KR100463277B1 - 고도로분배된접촉면을갖는다공질의평탄한금속전류도체와접촉하는가스확산전극을구비한막전기화학셀 - Google Patents

고도로분배된접촉면을갖는다공질의평탄한금속전류도체와접촉하는가스확산전극을구비한막전기화학셀 Download PDF

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Abstract

2개의 단부판들들(7), 금속 또는 금속 합금으로 된 2극판들(1), 가스투과성 금속분배기들(2), 금속집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널을 구비한 가스킷프레임들(4), 한 쌍의 가스확산전극들(5) 및 이온교환막(6)을 포함하며, 전류도체는 고도로 분배되고 분할된 접촉영역을 분리된 피크 없이 전극표면 상에 제공하며 또 돌출부 없이 매우 평탄한 표면을 구비함과 동시에 가스 흐름에 대해 통기성과 투과성을 구비하는 전기화학셀 또는 이 셀들의 스택을 개시한다.

Description

고도로 분배된 접촉면을 갖는 다공질의 평탄한 금속전류도체와 접촉하는 가스확산전극을 구비한 막전기화학셀
본 발명은 전기화학셀 또는 이 셀들의 스택에 관한 것이다.
연료셀은, 연료(예컨대, 수소 또는 그의 혼합물)를 컴뷰런트(comburent)(예컨대, 순수산소, 공기, 염소 또는 취소)와 결합함으로서 발생하는 반응력의 자유 에너지는 완전히 열에너지로 변화되지 않고 연속전류 형태의 전기에너지로 변환되는 전기화학적 장치이다.
연료는 음극성을 가진 애노드에 공급되고, 컴뷰런트는 반대로 양극성을 가진 캐소드에 공급된다.
대부분의 일반적인 연료셀 즉, 수소와 산소 또는 수소와 산소를 함유하는 혼합물을 공급받는 것들에서의 전기에너지 발생은, 고효율 및 저공해 또는 무공해(독성발산과 잡음의 부재)의 관점에서는 매우 흥미 있는 것이다.
연료셀은 대략적으로 애노드와 캐소드 격실들을 분리하는 전해질의 형태에 따라 그리고 결과적으로는 동작 온도의 범위에 의하여 분류될 수 있다. 이 분류는 직접적으로 이들 시스템을 분별하거나 특정된 또는 예상된 사용을 직접 반영한다. 특히, 200℃ 이상의 고온에서 동작하는 연료셀은 대형발전소에서 또한 고레벨의 열에 의해 가능한 폐열발전의 가능성에 흥미를 두는 관점에서, 또 다른 전류원이 되고 있다. 반대로, 저온(25∼200℃)범위에서는, 한편에서는 수소(순수 또는 그의 전구물의 촉매 변환에서 나오는 혼합물)를 공급하고 그리고 다른 편에서는 순수산소 또는 더 좋게는 공기를 공급하는 고체폴리머 전해질 연료셀에 관심이 집중되고 있다.
이들 시스템은 넓은 범위의 발전출력에서 신속한 시동, 최대 발전 출력, 높은 전기 효율 등의 많은 장점을 제공한다. 이러한 이유에서 고체폴리머 전해질 연료셀은, 가내의 전력 생성에, 소형 직류발전기에, 화학 및 전기화학공장에서 부산물인 수소의 높은 회수 효율, 전기자동차에서 가장 바람직한 응용을 찾을 수 있다.
가장 전형적인 고체폴리머 전해질은 H+ 이온들의 높은 이송 효율, 다시 말해, 높은 이온 전도율을 특징으로 하는 이온교환막이다. 이러한 타입의 전해질은 종래의 산 또는 알카리 용액(예컨대 오르소인산 또는 수산화칼륨)의 교체물로서 개발됨으로써, 다공질 매트릭스에 매립되어 있을지라도 2개의 격실들 간의 불평등한 순간 압력에 대해서 조차 심한 제한들을 부과하는 액체 전해질의 사용과 관련된 문제를 해결할 수 있었다. 또한, 이 전해질은 부식성이므로 매우 고가의 재료 사용을 필요로 한다. 그러나, 전해질로서의 폴리머 막의 사용은 예를 들어, 미국특허 제4,647,359호에 기술된 것 같이, 산성환경에서 저온으로 동작하는 연료셀에 일반적으로 사용되는 가스확산전극에 관한 문제들을 갖고 있다. 사실상 전극과 전해질 간의 중간영역은 전류 전달에 관해서는 불연속 영역이며, 여기서 처리를 지원하는 전하 캐리어가 상기 설명과 같이 한 쪽에서는 전자이고, 다른 쪽에서는 H+ 이온이다. 그러므로, 아래의 것들을 동시에 관계하여 3중 접촉점을 최대화하는 것이 가장 중요하다.
- 전자 소모와 양자 발생의 2개의 절반 반응들 또는 그의 역을 취하는 전극들, 즉, 전자 도전율을 보증하는 지지체와 직접 차례로 접촉하고 있는 전극들을 활성화하는 촉매입자들.
