JP2003510787A - 燃料電池の電解質中のアルコール濃度の測定方法と装置 - Google Patents
燃料電池の電解質中のアルコール濃度の測定方法と装置Info
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Abstract
(57)【要約】
アルコールと水の混合物で作動する燃料電池、特に直接型メタノール燃料電池のこの混合物中のアルコール濃度の測定方法及びこの方法を実施する装置を提供する。アルコールと水の混合物を狭窄箇所に圧入し、狭窄箇所の入口と出口の圧力差並びに場合によっては狭窄箇所を通過するこの混合物の流速を求め、これからアルコール濃度を算定する。
Description
【０００１】
本発明は、アルコールと水の混合物で作動する燃料電池、特に直接型メタノー
ル燃料電池の混合物中のアルコール濃度を測定する方法に関する。更に本発明は
この方法を実施するための装置に関する。
ル燃料電池の混合物中のアルコール濃度を測定する方法に関する。更に本発明は
この方法を実施するための装置に関する。
【０００２】
液体燃料で作動する燃料電池の最適作動パラメータを保持するには、燃料の濃
度を制御する必要がある。このためには、実際の濃度を測定せねばならない。
度を制御する必要がある。このためには、実際の濃度を測定せねばならない。
【０００３】
欧州特許出願公開第０６８４６９号明細書から、水や酸中のメタノールのよう
な低分子量のアルコール濃度を測定する装置が公知である。この装置は、アルコ
ールを電気化学的に酸化する多孔性のアノード、酸素を電気化学的に還元するカ
ソード、アノードとカソードの間に配置されたイオン伝導膜及びイオン伝導膜に
面さないアノード側に配置された拡散制限膜を有する。一見燃料電池とも見える
この測定装置は、例えば燃料導管内に配置され、定電位的に一定のセル電圧に保
持される。アルコールの濃度に応じこの燃料電池を電流が流れ、その値から、校
正曲線を用いて、濃度を算出できる。このような方法は、電流及び電圧を測定又
は調整せねばならず、そのため比較的費用を要するものである。
な低分子量のアルコール濃度を測定する装置が公知である。この装置は、アルコ
ールを電気化学的に酸化する多孔性のアノード、酸素を電気化学的に還元するカ
ソード、アノードとカソードの間に配置されたイオン伝導膜及びイオン伝導膜に
面さないアノード側に配置された拡散制限膜を有する。一見燃料電池とも見える
この測定装置は、例えば燃料導管内に配置され、定電位的に一定のセル電圧に保
持される。アルコールの濃度に応じこの燃料電池を電流が流れ、その値から、校
正曲線を用いて、濃度を算出できる。このような方法は、電流及び電圧を測定又
は調整せねばならず、そのため比較的費用を要するものである。
【０００４】
所謂直接型メタノール燃料電池（DMFC＝Direct Methanol Fuel Cell）は、
燃料のメタノールを電気化学的に直接酸化する、即ち改質の中間工程なしに反応
させるものである（例えばM．Wadhas、K．Ledjeff（編集）による「燃料電池：
開発、テクノロジー、用途」C．F．ミュラー出版社（C．F．Mueller Verlag G
mbH）、ハイデルベルク、１９９５年、第１３７〜１５６頁参照）。DMFCにおい
て、最適動作点に達するには、過剰の稀釈燃料で作動させる必要がある。
燃料のメタノールを電気化学的に直接酸化する、即ち改質の中間工程なしに反応
させるものである（例えばM．Wadhas、K．Ledjeff（編集）による「燃料電池：
開発、テクノロジー、用途」C．F．ミュラー出版社（C．F．Mueller Verlag G
mbH）、ハイデルベルク、１９９５年、第１３７〜１５６頁参照）。DMFCにおい
て、最適動作点に達するには、過剰の稀釈燃料で作動させる必要がある。
【０００５】
直接型メタノール燃料電池システム（「スタック」）の経済的な作動には、過
剰燃料、溶媒としてだけでなく反応剤の役目もする（アノード反応：ＣＨ3ＯＨ
＋Ｈ3Ｏ→ＣＯ3＋６Ｈ+＋６ｅ-）水を循環路に通す必要がある。これは、メタノ
ールと水の混合物を、スタックから流出した後、場合によっては更にメタノール
の酸化の際に生じる二酸化炭素の分離後に、改めてアノードに供給することを意
味する。DMFCスタックの作動に一定のメタノール濃度が必要なことから、アノー
ド循環路内のメタノール濃度を測定し、濃度が低過ぎる場合は不足燃料分を添加
せねばならない。
剰燃料、溶媒としてだけでなく反応剤の役目もする（アノード反応：ＣＨ3ＯＨ
＋Ｈ3Ｏ→ＣＯ3＋６Ｈ+＋６ｅ-）水を循環路に通す必要がある。これは、メタノ
ールと水の混合物を、スタックから流出した後、場合によっては更にメタノール
の酸化の際に生じる二酸化炭素の分離後に、改めてアノードに供給することを意
味する。DMFCスタックの作動に一定のメタノール濃度が必要なことから、アノー
ド循環路内のメタノール濃度を測定し、濃度が低過ぎる場合は不足燃料分を添加
