧力自体の持続時間が長い。
（３）体積圧縮と衝撃波の非線形現象に基づくエントロピーの増加による磁性材料の温度上昇は極めて短時間に消失する。
（４）磁性材料の温度は、その後高く保持されることが少なく、又、長く保持されることが少ない。
（５）衝撃圧力が被圧縮体に均一に負荷される。
水中衝撃波のもつ、これらの優れた特徴によって初めて、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料が熱分解を起こさず、高密度に容易に圧縮固化される。
更に、圧粉成形を磁場中で行うことにより、磁性材料粉体の磁化容易軸を一方向に揃えることができ、得られた圧粉体を衝撃圧縮固化により固形化しても、配向性は損なわれず、磁気的に一軸性の異方性をもつ磁石用固形材料が得られる。
【００７５】
本発明において、衝撃波圧力が３〜４０ＧＰａの水中衝撃波を用いて圧縮固化することにより、原料磁性粉体の真密度（例えば７．６６ｇ／ｃｍ^３）に対し充填率８０％を超える密度の磁石用固形材料を得ることができる。衝撃波圧力が３ＧＰａより低いと、必ずしも充填率が８０％を超える磁石用固形材料を得ることができない。また、衝撃波圧力が４０ＧＰａより高いと、α−Ｆｅ分解相等の分解物が生じ易く、好ましくない。衝撃波圧力が３〜４０ＧＰａの水中衝撃波を用いて圧縮固化する場合は、原料磁性粉体の真密度に対し充填率８０％を超える密度の磁石用固形材料を再現性良く得ることができる。また、衝撃波圧力が６〜４０ＧＰａの水中衝撃波を用いた場合は、充填率が９０％を超える高密度の磁石用固形材料を得ることができる。但し、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の外に、軟磁性材料、希土類−鉄−ほう素系磁性材料などの硬磁性材料、非磁性相などの固形成分を含む場合は、上記の条件は、磁石用固形材料に対するＲ−Ｆｅ−Ｎ系原料磁性粉体の体積分率のみで決定されるわけでない。しかし、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率が５０体積％以上の磁石用固形材料を分解無く得るためには、上記と同様、衝撃波圧力３〜４０ＧＰａの範囲内で水中衝撃波を制御することが好ましい。
【００７６】
さらに、本発明の軽量であり高温特性に優れた磁石用固形材料を製造するにおいて、衝撃圧縮時の圧粉体の温度上昇を抑制するために、衝撃圧縮には、衝撃波圧力３〜２２ＧＰａの水中衝撃波を用いることが好ましい。衝撃波圧力が３ＧＰａより低いと、必ずしも密度６．１５ｇ／ｃｍ^３以上の磁石用固形材料が得られない。衝撃波圧力が２２ＧＰａより高いと、密度７．４５ｇ／ｃｍ^３以上の磁石用固形材料となる場合が多く、さらに衝撃波圧力が４０ＧＰａより高いと、α−Ｆｅ分解相等の分解物が生じることがあって好ましくない。また、密度が６．３５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３の範囲、さらに６．５０〜７．４０ｇ／ｃｍ^３の範囲の磁石用固形材料を再現性良く得るには水中衝撃波の衝撃波圧力を３〜２０ＧＰａ、さらに衝撃波圧力を４〜１５ＧＰａとすることで達成される。但し、磁性材−ガス複合磁石用固形材料においては、衝撃圧力が高すぎると容易に密度が７．４５ｇ／ｃｍ^３を越える磁石用固形材料となってしまうので衝撃波圧力３〜１５ＧＰａの水中衝撃波を用いる方が好ましい。
【００７７】
以上述べたように、水中衝撃波圧縮固化法にて固形化することにより、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の５０〜１００％含有する磁石用固形材料を作製することができるのであり、この磁石用固形材料を用いて製造する磁石は、高磁気特性で、耐酸化性に優れ、ボンド磁石のように磁性粉体の結合材としての樹脂成分を含まないため、熱安定性に優れた特徴を有する。
【００７８】
最高使用温度Ｔ_ｍａｘが１００℃以上である用途には、従来のＲ−Ｆｅ−Ｎ系ボンド磁石であると、樹脂成分を含みかつ磁性粉体同士が金属結合で固化していないために、熱安定性に劣り、使用することが難しかった。本発明の磁石用固形材料であれば、よしんば樹脂成分を含んでいてもＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性粉同士が金属結合で固化しているので熱安定性に優れる。さらに磁石用固形材料のＢ_ｒ、Ｈ_ｃＪが、磁石としたときのＰ_ｃとＴ_ｍａｘ及び（３）式で規定される領域にあれば、大きく減磁せず、軽量でコストパフォーマンスが高い上に熱安定性がさらに優れた磁石とすることができる。