- 상기의 절반 반응들을 얻기 위해 필요한 가스상 반응물들을 보증하는 소수성 채널들.
- 이온 운송체로 작용하는 전해질
이 문제에 대한 해결책은 미국특허 제3,134,695호에 기술된 바와 같이 이온 교환막 상에 전극들을 가열가압(hot pressing)하는 것으로 시도하였다. 다른 해결책으로는 미국 특허 제4,876,115호에 기술된 것 바와 같이 전극을 전해질과 접속시키기 전에 양자도체와 촉매입자를 긴밀하게 접촉하는 것을 제시하고 있다.
전극-막 조립체에 소망하는 특성을 부여하는 이들 두 기술의 조합은 산업적인 응용에 완전하게 만족스럽지 못하였다. 특히, 고체폴리머 전해질 상에 2개의 전극을 가열가압 하는 것은 각 전극-막 조립체를 부품간의 친밀한 접촉을 얻기 위해 충분한 시간, 통상적으로는 수분간 열과 압력을 가해야 한다는 사실 때문에 자동화할 수 없으므로 상당히 비용부담이 큰 방법이며, 이 방법은 상업적으로 입수할 수 있는 또는 문헌에 기록된 어떤 막의 불가피한 부식을 피하기 위하여 100℃ 이상의 온도와 100%의 상대습도에서 실행되어야 한다. 또한, 이러한 종류의 대량생산에서 항상 발생하는 것으로, 부품이 고가이므로 어떠한 폐기도 용인할 수 없다. 이들 제조 공정들에서 여러 개의 파라미터(시간, 온도, 압력, 상대습도)는 엄격한 공차 내에서 주의 깊게 제어되어야 한다. 또한 열순환과 상대습도의 변화하에 있는 폴리머 막들은 심하게 팽창하는 한편, 전극들은 팽창하지 않는다. 막의 팽창에 의한 이러한 기타 다른 움직임은 중간영역에 위험한 내부응력을 야기 시켜 가열가압 시료를 손상시킬 수 있다. 그러므로, 시료를 셀에 조립한 후 엄격히 제어된 조건하에 보존해야 하므로, 기존의 고비용에 코스트를 더 추가한다.
고체폴리머 전해질 연료셀의 산업적인 개발에 있어서 사실상 방해되는 이러한 단점들은 미국 특허 제5,482,792호에 기술된 셀에서 부분적으로 완화되었다. 이 셀은 복수의 접촉점에 있는 2개 전극에 클램핑 압력을 배분하면서 고도로 배분된 전기 접촉면을 제공하는 잔류변형성을 가진 전기도전성 집전장치에 의해 상이한 부품들을 정렬시킨 후, 조립 즉시 셀 자체를 가열가압 하여 되는 전극-막 조립체를 포함한다. 그러나, 이 해결책은 본 발명이 극복해야 될 아직 해결되지 않은 근본적인 문제를 남기고 있다. 특히, 본 시스템의 효율과 전류 밀도를 단지 증가시켜 줌과 동시에 가치있는 부품(막 및 전극)의 코스트를 줄이는 것만으로도 산업적인 성공을 거둘 수 있음을 주지해야 한다.
이러한 이유에서, 산업적인 관심을 갖는 연료셀은, 단위활성표면적 당 사용될 전기저항(그러므로 단위 중량 및 체적 당 동일 비전력(specific power)과 전류 밀도에서의 효율) 및 폴리머의 양(그러므로 단위전력 당 폴리머 코스트)을 최소화 할 수 있도록 이미 시장에서 구할 수 있는 아주 축소된 두께의 막을 구비해야 한다.
또한, 실제의 상업적인 관심을 갖는 시스템들은 미국 특허 제5,482,792호에 기술된 것들과는 본질상 다른 촉매의 특정하게 높은 촉진도의 전극들을 사용하여야 한다. 사실상 이들 전극은 부가적인 저항부하를 가지며 그리고 촉매의 높은 촉진도를 허용치 않는 탄소천 또는 흑연지 등의 보호용 기계적 지지체를 포함하고 있다. 혁신적인 부품은 집전장치가 얇은 막을 파손할 수 있는 위험하게 돌출한 단자 부분들을 나타내므로 미국 특허 제5,482,792호에 기술된 셀 내에 보호용 지지체 없이는 사용할 수 없다. 이 단자 부분들에 대한 범위는 불활성 금속으로 된 2극판을 가진 효율적인 전기 접촉을 제공하도록 구체적으로 청구범위에 청구된다. 또한, 흑연 또는 도전성 탄소로 제조된 전극의 비활성 표면의 사용은 접점이 가능한 한 국부적이 아니어야 할뿐만 아니라 또 균등하게 분배되어야 하며, 그래야 공정하게 좋은 도전특성을 가질 수 있으므로 예컨대, 금속특성과는 비교할 수 없는 전극 표면상에서의 매우 큰 범위의 전류 흐름으로 인한 저항부하를 제거할 수 있다. 미국 특허 제5,482,792호에 기술된 집전장치들은 크게 진보된 성능을 위해 필요한 바와 같은 동질성을 충분히 제공하지 못한다.
