JP2003518724A - 燃料電池の膜電極ユニットとその製造方法 - Google Patents

燃料電池の膜電極ユニットとその製造方法

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JP2003518724A JP2001548468A JP2001548468A JP2003518724A JP 2003518724 A JP2003518724 A JP 2003518724A JP 2001548468 A JP2001548468 A JP 2001548468A JP 2001548468 A JP2001548468 A JP 2001548468A JP 2003518724 A JP2003518724 A JP 2003518724A
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Abstract

(57)【要約】 燃料電池、特にＰＥＭ型燃料電池の膜電極ユニットにおいて、プロセスガスの入口領域における電極触媒被膜及び／又は貴金属の濃度を、出口領域における電極触媒被膜及び／又は貴金属の濃度より低くする。電極反応に伴い入口領域から出口領域に向かって濃度の低下するプロセスガスは、逆に入口領域から出口領域に向かって濃度の増大する電極触媒被膜及び／又は貴金属の濃度に応じて、電極の全域でほぼ均等な反応を起こし、出力の増大と触媒物質及び／又は貴金属の有効活用とを図ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、燃料電池、特にＰＥＭ型燃料電池の膜電極ユニットとその製造方法
に関する。
【０００２】 触媒作用をする電極被覆が直接膜上に施される膜電極ユニット（ＭＥＡ＝Memb
rane Electrode Assembly）は、未公開のドイツ特許出願第１９８５０１１９
号明細書で提案されている。これと、これに類似の方法で製造された電極の一般
的特徴は、これら電極が一様な活性物質濃度を有し、均一な厚さに被覆されてい
る点である。プロセスガスの反応が、所謂三相界面（触媒、ガス、電解質）被膜
で行われるので、どの電極内でも触媒の大部分は電気化学反応に利用されない。
【０００３】 燃料電池技術を、実際に例えば自動車等の可動用途に導入する場合、価格の削
減が重要な課題となるので、その被覆の厚さを柔軟に、従って全ての膜の領域に
最適化させて形成することが必要になる。
【０００４】 従って本発明の課題は、電極触媒被膜の厚さにおける順応性が保証された、燃
料電池の膜電極ユニットとその製造方法を提供することにある。
【０００５】 この課題は本発明により、膜電極ユニットに関しては、請求項１全体の特徴に
より解決される。他の実施態様は従属請求項に記載してある。このような膜電極
ユニットの適切な製造方法は、方法に関する請求項の対象である。
【０００６】 本発明は、電極触媒被膜及び／又は貴金属濃度が不均一であり、電極触媒被膜
及び／又は貴金属濃度の配分を膜の各領域の要求に適合させた燃料電池の膜電極
ユニットを対象とする。更に本発明は、膜を電極上にロール掛け及び／又は噴霧
により形成する、膜電極ユニットの製造方法を対象とする。
【０００７】 プロセスガスの反応が行われる活性セル面上で、必ずしも、プロセスガス中の
反応物質の同じ分圧及び／又は同じ温度が支配している訳ではないことが判明し
ている。プロセスガスの分圧及び／又は温度に応じて、反応率、また従って単位
時間毎に触媒被膜上で貴金属と出会う、膜の界面で反応を活性化するガス粒子の
数は増加したり減少したりする。
【０００８】 高濃度で反応物質を含む濃いプロセスガスと高温が支配する活性セル面の領域
（例えばガス取り入れ口）では、触媒粉末及び／又は貴金属が低濃度であること
が不可欠である。しかし活性セル面の貫流量の劣る領域では、膜を触媒粉末及び
／又は貴金属で高濃度に被覆することは、この表面全体にできるだけ均一な反応
率を達成する上で重要である。
【０００９】 この膜電極ユニットの１実施形態によれば、触媒粉末及び／又は貴金属の不均
一な配分を助成する、金属フリース及び／又は炭素織布のような触媒粉末用の非
対称な固体担体が、膜上に載っている。
【００１０】 触媒粉末の被膜及び／又は貴金属被覆及び／又は担体の不均一性は、被膜及び
／又は担体の厚さ及び／又は高さに関連し、及び／又は被膜中の貴金属の濃度に
関連するものであり、従って一様な厚さを有するが、異なる濃度の貴金属の被膜
もここで使用している「不均一」の概念に属する。
【００１１】 膜電極ユニットの有利な１実施態様によれば、電極が固体の担体を持たず、膜
がこの領域の反応率に相応して触媒ペースト又は触媒インキにより不均一に被覆
される。この被覆はロール掛け又は噴霧により行うことができる。
【００１２】 後に挙げた実施形態について云えば、電極は固体の担体を持たず直接膜に接続
しており、その際電極内の貴金属濃度の不均一性は、触媒ペースト及び／又は触
媒インキの製造時に導入されたものである。
【００１３】 本発明の他の詳細及び利点を、特許請求項に関する実施例から、図面に基づき
明らかにする。
【００１４】 図１に、ＰＥＭ（Polymer Electrode Membrane）型燃料電池の膜電極ユニッ
ト（ＭＥＡ＝Membrane Electrode Assembly）の中核をなす高分子膜を符号１
で示す。このような膜はナフィオン（Nafion）の商品名で市販されており、図１
にはその上方部分のみを示している。
【００１５】 電極、例えばＭＥＡのカソードを定義すると、膜上に一側では触媒粉末、他側
では触媒粒子の担体としての炭素粒子が施されている。詳細には、薄い触媒被膜
が直に膜の表面上に形成され、その際膜表面からの距離に依存して触媒の濃度を