Ｔ_ｍａｘの上限はＲ−Ｆｅ−Ｎ系材料のキュリー点付近であり、４００℃を越えるが、磁石用固形材料の組成や成分、磁石としての使われ方によりＴ_ｍａｘ上限は４００℃以下の様々な値をとる。
本発明の磁石用固形材料により得られた磁石のＰ_ｃ０は、０．０１〜１００、さらに好ましくは０．１〜１０であり、Ｐ_ｃ０、Ｂ_ｒ、Ｈ_ｃＪの値の組み合わせが（１）式の範囲を逸脱するときは、ヨークなどを装着してのちＰ_ｃ０を高めてから、着磁を行うことが好ましい。
【００７９】
本発明の磁石用固形材料により得られた磁石の静磁場を用いた、各種アクチュエータ、ボイスコイルモータ、リニアモータ、ロータ又はステータとして回転機用モータ、その中で特に産業機械や自動車用モータ、医療用装置や金属選別機の磁場発生源のほかＶＳＭ装置、ＥＳＲ装置、加速器などの分析機用磁場発生源、マグネトロン進行波管、プリンタヘッドや光ピックアップなどＯＡ機器、アンジュレータ、ウイグラ、リターダ、マグネットロール、マグネットチャック、各種マグネットシートなどの装置並びに部品は、Ｐ_ｃの極めて小さなステッピングモータなどの特殊な用途を除いて、１００℃以上の環境においても顕著な減磁が生ずることなく安定に使用することができる。
【００８０】
また、これらの装置又は部品に用いるとき、本発明の磁石用固形材料を各種加工を施してから、各形状のヨークやホールピース、各種整磁材料を接着、密着、接合した上で組み合わせて用いても良い。
また、本発明の磁石用固形材料を永久磁石同期モータ用ロータとして、もしくはその構成材料の硬磁性材料として使用する場合、本発明の表面磁石構造ロータとして、図５〜図６に示す回転軸断面構造とすることができる。また、埋込磁石構造ロータとして図７〜図１２に示す回転軸断面構造とすることができる。
【００８１】
以下、本発明を実施例に基づいて説明する。なお、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の分解の度合いは、成形した磁石用固形材料のＸ線回折図（Ｃｕ−Ｋα線）をもとに、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型をはじめとする菱面体晶又は六方晶の結晶構造由来の回折線における最強線の高さａに対する、２θ＝４４°付近のα−Ｆｅ分解相由来の回折線の高さｂの比ｂ／ａをもって判断した。磁石用固形材料の原料となるＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料は原料粉末の段階から、通常ｂ／ａ比０．２程度のα−Ｆｅ相が確認さるため、この値が０．２５以下なら衝撃圧縮固化による分解の度合いはほとんどないと言える。
【００８２】
但し、上記の判定法は、磁石用固形材料の原料となるＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料にもともとＦｅ軟磁性材料のような４４°付近にピークを持つ材料が含有されている場合は適用できない。この場合、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料を含む原料と磁石用固形材料におけるｂ／ａの相対比により、分解の有無の目安とすることは可能である。
また、本件発明は以下の具体例によって何ら技術的範囲が限定されるものではない。
【００８３】
［実施例１］
平均粒径２０μｍのＳｍ_２Ｆｅ_１７母合金をＮ_２ガス気流中、４９５℃で７２ｋｓ窒化を行った後、アルゴン気流中で１．８ｋｓアニールを行い、その後ボールミルにより平均粒径が２μｍとなるように粉砕した。この粉体を、１．２ＭＡ／ｍの磁場中で磁場配向させながら圧粉成形を行うことで成形体を得た。図１３は水中衝撃波を用いた衝撃圧縮法を行う装置の一例を示す説明図である。得られた成形体を図１３に示す如く銅製パイプ１に入れて銅製プラグ２に固定した。さらに銅製パイプ３を銅製プラグ２に固定し、更に、この間隙に水を充填し、外周部に均一な間隙を設け、紙筒４を配置し、銅製パイプ３と紙筒４の間隙中に２８０ｇの硝酸アンモニウム系爆薬５を装填し、起爆部６より前記爆薬を起爆し、爆薬を爆轟させた。このとき衝撃波圧力は１８ＧＰａであった。
【００８４】
衝撃圧縮後、パイプ１から固化したＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率が１００％であるＳｍ_９．１Ｆｅ_７７．７Ｎ_１３．２組成を有する磁石用固形材料を取り出し、４．０ＭＡ／ｍのパルス磁場で着磁し磁気特性を測定した結果、残留磁束密度Ｂ_ｒ＝０．９６Ｔ、保磁力Ｈ_ｃＪ＝０．３６ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）_ｍａｘ＝１２０ｋＪ／ｍ^３の結果を得た。又、アルキメデス法により密度を測定した結果、密度７．５０ｇ／ｃｍ^３であった。