본 발명의 목적은 적어도 가스 격실로 구성된 신규한 디자인의 막전기화학셀, 예컨대, 종래기술의 단점을 극복할 수 있는 폴리머(polymer) 연료셀을 제공하는 것이다.
특히, 본 발명은 단일 전기화학셀 또는 금속 2극판들에 의해 분리되고 전해질로서 작용하는 이온교환막과 적어도 하나가 가스확산형인 2개의 전극이 설치된 전기적으로 직렬 연결된 전기화학셀의 스택에 관한 것이다.
가스확산전극으로 동작하는 가스상을 가진 격실에서, 전극표면 및 가스체 흐름을 위한 금속도전성 분배기와 접촉되고 있는 집전장치는 서로 접촉되어 있을지라도 개별적으로 분리되어 전기적 연속성을 제공한다.
어느 양호한 실시예에서, 집전장치는 재료 내에 초기에 존재하는 모든 3차원의 셀을 파괴시키기에 충분한 압력을 받고 있는 도 2에 예시된 금속 발포체(metal foam)로서 상업상 공지된, 0.05∼5mm의 구멍들의 초기직경과 약 2mm의 초기두께로 구성된 초기직경의 구멍들을 가진 망상 금속재료로 제조된다. 최종제품은 어떠한 잔류 변형성도 없이 0.1mm와 .5mm간에서 구성된 본질상 일정 두께를 가지며 약 50%의 공극률을 가지며, 아무 돌출부 없이 매우 평탄한 표면을 갖고 있다. 집전장치의 최종양태는 도 3에 나타낸다.
또 다른 실시예에서, 집전장치는 약 50%의 공극률로 0.1mm와 0.3mm 간에서 구성된 두께를 가지고 실제로 평탄한 가는 금속거즈로 제조된다. 상기 두 경우에 있어서, 집전장치의 재료는 스테인레스강, 고합금강, 하스텔로이(hastelloy), 니켈, 니켈-크로늄, 도전성 산화물로 코팅된 티타늄, 귀금속에 속한다.
어느 실시예들에서, 가스분배기는 전술한 금속스폰지이며, 어떠한 기계적 공정을 통하여 붕괴되지 않는, 그 결과 잔류변형특성과 금속 2극판들 상에 형성되는 산화물층들을 침투할 수 있는 피크들과 돌기들을 갖는 표면을 나타내는 망상금속으로 제조된다.
다른 실시예들에서, 분배기는 사선들이 1mm와 10mm 간에서 구성되는 공극(void)들을 갖는 메시 또는 평탄치 않은 팽창된 금속으로 제조된다. 모든 경우에, 분배기는 1mm와 5mm 사이에서 구성되는 두께를 가지며, 스테인레스강, 고합금강, 니켈과 그의 합금, 동과 그의 합금을 포함하는 그룹에서 선택된 재료로 제조된다.
또 다른 실시예에서, 분배기는 2극판 상에 충분한 접촉압력을 보증하고, 동시에 가스를 공급하고 생성된 물과 응축물을 방출하는 채널들을 형성하도록 메시 또는 평탄치 않은 타입의 팽창된 시트로 제조된다.
이제, 본 발명을 사진과 도면을 참조하여 설명하며, 여기서 동일부호는 동일 소자들을 나타낸다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 셀은, 2극판들(1), 한쌍의 분배기들(2), 한쌍의 집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉 반응물과 응축물을 방출하는 채널들을 구비한 한쌍의 가스킷 프레임들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5), 이온교환막(6)을 포함한다. 다른 대안으로, 제1 실시예의 셀은, 2개의 2극판들(1), 단 하나의 집전장치들(3)과 결합된 단 하나의 분배기들(2) 및 가스확산전극들(5)이 막(6)의 동일 측면 상에 모두 조립되며; 또한 다른 측면 상에는 한쌍의 가스킷들(4)과 도면에 생략된 반개의 전기분해셀의 모든 구성이 조립된다.
도 2 는 망상 금속재료, 소위 금속발포체로 된 가스분배기의 상세도이며, 그의 셀은 밀폐된 또는 개방된 형상을 가지며, 그 형상의 표면에는 만족스럽게 통계학적으로 균일한 분포로 예리한 피크가 돌출되고, 그 예리한 피크는 셀의 결합후 일반적으로 작용하는 압력 그리고 5 ~ 25kg/㎤ 사이에서 형성되는 압력하에서 일반적으로 알미늄, 티타늄 및 그의 합금 또 스테인레스강 등의 비활성 금속으로 된 2 극판들(1)에 형성된 산화표면충을 파괴할 수 있다.
망상재료는 충분한 변형성과 탄성을 가지고 있어서 2극판들의 상당한 돌출부에 대응할 수 있으며, 2극판들과의 무시할 수 있는 전기접촉저항, 발생열을 소산시킬 수 있는 충분한 열전도율, 반응물의 길이방향으로의 흐름에 대한 낮은 저항강하(ohmic drop) 및 음성의 절반반응에 의해 발생된 물을 용이하게 방출하는 우수한 투수성을 가지고 있다.