必要に応じて低減できる。図１は個々のカーボンブラック粒子を大まかに示して
おり、それらカーボンブラック粒子２の表面上に遙かに微細な触媒粒子３が堆積
している。膜１の表面並びにカーボンブラック粒子２及び触媒粒子３の部分によ
る各々３つの相界面を有する範囲に符号５を付してある。
【００１６】 この膜１上に高濃度の触媒が生じるよう、極めて十分に密集した薄い触媒粒子
の被膜を備えると有利である。膜の表面に間隔をおいて個々の触媒粒子が僅かに
カーボンブラック粒子上に堆積しており、電極担体が存在する電極の外側面には
触媒物質はもはや存在しない。即ち、外側には高価な貴金属から成る触媒粉末が
もはや必要ないので、触媒の濃度に偏差が存在する。こうして実際の使用にとっ
て著しいコスト節減が達成される。
【００１７】 図２では、ＭＥＡに符号１０を付してある。電極面のこの平面図は、寸法ａ、
ｂを有する長方形の面を示している。この面には、プロセスガスの入口１１と、
プロセスガスの出口１２が存在している。また３つの別々の領域、即ち入口近く
の領域Ｅ、中央の領域Ｍ、そして出口近くの領域Ａを規定している。
【００１８】 プロセスガス及び触媒被覆中の反応物の濃度についての実際の観察によると、
電極面の入口の領域Ｅ内では、プロセスガス中の反応しようとする反応物が乏し
くなる出口の領域Ａよりも、触媒に対する必要量が少ないことを示した。
【００１９】 図１の場合と全く同様に、膜の間隔方向に非均一性を与えると、この面の一定
の膜領域内に高い貴金属濃度が生じ、膜電極ユニットの他の領域内にはごく僅か
な貴金属濃度が生じる。その際、触媒の濃度Ｃはこの電極面に沿って、 ＣE≠ＣM≠ＣA （１） であり、その際特に ＣE＜ＣA （２） である。
【００２０】 この濃度を適合させる措置によっても、著しいコスト節減が行える。それを別
にしても、電気化学反応はこの面上で均一化される。
【００２１】 非対称触媒被覆のもう１つの実施例は、補助的触媒物質を使用する場合に有意
義である。即ち白金の触媒毒として公知のＣＯを多く含み、未浄化の改質ガスを
使用する際に、ＣＯ酸化に高い触媒活性を示す、例えばルテニウムのような触媒
の使用により、入口領域で目標通りにＣＯを変換することが公知である。こうし
て、出口領域で純粋な白金を反応ガスの変換に使用できる。
【００２２】 触媒被膜の非対称な構成は、熱の最適化操作に、特にセル内の反応物の直接の
再結合によるセルもしくはスタックの選択的な自己発熱による加熱の際も有利で
ある。これに類似の外部の加熱法については他の関連出願において説明する。
【００２３】 触媒活性被膜は、製造段階に応じて、（電極）触媒粉末、ペースト、インキ及
び／又は全般に電極触媒被膜といわれ、この被膜が、制御された酸水素反応を燃
料電池ユニット内で行わせる。完成した膜上の電極触媒被膜は電極と云われ、こ
の被膜上で出会うプロセスガス粒子を活性化するのに十分な濃度で貴金属を含ん
でいる。触媒粉末の典型例は、白金粉末である。
【００２４】 燃料電池内でポリマー電解質の役目をする、全ての形式の膜及び／又はマトリ
ックスを膜と呼ぶ。
【００２５】 前記膜電極ユニットの製造方法において、一実施形態によれば、熱したローラ
上に膜をおき、この膜で電極を覆う。また本方法のもう１つの実施形態では、膜
を電極上に噴霧する。この膜は、完成膜の約半分の厚さを持つ。両方の電極を、
各々膜電極ユニットの半分を形成するよう、別々に膜で被覆する。従ってこの膜
電極ユニットは２つの半分の膜を被着してから、重ね合わせて形成する。
【００２６】 後者の方法では、燃料電池積層体を組立てることで初めて、完成膜電極ユニッ
トが形成される。即ち、そのとき初めて２つの被覆された電極が出会うことでそ
れら半分の膜が相接し、固有の膜電解質が必要な厚さで完成するのである。これ
ら半分の膜を一体化する作業工程は、もう１つの触媒被膜、電解質粉末又はその
他の材料等の、その他の被膜を膜の中央に挟み込むことができて有利である。
【００２７】 本発明によれば、膜上の高価な触媒粉末及び／又は貴金属の不均一な配分を、
膜の各領域に相応して実現できる。この製造方法は、最初に電極を膜で被覆し、
従来技術の場合のように、電極被覆を膜上に施さない点で優れている。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明による、電極触媒粉末の被覆を有する膜電極ユニットの上方半分の断面
図。
【図２】 膜電極ユニットの電極面上の平面図。
【符号の説明】
１ 高分子膜（ナフィオン） ２ カーボンブラック粒子 ３ 触媒粒子 ５ 三相界面の部分 １０ ＭＥＡ（膜電極集合体） １１ プロセスガスの入口 １２ プロセスガスの出口 Ｅ プロセスガスの入口領域 Ｍ 中央の領域 Ａ プロセスガスの出口領域 Ｃ 電極触媒被膜の濃度 ｄ 電極触媒被膜の厚さ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ゲプハルト、ウルリッヒ ドイツ連邦共和国 デー‐91094 ランゲ ンゼルバッハ ツェーデルンシュトラーセ 18 (72)発明者 マッテヤート、アルノ ドイツ連邦共和国 デー‐91088 ブーベ ンロイト ヤーンシュトラーセ ３ アー (72)発明者 メールトレッター、イゴール ドイツ連邦共和国 デー‐91054 ブッケ ンホーフ グラースヴェーク 42 (72)発明者 ヴァイトハス、マンフレート ドイツ連邦共和国 デー‐90427 ニュル ンベルク シュニークリンガー シュトラ ーセ 285 Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AS02 AS03 BB03 BB08 EE03 EE05 EE17 HH05 5H026 AA06 BB00 BB02 BB04 CX05 EE02 HH05