【００８５】
更に、Ｘ線回折法で解析した結果、固化した磁石用固形材料は原料粉末の状態でｂ／ａ比０．１８、衝撃圧搾後のｂ／ａ比０．２１と、α−Ｆｅ分解相の増加は僅かで、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造を有していることが確認された。
爆薬量を調節して同様の実験を多数回繰り返した。
衝撃波圧力が４ＧＰａより低いと、得られた磁石用固形材料の充填率は必ずしも８０％を超えず、衝撃波圧力が４０ＧＰａより高いとα−Ｆｅ分解相等の分解物が生じることが確認された。又、充填率８０％を超える磁石用固形材料をより再現性良く得るためには、衝撃波圧力を３〜４０ＧＰａとすることが好ましいことも分かった。又、衝撃波圧力を６〜４０ＧＰａとすることで、充填率９０％を超える磁石用固形材料が再現性良く得られることも確認された。
【００８６】
又、この衝撃波圧力は、密度が６．１５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３である磁石用固形材料をより再現性良く得るためには、衝撃波圧力を３〜１５ＧＰａとすることが好ましいことも分かった。
さらに、密度が７．４５ｇ／ｃｍ^３を超えるバルク磁石をより再現性良く得るためには、この衝撃波圧力を１０〜４０ＧＰａとすることが好ましいことも分かった。又、衝撃波圧力１２〜４０ＧＰａでは密度７．５５ｇ／ｃｍ^３を超えるバルク磁石を再現性良く得ることができることも確認された。
【００８７】
［比較例１］
図１４は、爆薬の爆轟波を直接用いて衝撃圧縮を行う装置の一例を示す説明図である。この装置を用いて、実施例１で得た平均粒径２μｍのＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性粉体を銅製パイプ１に入れて銅製プラグ２に固定し、外周部に均一な間隙を設け、紙筒４を配置し、前記間隙中に実施例と同量の硝酸アンモニウム系爆薬５を装填し、起爆部６より前記爆薬を起爆し、爆薬を爆轟させた。衝撃圧縮後、パイプ１から固化した試料を取り出し、Ｘ線回折法により解析した結果、衝撃圧縮後はＳｍＮと多量のα−Ｆｅ分解相が生成していることが認められ、出発原料のＲ−Ｆｅ−Ｎ系化合物が分解していることが分かった。このときの回折線の強度比ｂ／ａは約３であった。
【００８８】
［実施例２］
所定量のＳｍ及びＦｅの金属粉体（重量比１６．８５：８３．１５）を振動ボールミルで１８０ｋｓ間メカニカルアロイング処理したのち、真空中６００℃で７．２ｋｓ間熱処理した。この粉体には、Ｆｅ軟磁性材料が約３０体積％含まれていた。この粉体を、Ｎ_２ガス気流中、４９５℃で７２ｋｓ窒化を行った。
この粉体を用いて、実施例１と同様に、ただし衝撃波圧力を１８ＧＰａとすることにより磁石用固形材料を作製した。
この磁石用固形材料を４．０ＭＡ／ｍのパルス磁場で着磁し磁気特性を測定した結果、残留磁束密度Ｂ_ｒ＝１．１０Ｔ、保磁力Ｈ_ｃＪ＝０．３２ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）_ｍａｘ＝１６２ｋＪ／ｍ^３の結果を得た。又、アルキメデス法により密度を測定した結果、密度７．７３ｇ／ｃｍ^３であった。
この材料のＸ線回折図には、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造以外にα−Ｆｅ由来の回折線も観察されたが、この材料はもともとα−Ｆｅ分解相ではないＦｅ軟磁性材料を含む材料であるため、固化によってα−Ｆｅ分解相が生じたか否かはＸ線回折法によって厳密に判定することができなかった。なお、透過型電子顕微鏡観察を行った結果、Ｆｅ軟磁性相の体積分率は約３０％、その結晶粒径は１０〜５０ｎｍ程度であり、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率が約７０％である磁石用固形材料となった。
【００８９】
［実施例３］
実施例１で得た平均粒径約２μｍのＲ−Ｆｅ−Ｎ系粉体と、平均粒径約２５μｍで組成がＳｍ_１１．５Ｃｏ_５７．６Ｆｅ_２４．８Ｃｕ_４．４Ｚｒ_１．７であるＳｍ−Ｃｏ系粉体を、体積比で５０：５０の割合になるようにめのう乳鉢に仕込み、シクロヘキサン中で湿式混合した。