도 3 의 사진은 도 2 와 동일한 구조의 집전장치의 상세도이다. 2개의 완전히 평탄한 시트간에 가압된 집전장치의 평면에 수직압력을 가하여 기계적 가공하고, 그에 의해, 3차원의 구조물을 붕괴시켜서 일정두께의 다공질 시트를 얻는다. 그러므로 얻어진 집전장치의 두께는 가공 중에 가해진 압력의 큰 범위까지 의존하지 않고 다만 재료를 형성하는 섬유의 기하학적 특성에 의존한다.
따라서 얻어진 집전장치는 반응물의 흐름을 허용하는 우수한 잔류 다공도, 단일 지점에서는 적기적 접촉의 분배를 허용하지 않고 한정된 세그먼트를 따라 허용하는 본래의 평탄한 표면을 갖는다.
전체의 표면영역은 적어도 도 2 의 붕괴되지 않은 재료로 얻어진 것보다 적어도 1등급 높다. 그러므로, 통상의 결합부하를 공급할 때에 전극의 여러 지점에 작용하는 압력은 전극을 구멍내기에는 충분치 않아서 전극을 천공시키지 못하고, 또한 막이 아주 얇을 경우조차, 지지하는 천, 펠트 또는 흑연 또는 탄소지에 의해 전극을 보호하지 않고 아주 얇은 침전물로 구성할 경우라도 또는 촉매입자와의 막의 직접적인 금속화(활성화)를 구성할 경우라 할지라도 막을 손상시키지 않는다.
3차원망상구조물에 사전에 배치된 일정 수의 층을 파괴하여 최종제품을 얻어 을 경우, 최종 다공도는 매우 좁아서, 분배기들(2)의 예리한 피크에 의한 침입을 방지할 수 있다. 막의 결합성을 보호하는 외에, 분배기들(2)를 집전장치로 사용하는 것에 관해서는, 전계가 전극면을 추종해야 할 경로를 최소화하므로 전극측의 전기적 접촉을 크게 개선하며, 전극의 접촉은 점에 의하여 세그먼트에 의하지 않고, 즉 팽창된 메시 또는 시트에 의하지 않아, 그의 공극률이 크게 제한된다.
다른 실시예에 있어서, 집전장치는 압연에 의해 평탄화되고, 공극률이 1에 근접한 매우 얇고 가는 망상금속이며, 어느 경우에나 메시에 의한 집전장치보다는 훨씬 크다. 또한, 가는 망상금속은 전극표면의 가능한 돌기부에 적응할 수 있는 가능성을 가지고 있다.
도 4 는 스택으로 된 연료셀의 배치를 나타내며, 단부판들(7)은 스택에 의해 발생된 전류를 취출하는 외부전원회로에 접속되어 있다.
또한 본 발명을 몇 개의 실시 예를 들어 예시하지만, 그 실시예들로 본 발명을 제한하려고 하는 것은 아니다.
[실시예 1]
전기적인 직렬로 접속된 6개의 연료셀을 도 4 에 도시된 방식에 따라 스택으로 조립하였다. 각 셀은, 한쌍의 2극판들(도 4에서 1), 한쌍의 가스분배기들(2), 한쌍의 전료집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물과 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 한쌍의 가스킷들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5), 이온교환막(60 및 발생된 전류를 제거하기 위해 외부회로에 접속된 2개의 단부판들(7)으로 구성되어 있다.
시험기간 중 일정하게 유지된 일반적 조작조건은 다음과 같다.
● 전극, 가스분배기 및 집전장치의 크기 : 20cm × 20cm
● 막 : 약 0.06mm의 두께를 가진 미국 Du Pont de Nemours 사에서 공급된 Nafion
Figure pat00008
112.
● 전극 : 다음 것들을 함유하고 있는 잉크에서 제조된 박막 :
- Nafion용액 5 의 상표명으로, 미국, Solution Technology사에서 시판되는 막과 동일 폴리머로 만든 수-알코올 현탁액.
- 백금담지탄소를 기체로 하는 전기촉매분말.
- Du Pont de Nemours 사에 의해 시판되는 Teflon 30 N
Figure pat00009
의 수성현탁액.
이와 같이 얻어진 페인트(잉크)는 직접 2g/㎡의 백금하중을 얻을 때까지 막의 양측면에 직접 도포된다.
● 막의 활성면적 : 20cm × 20cm
● 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물과 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 20cm × 20cm의 내부크기와 25cm × 25cm, 1.6mm의 두께를 가진 프레임형상의 가스킷. 구성재료 : 미국, Du Pont de Nemours에 의해 시판되는 Hytrel
Figure pat00010
.
● 30cm × 30cm의 외부크기를 가지며 5mm두께의 시판되는 시트를 조형하여 얻어지는 강제공기로 냉각을 제공하는 핀(fin)을 갖는 Anticorodel 100 TA 16(이태리 표준)으로 된 2극판들.
● 외부용기내에서 80℃온도로 예비 습윤하고, 350000Pa의 절대압력하에서 애노드 격실(-)에 반응화학량의 1.5배의 유속으로 순수 수소를 공급.
