JP2003507859A - 液体燃料で作動する燃料電池の電解質中の燃料濃度の測定方法及び装置 - Google Patents

液体燃料で作動する燃料電池の電解質中の燃料濃度の測定方法及び装置

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Abstract

(57)【要約】 液体燃料で作動される燃料電池の電解質中の燃料濃度、特に直接型メタノール燃料電池の電解質中のメタノールの濃度を測定する際に、誘電体としての燃料／電解質の混合物でコンデンサの容量を測定し、この容量から燃料濃度を測定する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、液体燃料で作動する燃料電池の電解質中の燃料濃度を測定する方法
に関する。本発明の場合燃料は好適にはメタノールであるが、それだけではなく
、従って本発明は特に直接メタノール型燃料電池の電解質中のメタノール濃度を
測定するのに適している。更に本発明はこの方法を実施する装置に関する。
【０００２】 液体燃料で作動する燃料電池において、最適な運転パラメータを遵守するため
には、燃料濃度を制御する必要がある。そのためには実際の濃度を測定しなけれ
ばならない。
【０００３】 欧州特許出願公開第０６８４４６９Ａ２号明細書から、水又は酸中の低分子量
アルコールの濃度を測定する装置が公知である。この測定装置はアルコールを電
気化学的に酸化するための多孔性のアノード、酸素を電気化学的に還元するため
のカソード、アノードとカソードとの間に配置されたイオン伝導膜及びアノード
のイオン伝導膜に面していない側に配置されている拡散制限膜を有する。
【０００４】 いわゆる直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ＝Ｄｉｒｅｃｔ Ｍｅｔｈａｎ
ｏｌ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）は、燃料のメタノールを直接電気化学的に酸化する
、即ち改質の中間工程なしで反応させるものである（これに関しては例えばＭ．
Ｗａｉｄｈａｓ、Ｋ．Ｌｅｄｊｅｆｆ（編集）による「燃料電池：開発、テクノ
ロジー、用途」Ｃ．Ｆ．ミュラー出版社（Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｖｅｒｌａｇ Ｇｍ
ｂＨ）、ハイデルベルグ、１９９５年、第１３７〜１５６頁参照）。ＤＭＦＣに
おいて最適な動作点に達するためには過剰の稀釈燃料で運転する必要がある。過
剰運転によりかなり多くなる廃棄量の発生を回避するため、この燃料を循環させ
、濃縮燃料を配量することにより必要な濃度に調整することが不可欠である。こ
の目的のため、実際の燃料濃度をその都度測定することが必要になる。
【０００５】 本発明の課題は、液体燃料で作動する燃料電池の電解質中の燃料濃度を測定す
るために、簡単なオンライン測定法、しかも閉ループの制御回路を形成可能な方
法を提供することにある。
【０００６】 この課題は、本発明の請求項１に記載されている措置により解決される。その
ための装置は請求項４の対象である。特に直接メタノール型燃料電池で使用する
方法もしくは装置の実施態様は各従属請求項に記載されている。
【０００７】 本発明では、誘電体としての燃料／電解質の混合物でコンデンサの容量を測定
し、これからこの混合物の誘電率を検出し、次いで燃料濃度を測定する。その際
この燃料混合物が燃料と電解質の成分のみからできているという事実から出発す
る。この混合物の誘電率は燃料の濃度に関係する。混合物の誘電率はその成分の
混合比により単調に変化するので、この混合物の誘電率を測定することによりメ
タノール濃度を測定することができる。
【０００８】 本発明方法を実施する装置により、コンデンサの容量Ｃは誘電体としての燃料
混合物により測定される。その際Ｃ＝εｒ・Ｃ０であり、Ｃ０は誘電体なしのコ
ン デンサの容量である。従って本発明にとって重要なことは、燃料組成が既知
で測定値が濃度により単調に変化することにより、燃料に固有な測定値を使用せ