この混合粉体を用いて、実施例１と同様に、ただし衝撃波圧力を１４ＧＰａとすることにより、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率５０％のＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁石用固形材料を作製した。この磁石用固形材料を４．０ＭＡ／ｍのパルス磁場で着磁し磁気特性を測定した結果、残留磁束密度Ｂ_ｒ＝１．０７Ｔ、保磁力Ｈ_ｃＪ＝０．７４ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）_ｍａｘ＝２００ｋＪ／ｍ^３の結果を得た。
Ｘ線回折法で解析した結果、４４°付近におけるα−Ｆｅ分解相の回折線とＴｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造を示す（３０３）最強線との強度比ｂ／ａは０．２２であった。
【００９０】
［実施例４］
平均粒径７μｍのＺｎ粉体とＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料として平均粒径約１μｍのＳｍ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｎ磁性粉体を湿式混合し、この混合粉体を用いて、実施例１と同様に、ただし衝撃波圧力を１６ＧＰａとすることにより、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率が１００％である、Ｓｍ_８．８Ｆｅ_７２．３Ｃｏ_３．７Ｎ_１２．８Ｚｎ_２．４なる組成の磁石用固形材料を作製した。
この磁石用固形材料を４．０ＭＡ／ｍのパルス磁場で着磁し磁気特性を測定した結果、残留磁束密度Ｂ_ｒ＝１．１６Ｔ、保磁力Ｈ_ｃＪ＝０．６１Ａ／ｍ、（ＢＨ）_ｍａｘ＝１９８ｋＪ／ｍ^３であった。密度は７．６９ｇ／ｃｍ^３であった。さらに、Ｘ線回折法で解析した結果、固化した磁石用固形材料は、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造を有していることが確認された。４４ー付近におけるα−Ｆｅ分解相の回折線とＴｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造を示す（３０３）最強線との強度比ｂ／ａは０．２２であった。この実施例では、原料粉体のｂ／ａと磁石用固形材料のｂ／ａはほぼ同じであった。
【００９１】
［実施例５］
衝撃波圧力を３ＧＰａとする以外は、実施例１と同様にしてＲ−Ｆｅ−Ｎ系磁性材料の体積分率が１００％である磁石用固形材料を作製し、４．０ＭＡ／ｍのパルス磁場で着磁してから、磁気特性を測定した結果、残留磁束密度Ｂ_ｒ＝０．８３Ｔ、保磁力Ｈ_ｃＪ＝０．３８ＭＡ／ｍ、（ＢＨ）_ｍａｘ＝９０ｋＪ／ｍ^３であった。この磁石用固形材料の密度は６．５４であり、即ち充填率は８５％となった。さらに、Ｘ線回折法で解析した結果、固化した磁石用固形材料は、Ｔｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造を有していることが確認された。４４°付近におけるα−Ｆｅ分解相の回折線とＴｈ_２Ｚｎ_１７型菱面体晶の結晶構造を示す（３０３）最強線との強度比ｂ／ａは０．２２であった。
この磁石用固形材料はＰ_ｃ＝２のとき、Ｔ_ｍａｘ＝１１０℃（１００ｈｒ保持）で４％の減磁を示したが、実施例１の磁石用固形材料の減磁は同条件で約１８％もあり、同体積で測定した両者の磁束の値はほぼ同じになった。
【００９２】
【発明の効果】
本発明のように、菱面体晶又は六方晶の結晶構造を有する希土類−鉄−窒素系磁性粉体等を圧粉成形し、水中衝撃波を用いた衝撃圧縮をすることにより、バインダを必要とせず、自己焼結によらずに、又、分解、脱窒を防いで、高密度、高性能な磁石用固形材料を得ることを可能にする。さらに、軽量でありながら、高性能、特に磁気特性の安定性が高い磁石用固形材料を得ることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【図１】希土類−鉄−窒素系磁性材料と軟磁性の固形状金属を接合して一体化して得られた磁石用固形材料の例を説明する断面構造図である。
【図２】希土類−鉄−窒素系磁性材料層と軟磁性層が交互に積層され一体化した磁石用固形材料の例を説明する断面構造図である。
【図３】希土類−鉄−窒素系磁性材料を主として含有する層の周辺の一部又は全部を非磁性の固形状材料で覆った磁石用固形材料の例を説明する断面構造図である。