せねばならない。
【０００６】
燃料電池の電解質中の燃料濃度をオンライン測定するため、燃料と電解質の混
合物が貫流する測定セルの周波数に依存した容量の測定により、その値が燃料の
濃度に依存する混合物の誘電率を求めることは既に提案されている（ドイツ特許
出願第１９９３８７９０．７号参照）。この場合、圧力と温度の精確な調整が必
要であり、従ってこの測定装置を極めて精確に作動させねばならない。更にこの
燃料測定法は、例えば液体燃料で作動するDMFCスタックのアノードの循環炉内に
常に存在する電解質中に溶解した二酸化炭素の影響を受け易いものである。
合物が貫流する測定セルの周波数に依存した容量の測定により、その値が燃料の
濃度に依存する混合物の誘電率を求めることは既に提案されている（ドイツ特許
出願第１９９３８７９０．７号参照）。この場合、圧力と温度の精確な調整が必
要であり、従ってこの測定装置を極めて精確に作動させねばならない。更にこの
燃料測定法は、例えば液体燃料で作動するDMFCスタックのアノードの循環炉内に
常に存在する電解質中に溶解した二酸化炭素の影響を受け易いものである。
【０００７】
本発明の課題は、このような測定方法に課せられる全ての要求を満たし、かつ
特に混合物中に含まれるガス又は気泡によっても妨害されない、アルコールと水
の混合物で作動する燃料電池の混合物中のアルコール濃度の測定方法を提供する
ことにある。この場合、特にその濃度測定を連続的にかつ燃料電池又はスタック
の作動に平行して行うことができ、かつ電解質中に存在する二酸化炭素により妨
害されないことが必要である。
特に混合物中に含まれるガス又は気泡によっても妨害されない、アルコールと水
の混合物で作動する燃料電池の混合物中のアルコール濃度の測定方法を提供する
ことにある。この場合、特にその濃度測定を連続的にかつ燃料電池又はスタック
の作動に平行して行うことができ、かつ電解質中に存在する二酸化炭素により妨
害されないことが必要である。
【０００８】
この課題は本発明により、アルコールと水の混合物を、狭窄箇所を通して汲み
上げ、該箇所の入口と出口の圧力差、場合によっては更に狭窄箇所を通過する混
合物の流速を測定し、これからアルコール濃度を求めることで解決される。
上げ、該箇所の入口と出口の圧力差、場合によっては更に狭窄箇所を通過する混
合物の流速を測定し、これからアルコール濃度を求めることで解決される。
【０００９】
この方法の場合、燃料はアルコールである。その際このアルコールは、特にメ
タノール、エタノール、プロパノール又はグリコールである。
タノール、エタノール、プロパノール又はグリコールである。
【００１０】
本発明による測定方法では、アルコールと水の混合物の粘度が明らかにこの混
合物の組成に依存する、即ちこの粘度がアルコール含有量により変化すると言う
事実を利用する。従って、例えばメタノールと水の混合物の場合、温度２０℃で
の相対粘度は、０〜１６質量％（５モル／リットル）のメタノール含有量で１．
０から１．５に上昇する（これに関しては「CRC化学及び物理学ハンドブック（C
RC Handbook of Chemistry and Physics）」、第６９版、１９８６年、第
Ｄ−２３６頁参照）。
合物の組成に依存する、即ちこの粘度がアルコール含有量により変化すると言う
事実を利用する。従って、例えばメタノールと水の混合物の場合、温度２０℃で
の相対粘度は、０〜１６質量％（５モル／リットル）のメタノール含有量で１．
０から１．５に上昇する（これに関しては「CRC化学及び物理学ハンドブック（C
RC Handbook of Chemistry and Physics）」、第６９版、１９８６年、第
Ｄ−２３６頁参照）。
【００１１】
本発明は、アルコールと水の混合物で作動する燃料電池、特に直接型メタノー
ル燃料電池の混合物中のアルコール濃度を測定する際に、ハーゲン−ポアズイユ
の法則を使用する。この法則では、長さＬ、半径Ｒの管又はホースを通る粘度η
の流体（例えば溶液）の流速ｄＶ／ｄｔ（Ｖ＝容積、ｔ＝時間）と、管の入口と
出口の圧力差ΔＰ＝ｐ1−ｐ2との関係を、ｄＶ／ｄｔ＝［π（ｐ1−ｐ2）Ｒ4］
／［８ηＬ］で表す。
ル燃料電池の混合物中のアルコール濃度を測定する際に、ハーゲン−ポアズイユ
の法則を使用する。この法則では、長さＬ、半径Ｒの管又はホースを通る粘度η
の流体（例えば溶液）の流速ｄＶ／ｄｔ（Ｖ＝容積、ｔ＝時間）と、管の入口と
出口の圧力差ΔＰ＝ｐ1−ｐ2との関係を、ｄＶ／ｄｔ＝［π（ｐ1−ｐ2）Ｒ4］
／［８ηＬ］で表す。
【００１２】
従って本発明による方法では、アノード液を既知寸法（長さＬ、半径Ｒ）の狭
窄箇所を通して汲み上げ、狭窄箇所の入口と出口の圧力差を測定する。汲み上げ
率、即ち流速はその際既知である。粘度に比例する圧力差から、アルコールと水
の混合物の組成が算定できる。この測定方法の特別な利点は、測定値の圧力差及
び（必要なら）流速を、費用を要し、かつ高価な装置を使わずに、比較的精確に