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】電極触媒被膜及び／又は貴金属の濃度が不均一であり、電極触
    媒被膜及び／又は貴金属濃度の分布を膜の各領域の要求に適合させてあることを
    特徴とする燃料電池の膜電極ユニット。
  2. 【請求項２】電極触媒被膜の濃度（Ｃ）及び／又は貴金属濃度が被膜の厚さ
    （ｄ）と共に減少することを特徴とする請求項１記載の膜電極ユニット。
  3. 【請求項３】プロセスガス入口領域の電極触媒被膜の濃度（ＣE）及び ／又
    は貴金属濃度が、プロセスガス出口領域の電極触媒被膜の濃度（ＣA）及び／又
    は貴金属濃度と相異なることを特徴とする請求項１記載の膜電極ユニット。
  4. 【請求項４】ＣE≠ＣM≠ＣA （１） （式中ＣEは、プロセスガスの入口領域（Ｅ）の電極触媒被膜の濃度（Ｃ）及び
    ／又は貴金属濃度を、ＣMは、装置の中央領域（Ｍ）の電極触媒被膜の濃度（Ｃ
    ）及び／又は貴金属濃度を、そしてＣAは、プロセスガスの出口領域（Ａ）の電
    極触媒被膜の濃度（Ｃ）及び／又は貴金属濃度を表す） であることを特徴とする請求項３記載の膜電極ユニット。
  5. 【請求項５】プロセスガスの入口領域（Ｅ）の電極触媒被膜の濃度（ＣE ）
    及び／又は貴金属濃度が、プロセスガスの出口領域（Ａ）の電極触媒被膜の濃度
    （ＣＡ）及び／又は貴金属濃度よりも低いことを特徴とする請求項４記載の膜電
    極ユニット。
  6. 【請求項６】電極触媒被膜が固体の担体を有することを特徴とする請求項１
    記載の膜電極ユニット。
  7. 【請求項７】電極触媒被膜が直接膜上に施されていることを特徴とする請求
    項１記載の膜電極ユニット。
  8. 【請求項８】膜を電極上にロール掛けし及び／又は触媒粉末を噴霧すること
    により膜を形成することを特徴とする請求項１又は請求項２乃至７の１つに記載
    の膜電極ユニットの製造方法。
  9. 【請求項９】膜電極ユニットの各々半分を製造し、２つの半分の電極ユニッ
    トに膜を分離して別々にロール掛け及び／又は噴霧により設けることを特徴とす
    る請求項８記載の方法。
JP2001548468A 1999-12-23 2000-12-22 燃料電池の膜電極ユニットとその製造方法 Withdrawn JP2003518724A (ja)

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