● 외부용기내에서 80℃온도로 예비 습윤하고, 400000Pa의 절대압력하에서 캐소드 격실(+)에 정제된 합성공기를 공급.
● 평균셀온도 : 70℃
● 전체전류밀도 : 8000 암페어/㎡ 의 활성 영역
● 전체운전시간 : 400시간
각 셀은 다음의 별개의 부품들을 구비한다.
A. 50-50 크로뮴-니켈 합금으로 되고, 1.3mm의 두께와 약 0.2mm의 평균직경의 구멍을 가진 도 2의 망상 3차원재료로 제조된 가스분배기. 이런 타입의 재료는 상표명으로 시판되고 있는 금속 분말을 여러 공급자로부터 구할 수 있다.
B. 1.3mm의 전체두께를 가진 평탄치 않은 AISI 304 스테인레스강으로 제조된 가스 분배기.
C. 이미 2개의 평면판간에 압력을 가하여 붕괴된 약 0.1mm의 구멍의 평균직경을 가진 0.3mm 두께의 다공질 시트를 형성한 상기 A의 가스분배기와 동일 재료로 된 집전장치.
D. 약 0.3mm의 전체직경을 구비하고 0.15mm의 직경을 가진 와이어에서 얻어진 AISI 316-L 스테인레스강으로 된 얇은 거즈로 구성된 집전장치.
E. 0.3mm의 전체 두께를 가진 평탄치 않은 AISI 304 스테인레스강 팽창시트로 구성된 집전장치.
F. 0.3mm의 전체두께를 가진 0.15mm의 직경의 와이어를 섞어 직조하여 형성한 평탄한 AISI 304 스테인레스강 메시로 구성된 집전장치.
단일셀에 관련된 평균셀전압은 mV로 나타내는 것으로 테이블 1 에 보고되었다.
테이블 1
Figure pat00001
[실시예 2]
6개의 연료셀은 전기적으로 직렬로 접속되고, 각 개의 셀은 한쌍의 2극판들(1, 도 4 에서), 한쌍의 가스분배기들(2), 한쌍의 집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 방출하는 채널들을 구비한 한쌍의 가스킷들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5), 이온교환막(6)으로 구성되어 있다. 다른 연료셀은 전기적으로 직렬로 최초 6개의 셀에 접속되고, 그 셀은 한쌍의 2극판들(1), 망상 집전장치들(3)(금속분말), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 한쌍의 가스킷들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5), 이온교환막(6)으로 구성되어 있다. 모든 셀은 발생된 전류를 취출하는 외부회로에 접속된 양단부에 있는 2개의 단부판들(7)을 가진 도 4 의 조립방식에 따라 스택으로 조립되며, 시험 중에 일정하게 유지된 일반적인 조작조건은 다음과 같다.
● 전극, 가스분배기 및 집전장치의 크기 : 20cm × 20cm
● 막 : 약 0.15mm의 두께를 가진, 미국, Du Pont de Nemours 사이에 공급된 Nafion
Figure pat00011
115.
● 전극 : 0.5mm의 두께 및 10g/㎡의 백금하중을 가진, 상표 ELAT으로 미국 E-TEK 사에서 공급되는, 활성탄소에 담지된 전기촉매입자를 함유하고 있는 필름에 의해 막과 접촉한 측면에 코팅된 유연성 탄소직물. 그 다음, 활성표면은 "Nafion Solution 5"의 상표명으로, 미국, Solution Technology 사에 의해 시판되는 폴리머를 포함하고 있는 현탁액을 분사함으로 막의 표면과 유사한 폴리머로 코팅된다. 전극은 스택의 조립전에 막 위에 가열가압하지 않는다.
● 막의 활성면적 : 20cm × 20cm
● 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 20cm × 20cm의 내부크기와, 25cm × 20cm의 두께, 1.6mm의 외부크기를 가진 프레임형상의 가스킷, 구성재료 : 미국, Du Pont de Nemours 사에 의해 시판되는 Hytrel.
● 30cm × 30cm의 외부크기를 가진 Anticorodal 100 TA 16 (이태리 표준)으로 된 2극판 및 5mm 두께의 시판되고 있는 시트의 형상으로 된 강제 풍으로 냉각을 제공하는 핀.
● 반응화학량보다 1.5배의 유동률로 외부용기내에서 80℃로 예비 습윤되고, 350000Pa의 절대압력하에서 애노드 격실(-)에 순수 수소를 공급.
● 외부용기내에서 80℃온도로 예비 습윤되고, 400000Pa의 절대압력하에서 캐소드 격실(+)에 정화된 합성공기를 공급.
● 평균셀온도 : 70℃
● 전체전류밀도 : 8000 암페어/㎡의 활성면적
● 전체운전시간 : 400시간
제1 의 6개 셀은 다음의 별개의 부품을 구비하였다.