算出できる点にある。
窄箇所を通して汲み上げ、狭窄箇所の入口と出口の圧力差を測定する。汲み上げ
率、即ち流速はその際既知である。粘度に比例する圧力差から、アルコールと水
の混合物の組成が算定できる。この測定方法の特別な利点は、測定値の圧力差及
び（必要なら）流速を、費用を要し、かつ高価な装置を使わずに、比較的精確に
算出できる点にある。
【００１３】
本発明の枠内で「狭窄箇所」とは、アルコールと水の混合物用の本来の導管の
直径よりも小さい内径を持つ一定の長さの管（円管又はホース）を意味する。こ
の狭窄箇所は毛細管であり、即ち比較的小さい内径、例えば３ｍｍ以下の内径を
持つ狭窄箇所であると有利である。
直径よりも小さい内径を持つ一定の長さの管（円管又はホース）を意味する。こ
の狭窄箇所は毛細管であり、即ち比較的小さい内径、例えば３ｍｍ以下の内径を
持つ狭窄箇所であると有利である。
【００１４】
本発明による方法を実施する装置は、アルコールと水の混合物用導管内に配置
した狭窄箇所、この導管内に配置した混合物用搬送ポンプ、狭窄箇所及び狭窄箇
所の入口と出口の圧力差並びに場合によっては混合物の流速測定手段を有する。
この搬送ポンプは狭窄箇所の手前に配置すると有利であるが、導管内の狭窄箇所
の後方にも組込んでもよい。狭窄箇所並びに圧力差と流速の測定手段は、アルコ
ールと水の混合物用導管のバイパス管、即ち帰り管内に配置するとよい。
した狭窄箇所、この導管内に配置した混合物用搬送ポンプ、狭窄箇所及び狭窄箇
所の入口と出口の圧力差並びに場合によっては混合物の流速測定手段を有する。
この搬送ポンプは狭窄箇所の手前に配置すると有利であるが、導管内の狭窄箇所
の後方にも組込んでもよい。狭窄箇所並びに圧力差と流速の測定手段は、アルコ
ールと水の混合物用導管のバイパス管、即ち帰り管内に配置するとよい。
【００１５】
このような装置は、製造費用が安価である利点を有する。更にこの装置は小さ
くかつコンパクトに組立てることができ、即ち小型化が可能である。
くかつコンパクトに組立てることができ、即ち小型化が可能である。
【００１６】
本発明方法を実施する実験において、濃度の異なるメタノールと水の混合物を
２５℃で一定した汲み上げ率（流速）、即ち１２ｍリットル／分で内径１．５ｍ
ｍ、長さ約４ｍの測定用毛細管を通して汲み上げた。その際、その圧力を毛細管
の前後で測定した。ハーゲン−ポワズイユの法則によれは、一定した汲み上げ率
及び同じ毛細管寸法で、この圧力差は液体の粘度にのみ依存する。直接型メタノ
ール燃料電池に適した濃度範囲の粘度は、メタノールの温度に応じほぼ直線的に
上昇するので、圧力差と濃度の間に明白な関係が存在する。この明白な関係は、
実験により立証された。従って、既知の濃度の溶液で校正曲線を作成すると、ア
ノード循環路内のメタノールの未知の濃度を、毛細管を通して測定した圧力差に
より算出できる。
２５℃で一定した汲み上げ率（流速）、即ち１２ｍリットル／分で内径１．５ｍ
ｍ、長さ約４ｍの測定用毛細管を通して汲み上げた。その際、その圧力を毛細管
の前後で測定した。ハーゲン−ポワズイユの法則によれは、一定した汲み上げ率
及び同じ毛細管寸法で、この圧力差は液体の粘度にのみ依存する。直接型メタノ
ール燃料電池に適した濃度範囲の粘度は、メタノールの温度に応じほぼ直線的に
上昇するので、圧力差と濃度の間に明白な関係が存在する。この明白な関係は、
実験により立証された。従って、既知の濃度の溶液で校正曲線を作成すると、ア
ノード循環路内のメタノールの未知の濃度を、毛細管を通して測定した圧力差に
より算出できる。
【００１７】
この装置の使用には２つの可能性が考えられる。
（１） 狭窄箇所を直接アノード循環路内に組込み、アルコールと水の混合物
にｄＶ／ｄｔ値（流速値）を与える、元来存在する循環ポンプにより狭窄箇所に
圧入する。この実施形態の場合、勿論全混合物を、狭窄箇所を通して運ばねばな
らず、これはエネルギーの浪費を意味する。更に、例えばＤＭＦＣスタックの作
動時にメタノールと水の混合物は８０〜１１０℃の範囲の温度を有し、これはこ
の粘度差に好ましくない影響を及ぼしかねない。 （２） 狭窄箇所をアノード循環路のバイパス管内に組込む。これはごく少量
のアルコールと水の混合物をこの箇所に圧入すればよいという利点を持つ。熱容
量の小さなこの僅かな量は、必要に応じ比較的低温に温度調節可能である。この
実施形態では、勿論液体流速の追加測定はバイパス中で行わねばならない。
にｄＶ／ｄｔ値（流速値）を与える、元来存在する循環ポンプにより狭窄箇所に
圧入する。この実施形態の場合、勿論全混合物を、狭窄箇所を通して運ばねばな
らず、これはエネルギーの浪費を意味する。更に、例えばＤＭＦＣスタックの作
動時にメタノールと水の混合物は８０〜１１０℃の範囲の温度を有し、これはこ
の粘度差に好ましくない影響を及ぼしかねない。 （２） 狭窄箇所をアノード循環路のバイパス管内に組込む。これはごく少量
のアルコールと水の混合物をこの箇所に圧入すればよいという利点を持つ。熱容