【図４】磁石用固形材料の例を説明する断面構造図である。
【図５】
【図６】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す表面磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図７】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す表面磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図８】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す表面磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図９】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す表面磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図１０】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す表面磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図１１】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す表面磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図１２】本発明の磁石固形材料を永久磁石同期モータに使用する場合の例を示す、埋込磁石構造ロータの回転軸断面構造図である。
【図１３】水中衝撃波を用いた衝撃圧縮法を示す説明図である。
【図１４】比較例で使用した、爆薬の爆轟波を直接用いた衝撃圧縮法を示す説明図である。
【符号の説明】
１　銅製パイプ（粉体を保持する為に使用）
２　銅製プラグ
３　銅製パイプ（水を保持するために使用）
４　紙筒（爆薬を保持するために使用）
５　爆薬
６　起爆部
７　水
８　試料部（希土類−鉄−窒素−水素−酸素系磁性材料を含む試料）

Claims

希土類−鉄−窒素系磁性材料を５０〜１００体積％含有した磁石用固形材料。
希土類−鉄−窒素系磁性材料を含有した密度６．１５〜７．４５ｇ／ｃｍ^３である磁石用固形材料。
希土類−鉄−窒素系磁性材料が一般式Ｒ_αＦｅ_１００− _α ₋ _βＮ_βで表され、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも一種の元素であり、又、α、βは原子百分率で、３≦α≦２０、５≦β≦３０である請求項１又は２に記載の磁石用固形材料。
希土類−鉄−窒素系磁性材料が一般式Ｒ_αＦｅ_１００− _α ₋ _β ₋ _δＮ_βＭ_δで表され、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも一種の元素であり、ＭはＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｐｄ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｚｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ及びＢｉからなる群から選ばれる少なくとも一種の元素及び／またはＲの酸化物、フッ化物、炭化物、窒化物、水素化物、炭酸塩、硫酸塩、ケイ酸塩、塩化物、及び硝酸塩からなる群から選ばれる少なくとも一種であり、又、α、β、δはモル百分率で、３≦α≦２０、５≦β≦３０、０．１≦δ≦４０である請求項１又は２記載の磁石用固形材料。
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉから選ばれる少なくとも一種の元素を含む軟磁性材料が前記希土類−鉄−窒素系磁性材料と均一に分散され、一体化していることを特徴とする請求項１〜４いずれかに記載の磁石用固形材料。
希土類−鉄−ほう素系磁性材料、希土類−コバルト系磁性材料、及びフェライト系磁性材料から選ばれる少なくとも一種の磁性材料が前記希土類−鉄−窒素系磁性材料と均一に添加混合され、一体化していることを特徴とする請求項１〜５いずれか記載の磁石用固形材料。
希土類−鉄−窒素系磁性材料の原料粉体を水中衝撃波を用いて衝撃圧縮固化することを特徴とする磁石用固形材料の製造方法。
衝撃波圧力が３〜４０ＧＰａである請求項７記載の方法。