ずに濃度の測定が可能である点にある。
【０００９】 本発明による方法は、特に以下に記載する利点を有する。即ち ・濃度の測定を簡単かつ廉価に行うことができる。 ・測定は長期的に安定しており、保守経費を必要としない。 ・測定は容易に温度補償が可能であり、従って例えばモバイル用途に使用する
場合に生じる広い温度範囲にわたって実施できる。
【００１０】 本発明のその他の詳細及び利点については、以下実施例についての記載から明
らかとする。その際誘電体の役目をする液体の容量を測定するための測定セルか
ら出発する。この測定セルは液体中で変化する成分の濃度を測定するセンサを形
成する。
【００１１】 容量の測定、即ち一次的測定量の測定は、測定セルに交流電圧を印加し、その
結果生じるセル中の交流電流の分析により行われる。二分子膜の容量成分による
測定誤差を回避するには、測定周波数を十分に高く選択すると有利である。測定
周波数は２０ｋＨｚ以上が好ましい。
【００１２】 液体燃料は、特にメタノール、エタノール、プロパノール及びグリコールのよ
うなアルコール又はヒドラジンであってもよい。電解質は水、硫酸のような酸、
または苛性カリ溶液のような塩基であってもよい。燃料／電解質の混合物はメタ
ノール／水の混合物であると有利である。
【００１３】 この燃料混合物は誘電体として作用するが、一定の導電率も示す。この導電率
は水固有の導電率からも、また混合物中に存在するメタノール並びにメタノール
の酸化により形成されるおそれのある二酸化炭素にも起因するものである。従っ
て測定コンデンサの損失抵抗の影響を注意することが望ましい。そのため測定し
た交流電流の値及び位相を分析し、容量成分を評価することができる。
【００１４】 測定セルは燃料濃度を測定するセンサであり、このセルは燃料／電解質の混合
物により貫流可能なコンデンサ、並びに容量を測定し、誘電率を検出し、また燃
料濃度を測定するための手段を有する。その際燃料混合物をコンデンサに通し、
その容量を測定する。形状が予め与えられていれば、容量は、誘電率及び従って
また燃料濃度の直接の尺度となる。
【００１５】 このコンデンサは板型コンデンサであると有利である。この種のコンデンサは
例えば２ｃｍ2の板面積と１ｍｍの板間隔を有する。その際例えば２ｍｏｌ／ｌ
の濃度では容量は約１７０ｐＦである。しかし平坦なスリットの形状の他に、櫛
形又は円筒形も対象となることがある。適切な措置を施すことにより、測定スリ
ット中に気泡を付着させないようにすることが保証される。
【００１６】 センサに使用されるケーシングもしくはコンデンサ電極用の材料は、この燃料
混合物と適合するものでなければならず、全般的にそれぞれの用途に必要な温度
範囲で十分に安定性を示さなければならない。特にメタノール／水の混合物に対
しては、測定セルの絶縁部分に例えばポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレ
ン又はガラスを使用するとよい。これらのコンデンサ板は例えば特殊鋼により形
成してもよい。
【００１７】 燃料制御回路を形成するため、本発明によればセンサを燃料電池の手前に配置
してもよい。更にセンサの手前には、燃料電池からの稀釈された燃料混合物と、 「濃縮された燃料」、即ち純粋な燃料又は濃縮された燃料／電解質の混合物を
導入する混合区間が設けられる。このセンサは、燃料電池の入口における燃料の
実濃度の尺度を示す信号を出力する。この信号は設定値と比較され、次いで混合
区間に多少濃縮された燃料を供給し、燃料電池の入口において燃料混合物が設定
濃度になるようにする働きをする。
【００１８】 別の構成では、センサは混合区間の手前に配置され、混合区間の手前の燃料の
実濃度の信号を提供する。燃料混合物の質量流量又は容積流量に対する信号と組
合わせて、これから設定濃度を得るのに必要な燃料の分量を測定し、配量するこ
とができる。
【００１９】 制御プロセスに関しては以下に記載することが重要である。即ちセンサにより
燃料の濃度を測定し、制御により一定の濃度に調整する必要がある。しかしこの
燃料混合物に配量すべき燃料の分量は、実濃度の他に燃料混合物の流れにも関係