量の小さなこの僅かな量は、必要に応じ比較的低温に温度調節可能である。この
実施形態では、勿論液体流速の追加測定はバイパス中で行わねばならない。
Claims (5)
- 【請求項１】 アルコールと水の混合物で作動する燃料電池、特に直接型メ
タノール燃料電池における前記混合物中のアルコール濃度の測定方法において、
アルコールと水の混合物を狭窄箇所からポンプで汲上げ、この狭窄箇所の入口と
出口の圧力差並びに場合によっては狭窄箇所を通るこの混合物の流速を測定し、
これからアルコール濃度を求めることを特徴とする燃料電池の電解質中のアルコ
ール濃度の測定方法。 - 【請求項２】 アルコールと水の混合物用導管内に配置された狭窄箇所、こ
の導管内に配置した混合物用搬送ポンプ及び狭窄箇所の入口と出口の圧力差並び
に場合によってはこの混合物の流速を測定する手段を有することを特徴とする請
求項１記載の方法を実施するための装置。 - 【請求項３】 搬送ポンプを狭窄箇所の手前に配置することを特徴とする請
求項２記載の装置。 - 【請求項４】 狭窄箇所並びに圧力差と流速との測定手段を、アルコールと
水の混合物用導管のバイパス管内に配置することを特徴とする請求項２又は３記
載の装置。 - 【請求項５】 狭窄箇所が毛細管であることを特徴とする請求項請求項２乃
至４の１つに記載の装置。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19945931.2 | 1999-09-24 | ||
| DE19945931A DE19945931A1 (de) | 1999-09-24 | 1999-09-24 | Bestimmung der Alkoholkonzentration im Elektrolyt von Brennstoffzellen |
| PCT/DE2000/003168 WO2001024297A1 (de) | 1999-09-24 | 2000-09-12 | Bestimmung der alkoholkonzentration im elektrolyt von brennstoffzellen |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003510787A true JP2003510787A (ja) | 2003-03-18 |
Family
ID=7923249
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001527386A Withdrawn JP2003510787A (ja) | 1999-09-24 | 2000-09-12 | 燃料電池の電解質中のアルコール濃度の測定方法と装置 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
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| EP (1) | EP1218955A1 (ja) |
| JP (1) | JP2003510787A (ja) |
| CA (1) | CA2385640A1 (ja) |
| DE (1) | DE19945931A1 (ja) |
| WO (1) | WO2001024297A1 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB0008950D0 (en) * | 2000-04-12 | 2000-05-31 | Univ Cambridge | Apparatus and method for assay of a fluid analyte |
| JP3655569B2 (ja) * | 2001-09-06 | 2005-06-02 | 大陽日酸株式会社 | ガス成分濃度測定方法及び装置 |
| EP1298427A1 (de) * | 2001-09-27 | 2003-04-02 | Abb Research Ltd. | Verfahren zur Beurteilung der Konzentration einer flüssigen Lösung und Verwendung dieses Verfahrens |
| JP4204526B2 (ja) * | 2004-07-30 | 2009-01-07 | 三洋電機株式会社 | 燃料電池システム |
| KR100601977B1 (ko) * | 2004-12-09 | 2006-07-18 | 삼성에스디아이 주식회사 | 메탄올 농도 측정장치 |
| KR100670489B1 (ko) | 2005-09-27 | 2007-01-16 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료전지 시스템 |
| JP4906583B2 (ja) * | 2007-05-15 | 2012-03-28 | 株式会社日本自動車部品総合研究所 | 燃料性状検出装置 |