A. 50-50 크로뮴-니켈 합금으로 되고, 1.3mm의 두께와, 약 0.2mm의 평균직경의 구멍을 가진 도 2의 망상 3차원재료로 제조된 가스분배기, 이런 타입의 재료는 상표명으로 시판되고 있는 금속발포체를 여러 공급자로부터 구할 수 있다.
B. 1.3mm의 전체두께를 가진 평탄치 않은 AISI 304 스테인레스강으로 제조된 가스 분배기,
C. 2개의 평탄한 판간에 압력을 가하여 미리 붕괴시킨 약 0.1mm의 구멍의 평균직경을 가진 0.3mm 두께의 다공질 시트를 형성한 상기 A의 가스분배기와 동일한 재료로 제조된 집전장치.
D. 약 0.3mm의 전체직경을 보유하고 0.15mm의 직경을 가진 와이어로 된 AISI 316-L 스테인레스강으로 제조된 얇은 거즈로 구성된 집전장치.
E. 0.3mm의 전체두께를 가진 평탄치 않은 AISI 304 스테인레스강 팽창시트로 구성된 집전장치.
F. 0.3mm의 전체두께를 가진 0.15mm의 직경의 와이어를 섞어 직조하여 형성한 평탄한 AISI 304 스테인레스강 메시로 구성된 집전장치.
7번째의 셀은 A와 유사하나 1.6mm의 두께를 가지며 가스분배기로서 작용하며 동시에 전극과 직접 접촉하에서 집전장치로 작용하는 G를 갖추고 있다. 단일셀에 관련된 평균셀전압은 mV로 표시되는 것으로 테이블 2 에 보고하였다.
테이블 2
[실시예 3]
3개의 연료셀(X형으로 정의함)이 전기적으로 직렬로 접속되어 있으며, 각 셀은, 한쌍의 2극판들(도 4에서, 1), 약 0.2mm의 평균직경 구멍과 1.3mm의 두께를 가지고 50-50 니켈-크로늄 합금으로 된 도 2 의 망상 3차원재료로 제조된 한쌍의 가스분배기들(2), 2개의 평탄한 판간에 압력을 가하여 사전 붕괴시켜서, 약 0.1mm의 평균직경의 구멍을 가진 0.3mm 두께의 다공질 시트를 보유한 도 3 과 동일한 재료로 제조된 한쌍의 집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물과 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 한쌍의 가스킷들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5) 및 이온교환막(6)으로 구성되어 있다.
6개의 연료셀은 전류를 제거하기 위해 외부회로에 접속된 양단부에 2개의 단부판들(7)이 있는 도 4의 조립방식에 의거하여 스택으로 조립되었다.
다음 파라미터들을 일정하게 유지하였다,
● 전극, 가스배분기 및 집전장치의 크기 : 20cm × 20cm
● 막 : 다음 것들을 함유하는 잉크로 만든 박막 :
- Nafion Soltion 5 의 시판용 상표명으로, 미국, Solution Technology 사에 의해 시판되는 막과 동일한 폴리머로 제조된 수성알코올 현탁액.
- 백금담지탄소를 기체로한 전기촉매분말.
- 미국, Du Pont de Nemours 사에 의해 시판되는 Teflon 30 N의 수성현탁액.
이와 같이 얻어진 잉크는 2g/㎡의 백금하중을 얻을 때까지 막의 2개 측면에 직접 도포된다.
● 막의 활성면적 : 20cm × 20cm
● 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 20cm × 20cm의 내부크기 및 두께가 1.6mm, 25cm × 25cm의 외부크기를 가진 프레임 형상의 가스킷, 구성재료 : 미국 Du Pont de Nemours 사에 의해 시판되는 Hytrel.
● 30cm × 30cm의 외부크기를 가진 Anticorodal 100 TA 16 (이태리 표준) 알미늄합금으로 된 2극판 및 2mm두께의 시판디고 있는 시트의 형상으로 된 강제 풍으로 냉각을 제공하는 핀.
스택을 시작하기 전에, 50000Pa의 상대압력하에서 질소로 애노드 격실을 가압하여 누출시험을 행하고, 캐소드 격실의 출구에 있는 수두에서 가시가능 가스발포가 관찰되었으며, 2개의 격실간에 물리적 분리기로서 작용하는 소자인 막의 적어도 1개가 파열됨을 시사했다.
연료셀스택을 분해하고, 각 막을 수압밀착시스템의 내부에 수평으로 물속에 침지하여 누출시험을 하였으며, 거기에서는 막이 분리기로서 작용하고 막의 저면을 질소로 가압하였다.
이들의 결과는 다음과 같다:
- X형 셀에 수용된 3개의 막에는 누출이 관찰되지 않았음.
- Y형 셀에 이전에 조립된 3개의 막에서 전체 표면에 걸쳐서 작은 핀홀 형태의 손상으로 사실상의 누출이 발생하였다.
상기 실시예에서는, 고효율인 경우에, 전극으로부터 전류를 제거하고, 그리고 막전기화학셀의 가스격실내에 반응물을 배분하는 2개의 기능간의 분리가 절대적으로 필요하며, 따라서 극히 얇은 전극과 막을 사용해야 할 것이라는 것을 나타내었다.