し、この流れは変動はするが負荷に関係する。従って制御回路内の時定数及び制
御定数も負荷依存性である。
【００２０】 制御には、実際値の検出の他に、設定値の付与も必要である。それには原則と
して種々の対処法が可能である。例えば測定セルを校正し、従って容量と濃度と
の関係についてこの実際値を絶対値と定め、制御計算機に数として規定された設
定値と比較することができる。或いはまた設定値を基準溶液で満たした第２のセ
ンサにより定めることができる。その際センサを絶対的に校正する必要はなく、
むしろ２つのセンサが同じ特性曲線を示すことだけが保証されなければならない
。実際値と設定値の比較は例えばブリッジ回路を介して実施可能である。
【００２１】 電圧源は、容量成分の他にセンサインピーダンスの抵抗成分も操作できなけれ
ばならない。従ってコンデンサ板に、例えばバリウム−ストロンチウム−チタン
酸から成る高い誘電率の薄い絶縁膜を備えると有利である。それにより燃料混合
物の導電率から生じる問題を回避できる。
【００２２】 直接メタノール型燃料電池を作動させるためのメタノール／水の混合物中に必
要なメタノール濃度は、一般に１０重量％以下の範囲である。即ち０．５〜２．
５のモル濃度の溶液が使用され、その際この濃度は特に２ｍｏｌ／ｌである。こ
の範囲で誘電率の変化は約６％である。従って、約１０％の精度で燃料濃度を測
定できるようにするには、０．６％以上の容量を絶対値として求める必要がある
。従って補助的に燃料の設定濃度範囲の誘電体を基準コンデンサに備えることが
好ましい。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2G060 AA06 AC04 AE17 AF10 AF11 AG08 AG11 AG15 FA01 HA02 HC06 HC08 HC18 HC21 HE03 KA06 5H027 AA08 KK31 KK51

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 液体燃料で作動する燃料電池の電解質中の燃料濃度の測定方
    法において、誘電体としての燃料／電解質の混合物でコンデンサの容量を測定し
    、これからこの混合物の誘電率を検出し、次いで燃料濃度を測定することを特徴
    とする燃料電池の電解質中の燃料濃度の測定方法。
  2. 【請求項２】 ２０ｋＨｚ以上の周波数で容量を測定することを特徴とする
    請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 特に直接メタノール型燃料電池の電解質中のメタノールの濃
    度を測定するため、燃料／電解質の混合物としてメタノール／水の混合物を使用
    することを特徴とする請求項１又は２記載の方法。
  4. 【請求項４】 燃料／電解質の混合物により貫流可能なコンデンサ及びその
    容量の測定、誘電率の検出及び燃料濃度の測定手段を有することを特徴とする請
    求項１乃至３の１つに記載の方法を実施する装置。
  5. 【請求項５】 コンデンサが板型コンデンサであることを特徴とする請求項
    ４記載の装置。
  6. 【請求項６】 板型コンデンサのコンデンサ板に例えばバリウム−ストロン
    チウム−チタン酸から成る薄い絶縁層を備えることを特徴とする請求項５記載の
    装置。
  7. 【請求項７】 基準コンデンサに補助的に燃料の設定濃度範囲の誘電体を備
    えることを特徴とする請求項４又は５記載の装置。
  8. 【請求項８】 直接メタノール型燃料電池の燃料制御回路に組み入れること
    を特徴とする請求項４乃至７の１つに記載の装置。
  9. 【請求項９】 基準コンデンサが制御回路内の設定値の決定に用いられてい
    るこを特徴とする請求項７又は８記載の装置。
  10. 【請求項１０】 制御回路内の時定数及びの制御定数が負荷依存性であるこ
    とを特徴とする請求項８記載の装置。
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