| US9134204B2 (en) * | 2011-08-08 | 2015-09-15 | Kam Controls, Inc. | Apparatus and method for maintaining consistent fluid velocity and homogeneity in a pipeline |
| MX2017008492A (es) * | 2014-12-31 | 2017-09-19 | Nestec Sa | Metodo de medicion continua de la viscosidad de cizallamiento de un producto pastoso. |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE1902481A1 (de) * | 1969-01-18 | 1970-08-13 | Varta Ag | Verfahren zur Regelung der Alkoholkonzentration im Elektrolyten von Brennstoffelementen und dafuer geeignete Vorrichtungen |
| JPS58221148A (ja) * | 1982-06-16 | 1983-12-22 | Yaskawa Electric Mfg Co Ltd | 汚泥濃度計 |
| JPS60114557A (ja) | 1983-11-24 | 1985-06-21 | Mitsubishi Electric Corp | 銅合金板および条の製造方法 |
| CA2077908C (en) * | 1990-03-16 | 2001-05-15 | Norman Terry Cowper | Continuous on-line measurement of fluid or slurry viscosity |
| RU1789909C (ru) * | 1990-10-15 | 1993-01-23 | Самарское специальное конструкторское бюро Научно-производственного объединения "Нефтехимавтоматика" | Способ измерени в зкости жидкости в трубопроводе |
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| DE19938790A1 (de) | 1999-08-16 | 2001-02-22 | Siemens Ag | Bestimmung der Brennstoffkonzentration im Elektrolyt von mit flüssigem Brennstoff betriebenen Brennstoffzellen |
| DE19948908C2 (de) * | 1999-10-11 | 2001-10-04 | Siemens Ag | Verfahren zur Bestimmung der Alkoholkonzentration in Brennstoffzellen sowie ein zu dessen Durchführung geeignetes Brennstoffzellensystem |
-
1999
- 1999-09-24 DE DE19945931A patent/DE19945931A1/de not_active Ceased
-
2000
- 2000-09-12 JP JP2001527386A patent/JP2003510787A/ja not_active Withdrawn
- 2000-09-12 CA CA002385640A patent/CA2385640A1/en not_active Abandoned
- 2000-09-12 WO PCT/DE2000/003168 patent/WO2001024297A1/de not_active Application Discontinuation
- 2000-09-12 EP EP00967565A patent/EP1218955A1/de not_active Withdrawn
-
2002
- 2002-03-25 US US10/105,850 patent/US6536262B2/en not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
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| CA2385640A1 (en) | 2001-04-05 |
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