상기 집전장치(실시예 1에서 C, D, E, F로 표시)는 가스분배기(A와 B로서 특정됨)와 결합할 경우, 홀에 대한 막의 최적보호를 제공할 것이다. 그러나, 저항률에 관해서는, C와 D로 특정된 집전장치는 저항률부하에 의해 부정적으로 영향을 받는 비금속재로 제조된 전극표면에 전류선의 평균적인 짧은 경로를 특징으로 하는 전기접촉의 보다 좋은 분포에 의해 E와 F보다 현저한 이점을 제공한다.
이는 또한 집전장치 C 및 D를 종래의 막 및 전극을 갖는 실시예 2에 예시한 바와 같은 집전장치 및 분배기로서 작용하는 도 2의 소자와 비교하는 경우에도 적용할 수 있다.
전체 표면에 걸쳐 균질의 분포를 갖는 예리한 피크가 있는 접촉은 실제로 낮은 저항률을 갖는 이들 부하에 의해 영향을 받지 않는 알미늄 2극판들 상에 가스분배기들에 의해 제공되어야 하며, 또한, 알미늄 2극판들 위에는 그의 표면에 자연적으로 형성된 불활성화 산화물층을 국부적으로 파괴하기 위하여 충분한 압력을 가하는 것이 필요하다.
[실시예 4]
전기적으로 직렬로 접속된 4개의 연료셀을 도 4에 예시된 방식에 따라 스택으로 조립하였다. 각 셀은, 한쌍의 2극판들(1, 도 4에서), 한쌍의 가스분배기들(2), 한쌍의 집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 한쌍의 가스킷들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5), 이온교환막(6), 및 발생된 전류를 취출하는 외부회로에 접속된 2개의 단부판들(7)로 구성되어 있다.
시험 중 일정하게 유지된 일반적 조작조건은 다음과 같다:
● 전극, 가스분배기 및 집전장치 : 20cm × 20cm
● 막 : 미국, Du Pont de Nemours 사에서 공급되는 약 0.06mm 두께의 Nafion 112.
● 집전장치 : 도 3에 도시된 붕괴된 니켈-크로늄 발포체.
● 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 20cm × 25cm의 외부크기, 1.6mm의 두께를 가진 프레임형태의 가스킷. 구성재료 : 미국, Du Pont de Nemours 사에서 상품화한 Hytrel.
● 30cm × 30cm의 외부크기를 가진 Anticorodal 100 TA 16 (이태리 표준) 합금으로 제조된 2극판들 및 5mm 두께의 시판용 시트를 형상하여 만든 강제 풍으로 냉각을 제공하는 핀(fin).
● 반응화학량의 1.5배의 유동률로 외부용기내에서 80℃로 예비 습윤되고, 350000Pa의 절대압력하에서 애노드 격실(-)에 순수 수소를 공급.
● 외부용기내에서 80℃ 온도로 예비 습윤되고, 400000Pa의 절대압력하에서 캐소드 격실(+)에 정제된 합성공기를 공급.
● 평균셀온도 : 70℃
● 전체전류밀도 : 8000 암페어/㎡ 의 활성면적
● 전체조작시간 : 900 시간
각 셀은 다음의 별개의 부품을 구비하였다.
A. 50-50 크로뮴-니켈 합금으로 되고, 1.3mm의 두께와 약 0.2mm의 평균직경의 구멍을 가진 도 2의 망상 3차원재료로 제조된 가스분배기, 이런 타입의 재료는 상표명으로 시판하는 금속발포체를 여러 공급자로부터 구할 수 있다.
B. 1.3mm의 전체두께를 가진 평탄치 않은 AISI 304 스테인레스강으로 제조된 가스 분배기.
H. 다음 것을 함유하는 잉크로 제조된 박막형상의 전극.
- Nafion Solution 5의 상표명으로, 미국, Solution Technology 사에서 시판되는 막과 동일한 폴리머로 제조된 수성-알코올 현탁액.
- 백금담지탄소를 기체로한 전기촉매분말.
- 미국, Du Pont de Nemours 사에 의해 시판되는 Teflon 30 N의 수성현탁액. 이와 같이 제조된 잉크를 초음파에 의해 일부 응고하고, 전체두께 0.02mm에 대응하는 2g/㎡의 백금하중을 얻을 때까지 애노드 및 캐소드의 집전장치의 일측에 스파튜레이션(spatulation)에 의해 도포한다.
J. 상표명 ELAT으로 미국 E-TEK사에 의해 공급되는 활성탄소에 담지된 전기촉매입자를 함유하는 필름에 의해 코팅된 유연성 탄소직물로 된 전극. 그 활성화된 표면은, Nafion Solution 5의 상표로, 미국, Solution Technology 사에 의해 시판되는 폴리머를 함유하고 있는 현탁액을 분사하여 막의 폴리머와 유사한 폴리머로 코팅하였다.
단일셀에 관계된 평균셀전압은 mV를 나타내는 것으로 테이블 3에 보고하였다.
테이블 3
Figure pat00003
이 막전기화학셀 시스템은, 발전출력의 넓은 범위에 걸쳐서 신속한 시동, 최대출력, 높은 전기효율 등의 많은 장점을 제공하며, 그 이유로, 고체폴리머 전해질 연료셀은 가내의 전력발전, 소형직류발전기, 화학 및 전기화학공장에서의 부산물 수소의 고회수율, 전기자동차 등에 가장 바람직하게 응용 할 수 있다.
도 1은 본 발명에 의한 전기화학셀의 스케치.
도 2는 금속스폰지로서 가압 파괴되지 않는 가스분배기로서 사용되는 그물 모양으로 된 망상재료 확대사진.
도 3은 집전장치로서 사용된 입체셀들의 완전 가압 파괴 후의 상기 동일재료의 확대사진.
도 4는 본 발명에 의한 연료셀 스택의 방식도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호 설명>
1 : 2극판 2 : 분배기
3 : 집전장치 4 : 가스킷
5 : 가스확산전극 6 : 이온교환막
7 : 단부판

Claims (13)

  1. 2개의 단부판들(7), 금속 또는 금속합금으로 된 2극판들(1), 가스흐름에 투과성 금속분배기들(2), 금속집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 가스킷 프레임들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5) 및 이온교환막(6)으로 구성된 전기화학셀에 있어서,
    상기 집전장치들(3) 중 적어도 하나는, 적어도 50%의 다공도와 0.1 및 1mm 사이의 금속섬유의 직경을 갖는 망상 3차원재료로 제조되며, 그 셀들은 상기 집전장치가 잔류변형성을 갖지 않을 정도로 완전히 파괴되는, 전기화학셀.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 셀은 애노드 격실(음극)에서 수소를 함유하는 반응물을 그리고 캐소드 격실(양극)에서 공기를 함유하는 산화제를 공급받는 연료셀인, 전기화학셀.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 집전장치들(3)은 0.1~0.5mm간에서 구성되는 최종두께를 갖는, 전기화학셀.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 집전장치들(3)은 스테인레스강, 고합금강, 니켈, 니켈-크로뮴, 도전성 산화물로 코팅된 티탄늄, 금을 포함하는 그룹에서 선택된 전기적으로 도전성이고 내부식성 재료로 제조된, 전기화학셀.
  5. 2개의 단부판들(7), 금속 또는 금속합금으로 된 2극판들(1), 가스흐름에 투과성 금속분배기들(2), 금속집전장치들(3), 가스상 반응물을 공급하고 과잉반응물 및 응축물을 배출하는 채널들을 구비한 가스킷 프레임들(4), 한쌍의 가스확산전극들(5) 및 이온교환막(6)으로 구성된 전기화학셀에 있어서,
    상기 집전장치들 중 적어도 하나는 0.1과 0.3mm 사이의 두께와 1에 근접하는 공극률을 갖는 평탄한 금속거즈로 제조되는, 전기화학셀.
  6. 제 1 항, 제 2 항, 제 4 항, 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 금속분배기들(2)은 적어도 50%의 다공도, 0.1~1mm간의 금속섬유의 직경 및 셀의 클램핑 시 가압 후의 잔류변형성과 탄성을 가진 망상 3차원재료로 구성되며, 상기 분배기들은 상기 2극판들(1) 또는 단부판들(7)과 상기 집전장치들(3)간에 복수의 전기접촉점들을 구비한 표면을 갖는, 전기화학셀.
  7. 제 1 항, 제 2 항, 제 4 항, 제 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 분배기들(2)은 스테인레스강, 고합금강, 니켈과 그의 합금, 동과 그의 합금을 포함하는 그룹에서 선택되는 전기적으로 도전성 및 내부식성 재료로 제조된, 전기화학셀.
  8. 제 1 항 또는 제 5 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 분배기들(2)은 1~10mm간의 경사재들과 1~5mm의 두께를 가진 구멍들이 형성된 비평탄한 팽창된 시트 또는 메시로 구성된, 전기화학셀.
  9. 제 1 항, 제 2 항, 제 4 항, 제 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 이온교환막(6)은 0.1mm이하의 두께를 갖는, 전기화학셀.
  10. 제 1 항, 제 2 항, 제 4 항, 제 5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 가스확산전극들(5)은 0.03mm이하의 두께를 갖는, 전기화학셀.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 가스확산전극들(5)은 상기 집전장치들(3)상에 직접 침착되는 촉매코팅으로 제조된, 전기화학셀.
  12. 전기적으로 직렬로 접속된 전기화학셀들의 스택에 있어서, 상기 셀들 중 적어도 하나는 제 1 항, 제 2 항, 제 4 항, 제 5항 중 어느 한 항에 청구된 바와 같은 셀인, 전기화학셀들의 스택.
  13. 2개의 완전히 평탄한 판들간에 3차원의 망상재료를 위치시키 단계, 그 다음 상기 3차원의 망상재료가 완전히 파괴되어 모든 잔류변형성이 제거될 때까지 상기 판들상에 수직 압력을 가하는 단계를 포함하는, 제 1 항의 집전장치를 제조하는 방법.
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